偏振光誘導(dǎo)的[Pt/Co]3MnIr 薄膜中的電子自旋動(dòng)力學(xué)研究

鄭文奇 劉雨 胡海林 樓柿濤

摘要： 使用時(shí)間分辨的磁光克爾泵浦探測(cè)系統(tǒng) ， 研究了鐵磁-反鐵磁（Ferromagnetism-Antiferromagnetism， FM-AFM）薄膜在不同偏振態(tài)的泵浦光激發(fā)下退磁信號(hào)的區(qū)別 ， 以及光子角動(dòng)量和激光熱效應(yīng)在泵浦探測(cè)過程中發(fā)揮的作用.基于逆法拉第效應(yīng) ， 圓偏振光能夠生成有效感應(yīng)磁場(chǎng) ， 誘導(dǎo)電子軌道自旋定向.受光子攜帶角動(dòng)量方向的影響 ， 瞬態(tài)克爾峰的方向會(huì)發(fā)生改變 ， 其方向與外磁場(chǎng)方向無關(guān). 通過改變 MnIr 層厚度的實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn) ， 順磁電子的磁化是瞬態(tài)克爾峰的主要來源.這對(duì)未來進(jìn)一步探索全光磁翻轉(zhuǎn)中的自旋動(dòng)力學(xué)機(jī)制具有重要意義.

關(guān)鍵詞：[Pt/Co]3MnIr 薄膜;? 偏振光誘導(dǎo)超快自旋動(dòng)力學(xué);? 角動(dòng)量

中圖分類號(hào)： O484.3??? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A??? DOI： 10.3969/j.issn.1000-5641.2022.02.014

Study of polarized laser-induced ultrafast spindynamics on [Pt/Co]3MnIr film

ZHENG Wenqi1 ，? LIU Yu2 ，? HU Hailin1 ，? LOU Shitao1

（1. State Key Laboratory of Precision Spectroscopy， East China Normal University， Shanghai? 200241，China;2. Department of Optical Science and Engineering， School of InformationScience and Technology， Fudan University， Shanghai? 200433， China）

Abstract： In this study， ultrafast spin dynamics on FM-AFM （ferromagnetism-antiferromagnetism） thin film? were? explored? using? pump-probe? technology? with? circularly? polarized? and? linear? pump? beams. Circularly polarized light generates? an effective inducting magnetic field， which is called the inverse Faraday effect. The direction of the transient Kerr peak only depends on the angular momentum of photons. The amplitude of the Kerr peak depends on the thickness of the MnIr film. This may be attributed to the fact that the transient Kerr peak originates from the magnetization of paramagnetic electrons. This study may help further the understanding of spin dynamics in HD-AOS （Helicity-Dependent All Optical Switching）.

Keywords：[Pt/Co]3MnIr thin film;? polarized light induced ultrafast spin dynamics;? angular momentum

0? 引言

科技發(fā)展對(duì)數(shù)據(jù)存儲(chǔ)提出高密度和高效率的要求[1] ， 提高存儲(chǔ)器件的讀寫速度是提高存儲(chǔ)效率的關(guān)鍵. 全光磁翻轉(zhuǎn)（Helicity-Dependent All Optical Switching， HD-AOS）可以在更快的時(shí)間尺度實(shí)現(xiàn)磁化翻轉(zhuǎn) ， 為存儲(chǔ)器的發(fā)展提供了新的思路， 尋找既具有 HD-AOS 特性又具有應(yīng)用價(jià)值的材料已經(jīng)成為新的科研熱點(diǎn)[2-3] .光的偏振態(tài)和角動(dòng)量在全光磁翻轉(zhuǎn)中的作用也是現(xiàn)代磁性[4]中的重要課題.

Stanciu 等[5]在 GdFeCo 中發(fā)現(xiàn)了圓偏振激光可以在完全不依賴于外加磁場(chǎng)的情況下操縱皮秒尺度的磁化翻轉(zhuǎn) ， 這種與光的偏振態(tài)相關(guān)的現(xiàn)象被稱為全光磁翻轉(zhuǎn).

研究者們不僅在稀土-過渡金屬薄膜中[6-8]中發(fā)現(xiàn)了全光磁翻轉(zhuǎn)的現(xiàn)象的存在 ， 也在[Co/Pt][9-10]等具有垂直各項(xiàng)異性的鐵磁薄膜中觀察到了圓偏振光誘導(dǎo)磁化反轉(zhuǎn)的現(xiàn)象.此外 ， 有研究表明 ， 可以通過改變光的偏振態(tài)對(duì) IrMn/[Co/Pt]×N 鐵磁-反鐵磁樣品的交換偏置方向進(jìn)行調(diào)控[11]. 因此 ， 探究一定的脈沖能量范圍內(nèi) ， 在不同偏振態(tài)的光的作用下 ， [Co/Pt]多層膜材料表面與激光之間的作用、物質(zhì)內(nèi)部的相互作用具有很強(qiáng)的科研意義. 最近已有研究表明 ， 單個(gè)飛秒光脈沖可以在皮秒尺度內(nèi)實(shí)現(xiàn)鐵磁薄膜[Co/Pt]/GdFeCo 的磁化強(qiáng)度的翻轉(zhuǎn) ， 這種方法將極大地?cái)U(kuò)展超快磁開關(guān)的材料和應(yīng)用范圍[12] .已有的研究工作對(duì) HD-AOS 的現(xiàn)象提出了多種理論進(jìn)行解釋 ， 如基于逆法拉第效應(yīng)（Inverse Faraday Effect， IFE）[2，3，5，13]偏振光形成有效相干磁場(chǎng)作用于介質(zhì)自旋、磁圓二色性（Magnetic Circular Dichroism， MCD）[14-15]導(dǎo)致的吸收差異造成內(nèi)部電子溫度變化、受激拉曼散射[16-17]、亞晶格交換弛豫[18]等.

然而 ， 目前的大部分研究報(bào)道所展示的都是稀土-過渡金屬薄膜在一個(gè)或多個(gè)圓偏振脈沖激發(fā)樣品后樣品所呈現(xiàn)的最終狀態(tài) ， 對(duì)于鐵磁多層薄膜在激發(fā)過程中的偏振光與自旋的作用機(jī)理、激光脈沖角動(dòng)量和熱效應(yīng)的作用過程仍有很大的探討空間. 因此 ， 本文選擇垂直各項(xiàng)異性的鐵磁-反鐵磁薄膜[Pt/Co]3MnIr 作為實(shí)驗(yàn)樣品 ， 并對(duì)其磁光克爾信號(hào)進(jìn)行觀測(cè) ， 觀察泵浦光偏振態(tài)對(duì)其退磁信號(hào)的影響;通過比較其退磁幅度、退磁時(shí)間等 ， 研究激光偏振態(tài)與材料中電子、自旋、角動(dòng)量運(yùn)動(dòng)機(jī)制的關(guān)系.

1? 實(shí)驗(yàn)描述

本文實(shí)驗(yàn)中所用到的磁性薄膜全部采用在康寧玻璃（glass）表面上進(jìn)行室溫磁控濺射的方法進(jìn)行制備 ， 濺射真空度小于3.99× 10–6 Pa， 樣品的最底層和最頂層采用 Ta 以防止樣品氧化. 樣品 glass/Ta（2.6）/[Pt（1.25）/Co（0.4）]2/[Pt（1.25）/Co（0.6）]/MnIr（nMnIr）/Ta（4） （其中 ， nMnIr表示 MnIr 的厚度 ， nMnIr =3.2 nm， 4 nm， 5.6 nm， 6.4 nm， 7.2 nm， 7.8 nm）的具體結(jié)構(gòu)如圖1所示 ， 其中 ， 濺射的 MnIr 層呈簡(jiǎn)單反鐵磁結(jié)構(gòu) ， [Pt/Co]為鐵磁層.

本文實(shí)驗(yàn)研究了 glass/Ta（2.6）/[Pt（1.25）/Co（0.4）]2/[Pt（1.25）/Co（0.6）]/MnIr（nMnIr）/Ta（4）磁性薄膜在激光誘導(dǎo)下的電子自旋運(yùn)動(dòng)過程. 脈沖激光源脈寬約為120 fs， 重復(fù)頻率為1 kHz， 中心波長(zhǎng)為800 nm.

在泵浦探測(cè)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)設(shè)計(jì)中 ， 必須指出的是 ， 為了排除自旋的磁化方向以及角動(dòng)量耦合受到磁場(chǎng)和光偏振在水平分量方向上的干擾 ， 本文設(shè)計(jì)了如圖 2所示的時(shí)間分辨磁光克爾（Magneto-Optical Kerr， MOKE）泵浦探測(cè)裝置. 圖2中 ， 磁場(chǎng)（B）與樣品法線方向平行 ， 泵浦光從磁頭的小孔中通過 ， 完全垂直地入射于樣品表面.在這種實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)中 ， 泵浦光為圓偏振光時(shí) ， 光子攜帶角動(dòng)量在樣品面內(nèi)的投影分量為0.

圖 2展示了自主搭建的時(shí)間分辨的磁光克爾光學(xué)探測(cè)裝置.飛秒脈沖激光從放大級(jí)出射后經(jīng)分束片分為泵浦光和探測(cè)光 ， 泵浦光經(jīng)過延遲（Time-delay）線和斬波器后垂直匯聚入射于樣品表面 ， 所使用步進(jìn)電機(jī)最小步長(zhǎng)為1.5μm;探測(cè)光經(jīng)起偏器、檢偏器等聚焦于樣品表面 ， 與泵浦光重合 ， 探測(cè)光的反射光經(jīng)過聚焦透鏡和檢偏器后進(jìn)入探測(cè)器. 探測(cè)器收集的信號(hào)經(jīng)過鎖相放大器后接入電腦的控制程序. 樣品放置時(shí) ， 保持樣品表面垂直于磁化方向. 通過1/4波片可以使泵浦光偏振態(tài)在圓偏振光和線偏振光之間轉(zhuǎn)換 ， 探測(cè)光的偏振狀態(tài)保持為水平線偏振光.

2? 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

首先 ， 使用 MOKE 系統(tǒng)對(duì)樣品的靜態(tài)磁性進(jìn)行測(cè)量 ， 圖3的左側(cè)插圖以 nMnIr =7.8 nm 的樣品為例展示了所使用到的系列樣品的磁滯回線 ， 呈現(xiàn)較好的垂直各項(xiàng)異性.這是由于當(dāng) Co 層厚度小于1 nm 時(shí) ， 具有強(qiáng)垂直各向異性 ， 其易軸垂直于樣品表面[19]. 同時(shí) ， 由于磁性層[Pt/Co]層的不斷重復(fù)堆積 ， 在[Pt/Co]的短程的界面相互作用的影響下， 會(huì)形成超晶格結(jié)構(gòu) ， 改善薄膜晶格織構(gòu) ， 使樣品呈現(xiàn)出良好的垂直各向異性[20].

此后 ， 對(duì) nMnIr =7.8 nm 的樣品的動(dòng)態(tài)磁性進(jìn)行測(cè)量 ， 測(cè)量條件為泵浦光功率= 8 mW， 外加磁場(chǎng)強(qiáng)度 Hs =±1500 Oe.樣品飽和磁化 ， 在外界磁場(chǎng)的作用下 ， 樣品磁性層 Co 層的內(nèi)部磁矩在初始狀態(tài)均垂直于樣品表面， 且平行于外加磁場(chǎng). 圖3（a）、圖3（b）展示了正負(fù)磁場(chǎng)下的泵浦光分別為左旋圓偏振光（Left Circular Polarization， LCP）、右旋圓偏振光（Right Circular Polarization， RCP）和線偏振光 （Linear Polarization， LP）時(shí)的 MOKE 信號(hào). 從圖 3（a）、圖3（b）中可以觀察到 ， 在正負(fù)磁場(chǎng)下使用左右旋圓偏振光進(jìn)行泵浦獲得的 MOKE 信號(hào)具有不對(duì)稱性 ， 而線偏振光泵浦時(shí)信號(hào)對(duì)稱 ， 在正負(fù)磁場(chǎng)下方向相反;圓偏振光泵浦下的 MOKE信號(hào)在0 延時(shí)（t）的位置都出現(xiàn)了瞬態(tài)克爾信號(hào)峰 ， 瞬態(tài)克爾峰方向隨泵浦光偏振態(tài)的改變而翻轉(zhuǎn) ， 與外加磁場(chǎng)磁化強(qiáng)度方向無關(guān);右旋光泵浦時(shí) ， 瞬態(tài)克爾峰方向朝上;左旋光泵浦時(shí) ， 瞬態(tài)克爾峰方向朝下.此外 ， 無論在正負(fù)磁場(chǎng)下 ， 左右旋光泵浦獲得的信號(hào)均在約500 fs 處開始重合 ， 但其重合位置偏離了初始磁化狀態(tài) ， 然后逐漸恢復(fù)到平衡態(tài).

為了研究瞬態(tài)克爾峰出現(xiàn)導(dǎo)致信號(hào)不對(duì)稱的原因 ， 分別對(duì)正負(fù)磁場(chǎng)下的左右旋光泵浦時(shí)得到的信號(hào)相加再平均 ， 結(jié)果如圖3（c）黑線所示 ， 其線型與線偏振光泵浦時(shí)獲取的時(shí)間分辨 MOKE信號(hào)相重合 ， 可以認(rèn)為該信號(hào)為正常的激光脈沖導(dǎo)致的退磁效應(yīng). 這個(gè)退磁信號(hào)被認(rèn)為是鈷原子吸收光子能量 ， 溫度升高而引起的退磁 ， 其退磁時(shí)間大約在1 ps 時(shí)間尺度.此后 ， 隨著這些熱電子和其他電子、聲子的相互作用 ， 電子溫度下降 ， 自旋有序逐漸恢復(fù) ， 其弛豫時(shí)間長(zhǎng)達(dá)幾百皮秒.退磁過程在正負(fù)飽和場(chǎng)下的退磁的機(jī)理相同 ， 退磁幅度相同 ， 所以在測(cè)量曲線中 ， 該效應(yīng)呈現(xiàn)出曲線關(guān)于0信號(hào)對(duì)稱的特點(diǎn).實(shí)驗(yàn)中得到的測(cè)量結(jié)果亦如此. 同一磁場(chǎng)下左右旋圓偏振光泵浦后的曲線相加再求平均所得到的信號(hào)與線偏振光在正負(fù)磁場(chǎng)下泵浦時(shí)獲得的信號(hào)具有很好的一致性 ， 這也與我們以往的工作[21-22]以及研究退磁過程的相關(guān)文獻(xiàn)[23]中的退磁信號(hào)的趨勢(shì)和時(shí)間尺度吻合.

在圓偏振光泵浦條件下獲得的瞬態(tài)克爾信號(hào)扣除光致退磁信號(hào) ， 例如在圖 3（b）中的右旋光泵浦信號(hào)（紅線）減去線性光泵浦的信號(hào)（藍(lán)線） ， 得到的曲線如圖 3（d）中的紅線所示. 該殘余信號(hào)的方向和旋光相關(guān) ， 與外磁場(chǎng)或鐵磁磁矩的方向無關(guān). 當(dāng)泵浦光由左旋光變?yōu)橛倚鈺r(shí) ， 該信號(hào)幅度和寬度不變 ， 方向相反.而當(dāng)磁場(chǎng)方向改變時(shí) ， 信號(hào)的幅度及方向均未發(fā)生改變. 此后 ， 分別將在正負(fù)磁場(chǎng)條件下獲得的右旋光泵浦的信號(hào)減去左旋光泵浦的信號(hào)后除以2， 得到圖 3右側(cè)插圖中的紅線和藍(lán)線 ， 其信號(hào)寬度、線形和泵浦光探測(cè)光的自相關(guān)曲線（ 圖3右側(cè)插圖中的灰線）基本吻合 ， 該信號(hào)正比于泵浦光的瞬時(shí)光強(qiáng) ， 同時(shí)和泵浦光的旋光特性相關(guān).

在光和物質(zhì)相互作用中 ， 逆法拉第效應(yīng)可以表示為[4]其中MO 是材料的磁光系數(shù) ， E （！）是指頻率為！ 的單色光的光場(chǎng) ， E （?。?是指頻率為！ 的單色光光場(chǎng)的垂直分量.在公式（1）中， 電場(chǎng)必須滿足2個(gè)條件：第一， 電場(chǎng)必須同時(shí)有2個(gè)互相垂直的分量;第二 ， 2個(gè)分量的電場(chǎng)必須有不同相位 ， 而線性偏振光不能產(chǎn)生這個(gè)效應(yīng) ， 這一條也符合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù).此外 ， 從原理上來說 ， 逆法拉第效應(yīng)是由激光的電場(chǎng)直接和電子軌道相互作用形成定向磁矩 ， 響應(yīng)時(shí)間非常短[5，13] ， 和熱電子作用形成的退磁相比[24] ， 其開始時(shí)間和達(dá)到峰值所需的時(shí)間都在幾百飛秒內(nèi). 在實(shí)驗(yàn)中， 雖然兩個(gè)效應(yīng)形成磁矩的方向都在垂直于樣品平面 ， 但是沒有發(fā)現(xiàn)這兩個(gè)效應(yīng)的耦合作用.

考慮到磁性層 Co 層中的電子自旋存在很強(qiáng)的自發(fā)磁化 ， 可以認(rèn)為 MnIr 層中的順磁電子在圓偏振光形成的瞬態(tài)磁場(chǎng)脈沖中被磁化 ， 是形成瞬態(tài)克爾峰的主要貢獻(xiàn). 為了驗(yàn)證這一猜想 ， 外加泵浦光功率為8 mW， 施加磁場(chǎng)大小為– 1500 Oe， 改變 MnIr 層的厚度（nMnIr）， 并對(duì)得到的 MOKE信號(hào)進(jìn)行處理 ， 提取出其中的瞬態(tài)克爾峰和退磁信號(hào) ， 如圖 4（a）、圖 4（b）所示. 由圖 4（a）、圖 4（b）可知 ， 隨著 nMnIr 的增加 ， 瞬態(tài)克爾峰有明顯的增幅 ， 退磁信號(hào)也有減小趨勢(shì) ， 但更換樣品可能導(dǎo)致的光斑重合變化以及激光功率的波動(dòng)都會(huì)對(duì)信號(hào)幅度產(chǎn)生影響;而同一信號(hào)的瞬態(tài)克爾峰幅度與退磁信號(hào)在實(shí)驗(yàn)中同時(shí)獲得 ， 具有較強(qiáng)的可比性.所以 ， 為了更加客觀地研究 MnIr 層厚度在瞬態(tài)克爾峰中的貢獻(xiàn) ， 本文計(jì)算了瞬態(tài)克爾峰幅度與退磁信號(hào)的幅度比值（Proportionality）， 如圖 4（c）所示.

從圖 4可以清晰地看到 ， 隨著 MnIr 層的增加 ， 瞬態(tài)克爾峰與退磁信號(hào)的幅度比值有很明顯的增長(zhǎng)趨勢(shì). 這意味著瞬態(tài)克爾峰的幅度相對(duì)于退磁信號(hào)幅度有明顯的增加.可以從兩個(gè)角度對(duì)此現(xiàn)象的原因進(jìn)行分析 ， 首先 ， MnIr 層厚的增加使得穿透 MnIr 到達(dá)磁性層 Co 層的泵浦光光強(qiáng)顯著減少 ， 激光熱效應(yīng)受到削弱 ， 根據(jù)以往的研究[24] ， 樣品的退磁幅度正比于泵浦光光強(qiáng) ， 所以 MnIr 層厚度的增加引起了泵浦光光強(qiáng)的減弱 ， 進(jìn)而導(dǎo)致了退磁幅度的減小;其次 ， MnIr 厚度的增加會(huì)使樣品中可被順磁磁化的自由電子增加 ， 受到圓偏振光產(chǎn)生的瞬態(tài)磁場(chǎng)脈沖磁化的順磁電子數(shù)目增加 ， 磁化強(qiáng)度變大 ， 導(dǎo)致瞬態(tài)克爾峰幅度增加. 這兩個(gè)變化共同引起了瞬態(tài)克爾峰幅度與退磁信號(hào)幅度比值的增加. 至此 ， 驗(yàn)證了本文之前所述的猜想：瞬態(tài)克爾峰的出現(xiàn)主要來源于順磁電子被瞬態(tài)磁場(chǎng)脈沖磁化.

3? 結(jié)論

本文研究了鐵磁-反鐵磁薄膜在不同偏振態(tài)泵浦光激發(fā)下退磁信號(hào)的區(qū)別 ， 以及光子角動(dòng)量和激光熱效應(yīng)在泵浦過程中發(fā)揮的作用.基于逆法拉第效應(yīng) ， 圓偏振光能夠生成有效感應(yīng)磁場(chǎng) ， 誘導(dǎo)電子軌道自旋定向.受到光子攜帶角動(dòng)量方向的影響 ， 瞬態(tài)克爾峰的方向會(huì)發(fā)生改變 ， 其方向與外磁場(chǎng)方向無關(guān). 通過改變 MnIr 層厚度的實(shí)驗(yàn)證實(shí)了材料中順磁電子的磁化是瞬態(tài)克爾峰的主要來源.這對(duì)未來進(jìn)一步探索全光磁翻轉(zhuǎn)中的自旋動(dòng)力學(xué)機(jī)制具有重要意義.

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（責(zé)任編輯：李藝）