資江疏浚底泥重金屬賦存形態(tài)和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

肖懷憲 方涵瀟 袁隆湖 戴利生 蔣康

摘要 為研究資江疏浚底泥重金屬的賦存形態(tài)及其生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，對(duì)資江沿線18個(gè)底泥采樣點(diǎn)的Cd、Zn、Cu、Pb、Ni、Cr、As的總含量及各賦存形態(tài)含量進(jìn)行分析測(cè)定，同時(shí)進(jìn)行重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。結(jié)果表明，Cd的污染最嚴(yán)重，100%的點(diǎn)位風(fēng)險(xiǎn)篩選值超標(biāo)，66.7%的點(diǎn)位風(fēng)險(xiǎn)管制值超標(biāo);其次是Zn、Cu和As，風(fēng)險(xiǎn)篩選值的點(diǎn)位超標(biāo)率分別為55.6%、50.0%和22.2%;Pb、Ni、Cr的含量均未超過(guò)風(fēng)險(xiǎn)篩選值。Cd和Zn的可交換態(tài)和碳酸鹽結(jié)合態(tài)占比較大，易被生物利用。As僅以鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)存在，Pb和Cr可交換態(tài)和碳酸鹽結(jié)合態(tài)含量低且總量未超標(biāo)，因此風(fēng)險(xiǎn)較低。7種重金屬地累積指數(shù)中偏重度、重度和嚴(yán)重污染與潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)中的強(qiáng)、很強(qiáng)、極強(qiáng)生態(tài)危害的比例相似。Cd、Cu、Zn為資江較典型的重金屬污染物，建議疏浚過(guò)程中進(jìn)行重點(diǎn)監(jiān)測(cè)，實(shí)施污染監(jiān)控和環(huán)保處置措施，預(yù)防疏浚底泥利用過(guò)程中重金屬的危害和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。

關(guān)鍵詞 重金屬;賦存形態(tài);生態(tài)風(fēng)險(xiǎn);資江疏浚底泥

中圖分類號(hào) X826? 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼 A? 文章編號(hào) 0517-6611（2022）01-0057-06

doi：10.3969/j.issn.0517-6611.2022.01.016

Existing Forms and Ecological Risk Assessment of Heavy Metals in Dredged Sediments of Zijiang River

XIAO Huai-xian1，F(xiàn)ANG Han-xiao1，YUAN Long-hu2 et al

（1.Hunan Communications Research Institute Co.， Ltd.， Changsha，Hunan 410015;2.College of Environmental Science and Engineering， Hunan University， Changsha，Hunan 410082）

Abstract In order to study the existing forms and ecological risks of heavy metals in dredged sediments of Zijiang River，the total content of Cd， Zn， Cu， Pb， Ni， Cr and As in 18 sediment sampling points along the Zijiang River and the content of each existing forms were analyzed and determined， and the ecological risk assessment of heavy metals was carried out at the same time.The results showed that Cd was the most serious heavy metal contaminant， with 100% of the sampling sites exceeding the risk screening value and 66.7% exceeding the risk intervention value. Followed by Zn， Cu and As， the point-exceeding rate of the risk screening value was 55.6%， 50.0% and 22.2% respectively;the contents of Pb， Ni and Cr didn’t exceed the risk screening value. Cd and Zn had a relatively high percentage of exchangeable state and carbonate combined state， which were easily used by creatures.As existed only in the iron-manganese oxide combined state and the residual state， the exchangeable state? and carbonate combined state of Pb and Cr was low and the total amount didn’t exceed the standard， so the risk was low.The proportion of strongly， strongly to extremely and extremely contaminated in geo-accumulation index of the seven heavy metals was similar to that of strong， very strong and extremely strong ecological hazard in potential ecological risk coefficient. Cd， Cu， and Zn were typical heavy metal contaminants of Zijiang River， it was recommended to focus on monitoring the typical contaminants during dredging， and prevent ecological risks of heavy metals when utilize the dredged sediments.

Key words Heavy metals;Existing form;Ecological risk;Dredged sediments of Zijiang River

基金項(xiàng)目 湖南省科技重大專項(xiàng)項(xiàng)目（2018SK1010）;湖南省交通運(yùn)輸廳科技進(jìn)步與創(chuàng)新計(jì)劃項(xiàng)目（201318）。

作者簡(jiǎn)介 肖懷憲（1992—），女，湖南瀏陽(yáng)人，工程師，碩士，從事交通環(huán)境保護(hù)方面的研究。

收稿日期 2021-03-19

湖南省是著名的“有色金屬之鄉(xiāng)”，有色金屬產(chǎn)業(yè)在推動(dòng)湖南省經(jīng)濟(jì)發(fā)展的同時(shí)，也帶來(lái)了不可忽略的重金屬污染問(wèn)題。隨著工業(yè)化和城市化進(jìn)程的加快，大量含有重金屬的污染物排入水體，經(jīng)過(guò)一系列的吸附、絮凝和生物累積等過(guò)程后，底泥中富集了大量的重金屬和N、P等營(yíng)養(yǎng)元素及其他微量元素[1-2]。當(dāng)?shù)啄嗤獠織l件發(fā)生變化時(shí)，底泥吸附的重金屬等污染物會(huì)再次釋放進(jìn)入水體造成二次污染。同時(shí)，底泥中的污染物可直接或間接地對(duì)水生生物造成毒害作用，并通過(guò)生物累積、食物鏈放大等過(guò)程進(jìn)一步影響陸生生物和人類健康[3-4]。

疏浚是全球范圍內(nèi)應(yīng)用廣泛的水系管理行為，能夠維持航道容量、去除底泥污染、減輕洪災(zāi)風(fēng)險(xiǎn)等[5]。港口航道及江河湖庫(kù)疏浚、清淤工程產(chǎn)生了大量疏浚底泥，僅“十三五”期間長(zhǎng)江口深水航道疏浚土總產(chǎn)量預(yù)計(jì)約3.15億m3[6];我國(guó)每年產(chǎn)生約1.8億t的疏浚土并以6%～8%的速率增長(zhǎng)[7]，僅臺(tái)灣高雄港口每年就疏浚出約100萬(wàn)t沉積物[8];法國(guó)、德國(guó)、荷蘭、英國(guó)每年產(chǎn)生3萬(wàn)～5萬(wàn)m3的疏浚土，美國(guó)則每年產(chǎn)生20萬(wàn)～50萬(wàn)m3[9]。比利時(shí)斯凱爾特河產(chǎn)生的疏浚土受Cr、Zn、Cu、Pb的污染嚴(yán)重，并成為沖積平原的重要污染來(lái)源[10]。高雄港每年傾倒約50萬(wàn)t疏浚底泥于高雄海洋疏浚廢棄物處理場(chǎng)，并使得處理場(chǎng)的重金屬濃度有所提升[11]。如何安全合理地處置疏浚底泥成為疏浚工程能否順利實(shí)施的關(guān)鍵因素之一[12]。

對(duì)疏浚土進(jìn)行綜合利用不僅能減少二次污染，而且實(shí)現(xiàn)了資源再利用。在眾多疏浚底泥資源化利用的途徑中，土地利用被認(rèn)為是最具發(fā)展?jié)摿Φ姆绞絒13]。已有研究表明，污染程度低的疏浚底泥可以作為生態(tài)修復(fù)中的基地改良劑[14];楊丹等[15]研究發(fā)現(xiàn)疏浚底泥與土壤結(jié)構(gòu)性質(zhì)相近，合理加入底泥可以改善土壤性質(zhì)，提高土壤肥力和土壤孔隙率、凝聚度等。然而，在疏浚底泥綜合利用過(guò)程中，重金屬的潛在風(fēng)險(xiǎn)不容忽視。

資江是湖南四大水系之一，以往學(xué)者對(duì)底泥重金屬的研究多集中在湘江和洞庭湖[16-18]，部分學(xué)者對(duì)資江的研究聚焦于底泥中重金屬總量[19]或流域內(nèi)土壤中重金屬有效態(tài)含量[20]，缺乏對(duì)資江疏浚底泥中重金屬賦存形態(tài)的報(bào)道。該研究通過(guò)對(duì)資江疏浚底泥進(jìn)行采樣并測(cè)試其重金屬及各賦存形態(tài)含量，同時(shí)運(yùn)用地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法評(píng)估底泥的環(huán)境生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，以期獲得疏浚底泥的污染狀況和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)水平，為今后該河道疏浚底泥的管控與綜合利用提供科學(xué)的數(shù)據(jù)支撐。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

資江屬于洞庭湖水系，長(zhǎng)江支流，流經(jīng)邵陽(yáng)、新化、安化、桃江、益陽(yáng)等市縣。該研究從安化縣開始往下游共設(shè)置了18個(gè)采樣點(diǎn)，采樣點(diǎn)分布在資江的中下游，如圖1所示。

1.2 樣品的采集與處理

采樣工作于2019年11月上旬完成。以深水采樣器為采樣工具，采樣過(guò)程中盡量避開砂石;每個(gè)點(diǎn)位的采樣深度在60 cm以內(nèi)，并將底泥樣品深度按照0～10、10～20、20～40、40～60 cm的間距分層，分別裝入潔凈的密封袋中并進(jìn)行編號(hào)，每個(gè)深度的泥樣不少于500 g，避光條件下送至實(shí)驗(yàn)室。

樣品放在陰涼通風(fēng)口處自然風(fēng)干，除去土樣中石子和動(dòng)植物殘?bào)w等異物，用瑪瑙棒磨碎，土樣研磨至全部通過(guò)100目尼龍篩，混勻，裝入密封袋于干燥器中保存待測(cè)。

1.3 樣品的測(cè)試指標(biāo)與方法

底泥樣品的測(cè)試指標(biāo)包括鎘（Cd）、鋅（Zn）、銅（Cu）、鉛（Pb）、鎳（Ni）、鉻（Cr）和砷（As）。采用改進(jìn)的BCR連續(xù)提取法分別提取重金屬的可交換態(tài)和碳酸鹽結(jié)合態(tài)（F1）、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)（F2）、有機(jī)物和硫化物結(jié)合態(tài)（F3）、殘?jiān)鼞B(tài)（F4）[21]。所有重金屬及其各賦存形態(tài)均采用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀（ICP-MS）進(jìn)行測(cè)定。

1.4 重金屬風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法

1.4.1 地累積指數(shù)法。

地累積指數(shù)法是由德國(guó)科學(xué)家Müller于1969年提出的評(píng)價(jià)沉積物中重金屬富集程度的定量指標(biāo)[22]。地累積指數(shù)（Igeo）的計(jì)算公式如下：

Igeo=log2Cn1.5Bn（1）

式中，Cn是元素n在沉積物中的測(cè)量值（μg/g）;Bn是元素n在沉積物中的地球環(huán)境背景值（μg/g）;1.5為常數(shù)。地累積指數(shù)法將重金屬污染程度分為0～6級(jí)共7個(gè)等級(jí)，如表1所示。

1.4.2 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法。

潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（RI）法由瑞典科學(xué)家Hakanson提出[23]，被廣泛應(yīng)用于評(píng)價(jià)重金屬的生態(tài)危害，該方法考慮的影響因素有重金屬的種類、濃度、毒性水平以及生物對(duì)重金屬的敏感性[24-27]，其計(jì)算方法如下：

重金屬i的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)（Eri）：

Eri=Tri×Cri（2）

疏浚底泥樣品中多種重金屬綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（RI）：

RI=ni=1Eir=ni=1TirCisCin（3）

式中，Cir為重金屬i的污染系數(shù);Cis為重金屬i的測(cè)定濃度;Cin為重金屬i的參比值，采用工業(yè)化以前沉積物中重金屬的最高背景值;Tir為重金屬i的毒性系數(shù)[28]，反映的是重金屬的毒性水平和生物對(duì)該重金屬的敏感程度，如表2所示。疏浚底泥重金屬綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的程度劃分標(biāo)準(zhǔn)見表3。

2 結(jié)果與分析

2.1 重金屬的空間分布

從資江18個(gè)底泥采樣點(diǎn)的Cd、Zn、Cu、As、Pb、Ni、Cr總含量（圖2）可以看出，各采樣點(diǎn)重金屬含量分別為Cd 1.5～45.3 mg/kg、Zn 178.0～803.2 mg/kg、Cu 35.8～1 377.8 mg/kg、As 1.0～63.0 mg/kg、Pb 44.8～101.3 mg/kg、Ni 25.8～96.2 mg/kg、Cr 42.0～149.5 mg/kg。疏浚土農(nóng)用或許是未來(lái)疏浚土資源化利用的一個(gè)方向，對(duì)比國(guó)家

標(biāo)準(zhǔn)《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》

（GB 15618—2018），所有采樣點(diǎn)的Cd含量均超過(guò)風(fēng)險(xiǎn)篩選值（0.3 mg/kg），其中李家洲的超標(biāo)倍數(shù)高達(dá)150倍;風(fēng)險(xiǎn)管制值的點(diǎn)位超標(biāo)率高達(dá)66.7%，為污染最嚴(yán)重的重金屬。李家洲為志溪河匯入資江處，地處益陽(yáng)市區(qū)且靠近長(zhǎng)春工業(yè)園，城鎮(zhèn)化程度較高、工業(yè)發(fā)達(dá)，因此污染較嚴(yán)重。其次是Zn、Cu和As，風(fēng)險(xiǎn)篩選值的點(diǎn)位超標(biāo)率分別為55.6%、50.0%和22.2%。污染程度為Cd>Zn>Cu>As。Pb、Ni和Cr的含量均未超過(guò)土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。

從表4可以看出，7種重金屬的變異系數(shù)為24.6%～171.1%，且變異系數(shù)Cu（171.1%）>Cd（134.7%）>As（89.7%）>Zn（55.1%），表明Cu、Cd、As在空間上的離散和變異程度很大，工業(yè)、農(nóng)耕等人為干擾因素對(duì)該類重金屬空間遷移的影響突出。

2.2 重金屬賦存狀態(tài)分布特征和生物有效性

重金屬的賦存狀態(tài)與生物可利用度密切相關(guān)，各采樣點(diǎn)7種重金屬的形態(tài)分布特征如圖2所示。重金屬的F1遷移性強(qiáng)，易被生物直接利用，因此生物有效性高;F4能穩(wěn)定存在于沉積物中，遷移性小，難被生物利用，可認(rèn)為無(wú)生物毒性;F2和F3在一定的環(huán)境條件下可能轉(zhuǎn)化為可交換態(tài)[29-31]，具有潛在的風(fēng)險(xiǎn)。

由圖2可知，Cd主要以F1、F2、F3的狀態(tài)存在，F(xiàn)4平均占比僅6.1%，因此生物可利用度高。李家洲的Cd超標(biāo)倍數(shù)最高，且F1含量高達(dá)95.9%，可見該點(diǎn)位Cd污染的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)極高。Zn的各賦存形態(tài)顯示，除李家洲以F1占絕對(duì)優(yōu)勢(shì)（80.0%）外，中游（三里洲以上）以F3為主，下游以F2為主且F1的含量更高，可能是由于下游（桃江、益陽(yáng)）頻繁的人類活動(dòng)釋放了更多的Zn元素。Cu整體上以F3為主，平均占比為55.5%;善溪村的Cu含量遠(yuǎn)高于其他點(diǎn)位，其中F2含量達(dá)90%以上，可能是由于該點(diǎn)位于善溪匯入湘江口，且狹長(zhǎng)的善溪流經(jīng)銅礦儲(chǔ)量豐富的山區(qū)，銅礦開采歷史較長(zhǎng)。As元素僅以F2和F4這2種形態(tài)存在，F(xiàn)2平均占比57.4%;陶澎村、株溪口、柿子洲的As元素較特殊，僅含有F4。從重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)[32]來(lái)看，資江流域的As無(wú)風(fēng)險(xiǎn)。所有點(diǎn)位Pb的F1含量較低，不超過(guò)7.2%，株溪口、繁榮村、陶澎村3處不含F(xiàn)1;Pb整體上以F3為主，平均占比42.2%，其次是F4（33.6%）和F2（21.5%）。所有點(diǎn)位的Ni均未超過(guò)土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，整體上以F3和F4為主，平均含量分別達(dá)到43.4%和31.5%，風(fēng)險(xiǎn)較小;僅李家洲的F1占比較高，為30.1%，生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)分級(jí)為中度風(fēng)險(xiǎn)。Cr幾乎不含F(xiàn)1，以F4和F3為主，總含量均未超標(biāo)，生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)很低。Pb、Ni、Cr的來(lái)源途徑可能為徑流遷移沉積，性質(zhì)穩(wěn)定。

2.3 重金屬的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

2.3.1 地累積指數(shù)法。

在采用地累積指數(shù)法評(píng)價(jià)的過(guò)程中，選擇合適的地球環(huán)境背景值（Bn）對(duì)評(píng)價(jià)結(jié)果有決定性的作用。該研究的范圍是資江流域，涉及湖南省幾個(gè)市州，因此選擇湖南土壤重金屬元素背景值為參考[33]，Cd、Zn、Cu、As、Pb、Ni、Cr的背景值分別為0.10、74.20、22.60、11.21、26.00、25.90、61.00 mg/kg。資江流域各采樣點(diǎn)重金屬的地累積指數(shù)Igeo如表5所示。

由表5可知，資江流域的Cd污染形勢(shì)嚴(yán)峻，Igeo為3.32～8.24。僅有4處為偏重度污染，其他點(diǎn)位均在重度污染以上，重度污染和嚴(yán)重污染的點(diǎn)位分別占33%和44%，且以李家洲最嚴(yán)重。Zn和Cu的污染情況相似，二者偏中度污染比例均為50%，輕度和中度污染在17%～27%;但Cu在善溪村（Igeo=5.35）和三里洲（Igeo=3.09）分別達(dá)到了嚴(yán)重污染和偏重度污染的程度。不少學(xué)者認(rèn)為表土中Cu和Zn的富集很可能與濫用殺蟲劑或殺菌劑有關(guān)[34-35]。As的Igeo相對(duì)較低，61%的點(diǎn)位處于無(wú)污染狀態(tài)，22%為輕度污染，敷溪、李家洲、三里洲為偏中度污染。Pb在善溪村、小河口村、黃口潭村為偏中度污染，其余點(diǎn)位為輕度污染（占比83%）。株溪口、李家洲、善溪村3處的Ni為偏中度污染，50%的點(diǎn)位為輕度污染。Cr的Igeo最低，僅2處為輕度污染，其他點(diǎn)位均無(wú)污染。

2.3.2 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法。

由表6可知，資江疏浚底泥重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)（Eir）整體上呈Cd>Cu>As≈Pb>Ni>Zn>Cr的趨勢(shì)，與曹磊等[36]對(duì)南方某黑臭河道底泥的研究結(jié)果非常相似。所有點(diǎn)位的Pb、Ni、Zn、Cr均屬于輕微生態(tài)危害。As在敷溪為中等生態(tài)危害的程度。Cu在三里洲和株溪口為中等生態(tài)危害，在善溪村達(dá)到了很強(qiáng)生態(tài)危害，與地累積指數(shù)的評(píng)價(jià)結(jié)果一致;其余點(diǎn)位均為輕微生態(tài)危害，占比83.3%。所有點(diǎn)位Cd的Eir均大于80，屬于強(qiáng)生態(tài)危害以上（李家洲和三里洲的污染尤為突出），強(qiáng)、很強(qiáng)、極強(qiáng)生態(tài)危害占比分別為27.8%、27.8%和44.4%，該結(jié)果與地累積指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果相似。Zhang等[19]研究表明，雖然資江底泥中Cd的濃度低，但點(diǎn)位S37～S49的Cd（大致對(duì)應(yīng)該研究敷溪下游的點(diǎn)位）所表現(xiàn)出的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)卻很高，此結(jié)果與該研究的結(jié)果比較相符。

由于Cd的Eir值極高，導(dǎo)致各點(diǎn)位的RI值飆升。如圖3所示，僅麻溪村和梓山湖水庫(kù)兩處的RI值小于150，為輕微生態(tài)污染，且已接近中等危害的閾值。中等生態(tài)危害的點(diǎn)位有5處，占比27.8%。44.4%的點(diǎn)位處于強(qiáng)生態(tài)危害程度，李家洲、三里洲、株溪口達(dá)到了很強(qiáng)生態(tài)危害的程度（占比16.7%），可能與地區(qū)Cd背景值較高、農(nóng)藥肥料使用量大、養(yǎng)殖業(yè)發(fā)達(dá)、生活及采礦排放有關(guān)[19，37-39]。

3 結(jié)論

（1）重金屬的變異系數(shù)為24.6%～171.1%，空間分布極不均勻。Cd的污染程度最嚴(yán)重，100%的點(diǎn)位風(fēng)險(xiǎn)篩選值超標(biāo)，66.7%的點(diǎn)位風(fēng)險(xiǎn)管制值超標(biāo)，應(yīng)予以高度重視。其次是Zn、Cu和As，風(fēng)險(xiǎn)篩選值的點(diǎn)位超標(biāo)率分別為55.6%、50.0%和22.2%，應(yīng)控制污染源向該流域的輸入。

（2）Cd和Zn元素的可交換態(tài)和碳酸鹽結(jié)合態(tài)（F1）含量占比較大，環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)較高。As元素僅以鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)（F2）和殘?jiān)鼞B(tài)（F4）存在。Pb和Cr的F1含量低，且總量未超標(biāo)，因此風(fēng)險(xiǎn)較低。各點(diǎn)位的重金屬總量和F1含量表明，李家洲重金屬污染最嚴(yán)重，其次是三里洲和善溪村，對(duì)環(huán)境有直接的危害作用。

（3）地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法均表明Cd的污染最嚴(yán)重，且地累積指數(shù)（Igeo）中的偏重度、重度和嚴(yán)重污染與潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)（Eri）中的強(qiáng)、很強(qiáng)、極強(qiáng)生態(tài)危害的比例分布相似。除善溪村外，Cd對(duì)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（RI）的貢獻(xiàn)率均在68.5%以上，輕微、中等、強(qiáng)、很強(qiáng)生態(tài)危害的點(diǎn)位占比分別為11.1%、27.8%、44.4%和16.7%。

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