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    大質(zhì)量數(shù)四極質(zhì)譜計技術(shù)研究

    2022-08-18 06:04:32馮天佑王海斌王星輝邱云濤成永軍
    真空與低溫 2022年4期
    關(guān)鍵詞:質(zhì)量數(shù)四極質(zhì)譜

    陳 聯(lián),馮天佑,王海斌,王星輝,邱云濤,郭 文,趙 瀾,成永軍

    (1.蘭州空間技術(shù)物理研究所 真空技術(shù)與物理重點實驗室,蘭州 730000;2.中國人民解放軍92609部隊,北京 100077)

    0 引言

    質(zhì)譜分析技術(shù)是真空測量和計量學(xué)領(lǐng)域的重要分支,亦是真空測量科學(xué)快速發(fā)展中的前沿課題[1]。在眾多的分析測試技術(shù)中,質(zhì)譜分析被認為是一種同時具備快速響應(yīng)和高靈敏度、且應(yīng)用廣泛的普適性技術(shù)[2]。質(zhì)譜分析技術(shù)使用的核心儀器是質(zhì)譜計(Mass Spectrometer,MS),測量過程中,通過不同的處理方式以及進樣電離機制,使待測樣品以氣態(tài)方式進入安裝有質(zhì)譜計的質(zhì)譜室中,完成對樣品成分的定性鑒別和定量分析[3]。

    質(zhì)譜計具有種類多、應(yīng)用范圍廣的特點,其應(yīng)用已覆蓋食品安全、環(huán)境保護、醫(yī)療衛(wèi)生、生物技術(shù)、生命科學(xué)等眾多領(lǐng)域[4-5]。四極質(zhì)譜計作為質(zhì)譜計中的一種典型產(chǎn)品,具有無磁場、質(zhì)量輕、體積小、結(jié)構(gòu)簡單、離子流通量大、靈敏度高等優(yōu)點,可以實現(xiàn)多重質(zhì)譜分析,獲得待測物豐富的結(jié)構(gòu)信息,可以很方便地與氣相色譜聯(lián)用,組成GC-MC質(zhì)譜儀[6-7]。

    大質(zhì)量數(shù)四極質(zhì)譜計主要用于大氣環(huán)境中微量有毒、有害氣體的檢測,是航天、航空、軍事等領(lǐng)域長期有人密閉環(huán)境中檢測和分析微量有害氣體的首選儀器,是確保密閉環(huán)境中工作人員生命安全的主要分析手段之一[8-12],目前國內(nèi)相關(guān)研究工作開展的較少。本文針對一種可檢測質(zhì)量數(shù)為1~1 024 amu,絕對分辨本領(lǐng)1 amu以下的四極質(zhì)譜計進行分析、設(shè)計和制造,以期滿足已知主要污染物有害氣體的檢測需求。

    1 關(guān)鍵參數(shù)設(shè)計分析

    在四極質(zhì)譜計的性能參數(shù)中,質(zhì)量范圍和分辨本領(lǐng)是最關(guān)鍵的兩個性能參數(shù),常用于評價質(zhì)譜計的分析能力。四極質(zhì)譜計的質(zhì)量范圍和分辨本領(lǐng)與五個基本參數(shù)相關(guān)[13-14]:極桿長度、極桿上最大射頻電壓、四極場半徑、射頻電源頻率和離子入射能量。增大極桿半徑可提高離子,特別是大質(zhì)量數(shù)離子的傳輸效率,但增大極桿半徑后,必須按2次方增加射頻電壓幅值,按4次方增加射頻功率。經(jīng)過理論分析和調(diào)研,選擇用四根D9.394 mm×203.2 mm鉬桿作為四極桿,極桿半徑r桿=4.697 mm,四極場半徑r0=4.157 mm。主要電學(xué)參數(shù)設(shè)計分析如下:

    (1)離子射頻周期數(shù)

    離子通過分析場時所經(jīng)歷的射頻周期數(shù)與分辨本領(lǐng)的關(guān)系如式(1)所示[15]。

    式中:n為離子通過分析場時所經(jīng)歷的射頻周期數(shù);M為質(zhì)量數(shù),amu;ΔM為分辨本領(lǐng),amu。為了在最大質(zhì)量數(shù)M=1 024 amu處實現(xiàn)單位質(zhì)量分辨,即ΔM=1 amu,必須滿足n=112;在質(zhì)量數(shù)M=150 amu處,取ΔM=0.5 amu,則有n=61;在最小質(zhì)量數(shù)M=1 amu處,取ΔM=0.5 amu,n=5.0。

    (2)離子射頻周期的影響分析

    離子在四極場中的軸向運動為勻速運動,其速度由離子的初速度v0決定,在徑向會受四極分析場作用,進行周期性震蕩運動。離子運動周期數(shù)n由三個因素:射頻電壓頻率、離子進入分析場的能量和分析場長度共同決定,其關(guān)系可用式(2)表達[15]:

    式中:f為射頻電壓頻率,MHz;L為四極分析場長度,cm;Ui為離子進入分析場的能量,V。調(diào)研表明,離子進入分析場的能量以6~10 V為最佳[15]。將上述結(jié)果代入式(2),得到不同條件下的射頻電壓頻率,如表1所列。

    表1 不同條件下的射頻頻率分析結(jié)果Tab.1 Results of RF frequency analysis under different conditions

    由表1可以看出,所期望的射頻電壓頻率范圍在0.5~1.3 MHz內(nèi)。但根據(jù)國內(nèi)外四極型質(zhì)譜儀研究經(jīng)驗[16],一般采用固定頻率,常見的頻率范圍為0.5~3 MHz。根據(jù)經(jīng)驗,本文選擇射頻電壓頻率為1.3 MHz±0.05 MHz,用式(2)復(fù)算,獲得不同設(shè)計條件下的離子射頻周期數(shù)估計值均大于期望值,滿足設(shè)計要求。

    (3)射頻電壓參數(shù)設(shè)計分析

    四極型質(zhì)譜計掃描過程中最大射頻電壓幅值由掃描質(zhì)量數(shù)范圍、射頻頻率和四極場半徑等多種因素確定,如式(3)所示[15]。

    式中:V為射頻電源交流電壓幅值,V。將設(shè)計的頻率范圍及掃描質(zhì)量數(shù)范圍代入式(3),可以獲得不同質(zhì)量數(shù)范圍下的射頻電壓幅值變化范圍,如表2所列。

    表2 射頻交流電壓變化范圍Tab.2 AC voltage range of the RF power supply

    由表2可以看出,射頻交流電壓幅值最大達到2 255 V,峰峰值調(diào)節(jié)范圍為4~45 00 V,對應(yīng)的幅值變化范圍為2.2~2 255 V。

    (4)直流高壓參數(shù)設(shè)計

    離子在四極場中的運動求解可以用濾質(zhì)器輔助穩(wěn)定圖來表示,如圖1所示,即用式(4)和式(5)中的a、q劃分穩(wěn)定解和不穩(wěn)定解之間的邊界[15]。如果保持射頻電源直流電壓值和交流電壓幅值的比值不變,即U/V=0.168或略小于該值10%,則四極場對沿Z軸運動的離子起質(zhì)量過濾作用。當(dāng)保持U/V比值不變,而又將U、V值相對應(yīng)逐漸增大時,即可使不同質(zhì)量的離子按質(zhì)量從小到大依次到達離子檢測器,獲得相應(yīng)的掃描質(zhì)量圖譜。

    圖1 四極濾質(zhì)器穩(wěn)定圖Fig.1 The stability diagram of quadrupole mass filter

    由圖1可以看出,如果取a=0.237,q=0.706,此時U/V=a/(2q)=0.168,掃描線處于頂點位置,ΔM→0,M/ΔM→∞,但這時收集到的離子流信號非常小,因此靈敏度也非常小。若取U/V略小于0.168的10%,本文設(shè)計的U/V的調(diào)節(jié)范圍為0.150~0.170,對應(yīng)的直流電壓調(diào)節(jié)范圍為0.3~450 V。

    (5)分辨本領(lǐng)影響因素分析

    根據(jù)四極場的工作原理,四極質(zhì)譜計所能實現(xiàn)的分辨本領(lǐng)還與四極場中的某些參數(shù)的精度有關(guān)。對四極場馬蒂厄(Mathieu)方程中的參數(shù)a和q進行微分,可得到質(zhì)量分辨率與四極場相關(guān)參數(shù)精度的關(guān)系,如式(6)所示[13]。

    式中:ΔM/M為分辨本領(lǐng)的倒數(shù);Δr0/r0為四極場半徑的相對偏差;ΔU/U為直流電壓的相對穩(wěn)定度;ΔV/V為射頻電壓幅值的相對穩(wěn)定度;Δf/f為射頻電壓頻率的相對穩(wěn)定度。

    電參數(shù)容易達到高穩(wěn)定度,而由于機械加工難度大,ΔM/M允許的偏差基本上被Δr0/r0占用,所以必須優(yōu)先考慮機加工的可能性。通常取:

    為了實現(xiàn)在質(zhì)量數(shù)M=1 024 amu處,單位分辨ΔM=1 amu,由式(7)可以獲得Δr0/r0=4.4×10-4,取r0=4.157 mm,得到Δr0=1.8 μm,即四極桿的裝配偏差應(yīng)小于2 μm。對于其他電學(xué)參數(shù),通常取ΔU/U<0.05ΔM/M,ΔV/V< 0.05ΔM/M,Δf/f<0.01ΔM/M,由此可以得到 ΔU/U<5×10-5,ΔV/V<5×10-5,Δf/f<1×10-5。最終設(shè)計的射頻電源穩(wěn)定度:射頻電源頻率穩(wěn)定度為±10 Hz;射頻電源交流電壓峰峰值穩(wěn)定度為±0.2 V;射頻電源直流電壓值穩(wěn)定度為±0.02 V。

    2 總體方案設(shè)計

    研制的四極質(zhì)譜計主要由物理部分、電控單元和高壓電源三部分組成,總體方案如圖2所示。其中物理部分主要由離子源、四極濾質(zhì)器、離子檢測器(包含法拉第筒、離子偏轉(zhuǎn)透鏡和電子倍增器)等組成;電控單元由離子源供電控制、四極濾質(zhì)器供電控制、離子偏轉(zhuǎn)透鏡供電控制、法拉第筒供電控制、電子倍增器高壓控制、離子流放大、數(shù)據(jù)處理等組成;高壓電源由四極濾質(zhì)器射頻和倍增器高壓供電、離子源供電電源組成。

    圖2 四極質(zhì)譜計總體方案示意圖Fig.2 The overall scheme of quadrupole mass spectrometer

    物理部分主要用于氣體電離、不同質(zhì)荷比離子的分離、微弱離子流收集和一級放大。電控單元主要為物理部分提供低壓電源,實現(xiàn)氣體電離,不同質(zhì)荷比離子分離和微弱離子流收集和一級放大等功能控制,A/D轉(zhuǎn)換和D/A轉(zhuǎn)換,數(shù)據(jù)通信等。高壓電源主要為物理部分的四極濾質(zhì)器和電子倍增器提供高壓電。

    基于總體方案,最終設(shè)計的四極質(zhì)譜計主要由兩部分組成:分析器和控制器。分析器外形設(shè)計圖如圖3所示,主要包括直接插入真空質(zhì)譜室的離子源和四極濾質(zhì)器、用于接收離子信號的法拉第筒、將離子微弱信號放大的二次電子倍增器?;诳煽啃院桶踩孕枰?,在分析器外部配置有靜電計、射頻電源和壓力監(jiān)測用真空計。離子源采用尼爾型結(jié)構(gòu),法拉第筒軸向安裝,電子倍增器90°偏轉(zhuǎn)安裝,以減小軸向干擾粒子的影響。

    圖3 分析器外形結(jié)構(gòu)圖Fig.3 The outline structure diagram of analyzer for quadrupole mass spectrometer

    控制器在功能上設(shè)計了五大模塊,分別是總控模塊、四極濾質(zhì)器電源控制模塊、離子源供電模塊、倍增器高壓供電模塊、數(shù)據(jù)交換模塊和電源輸入與開關(guān)模塊,主要用于四極質(zhì)譜計各部分的控制及與工業(yè)控制計算機間的數(shù)據(jù)交換。

    四極質(zhì)譜計的供電接口在控制器上,控制器通過電纜給分析器供電,通過RS485接口和分析器進行通訊,采用RJ45接口和上位機進行通訊。配置的上位機軟件安裝在商業(yè)計算機中,通過上位機軟件實現(xiàn)質(zhì)譜計的啟停、關(guān)鍵參數(shù)配置、峰位校準(zhǔn)、實時測量和顯示、測量結(jié)果存儲和查看以及異常報警等功能。

    3 測試分析

    3.1 測試系統(tǒng)

    質(zhì)譜計必須在高真空條件工作,為測試需要,設(shè)計并研制了一套便攜式抽氣和進樣調(diào)測系統(tǒng),結(jié)構(gòu)示意圖如圖4所示。該系統(tǒng)主要由抽氣裝置和質(zhì)譜計兩個部分組成,抽氣裝置內(nèi)安裝有真空室、渦輪分子泵、2臺渦旋式真空泵(其中一臺用于取樣)、以及相應(yīng)的閥門和管道,用于抽氣和氣體進樣。質(zhì)譜計部分安裝和固定了四極質(zhì)譜計分析器和控制器,并配有質(zhì)譜室。抽氣裝置和質(zhì)譜計之間通過波紋管相連。抽氣和進樣部分采用全金屬密封結(jié)構(gòu),設(shè)計極限壓力為5×10-6Pa,可實現(xiàn)N2、Ar、H2等氣態(tài)物質(zhì)和全氟三丁胺等液體物質(zhì)進樣。

    圖4 便攜式抽氣和進樣調(diào)測系統(tǒng)結(jié)構(gòu)示意圖Fig.4 The schematic diagram of portable pumping and sampling system for adjustment and test

    3.2 測試

    將研制的四極質(zhì)譜計安裝在如圖4所示的質(zhì)譜計部分中,依據(jù)JB/T 9363-1999《四極質(zhì)譜計技術(shù)條件》[17]進行質(zhì)量數(shù)范圍和分辨本領(lǐng)兩項參數(shù)測試。

    (1)質(zhì)量數(shù)范圍測試

    按照JB/T 9363-1999中的“4.3.3質(zhì)量數(shù)范圍測定”要求測試質(zhì)量數(shù)范圍,包括質(zhì)量數(shù)范圍下限和上限。當(dāng)真空室壓力達到極限壓力后,設(shè)置四極質(zhì)譜計在模擬峰掃描模式下工作。測試質(zhì)量數(shù)范圍下限時,調(diào)節(jié)微調(diào)閥,將H2引入真空室,控制進氣壓力在 5×10-4~1×10-3Pa,在M/q=2 amu附近得到明顯譜峰。測試質(zhì)量數(shù)范圍上限時,調(diào)節(jié)微調(diào)閥,將Ar氣引入真空室,控制進氣壓力在 5×10-4~1×10-3Pa,記錄進樣氣體特征峰質(zhì)量數(shù)及其對應(yīng)的能準(zhǔn)確代表四極質(zhì)譜計工作性能的射頻交流電壓峰峰值Vm;再調(diào)節(jié)質(zhì)量數(shù)范圍上限設(shè)置,記錄對應(yīng)的四極質(zhì)譜計射頻交流電壓峰峰值Vh,采用式(8)計算質(zhì)量數(shù)范圍上限。

    式中:Mh為四極質(zhì)譜計質(zhì)量數(shù)范圍測量上限,amu;M為進樣氣體Ar的特征峰質(zhì)量數(shù),amu;Vh為四極質(zhì)譜計可以設(shè)置的射頻交流電壓峰峰值上限,V;Vm為進樣氣體Ar特征峰對應(yīng)的射頻交流電壓峰峰值,V。

    測試完成后,分別向真空室內(nèi)引入四氟化碳和全氟三丁胺,采用模擬峰掃描真空室殘余氣體譜圖的方式,進一步驗證四極質(zhì)譜計質(zhì)量數(shù)范圍。

    (2)分辨本領(lǐng)測試

    參考JB/T 9363-1999中的“4.3.2分辨率測量”要求測試分辨本領(lǐng):向真空室引入全氟三丁胺氣體,采用模擬峰掃描的方式掃描真空室內(nèi)全氟三丁胺氣體譜圖,調(diào)節(jié)四極質(zhì)譜計的射頻電壓直流和交流比、離子源燈絲發(fā)射電流、電子倍增器高壓等參數(shù),使分辨本領(lǐng)率達到最佳,并采用式(9)計算分辨本領(lǐng):

    式中:W為被測譜峰峰高的10%處峰寬度,mm;L為被測譜峰與鄰近參考峰之間距離,mm。

    3.3 測試結(jié)果

    測試質(zhì)量數(shù)范圍下限時,本底H2特征峰離子流為5×10-12A,進樣后H2特征峰離子流為4×10-10A;測試質(zhì)量數(shù)范圍上限時,Ar特征峰對應(yīng)的射頻交流電壓峰峰值為157 V,質(zhì)量數(shù)范圍上限對應(yīng)的射頻交流電壓峰峰值為4 080 V,由式(8)計算獲得的質(zhì)量數(shù)范圍上限為1 040 amu。測試結(jié)果表明,研制的四極質(zhì)譜計的測量范圍在1~1 024 amu,滿足設(shè)計需求。圖5和圖6分別為四氟化碳和全氟三丁胺的殘余氣體質(zhì)譜圖,典型碎片峰分布與NIST譜圖數(shù)據(jù)庫基本一致。

    圖5 四氟化碳質(zhì)譜圖Fig.5 Mass spectrometry of carbon tetrafluoride

    圖6 全氟三丁胺質(zhì)譜圖Fig.6 Mass spectrometry of perfluorotributylamine

    分辨本領(lǐng)測試結(jié)果表明,四極質(zhì)譜計的分辨本領(lǐng)主要受射頻直流交流電壓比U/V影響,同時還受真空室工作壓力、離子源發(fā)射電流、掃描步長等因素影響。在保持掃描步長0.1 amu不變的情況,全氟三丁胺主要碎片峰的最佳分辨本領(lǐng)測試結(jié)果如表3所列。

    表3 四極質(zhì)譜計對全氟三丁胺的最佳分辨本領(lǐng)測試統(tǒng)計表Tab.3 The statistical table of best mass resolution obtained by perfluorotributylamine sample test

    由表3可以看出,最佳分辨本領(lǐng)隨著質(zhì)量數(shù)的增大有逐漸減小的趨勢,但均可滿足1 amu的絕對分辨本領(lǐng)設(shè)計要求。

    4 結(jié)論

    本文通過分析影響大質(zhì)量數(shù)四極質(zhì)譜計的質(zhì)量數(shù)范圍和分辨本領(lǐng)的因素,設(shè)計制造了質(zhì)量數(shù)范圍在1~1 024 amu,最佳分辨本領(lǐng)可以達到1 amu以下的大質(zhì)量數(shù)四極質(zhì)譜計。研究驗證了物理模型設(shè)計的正確性,為關(guān)鍵電源參數(shù)的精度和調(diào)節(jié)范圍提供設(shè)計依據(jù)。測試結(jié)果表明,通過增大U/V值,可以明顯改變四極質(zhì)譜計的分辨本領(lǐng)。

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