金剛石氮-空位色心單電子自旋的電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)相干控制*

吳建冬 程智 葉翔宇 李兆凱 王鵬飛 田長(zhǎng)麟 陳宏偉

1) (安徽大學(xué)物質(zhì)科學(xué)與信息技術(shù)研究院,合肥 230601)

2) (中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院,強(qiáng)磁場(chǎng)科學(xué)中心,合肥 230031)

3) (中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)物理學(xué)院,合肥 230026)

4) (中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)附屬第一醫(yī)院,合肥 230001)

5) (中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)生命科學(xué)與醫(yī)學(xué)部,合肥 230026)

1 引言

氮-空位(NV)色心是金剛石中一種特殊的發(fā)光點(diǎn)缺陷.如圖1(a)所示,當(dāng)金剛石晶格中相鄰的兩個(gè)C 原子中的一個(gè)C 原子被N 原子所替代,另一個(gè)C 原子缺失形成空位時(shí),就形成了氮-空位色心,即NV 色心.NV 色心的電子自旋基態(tài)是一種自旋三重態(tài)系統(tǒng),使用光探測(cè)磁共振(optically detected magnetic resonance,ODMR)技術(shù)[1],即通過光學(xué)共聚焦系統(tǒng)可對(duì)單個(gè)NV 色心進(jìn)行納米級(jí)位置定位、量子態(tài)的初始化和讀出[2],結(jié)合磁共振技術(shù)方法,可實(shí)現(xiàn)對(duì)NV 色心自旋量子態(tài)快速而精確地控制[3].NV 色心在室溫條件下具有極佳的量子相干時(shí)間[4]和光學(xué)穩(wěn)定性,可實(shí)現(xiàn)高保真度的量子邏輯門[5].作為量子比特應(yīng)用于常溫固態(tài)量子

圖1 (a) NV 色心結(jié)構(gòu)圖;(b) 存在軸向磁場(chǎng) Bz 下NV 色心的基態(tài)能級(jí)圖,|↑〉 和 |↓〉 代表 15N 核自旋朝向;黃色和藍(lán)色箭頭分別代表Δms=±1躍遷和Δms=±2躍遷Fig.1.(a) Structure diagram of the NV center;(b) energy level diagram for the NV ground-state spin in the presence of an axial magnetic field Bz,|↑〉 and |↓〉 represent the spin orientation of 15N ;Δms=±1 transitions (yellow arrows) and the Δms=±2transition (blue arrows) are indicated.

? 通信作者.E-mail:hwchen@hmfl.ac.cn計(jì)算系統(tǒng)的搭建[6,7];也可作為納米尺寸的量子傳感器[8],用于磁場(chǎng)[9-12]、電場(chǎng)[13-19]、應(yīng)力[20]、溫度[21-24]等物理量以及單核自旋[25]等微小粒子的量子精密測(cè)量.精確地調(diào)控自旋作為關(guān)鍵技術(shù),其每一次的發(fā)展都推動(dòng)了NV 色心在量子計(jì)算、量子精密測(cè)量等領(lǐng)域應(yīng)用的發(fā)展.

NV 色心中常用的自旋控制方法是基于由共振的交變磁場(chǎng)所實(shí)現(xiàn)的磁控制.但近年來利用交變電場(chǎng)與自旋形成電共振來實(shí)現(xiàn)電場(chǎng)控制自旋的相關(guān)研究,引起了研究人員的高度關(guān)注.Nowack 等[26]利用局域柵極產(chǎn)生的振蕩電場(chǎng),在量子點(diǎn)體系中實(shí)現(xiàn)了對(duì)電子自旋的電控制;Klimov等[27]對(duì)SiC半導(dǎo)體材料中點(diǎn)缺陷的電子自旋實(shí)現(xiàn)了電場(chǎng)相干控制;Asaad 等[28]在硅(Si)中對(duì)單個(gè)銻(123Sb)核自旋實(shí)現(xiàn)了電場(chǎng)相干控制等.自旋的電場(chǎng)控制相比傳統(tǒng)的磁場(chǎng)控制的方法有一些顯著的優(yōu)點(diǎn),如構(gòu)建磁場(chǎng)所需的大線圈和強(qiáng)電流有可能影響其他設(shè)備,且磁場(chǎng)難以被局部化或屏蔽,很難實(shí)現(xiàn)單個(gè)自旋的尋址.而電場(chǎng)通過微型電極的尖端就能產(chǎn)生,且影響范圍較小,這使得控制納米尺寸的電子設(shè)備中的單個(gè)原子變得更加容易.本文通過加工于NV色心表面的電極所產(chǎn)生的可控交變電場(chǎng),實(shí)現(xiàn)了對(duì)近表面NV 色心電子自旋的電控制.在實(shí)驗(yàn)上不僅觀測(cè)到自旋在電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下在|ms=-1〉與|ms=+1〉兩個(gè)能級(jí)間的Rabi 振蕩,還進(jìn)一步研究了電場(chǎng)參數(shù)與Rabi 振蕩頻率間的關(guān)系.這種方法稱為電驅(qū)動(dòng)光探測(cè)磁共振(electrically driven optically detected magnetic resonance,EODMR)[27],電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)自旋所展現(xiàn)的Rabi 振蕩稱為ERabi.對(duì)于NV 色心電子自旋的電調(diào)控技術(shù)的研究與應(yīng)用發(fā)展,有助于NV 色心與半導(dǎo)體芯片、自旋電子學(xué)器件等量子器件的結(jié)合[29],推動(dòng)NV 色心量子體系在固態(tài)量子計(jì)算機(jī)、量子傳感器等領(lǐng)域研究與應(yīng)用的發(fā)展.

2 實(shí)驗(yàn)部分

2.1 實(shí)驗(yàn)原理

金剛石NV 色心具有C3v對(duì)稱性,對(duì)稱軸為由氮和空穴形成的晶軸方向,通常稱為NV 軸.NV色心的基態(tài)為電子自旋三重態(tài)3A2,其3 個(gè)能級(jí)分別是|ms=0〉和|ms=±1〉,為表述方便,后文分別用|0〉和|±1〉來表示.在零場(chǎng)時(shí)|±1〉態(tài)能級(jí)簡(jiǎn)并,且與|0〉態(tài)能級(jí)之間有大小為D(約 2.87 GHz)的零場(chǎng)劈裂[30].如圖1(b)所示,在外加磁場(chǎng)下,原本簡(jiǎn)并的|±1〉態(tài)能級(jí)會(huì)發(fā)生塞曼劈裂,|±1〉態(tài)之間的能級(jí)差變?yōu)?2γeBz,其中γe=28.03 GHz·T-1為電子自旋旋磁比[30],Bz表示沿NV 軸的磁場(chǎng)分量.NV 色心基態(tài)哈密頓量可表示為[31]

其中,d//=(0.35±0.02)Hz/(V·cm-1)和d⊥=(17±3)Hz/(V·cm-1)是NV 色心軸向和橫向的電偶極矩[32],Si(i=x,y,z) 是自旋S=1 自旋算符.沿NV軸的電場(chǎng)(Ez)僅能改變自旋的能級(jí)大小從而引起共振頻率的偏移,并不能直接驅(qū)動(dòng)不同量子態(tài)之間的躍遷,并且d//相較于d⊥小了1 個(gè)量級(jí),因此主要考慮垂直于NV 軸的橫向電場(chǎng)E⊥(Ex(y))的作用.電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)自旋共振與常規(guī)的磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)自旋共振的形式類似,區(qū)別在于它耦合了不同的自旋本征態(tài)對(duì).橫向驅(qū)動(dòng)電場(chǎng)和磁場(chǎng)的哈密頓量可以分別寫成:

式中B⊥(E⊥)和?B(E)分別是橫向平面內(nèi)的磁(電)場(chǎng)的幅度和相位,H.c.表示厄米共軛.由(2a)式可以直觀看出,常用的磁場(chǎng)調(diào)控方法是通過施加橫向的共振脈沖磁場(chǎng)來激發(fā)電子自旋,從而實(shí)現(xiàn)從|0〉態(tài)到|-1〉態(tài)或|+1〉態(tài)之間的躍遷(Δms=±1).但是|-1〉態(tài)到|+1〉態(tài)之間,由于選擇定則條件的約束,Δms=±2 能級(jí)之間的直接躍遷是磁禁戒的,需要通過|0〉態(tài)作為中間態(tài)而間接實(shí)現(xiàn).這不但增加了操作的復(fù)雜度,也會(huì)引入額外的誤差.(2b)式的哈密頓量表明,橫向的共振交流電場(chǎng)理論上可以直接驅(qū)動(dòng)NV 色心自旋的|-1〉態(tài)到|+1〉態(tài)之間的躍遷,這彌補(bǔ)了磁控制方法的不足.將利用磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)自旋|0〉態(tài)到|±1〉態(tài)之間的躍遷以及利用電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)自旋|-1〉態(tài)到|+1〉態(tài)之間的躍遷方法相結(jié)合,可以實(shí)現(xiàn)對(duì)NV 色心3 個(gè)自旋能級(jí)之間直接躍遷的全操控.

2.2 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)中選用的金剛石樣品由化學(xué)氣相沉積(chemical vapor deposition,CVD)生長(zhǎng)而成,并經(jīng)過2.5 keV 的15N 離子注入和99.999%的12C 純化,最終切割成2.0 mm×2.0 mm×0.5 mm 的塊材.在此離子注入能量下產(chǎn)生的NV 色心距金剛石表面約5 nm,可以更好地與外加電場(chǎng)耦合.生長(zhǎng)金剛石所用的原料進(jìn)行了12C 純化,使金剛石表面的NV 色心自旋也具有毫秒級(jí)以上的量子相干時(shí)間(圖3(b)).我們將電極與微波信號(hào)源組成回路,通過微波信號(hào)源在電極兩端施加交變電壓,電極上就會(huì)產(chǎn)生并向周圍輻射交變的電磁場(chǎng),其頻率與微波信號(hào)源的頻率相同.由于NV 色心自旋與電場(chǎng)和磁場(chǎng)共振的頻率不同,將兩個(gè)微波信號(hào)源分別與兩組電極相連,其輸出頻率分別設(shè)定在電場(chǎng)和磁場(chǎng)不同的共振頻率上,就可以分別實(shí)現(xiàn)其與NV 自旋的電場(chǎng)共振或磁場(chǎng)共振.具體而言,為了實(shí)現(xiàn)電控制,我們?cè)诮饎偸砻驽兞艘粚?duì)金電極,電極的結(jié)構(gòu)如圖2(a)所示.電極厚度約為百納米,電極間的距離約為 10μm .從電極上接出兩根導(dǎo)線與微波信號(hào)源(MWE)相連,其產(chǎn)生的交變電壓施加在這對(duì)電極兩端,在這對(duì)電極中間產(chǎn)生交變電磁場(chǎng).將 M WE的頻率設(shè)定在電場(chǎng)共振頻率,利用該頻率下的電場(chǎng)與NV 色心自旋共振,實(shí)現(xiàn)對(duì)NV 色心自旋的電控制.同時(shí)在距離電極 10μm 處鍍了一根金線作與微波信號(hào)源(M WB)相連,將 M WB的頻率設(shè)定在磁場(chǎng)共振頻率,利用流經(jīng)金線的交變電流所產(chǎn)生的交變磁場(chǎng)實(shí)現(xiàn)實(shí)驗(yàn)所需的輔助磁控制.金剛石樣品放置于基于ODMR 技術(shù)搭建的實(shí)驗(yàn)平臺(tái)上.圖2(b)是激光共聚焦掃描NV 色心的熒光圖,電極中間是待操控的NV 色心電子自旋.金剛石色心受到特定波長(zhǎng)的激光激發(fā)后會(huì)發(fā)出熒光,其熒光的強(qiáng)度(IPL)與自旋所處能級(jí)相關(guān).NV 色心自旋處于|0〉態(tài)時(shí)發(fā)出的熒光較強(qiáng),被稱為亮態(tài);而處于|±1〉態(tài)時(shí)發(fā)出的熒光弱,被稱為暗態(tài).我們首先通過激光極化將NV 色心自旋初始化至|0〉態(tài)上,然后通過觀測(cè)NV 色心自旋在磁驅(qū)動(dòng)或電驅(qū)動(dòng)脈沖序列操控后的末態(tài)的熒光強(qiáng)度的變化,得到NV色心自旋量子態(tài)的變化,從而實(shí)現(xiàn)對(duì)自旋躍遷過程的觀測(cè).

圖2 (a)電極和微波線的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)簡(jiǎn)圖;(b) 激光共聚焦掃描NV 色心的熒光圖Fig.2.(a) Structural design diagram of electrode and microwave line;(b) fluorescence diagram of NV centers scanned by a laser scanning confocal microscope.

2.3 實(shí) 驗(yàn)

圖2(b)為激光共聚焦掃描NV 色心的熒光圖,其中孤立的亮點(diǎn)即是單個(gè)NV 色心,實(shí)驗(yàn)中所使用的NV 色心由白圈標(biāo)出,其周圍較暗的背景熒光是由激光長(zhǎng)時(shí)間猝滅造成的.在通過激光共聚焦掃描NV 色心的熒光圖定位到待操控的NV色心后,我們基于ODMR 的序列掃描微波頻率得到ODMR 頻率譜,見圖3(a).在零磁場(chǎng)條件下,|±1〉態(tài)能級(jí)簡(jiǎn)并,在頻率等于零場(chǎng)分裂能D=2870 MHz處會(huì)有一個(gè)共振峰,代表|0〉到|±1〉態(tài)能級(jí)的躍遷.當(dāng)施加沿NV 軸的外磁場(chǎng)Bz時(shí),由于塞曼效應(yīng),共振峰會(huì)分裂為2 個(gè),對(duì)應(yīng)的頻率為D±γeBz.由于該NV 色心電子自旋有一個(gè)近鄰的自旋為 1/2 的15N 核自旋,受到核自旋與電子自旋的耦合作用,根據(jù)15N 核自旋的方向不同,每個(gè)共振峰各自又會(huì)分裂為2 個(gè).最終在頻率掃描譜上,零場(chǎng)共振峰頻率兩側(cè)的對(duì)稱位置會(huì)出現(xiàn)2組共4 個(gè)共振峰,頻率分別為D-γeBz ±A/2 和D+γeBz ±A/2,其中A的值為3.05 MHz,是15N核自旋與NV 色心的電子自旋的耦合常數(shù)[33].同樣受到15N 核自旋的影響,|-1〉態(tài)到|+1〉態(tài)間的躍遷會(huì)有兩個(gè)共振頻率(2γeBz ±A).如圖3(a)所示,紅線是用洛倫茲函數(shù)進(jìn)行的數(shù)據(jù)擬合,通過ODMR 頻率譜共振峰的位置解析計(jì)算,可以得到軸向磁場(chǎng)Bz為181.47 G (1 G=10—4T),并且可以估算出|-1〉態(tài)到|+1〉態(tài)的兩個(gè)躍遷頻率分別為1013.25 MHz 和1019.32 MHz.

圖3 (a) ODMR 的頻率譜;(b) NV 色心電子自旋的相干時(shí)間測(cè)量.12C 純化延長(zhǎng)了電子自旋的相干時(shí)間,弛豫時(shí)間 T2 經(jīng)指數(shù)衰減函數(shù) e xp[-(2τ/T2)2] (紅線)擬合約為1.6 msFig.3.(a) The frequency spectrum of ODMR;(b) coherent time measurement of electron spin in NV center.The purification of 12C prolongs the coherence time of electron spin,and the relaxation time T2 is estimated to be 1.6 ms through the exponential attenuation function e xp[-(2τ/T2)2] (red line).

要實(shí)現(xiàn)電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)控制,電場(chǎng)的頻率需要滿足共振條件.EODMR 的自旋躍遷過程如圖4(a)所示.首先利用532 nm 的激光將NV 色心自旋初始化至|0〉態(tài),通過橫向的共振交變磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng) πMW脈沖將自旋轉(zhuǎn)至|-1〉態(tài),隨后施加一定時(shí)間的電場(chǎng)脈沖PE,上文已經(jīng)通過ODMR 譜估計(jì)了|-1〉態(tài)到|+1〉態(tài)之間躍遷對(duì)應(yīng)的頻率,保持電場(chǎng)作用的時(shí)間和功率不變,在預(yù)估的躍遷頻率附近進(jìn)行掃頻.當(dāng)電場(chǎng)的頻率達(dá)到共振頻率時(shí),共振的電場(chǎng)就會(huì)驅(qū)動(dòng)NV 色心電子自旋|-1〉態(tài)的布居度向|+1〉態(tài)遷移.這將導(dǎo)致在隨后讀出過程中,用微波將|-1〉態(tài)轉(zhuǎn)回|0〉態(tài)的布居度會(huì)小于非共振電場(chǎng)時(shí)的布居度,使觀測(cè)得到的熒光計(jì)數(shù)降低.對(duì)測(cè)量的熒光計(jì)數(shù)使用洛倫茲函數(shù)進(jìn)行擬合,如圖4(b)所示,在熒光譜頻率為1019.3 MHz 處觀測(cè)到一個(gè)共振信號(hào)峰,結(jié)合前面的推導(dǎo)分析,此信號(hào)峰是15N 核自旋向下時(shí),電場(chǎng)頻率與NV 色心電子自旋發(fā)生共振,驅(qū)動(dòng)電子自旋在|-1〉態(tài)到|+1〉態(tài)之間躍遷而產(chǎn)生的共振信號(hào)峰,通過讀取譜圖中信號(hào)峰的位置可以得到準(zhǔn)確的電場(chǎng)共振頻率.此時(shí)施加的電場(chǎng)功率為0.28 W,外磁場(chǎng)Bz為181.47 G.

圖4 (a) EODMR 脈沖序列及自旋躍遷示意圖;(b) EODMR 的共振峰譜圖Fig.4.(a) EODMR pulse sequence and spin transition diagram;(b) the resonance peak spectrum of EODMR.

通過掃描電場(chǎng)得到準(zhǔn)確的電場(chǎng)共振頻率后,將產(chǎn)生的交變電場(chǎng)頻率固定為共振頻率1019.3 MHz,保持電場(chǎng)的功率不變,并不斷增加電場(chǎng)脈沖PE作用的時(shí)間,脈沖序列如圖5(a)所示.在熒光譜中可以清晰地觀測(cè)到熒光計(jì)數(shù)隨驅(qū)動(dòng)時(shí)間的周期性變化,這種周期性振蕩信號(hào)即為電驅(qū)動(dòng)下電子自旋的Rabi 振蕩.這是由于電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)NV自旋在|-1〉態(tài)與|+1〉態(tài)之間躍遷,使得|-1〉態(tài)的布居度周期性改變,最終導(dǎo)致轉(zhuǎn)回到|0〉態(tài)的布居度也發(fā)生周期性改變.圖5(b)中3 條ERabi振蕩曲線分別對(duì)應(yīng)于功率為0.28,0.20,0.14 W的電場(chǎng)驅(qū)動(dòng),紅線是使用正弦衰減函數(shù)進(jìn)行的數(shù)據(jù)擬合.可以直觀地發(fā)現(xiàn)ERabi 振蕩的頻率受到驅(qū)動(dòng)電場(chǎng)的功率調(diào)制,電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)功率越大,ERabi 振蕩越快.電場(chǎng)源功率為0.28 W 時(shí),πE脈沖的時(shí)間約為 6.65μs,在目前相干時(shí)間約為 1.6 ms 的情形下,可對(duì)NV 色心進(jìn)行數(shù)百個(gè)量子邏輯門操控.

圖5 (a) ERabi 脈沖序列;(b) 在不同電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)功率的作用下,NV 色心電子自旋的ERabi 振蕩譜Fig.5.(a) ERabi pulse sequence;(b) ERabi oscillatory spectrum of electron spin in NV center under the action of different electric field driving power.

為了進(jìn)一步找到ERabi 振蕩頻率與驅(qū)動(dòng)電場(chǎng)的頻率、功率等參數(shù)之間的關(guān)系,我們觀測(cè)在不同共振頻率下電場(chǎng)功率與電子自旋的ERabi 振蕩的頻率的關(guān)系.實(shí)驗(yàn)測(cè)量了頻率從0.2,0.4,0.8 至1 GHz 下,不同功率的電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)ERabi振蕩的頻率.從圖6 中可以清楚地看到,ERabi 的振蕩頻率與驅(qū)動(dòng)電場(chǎng)頻率無直接關(guān)系,與驅(qū)動(dòng)電場(chǎng)功率開方(即驅(qū)動(dòng)電場(chǎng)場(chǎng)強(qiáng))成線性正相關(guān),ERabi振蕩頻率與電場(chǎng)源功率W的開方的擬合函數(shù)關(guān)系為:實(shí)驗(yàn)結(jié)果也進(jìn)一步表明觀測(cè)到的ERabi 振蕩是由電場(chǎng)驅(qū)動(dòng),通過電場(chǎng)對(duì)金剛石NV 色心電子自旋實(shí)現(xiàn)精密操控是完全可行的.通過增加驅(qū)動(dòng)電場(chǎng)功率,從而加大電極間的電壓可以提高自旋的操控速度,以減少量子邏輯門的操作時(shí)間.但目前由于電極之間的介質(zhì)為空氣,其擊穿電壓約為30 kV/cm.為了避免電極被擊穿,電極電壓無法加得很高,電驅(qū)動(dòng)速率較慢.在后續(xù)研究中可通過微納加工將電極置入金剛石內(nèi),金剛石的擊穿電壓約為21.5 MV/cm[34],可以極大提高控制電場(chǎng)的功率上限,理論預(yù)計(jì)可提計(jì)2—3個(gè)數(shù)量級(jí),達(dá)到與磁控制相近的控制能力.

圖6 不同共振頻率下電場(chǎng)功率與電子自旋的 ERabi 振蕩頻率的關(guān)系Fig.6.Relationship between electric field power and ERabi oscillation frequency of electron spins at different resonance frequencies.

3 結(jié)論

目前電場(chǎng)對(duì)量子自旋進(jìn)行操控的研究十分重要且具有廣闊的應(yīng)用前景.本文通過施加交變電場(chǎng)實(shí)現(xiàn)了對(duì)NV 色心自旋的電場(chǎng)調(diào)控,觀測(cè)到在共振電場(chǎng)的驅(qū)動(dòng)下NV 電子自旋在|-1〉態(tài)與|+1〉態(tài)之間 Δms=±2 的直接躍遷,并探究了電場(chǎng)功率與操控速率的線性關(guān)系.研究結(jié)果表明利用共振的電場(chǎng)與共振的磁場(chǎng)一樣可以實(shí)現(xiàn)對(duì)量子自旋的快速精準(zhǔn)的操控.在金剛石NV 色心量子體系中引入電場(chǎng)調(diào)控方法,將電控制與磁控制技術(shù)方法相結(jié)合,能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)NV 色心三個(gè)自旋能級(jí)間直接躍遷的全操控.自旋電調(diào)控技術(shù)的深入研究,有助于NV色心與半導(dǎo)體芯片、自旋電子學(xué)器件等量子器件的結(jié)合[29],進(jìn)一步推動(dòng)NV 色心量子體系在固態(tài)量子計(jì)算、量子傳感等領(lǐng)域研究與應(yīng)用的發(fā)展.