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    Al-7Si-0.36Mg合金定向凝固一次枝晶臂間距實(shí)驗(yàn)和模擬

    2015-11-19 09:40:34許慶彥柳百成清華大學(xué)材料學(xué)院先進(jìn)成形制造教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室北京100084
    中國有色金屬學(xué)報 2015年10期
    關(guān)鍵詞:枝晶限值定向

    陳 瑞,許慶彥,柳百成(清華大學(xué) 材料學(xué)院 先進(jìn)成形制造教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100084)

    Al-7Si-0.36Mg合金定向凝固一次枝晶臂間距實(shí)驗(yàn)和模擬

    陳瑞,許慶彥,柳百成
    (清華大學(xué) 材料學(xué)院 先進(jìn)成形制造教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100084)

    通過Al-7Si-0.36Mg合金定向凝固實(shí)驗(yàn)和元胞自動機(jī)模型,開展定向凝固枝晶形貌演化和一次枝晶臂間距選擇過程的實(shí)驗(yàn)和模擬。結(jié)果表明:在給定的凝固條件下,一次枝晶臂間距范圍是一個連續(xù)的變化區(qū)間。在恒定溫度梯度和不同凝固速度條件下,測得Al-7Si-0.36Mg合金一次枝晶臂間距上限值(λmax)、下限值(λmin)和平均值(λave)以及生長速率之間的關(guān)系,且上限值和下限值的比值接近3。模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的吻合程度明顯優(yōu)于Hunt-Lu等解析模型的預(yù)測結(jié)果,表明CA模型在枝晶定向凝固過程枝晶形貌演化模擬和枝晶臂間距預(yù)測等方面的準(zhǔn)確性。結(jié)合模擬研究和文獻(xiàn)調(diào)研分析影響定向凝固一次枝晶臂選擇的因素,包括抽拉速度v、溫度梯度G、界面能大小、溶質(zhì)擴(kuò)散系數(shù)DL、枝晶生長取向與熱流方向的偏離角度θ等。

    定向凝固;枝晶臂間距;生長速度;元胞自動機(jī);數(shù)值模擬

    定向凝固鑄件中枝晶形貌及特征直接影響著鑄件最終力學(xué)性能,因此,通過深入了解和掌握定向凝固過程中枝晶的演化規(guī)律,有助于控制枝晶的形成過程,進(jìn)而達(dá)到對鑄件性能進(jìn)行有效預(yù)測和控制的目的[1]。枝晶臂間距(尤其是一次枝晶臂間距),是用于表征定向凝固枝晶細(xì)化程度的重要參數(shù),枝晶臂間距的大小直接影響著溶質(zhì)成分分布、中間相、共晶相、雜質(zhì)相的尺寸和分布以及裂紋和縮松等缺陷的形成[2-4],因此,研究定向凝固不同工藝條件下枝晶臂間距的演化過程并進(jìn)行準(zhǔn)確的定量預(yù)測,對控制凝固組織、提高鑄件性能具有十分重要的意義。

    過去的幾十年中,許多學(xué)者基于一些假設(shè)條件建立了枝晶臂間距與凝固參數(shù)及合金特性相關(guān)聯(lián)的解析模型[5-7]。HUNT[5]、KURZ等[6]、TRIVEDI[7]分別通過假設(shè)不同的枝晶尖端形狀(球形或是橢圓形)和完全一致的枝晶列排布,并利用臨界穩(wěn)定性判據(jù)(Marginal stability criterion)建立了穩(wěn)態(tài)條件下定向凝固枝晶一次枝晶臂間距λ1與固液界面溫度梯度G和生長速度v的單值函數(shù)關(guān)系。這些模型可以用式(1)統(tǒng)一表示:

    式中:A表示與材料特性參數(shù)相關(guān)的函數(shù);C0是合金成分。從式(1)可以看到,在材料和成分固定的情況下,即A和C0是定值,一次枝晶臂間距λ1只由固液界面的溫度梯度G和生長速度v決定,并且在同一種條件下,λ1具有唯一值。隨著枝晶生長界面穩(wěn)定性、枝晶側(cè)向分枝機(jī)制等因素對枝晶臂間距影響研究的深化[8-10]以及一些實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的驗(yàn)證[11],研究人員逐漸意識到枝晶的演化不僅受實(shí)驗(yàn)條件參數(shù)的影響,而且與演化歷史密切相關(guān),所以在同一凝固參數(shù)下,一次枝晶臂間距λ1并不是一個固定值,而是一個連續(xù)變化區(qū)間。HUNT等[12]通過分析凝固界面前沿溶質(zhì)橫向擴(kuò)散所引起的交互作用影響以及基于枝晶陣列穩(wěn)定性分析,推導(dǎo)出了一次枝晶臂間距與溫度梯度、凝固速度等因素的關(guān)系,確定了穩(wěn)態(tài)和非穩(wěn)態(tài)條件下一次枝晶臂間距的下限值[12]:

    為了能更準(zhǔn)確描述枝晶臂間距的演化過程,模型中必須要考慮枝晶臂的淹沒和側(cè)向分枝的作用,而這兩種機(jī)制主要受枝晶凝固界面穩(wěn)定性(界面張力和界面各向異性)、溶質(zhì)交互作用以及枝晶復(fù)雜的空間擴(kuò)展結(jié)構(gòu)等因素的影響。顯微組織數(shù)值模擬技術(shù)作為一種能準(zhǔn)確描述這些因素變化的方法,已經(jīng)成功應(yīng)用在定向凝固過程枝晶形貌和枝晶臂演化等方面的預(yù)測[13-18],并且證明了數(shù)值模擬預(yù)測的結(jié)果要比上述解析模型預(yù)測的結(jié)果更為準(zhǔn)確[13, 15]。目前,顯微組織數(shù)值模擬的主要方法有元胞自動機(jī)(CA)法和相場(PF)法,其中,CA方法具有較高的計算效率,通過耦合熱擴(kuò)散、溶質(zhì)擴(kuò)散以及枝晶生長動力學(xué)等,建立較復(fù)雜的描述枝晶固/液界面形態(tài)以及溶質(zhì)分布的數(shù)學(xué)方程,從而在更大尺度上實(shí)現(xiàn)對枝晶形貌演化過程的模擬,近些年來發(fā)展較快,在實(shí)際中得到了廣泛的應(yīng)用。WANG等[13]建立了溶質(zhì)擴(kuò)散控制的CA-FD模型,該模型考慮了成分過冷和曲率過冷,并改進(jìn)了GANDIN 等[19]提出的用于模擬晶粒生長的偏心算法(Decentered Square Algorithm),實(shí)現(xiàn)了任意取向枝晶生長的模擬,他們采用該模型詳細(xì)研究二元鎳基高溫合金定向凝固過程中初始枝晶臂數(shù)目對穩(wěn)態(tài)枝晶整列一次枝晶臂間距的影響,同時也分析了凝固速度對枝晶生長的影響,結(jié)果表明初始枝晶臂數(shù)目對穩(wěn)態(tài)時的枝晶臂間距影響不大,而凝固速度對枝晶臂間距的影響很大,同時也給出了枝晶臂間距上限值與下限值呈接近3倍的關(guān)系。隨后,單博煒等[15]也建立了相應(yīng)的CA模型模擬分析了定向凝固一次枝晶臂間距的選擇過程,分析了初始晶核數(shù)目和變抽拉速度對于一次枝晶臂間距允許范圍的影響,結(jié)果表明一次枝晶臂間距與這兩種數(shù)值實(shí)驗(yàn)方法無關(guān),同時給出了一次枝晶臂間距的上線值和下限值相對于凝固速度的冪函數(shù)關(guān)系式,并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了良好對比。ZHANG等[16]采用3D-CA模型模擬了Al-11.6Cu-0.85Mg(質(zhì)量分?jǐn)?shù),%)合金定向凝固枝晶演變過程,指出三次枝晶臂能否發(fā)展成為穩(wěn)態(tài)一次枝晶臂主要由固液界面穩(wěn)定性以及相鄰一次枝晶臂間溶質(zhì)交互作用程度共同決定,同時,模擬得到的平均一次枝晶臂間距與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相吻合。目前,大多數(shù)的研究局限于分析抽拉速度和溫度梯度等工藝參數(shù)的影響,對于影響一次枝晶臂間距的其他因素研究的較少。

    本文作者首先通過實(shí)驗(yàn)獲得不同凝固速度下Al-7Si-0.36Mg合金的定向凝固組織和枝晶臂間距的統(tǒng)計數(shù)據(jù),然后基于之前建立的CA模型基礎(chǔ)之上[20-21],預(yù)測了一次枝晶臂間距的上限值和下限值,并模擬了該合金定向凝固過程中不同凝固速度下枝晶臂間距演化過程,同時與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對比。此外,還對影響定向凝固一次枝晶臂選擇的諸多因素進(jìn)行了詳細(xì)分析。

    1 實(shí)驗(yàn)

    1.1實(shí)驗(yàn)方法

    本實(shí)驗(yàn)用于定向凝固實(shí)驗(yàn)合金的成分為Al-7Si-0.36Mg(質(zhì)量分?jǐn)?shù),%)。由于該合金不同組元之間的密度差異小,自然對流對枝晶生長的影響相對較小。定向凝固實(shí)驗(yàn)在Bridgman 定向凝固爐中完成。首先,把直徑為10mm,長度為120mm的試棒放入到高純石墨坩堝中,在含有氬氣保護(hù)的氣氛中把試樣加熱到840℃,保溫0.5 h,然后把試樣按設(shè)定的速度往下抽拉到裝有Ga-In-Sn液態(tài)金屬的冷卻罐中,使合金從下往上長出柱狀晶組織。實(shí)驗(yàn)過程中溫度梯度為15 K/mm[22],完成了4種不同抽拉速度下的定向凝固試樣,分別為50、100、150、200μm/s。截取高度在75~85mm區(qū)間的試棒用于金相試樣的制取并在偏振光顯微鏡下觀察縱截面和橫截面的枝晶組織。通過在橫截面上采用截線法來統(tǒng)計各種凝固條件下柱狀晶的一次枝晶臂間距λ1,每種凝固條件都統(tǒng)計200個數(shù)據(jù)點(diǎn),從而可以通過統(tǒng)計的方式得到一次枝晶臂間距λ1的概率分布圖以及一次枝晶臂間距最大值λmax、平均值λave、最小值λmin等特征參數(shù)。

    1.2實(shí)驗(yàn)結(jié)果

    圖1所示為4種不同抽拉速度下凝固試樣橫截面的定向凝固組織。從圖1中可以看出,在一次枝晶臂上發(fā)展出了明顯的二次枝晶臂,在二次枝晶臂上出現(xiàn)了三次枝晶臂。對于Al-7Si-0.36Mg合金來說,該合金的初生相凝固溫度區(qū)間相對較窄,在共晶形成之前,熔體中的枝晶組織沒有足夠的時間進(jìn)行枝晶臂的粗化、合并,所以該合金最終的初生相呈現(xiàn)為比較發(fā)達(dá)的樹枝晶形貌。比較不同抽拉速度下的枝晶組織可以明顯看到,隨著抽拉速度從50增加到150μm/s,枝晶發(fā)生明顯的細(xì)化(見圖1(a)~(c)),而當(dāng)抽拉速度從150增大到200μm/s時,枝晶的細(xì)化效果相對不是很明顯。此外,從圖1中也可以看到在同一凝固條件下,相鄰一次枝晶臂間距也并不是固定的。為了定量表征不同凝固速度下枝晶間距的變化,圖2所示為一次枝晶臂間距的概率分布圖。由圖2可見,一次枝晶臂間距存在較大的穩(wěn)態(tài)區(qū)間,且隨著抽拉速度的增大,一次枝晶臂穩(wěn)態(tài)區(qū)間減小,概率分布更加趨于正態(tài)分布。表1所列為不同凝固條件下一次枝晶臂間距最大值λmax、平均值λave、最小值λmin以及最大值與最小值的比值λmax/λmin。由表1可以看出,λmax/λmin的比值大致分布在3.0左右。許多文獻(xiàn)從實(shí)驗(yàn)和模擬的角度對一次枝晶臂的穩(wěn)態(tài)區(qū)間進(jìn)行了相關(guān)研究。對于高溫合金,QUESTED等[23]、黃太文等[24]、WANG等[13]的研究表明穩(wěn)態(tài)時一次枝晶臂上限值與下限值的比值λmax/λmin接近3。對于丁二腈-2.5%乙醇(質(zhì)量分?jǐn)?shù))透明合金,HUANG等[11]和單博煒等[15]研究結(jié)果顯示,在不同凝固速度下,λmax/λmin的比值在2左右波動,而對于丁二腈-0.055.%丙酮溶液,HAN等[25]研究發(fā)現(xiàn),λmax/λmin的比值約為1.3。由此可見,一次枝晶臂間距上下限的比值與合金體系密切相關(guān)。

    圖1 Al-7Si-0.36Mg合金定向凝固不同凝固速度下柱狀晶橫截面的枝晶形貌Fig.1 Dendrite morphologies on transverse sections of Al-7Si-0.36Mg alloy directional solidified at different growth velocities:(a)50μm/s;(b)100μm/s;(c)150μm/s;(d)200μm/s

    圖2 不同凝固速度下一次枝晶臂間距λ1的概率分布Fig.2 Size distribution of primary dendrite spacing λ1solidified at different growth velocities:(a)50μm/s;(b)100μm/s;(c)150μm/s;(d)200μm/s

    表1 不同凝固速度下Al-7Si-0.36Mg合金一次枝晶臂間距最大值λmax、平均值λave、最小值λmin以及λmax/λmin比值Table 1 λmax, λave, λminand λmax/λminof characteristic primary dendrite spacing at different growth velocities in directional solidification of Al-7Si-0.36Mg alloy

    2 模擬結(jié)果與分析

    利用CA模型對Al-7Si-0.36Mg合金定向凝固條件下枝晶生長過程開展相應(yīng)數(shù)值模擬研究,模擬采用的算法在文獻(xiàn)[20-21]中進(jìn)行了詳細(xì)描述,合金的熱物性參數(shù)請參見文獻(xiàn)[22]。本文模擬內(nèi)容主要為:首先通過設(shè)置不同初始一次枝晶臂間距來考察不同凝固速度下穩(wěn)態(tài)一次枝晶臂間距的上下限值,然后模擬了圖1中不同凝固條件下的枝晶選擇過程,預(yù)測平均一次枝晶臂間距,并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對比,最后利用CA模型對影響枝晶臂選擇過程的因素進(jìn)行了分析。

    2.1一次枝晶臂間距λmax和λmin預(yù)測

    由于一次枝晶臂間距的分布區(qū)間決定了定向凝固組織的均勻程度,而一次枝晶臂間距上限值λmax和下限值λmin是用于體現(xiàn)該分布區(qū)間的重要參數(shù),因此準(zhǔn)確預(yù)測不同凝固條件下一次枝晶臂間距的上下限值顯得尤為重要。有研究表明[13, 26],定向凝固一次枝晶臂間距的選擇是一個自組織過程,在固定的溫度梯度G和凝固速度v作用下,柱狀晶一次枝晶臂間距存在一個穩(wěn)態(tài)區(qū)間λmin~λmax(見表1)。當(dāng)枝晶臂間距λ<λmin,由于相鄰枝晶臂之間強(qiáng)烈的溶質(zhì)交互作用,會出現(xiàn)競爭生長,通過淹沒機(jī)制來調(diào)整枝晶臂間距至穩(wěn)態(tài)區(qū)間;當(dāng)枝晶臂間距λ>λmax,枝晶間的溶質(zhì)成分富集較低,過冷度大,有利于通過側(cè)向分叉機(jī)制產(chǎn)生新的枝晶臂來降低枝晶臂間距。為了預(yù)測穩(wěn)態(tài)枝晶臂間距的上下限值,在固定的計算區(qū)域(2.6mm×5mm,網(wǎng)格尺寸5μm)中通過設(shè)置不同的初始晶粒密度來調(diào)整初始一次枝晶臂間距,同時采用與圖1中實(shí)驗(yàn)一致的凝固條件進(jìn)行模擬。

    圖3所示為初始枝晶臂間距在λmax~λmin區(qū)間的枝晶生長情況。以圖3(b1)~(b4)為例,當(dāng)初始枝晶臂間距λini=170μm時(見圖3(b1)),初始一次枝晶臂間距發(fā)生淹沒現(xiàn)象,淘汰了部分的一次枝晶臂,使得一次枝晶臂間距增大。而當(dāng)λini超過180μm時(見圖3(b2)),穩(wěn)態(tài)一次枝晶臂間距等于初始值λini,表明在凝固速度v=100μm/s時,最小一次枝晶臂間距λmin約為180μm。當(dāng)λini=575μm時(見圖3(b3)),凝固過程中二次枝晶臂上形成大量的三次枝晶臂,但是由于相鄰枝晶臂空間上的限制和自身二次枝晶臂的阻礙,這些三次枝晶臂很難發(fā)展成為穩(wěn)定的一次枝晶臂。當(dāng)λini增大到590μm 時(見圖3(b4)),部分三次枝晶臂發(fā)展成了一次枝晶臂,從而降低了相鄰枝晶臂間距,這表明上限值λmax處于575~590μm。

    穩(wěn)態(tài)一次枝晶臂間距的下限值λmin也可以通過Hunt-Lu模型來預(yù)測,即式(2)。該模型并沒有給出上限值的函數(shù)表達(dá)式,而是認(rèn)為上限值λmax約為下限值λmin的2倍。圖4所示為模擬得到的一次枝晶臂間距上下限值、表1中實(shí)驗(yàn)值以及Hunt-Lu模型預(yù)測結(jié)果(λmax=2λmin)之間的比較,從圖4中可以看到,CA模型模擬得到的結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果非常接近,吻合程度明顯優(yōu)于Hunt-Lu模型的預(yù)測結(jié)果。DING等[26]基于透明合金丁二腈-乙醇溶液定向凝固實(shí)驗(yàn)結(jié)果總結(jié)出一次枝晶臂上限值λmax和下限值λmin相對于凝固速度v呈冪函數(shù)關(guān)系式:λmax=avb、λmin=cvd。將CA模擬結(jié)果進(jìn)行數(shù)據(jù)擬合,得到的方程為:λmax=8837v-0.61、λmin=3495v-0.65,可以看到上限值λmax和下限值λmin基

    本呈3倍的關(guān)系,與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合良好。

    圖3 不同凝固速度和不同初始一次枝晶臂間距條件下定向生長枝晶陣列Fig.3 Steady state dendrite arrays in directional solidification at different initial primary dendrite arm spacings (λini)and different growth velocities:(a1)-(a4)50μm/s;(b1)-(b4)100μm/s;(c1)-(c4)150μm/s;(d1)-(d4)200μm/s

    圖4 不同凝固速度下一次枝晶臂間距上下限λmax、λmin預(yù)測結(jié)果和實(shí)驗(yàn)結(jié)果比較Fig.4 Comparison of allowable range of primary dendrite spacing between CA simulations, analytical predictions and experimental results (λmaxpredicted by Hunt-Lu model is twice of λmin;λmax,simand λmin, simpredicted by CA model)

    2.2不同凝固速度下枝晶定向生長過程模擬

    圖5 定向凝固條件下模擬得到的不同凝固速度下枝晶穩(wěn)態(tài)生長時的枝晶陣列Fig.5 Simulated steady state dendrite arrays at different growth velocities in directional solidification:(a)200μm/s;(b)150μm/s;(c)100μm/s;(d)50μm/s

    文獻(xiàn)[26]指出,一次枝晶臂間距的選擇不僅取決于穩(wěn)態(tài)凝固參數(shù),而且還與枝晶生長的歷史過程相關(guān)。本研究中采用的是單一凝固條件,即枝晶在整個生長過程中采用恒定的凝固速度和溫度梯度,因此,可以認(rèn)為在本研究中枝晶生長歷史對一次枝晶臂間距的影響較小。為了模擬圖1中4種凝固條件下的枝晶生長過程,選取計算域大小為6.25mm×15mm,CA單元尺寸5μm。初始在計算域底部放置一定數(shù)量的晶核。圖5所示為模擬得到的4種凝固條件下的枝晶定向凝固演化過程。從圖5中可以看到,在凝固初期,從晶核的二次枝晶臂上發(fā)展出了大量的三次枝晶臂,并且部分三次枝晶臂發(fā)展成了穩(wěn)定的一次枝晶臂。這主要是因?yàn)槌跏嫉木Ш碎g距λini遠(yuǎn)大于一次枝晶臂間距上限值λmax,從而出現(xiàn)側(cè)向分枝而形成新的一次枝晶臂,但由于大部分枝晶臂相鄰間距小于一次枝晶臂間距下限值λmin,從而出現(xiàn)淹沒,只有少數(shù)能成為穩(wěn)定的一次枝晶臂。此外,從圖5中也可以看到,凝固不久后系統(tǒng)就可以達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài),若沒有外界的擾動,則后續(xù)凝固過程中枝晶可以一直穩(wěn)定生長,枝晶臂間距不變。圖6所示為CA模擬結(jié)果、解析模型預(yù)測結(jié)果以及實(shí)驗(yàn)結(jié)果的比較。從圖6中可以看到,Kurz-Fisher模型預(yù)測的結(jié)果普遍高于實(shí)驗(yàn)結(jié)果,而Hunt模型預(yù)測的結(jié)果則小于實(shí)驗(yàn)結(jié)果,并且兩個模型的預(yù)測結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值偏離的程度都較大。Trivedi模型相對較為準(zhǔn)確,但是與CA模擬的結(jié)果相比,誤差還是較大,這表明CA模型在枝晶定向凝固過程枝晶形貌演化模擬和枝晶臂間距預(yù)測等方面的準(zhǔn)確性。對于上述的解析模型,界面能各向異性的影響是沒有進(jìn)行考慮的,而事實(shí)證明,界面能各向異性對于枝晶生長具有較大影響,而CA模型可以很好地把界面能各向異性的影響耦合進(jìn)去,這可能是CA模型預(yù)測準(zhǔn)確性較高的原因之一。此外,Hunt等模型認(rèn)為一次枝晶臂均勻分布,顯然與實(shí)際不相符,這也可能導(dǎo)致預(yù)測結(jié)果不準(zhǔn)確。類似的可以對CA模擬的結(jié)果進(jìn)行數(shù)據(jù)擬合,得到的關(guān)系式為λave=4788v-0.59。

    圖6 不同凝固速度下平均一次枝晶臂間距λave預(yù)測結(jié)果和實(shí)驗(yàn)結(jié)果比較Fig.6 Comparison of analytical predictions and experimental results of average primary dendrite arm spacing λavebetween CA simulations

    2.3影響一次枝晶臂間距因素分析

    對于固定成分的合金,定向凝固枝晶臂間距的選擇過程受外因和內(nèi)因的共同作用。外因主要是抽拉速度v、溫度梯度G等可控因素,而內(nèi)因包括界面能大小、溶質(zhì)擴(kuò)散系數(shù)DL、枝晶生長方向與熱流的偏離角度θ等。外應(yīng)和內(nèi)因的共同作用會改變溫度場和溶質(zhì)場,使枝晶凝固前沿的過冷度ΔT發(fā)生變化,改變枝晶尖端生長速度 (νn∝ΔT2)和界面穩(wěn)定性,從而影響枝晶的生長和一次枝晶臂的選擇過程。

    2.3.1界面能和擴(kuò)散系數(shù)DL的影響

    界面能大小是影響枝晶尖端生長動力學(xué)的一個重要因素,體現(xiàn)了枝晶的分枝能力。LANGER等[27]通過枝晶尖端的線性分析,提出了尖端界面穩(wěn)定性理論,即LMK理論。該理論認(rèn)為枝晶尖端半徑r和尖端生長速度v之間滿足關(guān)系:vr2=2ΓDL/(σ*ΔT0)。式中:Γ為表征界面能的Gibbs-Thomson系數(shù);DL為液相擴(kuò)散系數(shù);ΔT0為結(jié)晶溫度區(qū)間;σ*是尖端穩(wěn)定性參數(shù),約為1/(4π2)。從該模型中可以看到,Γ越小,會促使尖端半徑減小,當(dāng)尖端半徑減小到不能保證界面穩(wěn)定時,就會通過界面分叉的形式來保證生長過程中的界面穩(wěn)定性,從而減小一次枝晶臂間距。枝晶凝固過程中,起到穩(wěn)定固液界面作用的界面能效應(yīng)通過Γζ來體現(xiàn),其中ζ為表征界面能各向異性的函數(shù),表示為ζ=1-15εcos[4(φ-θ)],ε為界面能各向異性系數(shù)。隨著界面各向異性系數(shù)ε的增大,ζ將減小,導(dǎo)致界面能穩(wěn)定作用減弱,造成枝晶臂容易出現(xiàn)側(cè)向分枝,減小一次枝晶臂間距[28-29]。此外,由文獻(xiàn)[30-31]中可以看出,隨著各向異性系數(shù)ε增大,尖端穩(wěn)定性參數(shù)σ*呈冪指數(shù)增大,這也有利于枝晶臂的分枝形成。YIN 等[32]通過CA方法研究了Gibbs-Thomson系數(shù)Γ和界面能各向異性系數(shù)ε對于枝晶形貌的影響,模擬得到的結(jié)果與上述的解釋相一致。從LMK理論還可以看到,溶質(zhì)擴(kuò)散系數(shù)DL減小也會降低枝晶界面穩(wěn)定性,從而影響枝晶生長。DL越小,溶質(zhì)擴(kuò)散能力減弱,相鄰枝晶間的溶質(zhì)場交疊作用降低,促進(jìn)固液界面前沿的過冷度(ΔT=Tliq(CL)-T*,式中:Tliq為成分為CL的液相線溫度;T*為實(shí)際界面溫度)增大,降低枝晶界面穩(wěn)定性,有利于枝晶臂的分枝,降低枝晶臂間距以保證穩(wěn)定生長。表2所列為兩組不同液相溶質(zhì)擴(kuò)散系數(shù)條件下的平均一次枝晶臂間距的模擬結(jié)果。綜上所述,界面能和溶質(zhì)擴(kuò)散系數(shù)的減小都有利于定向凝固過程一次枝晶臂間距的減小。

    表2 液相溶質(zhì)擴(kuò)散系數(shù)DL對一次枝晶臂間距的影響Table 2 Effects of diffusion coefficients on primary dendrite spacing during directional solidification

    2.3.2凝固參數(shù)(v,G)的影響

    定向凝固一次枝晶臂間距主要取決于溫度梯度G和生長速度v這兩個可控的外部因素,許多研究者[24,26]針對這兩個參數(shù)對定向凝固一次枝晶臂間距的影響進(jìn)行了大量實(shí)驗(yàn)研究,表明一次枝晶臂間距隨著溫度梯度和生長速度的增大而減小,這一結(jié)論與式(1)相一致。溫度梯度和生長速度對枝晶臂間距的影響機(jī)制類似,兩者的變化會改變固液界面前沿的散熱效果和溶質(zhì)場分布,從而影響界面前沿的過冷度ΔT,導(dǎo)致枝晶臂間距發(fā)生變化。為了說明這一點(diǎn),圖7所示為初始枝晶臂間距λini=320μm、溫度梯度G=15 K/mm、凝固速度v為100和200μm/s兩種條件下凝固前沿的過冷度分布。從圖7中可以看出,由于相鄰枝晶臂間的“V”形區(qū)域落后于枝晶尖端,使得“V”形區(qū)域的溫度值T*較低,熱過冷度較大,從而使得該處的局部冷度比枝晶尖端大,因此,該處容易發(fā)展出穩(wěn)定的一次枝晶臂來填充該區(qū)域(見圖3)。比較圖7中兩組不同凝固速度下的模擬結(jié)果可以看到,當(dāng)凝固速度從100增加至200μm/s時,由于冷卻速度增大(CR=G·v),所以在凝固至同一高度時,在v=200μm/s條件下的溫度值T*要比在v=100μm/s條件下的低,從而枝晶凝固前沿的過冷度ΔT在v=200μm/s條件下明顯比v=100μm/s時的大。過冷度的增大促進(jìn)枝晶生長速度增大,從而導(dǎo)致一次枝晶臂的形成和一次枝晶臂間距的減小。

    圖7 初始枝晶臂間距λini=320μm、凝固速度v=100μm/s 和v=200μm/s下凝固前沿的過冷度分布Fig.7 Undercooling distributions of solidification front with same initial dendrite spacing (λini)of 320μm at different growth velocities:(a)v=100μm/s;(b)v=200μm/s

    2.3.3生長方向偏離熱流方向角度θ的影響

    實(shí)際定向凝固過程中,枝晶生長方向并不完全平行于熱流方向,兩者往往存在一定角度θ,如圖8所示。從圖8中可以看到,晶粒A和晶粒B的〈100〉方向并不完全沿著溫度梯度G的方向,而是存在一定的夾角,且晶粒B的夾角θB(15°)要大于θA(2°)。通過測定A和B晶粒的一次枝晶臂間距發(fā)現(xiàn),B晶粒的平均一次枝晶臂間距(234μm)要大于A晶粒的平均一次枝晶間距(206μm),這與文獻(xiàn)[33-34]中的實(shí)驗(yàn)結(jié)果是相一致的,即枝晶臂間距會隨著枝晶〈100〉生長方向與溫度梯度方向之間夾角θ的增大而增大。從式(1)和(2)可以看到,HUNT等[5]提出的預(yù)測枝晶臂間距的理論模型中并沒有考慮枝晶生長取向?qū)χчg距的影響,因此,需要進(jìn)行修正才能解釋晶體取向?qū)σ淮沃П坶g距的影響。若一次枝晶臂的生長方向與熱流方向的夾角為θ,則枝晶沿〈100〉方向的生長速度和溫度梯度分別為v/cosθ、Gcosθ,代入式(1)可得

    根據(jù)式(3)可以看到,對于固定成分C0,在恒定溫度梯度G和生長速度v作用下,當(dāng)θ增大時,cosθ減小,從而使得一次臂間距λ1增大。GANDIN等[35]在研究晶體取向?qū)χL的影響時,指出一次枝晶臂間距對θ的依賴關(guān)系主要是由三次枝晶臂和二次枝晶臂相互間的競爭機(jī)制決定的,并基于分枝機(jī)制建立了一次枝晶臂間距預(yù)測模型:

    式中:λ(C0,v,G)、e、d均為正數(shù),從而也可以說明枝晶臂間距隨著擇優(yōu)取向偏離角度θ的增大而增大。

    圖8 生長方向偏離熱流方向的角度θ大小對枝晶生長和枝晶臂間距的影響(G=15 K/mm, v=200μm/s)Fig.8 Effects of deviation angle θ between dendrite growth direction and heat flux direction on dendrite growth and dendrite spacing (G=15 K/mm, v=200μm/s)

    通過模擬研究了θ對一次枝晶臂間距的影響。初始在計算域底部設(shè)置不同生長取向的晶核(5°~30°),且G=15 K/mm、v=200μm/s,并測定穩(wěn)態(tài)生長時的枝晶間距。圖9所示為平均枝晶臂間距隨θ的變化曲線,可以看到λave隨著θ的增大而增大,這與式(3)和(4)的解釋相一致。

    圖9 平均一次枝晶臂間距隨生長取向角度θ的變化曲線(G=15 K/mm, v=200μm/s)Fig.9 Predicted dendrite arm spacing varying with deviation angle θ (G=15 K/mm, v=200μm/s)

    3 結(jié)論

    1)通過開展Al-7Si-0.36Mg合金在不同凝固速度下的定向凝固實(shí)驗(yàn),測得了一次枝晶臂間距最大值λmax、平均值λave、最小值λmin以及λmax/λmin比值。

    2)采用CA模型預(yù)測了Al-7Si-0.36Mg合金不同凝固速度下穩(wěn)態(tài)一次枝晶臂間距的上限值、下限值及平均值,分別可以表示為:λmax=8837v-0.61、λmin=3495v-0.65、λave=4788v-0.59。模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的吻合程度明顯優(yōu)于Hunt-Lu等模型的預(yù)測結(jié)果,表明本模型在枝晶定向凝固過程枝晶形貌演化模擬和枝晶臂間距預(yù)測等方面的準(zhǔn)確性。

    3)結(jié)合模擬研究和文獻(xiàn)調(diào)研分析了影響定向凝固一次枝晶臂選擇的因素,包括抽拉速度v、溫度梯度G、界面能大小、溶質(zhì)擴(kuò)散系數(shù)DL、枝晶生長方向與熱流的偏離角度θ等。結(jié)果表明,界面能和溶質(zhì)擴(kuò)散系數(shù)的減小都有利于定向凝固過程一次枝晶臂間距的減小;溫度梯度G和生長速度v對一次枝晶臂間距的影響主要通過影響凝固前沿的過冷度來體現(xiàn);枝晶生長取向偏離熱流方向越大,一次枝晶臂間距越大。

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    (編輯王超)

    Experimental and simulation of primary dendrite spacing in directional solidification of Al-7Si-0.36Mg alloy

    CHEN Rui, XU Qing-yan, LIU Bai-cheng
    (Key Laboratory for Advanced Materials Processing Technology, Ministry of Education, School of Materials Science and Engineering, Tsinghua University, Beijing 100084, China)

    The directional solidification dendritic morphology evolution and primary dendrite arm spacing selection process of Al-7Si-0.36Mg alloy were studied by directional solidification experiments and cellular automaton model.The results indicate that there is a continuous range of primary dendrite arm spacing under the given solidification condition.Under the condition of the given temperature gradient and various solidification velocities, the relationships between the primary dendrite arm spacing parameters (λmax, λave, λmin)of Al-7Si-0.36Mg alloy and growth velocity were expressed, and λmax/λmin≈3.The simulated results show a quite good agreement with the experimental results, which is better than predicted results of Hunt-Lu model.The comparisons reveal that the present CA model has a high accuracy in simulating the evolution of dendrite morphology and predicting primary dendrite arm spacing in directional solidification.Based on the predictions and related literatures, the factors influencing the selection of primary dendrite arm spacing, such as growth velocity v, temperature gradient G, interfacial energy effect, solute diffusion coefficient DL, as well as the deviation angle θ between the dendrite growth direction, and heat flux direction were analyzed.

    directional solidification;primary dendrite spacing;growth velocity;cellular automaton;numerical simulation

    TG290

    A

    1004-0609(2015)10-2613-10

    國家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃項(xiàng)目(2011CB706801);國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51374137, 51171089)

    2015-01-12;

    2015-05-16

    許慶彥,教授,博士;電話:010-62795482;E-mail:scjxqy@mail.tsinghua.edu.cn

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