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    高超聲速飛行器表面吸附特性對多相催化過程影響的數(shù)值模擬

    2021-12-07 02:24:26楊肖峰杜雁霞
    上海交通大學學報 2021年11期
    關(guān)鍵詞:覆蓋率圓柱氣動

    李 芹,楊肖峰,董 威,杜雁霞

    (1.上海交通大學 機械與動力工程學院,上海 200240;2.中國空氣動力研究與發(fā)展中心 空氣動力學國家重點實驗室,四川 綿陽 621000)

    當飛行器在高超聲速條件下再進入空氣環(huán)境時,在激波壓縮和黏性耗散的作用下,激波層內(nèi)氣體溫度很高,可以達到 5 000 K,甚至更高,空氣中的N2和O2會發(fā)生不同程度的離解和電離.離解的原子將在表面材料的催化下發(fā)生復合反應,反應釋放的熱量在氣動熱中占比高達30~50%[1-2].這類由固相材料作催化劑的氣相原子復合反應屬于多相催化.

    根據(jù)多相催化反應動力學,高焓離解氣流在氣固界面將發(fā)生擴散、吸/解附及復合等一系列行為.氣相原子擴散至表面后,首先在有限數(shù)密度的吸附位點上發(fā)生物理(被吸附原子與吸附位點粒子以分子間作用力束縛)或化學(二者之間形成化學鍵)吸附.吸附相原子與氣相原子結(jié)合或兩鄰近吸附相原子相結(jié)合,即發(fā)生Eley-Rideal(ER)或Langmuir-Hinshelwood(LH)復合反應,產(chǎn)生大量反應熱.

    基于催化反應邊界模型的計算流體力學(CFD)方法是預測高超聲速飛行器催化加熱的重要研究手段之一.然而,采用不同壁面催化模型得到的熱流預測偏差高達2~4倍[3],給飛行器防熱設(shè)計與評估帶來很大的不確定度[4-5].因此,迫切需要發(fā)展具有物理意義的有限速率壁面催化模型,進而獲得準確有效的催化加熱預測結(jié)果.目前常用的有限速率催化模型是基于多相催化反應動力學,根據(jù)實驗數(shù)據(jù)擬合建立各反應速率與表面溫度的關(guān)聯(lián),即現(xiàn)象學模型[1,6-7].

    基于此類模型,諸多學者開展了大量由ER復合[8-10]和LH復合[1,11-12]主導的多相催化CFD模擬.上述研究中,在較低壁溫(Tw<1 000 K)條件下,氣相原子與吸附相原子碰撞概率大,通常忽略物理吸附和LH復合,僅考慮基于化學吸附作用的ER復合過程;而在較高壁溫(Tw>1 000 K)條件下,因吸附位點間原子遷移和碰撞更活躍,更多地考慮LH復合過程[11,13].但是,微觀尺度的理論模擬研究發(fā)現(xiàn),LH復合不僅發(fā)生在較高溫度段,在較低溫度段內(nèi)因物理吸附作用的參與而同樣重要.

    針對上述壁面反應機理,Norman等[14-15]重點考慮高溫和低溫條件下化學和物理吸附作用,建立了含物理吸附和LH復合的有限速率壁面催化模型.Li等[16]進一步集成Norman團隊的高、低溫模型,建立了全溫度范圍內(nèi)與實驗數(shù)據(jù)吻合的四步模型.盡管上述研究揭示了較寬溫度段同時考慮ER和LH的催化反應機理,但是涉及的有限度率模型尚未直接應用于飛行器繞流流場的CFD模擬中,更難以獲得特定材料表面原子吸附特性對多相催化和流動傳熱過程的影響規(guī)律.

    針對上述問題,本文通過考慮物理吸附以及物理吸附原子與化學吸附原子間的LH復合作用,發(fā)展了可用于CFD模擬的有限速率四步催化模型,并參數(shù)化分析了物理和化學吸附位特性對高超聲速飛行器表面多相催化過程的影響規(guī)律.相關(guān)研究結(jié)果可以為高超聲速飛行器氣動熱環(huán)境精細化預測、熱防護系統(tǒng)設(shè)計及評估提供理論支撐.

    1 黏性壁面邊界模型

    1.1 有限速率四步催化模型

    傳統(tǒng)的三步催化模型包括表1中的反應1,3,4,可有效預測高壁溫條件下表面催化系數(shù)和氣動加熱.表中“A”代表氣相原子;“s”代表化學吸附位點;“f”代表物理吸附位點;“A(s)”和“A(f)”分別代表物理吸附原子和化學吸附原子.本文進一步考慮物理吸附以及物理吸附原子與化學吸附原子之間的LH復合反應,發(fā)展了可用于CFD黏性壁面邊界表征的有限速率四步催化模型,涉及的表面反應包括表1中的反應1,2,3,5.反應5與反應4的本質(zhì)區(qū)別在于以分子間作用力束縛在表面吸附位點的原子A(f)發(fā)生表面遷移、碰撞及復合的反應能壘較低,因此用于表征較低壁溫條件下的催化反應過程.

    表1 表面催化的多步反應過程Tab.1 Multi-step reaction processes of surface catalysis

    1.2 邊界質(zhì)量平衡條件

    氣/固界面上的質(zhì)量平衡方程是表面催化模型與流場控制方程Navier-Stokes(N-S)方程的求解實現(xiàn)耦合的樞紐.由于激波層內(nèi)的流場包含化學反應,描述該流場的N-S方程組中包含各組分的質(zhì)量守恒方程,因此需要給定流場域邊界(即氣/固界面)上的組分條件.該條件通過氣/固界面上的質(zhì)量平衡方程給定.在穩(wěn)態(tài)條件下,由濃度梯度驅(qū)動而擴散至表面的組分A質(zhì)量通量與通過表面催化反應消耗的組分A質(zhì)量通量達到平衡,即

    (1)

    1.3 O原子反應速率確定方法

    表面多相催化各過程(吸附、ER及LH復合)的反應速率由各反應物濃度及反應速率常數(shù)確定,具體表達式如下:

    (2)

    (3)

    (4)

    (5)

    2 數(shù)值方法

    高超聲速非平衡流場計算基于空氣動力學國家重點實驗室FL-CAPTER軟件平臺[17].使用總變差減小(TVD)格式的有限體積法對N-S方程進行離散.在空間方向上,對無黏通量采用二階van-Leer矢量通量分裂法離散,黏性通量采用中心格式離散,界面通量用MUSCL方法進行插值.在時間方向上,采用LU-SGS隱式方法推進,直至流場達到穩(wěn)定.

    2.1 催化模型與流場求解器的耦合

    表面有限速率四步催化模型與N-S方程求解器之間的耦合通過邊界質(zhì)量平衡方程實現(xiàn),耦合求解流程如圖1所示.首先,將各步反應的速率常數(shù)和氣相及吸附相反應物濃度代入表面催化反應模型,求得邊界上由催化反應導致的各組分質(zhì)量通量.其次,將邊界上的反應通量與擴散通量守恒方程作為組分邊界條件,與N-S方程形成封閉的控制方程組.最后,求解該方程組得到流場中的組分濃度、壓力、速度及溫度分布,其中組分濃度作為催化模型中的氣相反應物濃度輸入條件,提供給下一次迭代.

    圖1 催化模型與N-S方程的耦合求解流程Fig.1 Coupling procedure of N-S equations solver and catalytic model

    2.2 數(shù)值方法驗證

    為了驗證數(shù)值方法流場求解的有效性,采用Karl等[18]針高超聲速圓柱繞流的哥廷根高能激波風洞(HEG)實驗進行算例驗證.圓柱模型半徑為45 mm,展向具有較好的二維效應.研究使用的來流條件與文獻[18]中算例627的條件相同,來流中包括N2、O2、NO三種分子組分和N、O兩種原子組分,見表2,表中w為氣相組分的質(zhì)量分數(shù).壁面取恒定壁溫條件Tw=700 K.計算網(wǎng)格為100(周向)×150(法向)的六面體多塊結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格,如圖2所示,圖中s為圓柱表面周向距離,α為周向長度對應的角度.空間網(wǎng)格無關(guān)性驗證如圖3所示,橫坐標X*為以圓柱半徑R為參考長度的無量綱X方向距離,縱坐標ρ*為以來流密度ρ∞為參考值的無量綱密度.結(jié)果表明,當采用100×150的網(wǎng)格時,可以準確捕捉激波位置,而當網(wǎng)格進一步加密時激波位置變化極小.壁面法向網(wǎng)格的無關(guān)性分析如圖4所示,s*為以圓柱半徑R為參考長度的無量綱周向距離,Q為氣動熱,Recell為壁面法向第一層網(wǎng)格的網(wǎng)格雷諾數(shù).壁面法向第一層網(wǎng)格厚度取d1=10 μm(Recell=4.6)時,可網(wǎng)格無關(guān)地模擬出壁面熱流.

    表2 驗證算例的來流條件Tab.2 Inflow conditions for validation case

    圖2 圓柱高超聲速繞流的流體域網(wǎng)格(網(wǎng)格節(jié)點數(shù):100×150,Recell=4.6)Fig.2 Grids in fluid domain for hypersonic flow over cylinder (Grids:100×150,Recell=4.6)

    圖3 網(wǎng)格數(shù)量對滯止線上無量綱密度的影響Fig.3 Influence of grid refinement on dimensionless density of stagnation line

    圖4 壁面第一層網(wǎng)厚度對駐點熱流的影響Fig.4 Influence of height of first cell on stagnation heat flux

    實驗采用全息圖像重建方法得到了用于表征流場密度和組分變化的相移:

    (6)

    式中:λ為測試設(shè)備發(fā)射的激光波長;z為圓柱模型的展向長度;Ki為各個組分的計算系數(shù),其取值見文獻[18].本研究獲得的相移模擬云圖與Karl等的實驗對比結(jié)果如圖5所示,圖中Y*為以圓柱半徑為參考長度的無量綱Y方向距離.可以看出,流場求解器捕捉的激波位置與實驗激波位置重合,激波層內(nèi)相移分布基本一致,僅在駐點周圍的壁面附近處有細微差異,說明非平衡流場求解器FL-CAPTER對高超聲速圓柱繞流的非平衡流場預測是可靠的.

    圖5 CFD計算的相移與HEG實驗結(jié)果對比Fig.5 Comparisons of phase shift contour of CFD and result of HEG experiment

    為了驗證催化模型對氣動熱求解的有效性,采用美國LENS激波風洞高超聲速圓柱繞流實驗[19]進行了算例驗證,圓柱模型直徑44.5 mm,來流條件與文獻[19]中的RUN75相同.計算中物理和化學吸附位的數(shù)密度取1018/m2,N、O原子物理/化學吸附的反應速率常數(shù)取1.0,物理/化學吸附位覆蓋率取0.02,ER復合的反應速率常數(shù)取0.05,LH復合的反應速率常數(shù)取0.001.

    分別采用完全催化模型(FCM)、有限速率催化模型(FRCM)及完全非催化模型(NCM)獲得了表面的熱流分布,與不同實驗測試手段測量的3組熱流分布(實驗數(shù)據(jù)1~3)對比,結(jié)果如圖6所示.結(jié)果表明,四步有限速率催化模型(FRCM2)預測的氣動熱處于非催化與完全催化模型所預測的氣動熱之間,符合物理規(guī)律.當前參數(shù)取值下的有限速率催化模型預測的氣動熱與實驗通過不同測試方法獲得的氣動熱吻合較好,與保守地采用完全催化模型或人為給定凈催化系數(shù)相比,模型能夠更準確有效地預測非平衡流場中催化壁表面的反應和傳熱過程.除此之外,圖6中還給出了傳統(tǒng)只考慮化學吸附的模型(FRCM1)獲得的表面氣動熱預測結(jié)果.傳統(tǒng)的三步催化反應模型認為,表面溫度低于 1 000 K時LH復合難以被激發(fā),而本算例表面溫度為300 K,因此LH復合可以忽略,即傳統(tǒng)模型此時變?yōu)榘瘜W吸附和ER復合的兩步反應模型.可以看出,四步催化反應模型預測的氣動熱略高于實驗值,而傳統(tǒng)只考慮化學吸附的模型預測的氣動熱略低于實驗值.盡管兩模型對氣動熱的預測精度相似,但是四步反應模型由于包含的反應機理更豐富而且更能體現(xiàn)表面真實的物理化學過程.

    圖6 完全催化、有限速率催化及完全催化模型預測的圓柱表面氣動熱Fig.6 Aerodynamic heat of cylinder surface predicted by full-catalytic,finite rate catalytic,and non-catalytic model

    此外,當以非催化表面獲得穩(wěn)定的流場后,再分別采用兩種有限催化模型進行氣動熱的預測.圖7給出了兩步催化模型和四步催化模型下圓柱駐點熱流Qstag隨迭代步數(shù)N的變化.而圖8是殘差隨迭代步數(shù)的變化,圖中Rρ*為無量綱密度ρ*的二范數(shù)殘差.可以看出,增加反應步驟對計算收斂速度的影響不大,因此盡量將目前對催化反應機理的認識寫入邊界條件模塊,在提高表面氣動熱預測精度的同時,不會大幅增加計算成本.

    圖7 駐點熱流隨迭代步數(shù)的變化Fig.7 Heat flux at stagnation point versus number of iteration steps

    圖8 無量綱密度的殘差曲線Fig.8 Residual curves of dimensionless density

    3 結(jié)果與分析

    由于表面的物理和化學覆蓋率無法通過宏觀方法獲得,但是這些參數(shù)受表面材料屬性和溫度影響很大,進而對催化反應和氣動加熱產(chǎn)生影響,因此通過參數(shù)化方法來分析化學吸附位覆蓋率及物理吸附位覆蓋率對N、O原子的催化效率及催化加熱量的影響.針對化學/物理覆蓋率的計算條件設(shè)置見表3,算例01~04用于比較O原子的物理吸附位覆蓋率FO對催化反應的影響,算例01、05~07則用于比較O原子的化學吸附位覆蓋率SO對催化反應的影響.每個算例中N原子和O原子的物理/化學吸附反應的速率常數(shù)假設(shè)為1,N原子的物理吸附位覆蓋率FN及化學吸附位覆蓋率SN都假設(shè)為0.1,化學和物理吸附位數(shù)密度取1018/m2.ER復合的反應速率常數(shù)設(shè)為0.05,LH復合的反應速率常數(shù)設(shè)為0.001.物理模型與2.2節(jié)相同,來流溫度、壓力及速度條件見表2,而O2和N2的質(zhì)量分數(shù)分別為0.77和0.23.

    表3 算例物理、化學吸附位覆蓋率條件設(shè)置Tab.3 Settings of fraction of occupied physisorption and chemisorption sites

    3.1 流場與氣動加熱特征

    以算例01為例說明圓柱非平衡繞流流場和表面氣動加熱的分布特征.在該來流條件下圓柱前部流場形成弓形激波,激波層內(nèi)溫度T、壓力p迅速上升,如圖9所示.激波后的O2和N2發(fā)生部分離解,并在激波后強非平衡區(qū)產(chǎn)生一定的NO,組分沿駐點線的分布如圖10所示.

    圖9 圓柱模型高超聲速繞流流場的特征Fig.9 Characteristics of flow field around a cylindrical model with hypersonic flow

    圖10 駐點線上各組分的質(zhì)量分數(shù)(X*=-1為駐點)Fig.10 Mass fraction of each species along stagnation line (X*=-1)

    由于N2發(fā)生離解的溫度較高,因此目前計算條件下氣相N原子含量較少,這導致表面氣動熱大部分由對流加熱和O原子的復合放熱組成,N原子的復合放熱接近0,如圖11所示.而且在不同算例中,對流加熱量變化不大,所以算例之間Q的相對大小由O原子復合放熱量QO決定.因此在3.3~3.4節(jié)的對氣動加熱的分析中只研究物理/化學吸附位覆蓋率對O原子所參與反應的影響.

    圖11 O原子、N原子催化復合導致的氣動熱Fig.11 Aerodynamic heat caused by catalytic recombination of O atoms and N atoms

    3.2 物理吸附位覆蓋率對催化過程的影響

    通過參數(shù)化地分析物理吸附位覆蓋率對O原子消耗速率的影響,來研究其對催化過程的影響.圖12、13分別給出了不同物理吸附位覆蓋率條件下LH和ER復合反應導致的圓柱表面O原子消耗速率,圖中mO,LH、mO,ER分別為LH及ER復合反應導致的單位時間內(nèi)、單位面積上氧原子的消耗速率.可以看出,LH反應的速率整體上隨著物理吸附位的覆蓋率FO增大而增大,這是因為FO增大即吸附相O(f)的質(zhì)量分數(shù)增加,O(f)作為LH復合反應的反應物之一,加速該反應對O原子的消耗.而ER復合反應速率隨FO的增大而減小,呈現(xiàn)出與LH復合相反的變化規(guī)律.在研究的物理、化學吸附位覆蓋率范圍內(nèi),頭部催化反應以ER復合為主導,尾部則出現(xiàn)LH反應加快及ER反應減慢的現(xiàn)象,導致尾部以LH反應為主導.由于LH反應速率的增幅比ER反應速率的降幅小,所以兩者共同導致的O原子總消耗速率隨FO的增大而增大(見圖14).

    圖12 LH復合反應導致的圓柱表面O原子消耗速率Fig.12 Consumption rate of O atoms caused by LH recombination

    圖13 ER復合反應導致的圓柱表面O原子消耗速率Fig.13 Consumption rate of O atoms caused by ER recombination

    圖14 催化反應導致的圓柱表面氧原子消耗速率Fig.14 Consumption rate of O atoms caused by catalytic reaction

    雖然O(f)并不直接參與ER復合反應,但是通過反應之間的互相影響限制了ER復合.當FO增大時,LH復合加速,因此對O(f)和O(s)的消耗加快,表面物理和化學吸附空位濃度增加,促使物理和化學吸附過程加速.由于激波后氣體環(huán)境中離解生成的O原子數(shù)量一定,邊界上物理和化學吸附反應的加速使得邊界上氣相O原子質(zhì)量分數(shù)wO降低(見圖15),而氣相O原子是ER復合反應的反應物之一,因此ER復合反應速率受到限制.

    圖15 壁面上的O原子質(zhì)量分數(shù)隨FO的變化Fig.15 Mass fraction of O atoms along surface versus FO

    此外,沿圓柱表面周向,LH復合反應增加,ER復合反應減小,頭部與尾部最大可相差10倍左右.由于尾部氣相O原子質(zhì)量分數(shù)顯著降低,ER反應隨之減緩,ER反應對化學吸附相氧原子O(s)的消耗減緩,因此有更多的O(s)可以用于LH復合反應,使得尾部LH復合反應顯著加快.

    與上述分析的物理吸附位覆蓋率對O原子總消耗速率的影響相似,表面氣動熱隨物理吸附位覆蓋率的增大而增加,如圖16所示.

    圖16 FO對圓柱表面氣動熱分布的影響Fig.16 Influence of FO on aerodynamic heat flux distribution on cylinder surface

    3.3 化學吸附位覆蓋率對催化過程的影響

    進一步通過同樣的參數(shù)化分析,來研究化學吸附位覆蓋率對催化過程的影響.如圖17、18所示,整體而言,ER、LH復合反應速率隨O原子對化學吸附位的覆蓋率SO的增大而增大,因為兩種復合反應中,化學吸附相O(s)都作為其中一個反應物參與反應.與之對應,兩種復合反應導致的氧原子消耗總速率也隨SO的增大而增大,如圖19所示.但是,由于在尾部激波強度變?nèi)?,激波層?nèi)氣體溫度相較于駐點鄰近偏低,所以O(shè)2的離解程度更低,即氣相O原子質(zhì)量分數(shù)偏低(見圖20),這導致ER復合反應的速率受到氣相O原子質(zhì)量分數(shù)的限制,在尾部逐漸減小.而對于LH反應,尾部ER反應的變緩為其提供了更多的化學吸附相O原子,所以LH反應速率在尾部反而逐漸增加.例外的是,在SO=0.5時,上游ER和LH復合的高反應速率造成尾部的O原子質(zhì)量分數(shù)過低,進而限制了吸附反應的速率,導致表面吸附相濃度出現(xiàn)降低,所以SO=0.5時LH復合反應速率在尾部不增反降來保證SO=0.5不變.

    圖17 ER復合反應導致的圓柱表面O原子消耗速率Fig.17 Consumption rate of O atoms on cylindrical surface caused by ER recombination

    圖18 LH復合反應導致的圓柱表面O原子消耗速率Fig.18 Consumption rate of O atoms on cylindrical surface caused by LH recombination

    圖19 催化反應導致的圓柱表面O原子消耗速率Fig.19 Consumption rate of oxygen atoms on cylindrical surface caused by catalytic reaction

    圖20 流體域壁面邊界上的O原子質(zhì)量分數(shù)隨SO的變化Fig.20 Concontration of O atoms on boundary of fluid domain versus SO

    此外,盡管隨著SO增大復合反應的速率增加,氣相O原子質(zhì)量分數(shù)降低,但是ER復合反應的速率并未出現(xiàn)降低(SO=0.5時的尾部速率除外).這說明在所研究的組分濃度和化學吸附位覆蓋率范圍內(nèi),ER復合反應的速率主要受到化學吸附相O(s)的控制,且吸附反應的速率足夠高,在低O原子質(zhì)量分數(shù)下也能夠維持表面覆蓋率SO不降低.SO=0.5時,上游的反應速率過高造成的下游氣相O原子質(zhì)量分數(shù)降低足夠明顯,使得化學吸附反應速率降低至不能維持原有表面覆蓋率的水平,所以ER反應必須相應地減緩來維持SO=0.5.

    圖21所示為表面氣動熱Q隨化學吸附位覆蓋率的變化規(guī)律與O原子總消耗速率隨化學吸附位覆蓋率的變化規(guī)律相似,Q隨SO的增大而增加,而當SO增加至0.5時,由于氣相O原子質(zhì)量分數(shù)的降低,尾部Q出現(xiàn)下降.

    圖21 SO對圓柱表面氣動熱分布的影響Fig.21 Influence of SO on aerodynamic heat flux distribution on cylinder surface

    4 結(jié)論

    本文發(fā)展了考慮物理吸附及物理吸附相原子參與復合的有限速率四步催化模型,并與CFD求解器耦合,參數(shù)化分析了物理和化學吸附位覆蓋率對高超聲速流場氣/固界面上多相催化和氣動熱的影響規(guī)律.主要結(jié)論如下:

    (1)有限速率四步催化模型基于表面物理化學過程得到催化反應速率,具有表征材料表面催化屬性的真實物理意義,可以有效預測表面氣動熱.

    (2)表面物理/化學吸附過程通過改變吸附相原子和氣相原子的濃度來影響ER和LH復合過程,進而造成對表面氣動熱的影響,且由于各吸附、復合反應過程的交叉影響,氣動熱隨表面覆蓋特性的變化具有非線性特征.

    本文所發(fā)展的四步模型可用于飛行器表面氣動熱的預測,且預測結(jié)果可以體現(xiàn)材料催化屬性的差異,可為高超聲速飛行器熱防護系統(tǒng)的輕量化及低冗余設(shè)計提供理論支撐.

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