核空氣凈化系統(tǒng)碘吸附器性能的綜合評價方法研究

張計榮,王 稹,張崇文,吳 波,張昭辰,邱繼林

(中國輻射防護研究院，太原 030006)

引 言

核設施在正常運行或事故工況下均會產生大量的放射性廢氣，由于它們的來源、存在形式、性質不同，處理方法也不一樣，其中放射性碘的產生量大且可能產生的危害大，因而一直是業(yè)界關注的重點[1]。為了有效去除氣態(tài)放射性碘，核設施空氣凈化系統(tǒng)中通常安裝碘吸附器去除氣態(tài)放射性碘，而安裝的碘吸附器必須開展性能測試，評價其性能是否滿足要求。目前，核設施空氣凈化系統(tǒng)中安裝的碘吸附器性能測試有現(xiàn)場機械泄漏率測試結合代表性吸附介質實驗室除碘效率測試[2]、放射性甲基碘測試[3]兩種常用方法，其中現(xiàn)場機械泄漏率測試結合代表性吸附介質實驗室除碘效率測試法，依據標準要求，在進行現(xiàn)場測試前，代表性吸附介質實驗室除碘效率已明確，而現(xiàn)場泄漏率測試時間相對較短，可較快對系統(tǒng)碘吸附器性能做出評價；放射性甲基碘法表征直觀、針對性強，對碘吸附器凈化系數(shù)可實現(xiàn)高效檢驗[4]，特別適用于無代表性吸附介質的核設施空氣凈化系統(tǒng)中安裝的碘吸附器整體性能測試評價，但檢測時間相對較長。對于某些核設施特定場所空氣凈化系統(tǒng)，有必要縮短由于性能測試導致的系統(tǒng)不可用時間，或由于核設施現(xiàn)場不具備放射性樣品測量條件，系統(tǒng)上又未設置代表性吸附介質試驗樣杯用于實驗室除碘效率測試，因此，目前常用兩種方法有不便或不可行性。在碘吸附器性能測試[5～8]有所改進的基礎上，進一步開展了核空氣凈化系統(tǒng)碘吸附器性能評價的綜合方法研究，使得某些核設施特定場所空氣凈化系統(tǒng)由于測試導致的不可用時間縮短，同時該方法可推廣應用于不便采用放射性甲基碘法、無代表性吸附介質開展實驗室除碘效率測試的核空氣凈化系統(tǒng)碘吸附器性能評價。

1 實驗部分

1.1 主要儀器、材料與試劑

碘吸附器整機檢驗系統(tǒng) 中國輻射防護研究院研制；

移動式碘吸附器檢驗裝置 中國輻射防護研究院研制；

甲基碘發(fā)生器 中國輻射防護研究院研制；

甲基碘采樣裝置 中國輻射防護研究院研制；

鹵素氣體發(fā)生器 中國輻射防護研究院研制；

鹵素氣體檢測儀 中國輻射防護研究院研制；

碘吸附器(Ⅰ型) 中國輻射防護研究院研制；

γ譜儀 山西中輻核儀有限公司；

R-11 廣州中冷貿易有限公司；

Na131I口服液 中國工程物理研究院核物理與化學研究所；

CH3127I同位素交換液 中國輻射防護研究院配制。

1.2 實驗內容與方法

1.2.1 碘吸附器性能測試新思路建立

綜合評價方法擬融合泄漏率測試快捷和放射性甲基碘針對性強的優(yōu)點，采用實驗室放射性甲基碘試驗、現(xiàn)場離線泄漏率檢測及安裝到系統(tǒng)上再進行泄漏率檢測相結合法開展系統(tǒng)碘吸附器性能評價，以核設施空氣凈化系統(tǒng)常用碘吸附器(Ⅰ型)(后文簡稱碘吸附器)為主要對象開展了相關研究。

(1)實驗室確認碘吸附器凈化部件本身氣流阻力和除碘性能滿足要求。(2)實驗室放射性甲基碘試驗完成后，放置一段時間，待放射性131I衰變到可接受的程度，將碘吸附器防震包裝運輸?shù)胶嗽O施營運單位。(3)為確保碘吸附器內裝填的活性炭除碘性能滿足要求，運輸?shù)浆F(xiàn)場的碘吸附器，安裝到系統(tǒng)上的時間間隔應盡可能短，以不超過實驗室測試時間12個月為宜。(4)為避免運輸導致碘吸附器泄漏率不滿足要求，導致系統(tǒng)不可用時間延長，安裝到系統(tǒng)上進行泄漏率測試前，首先開展離線泄漏率測試，確認無不可接受的泄漏。(5)將碘吸附器安裝到待測試系統(tǒng)，再次開展系統(tǒng)碘吸附器排架的泄漏率測試，判斷是否滿足驗收指標要求。下一個試驗周期時，重新更換新的經實驗室驗證性能滿足要求的碘吸附器，再次進行離線、安裝到系統(tǒng)上后的泄漏率試驗；而系統(tǒng)上更換下來的碘吸附器，可以運用到便于開展放射性甲基碘測試的系統(tǒng)，物盡其用避免不必要的浪費，從而減少放射性廢物產生量。

1.2.2 移動式碘吸附器檢驗裝置研制

為了防止碘吸附器運輸過程中有可能因顛簸而發(fā)生炭層下陷，造成碘吸附器氣流短路，對運抵核設施營運單位的經實驗室性能驗證合格的碘吸附器擬開展現(xiàn)場離線泄漏率檢測，設計研制了一種可移動式碘吸附器檢驗裝置[9]；為了確保其在碘吸附器離線泄漏率測試時的可靠性，對移動式碘吸附器檢驗裝置安裝排架進行了壓力檢漏試驗，判斷安裝排架與碘吸附器檢驗裝置箱體焊縫的密封性，同時也可暴露出其他原因導致的安裝排架的旁通泄漏等。

1.2.3 實驗室性能測試

依據碘吸附器出廠驗收準則，在實驗室碘吸附器整機檢驗系統(tǒng)上進行氣流阻力測試與放射性甲基碘測試，其流程圖見圖1。將碘吸附器安裝在整機檢驗系統(tǒng)上，調節(jié)風閥，使得系統(tǒng)在碘吸附器允許額定風量偏差范圍內運行，測試碘吸附器的阻力損失，判斷其阻力是否滿足標準[10]的要求。配置滿足測試要求但盡可能小活度的放射性Na131I口服液與CH3127I同位素交換液，在一定條件下完成同位素交換反應，阻力損失滿足要求的碘吸附器待系統(tǒng)氣流平衡時，利用甲基碘發(fā)生器產生放射性CH3131I氣體，注入到整機檢驗系統(tǒng)，碘吸附器上、下游同時由裝有一級濾膜和兩級活性炭盒的甲基碘采樣裝置采集樣品，樣品收集完成后，γ譜儀測量上、下游采樣濾膜及一、二級活性炭盒的放射性活度，計算其凈化系數(shù)，判斷其除碘性能是否滿足要求。

圖1 碘吸附器整機檢驗系統(tǒng)流程圖Fig.1 Flow chart of iodine adsorber test system

同位素交換生成CH3131I氣體的反應式如式(1)，上下游采樣濾膜和一、二級活性炭盒的活度測量結果分別用A0、A1、A2(上游)和a0、a1、a2(下游)表示，被測試的碘吸附器凈化系數(shù)E由式(2)計算得出。

Na131I+ CH3127I→CH3131I↑+ Na127I

(1)

(2)

1.2.4 碘吸附器離線泄漏率測試

防震包裝運輸?shù)胶嗽O施營運單位現(xiàn)場的碘吸附器，安裝在系統(tǒng)排架上前，在移動式碘吸附器檢驗裝置上開展離線泄漏率測試；啟動風機，調節(jié)風閥，碘吸附器在額定風量允許偏差范圍內運行確認其無不可接受的泄漏。泄漏率測試是基于吸附介質對示蹤氣體的物理吸附作用，為了避免系統(tǒng)碘吸附器排架泄漏率測試時，示蹤氣體解吸導致儀器波動大測試時間長，因此，離線泄漏率測試以定性為主，試驗方法為氟利昂法，開啟鹵素氣體檢測儀，待上下游儀器的波動對結果判斷無影響時，用鹵素氣體發(fā)生器注入氟利昂氣體，上下游鹵素檢測儀分別測量碘吸附器上下游示蹤氣的濃度，判斷其是否有不可接受的泄漏。

1.2.5 系統(tǒng)碘吸附器排架泄漏率測試

為了確保碘吸附器與系統(tǒng)排架的密封性，調節(jié)壓緊裝置，使得壓緊到位后與系統(tǒng)排架安裝面的距離控制在一定范圍內，將離線檢驗合格的碘吸附器安裝在待測試系統(tǒng)排架上，啟動系統(tǒng)風機，調節(jié)至額定風量允許偏差范圍內，進行系統(tǒng)碘吸附器排架泄漏率試驗，試驗方法同于離線檢測時采用的方法。

2 實驗結果與討論

2.1 移動式碘吸附器檢驗裝置研制及其性能驗證

移動式碘吸附器檢驗裝置主要包括碘吸附器箱體、風機箱體和輔助管道等；碘吸附器箱體分別連接有進氣管組件、出氣管組件，出氣管組件連接風機箱體；為了盡量縮短風管及整個裝置總長度，達到小型化的目的，降低對現(xiàn)場試驗場地的要求，設計了滿足試驗示蹤氣在到達上游采樣口與風管內氣流混合均勻的多點注入、采樣管[11]，而下游采樣點氣流經排風機葉片的擾動作用，滿足混合均勻性要求，采用了單點取樣；碘吸附器箱體和風機箱體的底部帶有滾輪便于移動，其結構示意圖見圖2。此外，該裝置也設計用作核設施相關場所、地下礦山、坑道、人防工程、應急避難場所等去除放射性氣體的凈化器，以保護工作人員的健康以及核事故條件下應急人員和公眾的安全，因此，為了降低氣流濕度對碘吸附器性能的影響，移動式碘吸附器檢驗裝置中設計了加熱器。

1 碘吸附器箱體;2 風機箱體;3 滾輪;4 蓋板;5壓緊板;6、9 風管;7 連接法蘭;8 加熱器;10 調節(jié)閥;11 出風口;12下游單點采樣管;13、14 把手;15 差壓計;16 示蹤氣體多點注入管;17上游多點采樣管圖2 移動式碘吸附器檢驗裝置示意圖Fig.2 Schematic diagram of mobile iodine adsorber test apparatus

對該裝置碘吸附器安裝排架進行的壓力檢漏試驗表明，安裝排架與碘吸附器檢驗裝置箱體焊縫密封良好，無其他原因導致的安裝排架旁通泄漏，整個排架的泄漏率<0.01%，相比較于系統(tǒng)碘吸附器排架泄漏率P≤0.05%的驗收指標，安裝排架對碘吸附器排架泄漏率測試的結果無顯著影響。

2.2 實驗室性能測試結果

實驗室進行了碘吸附器氣流阻力試驗與放射性甲基碘試驗，被測試的6臺碘吸附器阻力損失均滿足標準的要求，其凈化系數(shù)E測定結果見圖3，所測試的6臺碘吸附器凈化系數(shù)E遠大于E≥1000的出廠驗收指標要求，碘吸附器本身具有較高的除碘效率。

圖3 碘吸附器實驗室除碘性能測試結果Fig.3 Iodine-removal efficiency test results of iodine adsorbers in laboratory

2.3 碘吸附器離線泄漏率測試

碘吸附器離線泄漏率測試結果表明，在移動式碘吸附器檢驗裝置上被檢測的六臺碘吸附器，在上游濃度≥10ppm時，下游鹵素檢測儀的讀數(shù)均小于儀器的探測限1ppb，被檢測待安裝到系統(tǒng)上的碘吸附器無明顯泄漏，其泄漏率P≤0.01%，碘吸附器本身無不可接受的泄漏率。

2.4 系統(tǒng)碘吸附器排架泄漏率測試

在某核設施空氣凈化系統(tǒng)中，安裝了經離線泄漏率測試滿足要求的碘吸附器，開展系統(tǒng)碘吸附器排架泄漏率檢測，有效測試時間僅需5min，其測試結果見下表；在其他工作時間同樣的情形下，采用放射性甲基碘法進行該系統(tǒng)碘吸附器測試，考慮設置防護措施耗時、測試采樣時間與采集樣品后的分析時間等，得出系統(tǒng)碘吸附器最終的測試結果約需4h；由此可以看出，采用該綜合測試方法可明顯縮短由于性能評價試驗導致的核空氣凈化系統(tǒng)不可用時間。

表 系統(tǒng)碘吸附器排架泄漏率測試結果Tab. Leakage rate test results of iodine adsorber bank in systems

由上表可知，離線泄漏率檢測無不可接受泄漏的碘吸附器安裝到系統(tǒng)排架上后，再進行在線泄漏率檢測，其測試結果滿足驗收指標要求。而兩個系統(tǒng)最終泄漏率試驗結果的差異表明，系統(tǒng)碘吸附器排架泄漏率的測試結果與碘吸附器本身有關外，還與系統(tǒng)箱體焊縫密封性、碘吸附器密封圈與接觸面的壓緊程度有關。此外，測試時系統(tǒng)濕度較大的話，也不利于碘吸附器內裝填的活性炭物理吸附氟利昂氣體。

3 結論與建議

3.1 設計研制的移動式碘吸附器檢驗裝置，用于開展碘吸附器離線泄漏率檢測，預判了碘吸附器凈化部件本身是否因運輸?shù)犬a生了不可接受的機械泄漏，為縮短由于測試導致的系統(tǒng)不可用時間提供了保障，該裝置也可用于放射性氣體的凈化，利于人員安全和環(huán)境保護。

3.2 系統(tǒng)碘吸附器最終泄漏率測試結果的差異表明，碘吸附器排架泄漏率的測試結果與碘吸附器本身有關外，還與系統(tǒng)箱體焊縫的密封性、碘吸附器密封圈與接觸面的壓緊程度等有關，進一步證實了檢驗合格的碘吸附器安裝到系統(tǒng)上仍需驗證的必要性。

3.3 綜合評價方法可推廣應用到不便開展放射性甲基碘測試，且無代表性吸附介質開展實驗室除碘效率試驗的系統(tǒng)，或核設施現(xiàn)場不具備放射性樣品測量條件的營運單位的通風凈化系統(tǒng)碘吸附器性能評價。

碘吸附器泄漏率測試是基于吸附介質對示蹤氣體的物理吸附作用，為了避免離線泄漏率檢測測試時吸附的示蹤氣體在系統(tǒng)碘吸附器排架測試時解吸，建議交替應用環(huán)己烷法與氟利昂法開展碘吸附器離線泄漏率測試和系統(tǒng)碘吸附器排架泄漏率測試。