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    不同維度 ZnO能帶結(jié)構(gòu)和電子態(tài)密度的研究

    2021-09-16 03:37:34許鐘華牙莉荀黃寶丹勞妃玲房慧陳春燕
    原子與分子物理學報 2021年4期
    關(guān)鍵詞:價帶禁帶能帶

    許鐘華, 牙莉荀, 黃寶丹, 勞妃玲, 房慧, 陳春燕

    (廣西民族師范學院 數(shù)理與電子信息工程學院, 崇左 532200)

    1 引 言

    氧化鋅(ZnO)是一種直接帶隙的寬禁帶半導體, 禁帶寬度高達3.37 eV, 激子束縛能達60 meV, 具有優(yōu)良的光電性質(zhì), 因在光電領(lǐng)域有著極大的應(yīng)用潛力而備受關(guān)注[1]. 2004年, 單層石墨烯的發(fā)現(xiàn)使得人們認識了新的材料世界——二維材料世界. 二維材料展示出了許多新奇的特性, 如電子特性的增強、優(yōu)良的機械強度和光學透明性質(zhì)等并掀起了研究熱潮[2-5]. 二維ZnO結(jié)合了ZnO和二維材料的性質(zhì)特點, 能夠提供或產(chǎn)生新的材料特性. 但ZnO在常溫常壓下的穩(wěn)定狀態(tài)為纖鋅礦結(jié)構(gòu), 屬于典型的三維材料, 不屬于層狀結(jié)構(gòu)的二維材料, 所以獲取二維ZnO較為困難, 目前關(guān)于二維ZnO材料性質(zhì)的研究還較為缺乏.

    2005年, Claeyssens和Freeman研究組[6,7]最早提出了ZnO材料形成單層結(jié)構(gòu)的模型, 即ZnO薄膜材料沿著鈦 (0001)方向或者(000-1)方向的厚度變得足夠小時, ZnO便會由非層狀的三維結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變成類似石墨烯的二維結(jié)構(gòu), 即變成g-ZnO. 隨后, Tusche實驗組[8]在Ag(111)面上得到雙層g-ZnO結(jié)構(gòu), 證實了Claeyssens和Freeman研究組理論預(yù)測結(jié)果的正確性, 這為二維ZnO性質(zhì)的研究提供了基礎(chǔ). 但就目前而言, 二維ZnO的特性還有待進一步的研究和挖掘, 關(guān)于二維三維ZnO能帶結(jié)構(gòu)和電子態(tài)密度的異同以及維度對材料性質(zhì)的影響還未有研究組進行深入的研究. 因此本文利用基于密度泛函理論(DFT)的第一性原理計算方法[9,10], 研究三維和二維ZnO的能帶結(jié)構(gòu)和電子態(tài)密度, 揭示維度的改變對ZnO能帶結(jié)構(gòu)和電子態(tài)密度的影響, 進一步補充二維ZnO的理論系統(tǒng), 為二維ZnO基的器件研究提供了一定的理論參考.

    2 計算參數(shù)與模型

    采用基于第一性原理計算方法的VASP軟件計算程序包來計算研究不同維度ZnO氧化鋅材料的能帶結(jié)構(gòu)和電子態(tài)密度. 在計算過程中, 采用超軟贗勢(USPP)來描述離子與電子之間的交換作用, PW91參量作為廣義梯度近似(GGA)中的交互關(guān)聯(lián)泛函勢. 平面波截斷能為500 eV, 系統(tǒng)總能量的收斂判據(jù)為10-5eV/atom, 力收斂判據(jù)為0.01 eV/?. 布里淵區(qū)K點網(wǎng)格取樣采取Gamma方法, 對于三維ZnO, K點網(wǎng)格取值為11×11×11, 對于二維的ZnO, K點網(wǎng)格取值為11×11×1.

    二維ZnO的構(gòu)建方法為:在三維ZnO原胞的基礎(chǔ)上, 沿著ZnO(001)面切出單層的ZnO結(jié)構(gòu), 將單層的ZnO結(jié)構(gòu)擴展成為3×3×1的超胞結(jié)構(gòu), 共18原子, 其中9個O原子, 9個Zn原子, 最后添加10 ?的真空層以隔絕層與層之間范德瓦爾斯力的影響, 從而得到計算所用的二維ZnO模型.

    3 結(jié)果和討論

    3.1 晶體結(jié)構(gòu)優(yōu)化

    在計算不同維度ZnO的能帶結(jié)構(gòu)和電子態(tài)密度前, ZnO的初始結(jié)構(gòu)模型采用了第一性原理的計算方法進行結(jié)構(gòu)優(yōu)化. 圖1展示了優(yōu)化后三維ZnO的結(jié)構(gòu)示意圖.從圖1中可以看出,三維ZnO經(jīng)過結(jié)構(gòu)優(yōu)化后仍然保持纖鋅礦結(jié)構(gòu)不變.

    圖1 (a)沿垂直c軸方向觀察的ZnO結(jié)構(gòu)示意圖;(b)沿c軸方向觀察的ZnO結(jié)構(gòu)示意圖.Fig. 1 (a)The structure diagram of ZnO observed along the direction perpendicular to c axis; (b)The structure diagram of ZnO observed along the c-axis direction.

    圖2展示了優(yōu)化前后二維ZnO的結(jié)構(gòu)示意圖,從圖2中可以看出: 優(yōu)化前的二維ZnO中Zn原子與O原子不處于同一個平面內(nèi), 即成褶皺型;優(yōu)化后的二維ZnO中的Zn原子與O原子共面, 即形成了類石墨烯的平面型二維結(jié)構(gòu). 但從c軸方向觀察, 優(yōu)化前后的二維ZnO都保持著六方的結(jié)構(gòu). 該實驗結(jié)果證明了三維的ZnO沿著c軸減薄至單層原子時, 會變成類石墨烯的平面型結(jié)構(gòu), 即g-ZnO, 這一結(jié)果與前人的研究結(jié)論是相符合的[6,7].

    圖2 (a)沿c軸方向觀察的優(yōu)化前二維ZnO結(jié)構(gòu)示意圖; (b)沿垂直于c軸方向觀察的優(yōu)化前二維ZnO結(jié)構(gòu)示意圖; (c)沿c軸方向觀察的優(yōu)化后二維ZnO結(jié)構(gòu)示意圖; (d)沿垂直于c軸方向觀察的優(yōu)化后二維ZnO結(jié)構(gòu)示意圖.Fig. 2 (a)The structure diagram of un-optimized two-dimensional ZnO observed along the c-axis direction; (b)The structure diagram of un-optimized two-dimensional ZnO observed along the direction perpendicular to the c-axis; (c)The structure diagram of optimized two-dimensional ZnO observed along the c-axis direction; (d)The structure diagram of optimized two-dimensional ZnO observed along the direction perpendicular to the c-axis.

    3.2 能帶結(jié)構(gòu)

    為了方便對比分析不同維度ZnO的能帶結(jié)構(gòu), 三維和二維ZnO的能帶結(jié)構(gòu)在計算時采用了相同的K點路徑. 由于二維材料只有xy平面, 所以本文著重分析xy平面上的布里淵區(qū)點, 選擇K點的路徑為Г點到K點到M點再回到Г點. 通過歸一化處理將費米能級移動到能量零點處. 圖3中展示了三維和二維ZnO費米能級附近的能帶結(jié)構(gòu)圖.

    從圖3中可以看出, 無論是三維ZnO還是二維ZnO, 計算得到的ZnO價帶頂和導帶底都位于布里淵區(qū)為Г點的位置, 這說明三維ZnO和二維ZnO都是直接帶隙半導體.

    從圖3(a)中可以看出, 計算得到的三維ZnO的禁帶寬度為0.90 eV, 這一結(jié)果與其他研究組計算的結(jié)果相近[13-15], 但是遠小于ZnO的實際禁帶寬度(3.37 eV). GGA的計算一般會導致ZnO帶隙偏低, 但這并不影響對ZnO電子能帶結(jié)構(gòu)及電子態(tài)密度的定性分析[16,17].

    從圖3(b)中可以看出, 計算得到的二維ZnO的禁帶寬度為1.85 eV, 是三維ZnO禁帶寬度的兩倍. 證明了維度的降低, 使得ZnO的禁帶寬度變大.

    圖3 費米能級附近(a)三維ZnO的能帶結(jié)構(gòu); (b)二維ZnO的能帶結(jié)構(gòu)Fig. 3 Near Fermi level (a)band structure of three-dimensional ZnO; (b)band structure of two-dimensional ZnO

    3.3 電子態(tài)密度

    為了進一步研究三維和二維ZnO的電子態(tài)密度的異同以及軌道電子對態(tài)密度的貢獻情況, 本文對三維和二維ZnO都進行了總態(tài)密度以及分波態(tài)密度的理論計算研究. 圖4展示了三維和二維ZnO在費米能級附近的總態(tài)密度圖.

    圖4 三維ZnO(下)和二維ZnO(上)在費米能級附近總態(tài)密度圖Fig. 4 Total densities of states of three-dimensional ZnO (lower) and two-dimensional ZnO (upper) near Fermi level

    從圖4中可以看出, 在價帶頂(-4 eV~ 0 eV), 相比于三維ZnO, 二維ZnO在-0.73 eV的能量處出現(xiàn)了一個很尖銳的峰. 在導帶范圍(4.5 eV~7 eV), 三維ZnO的總態(tài)密度為一個平緩的小鼓包, 而二維ZnO的總態(tài)密度則出現(xiàn)很多小尖峰. 這些尖峰的出現(xiàn)說明二維ZnO的電子局域化程度比三維ZnO的更高. 這也是與實際情況相符合的, 在三維ZnO中, 電子可以在三個維度上運動, 而在二維ZnO中, 電子被局域在二維平面內(nèi)運動, 因此在二維ZnO中的電子局域化程度更高.

    為了進一步分析ZnO中的軌道電子對態(tài)密度的貢獻, 本文分別計算了三維和二維ZnO的O 2s, O 2p, Zn 3d, Zn 4p, Zn 4s的分波態(tài)密度并在圖5中展示計算結(jié)果.

    圖5(a)中展示了三維ZnO的總態(tài)密度和Zn 4s, Zn 4p, Zn 3d, O 2s和O 2p的分波態(tài)密度. 從中可以看出, 能量為-18 eV至-17 eV范圍內(nèi)的電子主要來源于O 2s軌道電子, 并有部分Zn 4p和少部分Zn 4s軌道電子的貢獻, 此部分能量的與費米能級相距遠, 與其他價帶的作用弱, 對ZnO的性質(zhì)影響不大. 三維ZnO價帶低能端(-6~-2.5 eV)的電子主要來自于O 2p和Zn 4s的軌道電子, 并有少部分Zn 4p和Zn 3d軌道電子的貢獻. 三維ZnO價帶的高能端(-2.5 eV~0 eV)的電子主要來自于O 2p軌道電子的貢獻, 并有少部分Zn 4p和Zn 3d軌道電子的貢獻. 導帶區(qū)域的電子主要來自于Zn 4s軌道電子, 同時有少部分的O 2p、Zn 4p和Zn 3d軌道電子的貢獻.

    圖5(b)中展示了二維ZnO的總態(tài)密度和Zn 4s, Zn 4p, Zn 3d, O 2s, O 2p的分波態(tài)密度. 從圖中可以看出, 能量為-18 eV至-17 eV范圍內(nèi)的電子主要來源于O 2s軌道電子, 并有部分Zn 4p和少部分Zn 4s軌道電子的貢獻, 相似的, 此部分能量的與費米能級相距遠, 與其他價帶的作用弱, 對ZnO的性質(zhì)影響不大. 二維ZnO價帶低能端(-6~-2.5 eV)的電子主要來源于O 2p和Zn 4s軌道電子的貢獻, 并有少部分Zn 4p軌道電子的貢獻. 二維ZnO價帶的高能端(-2.5 eV~0 eV)電子主要來自于O 2p, Zn 4p以及Zn 3d軌道電子. 導帶區(qū)域的電子主要來自于Zn 3d軌道電子, 同時有少部分的O 2p, Zn 4p和Zn 4s軌道電子的貢獻.

    圖5 (a)三維ZnO的總態(tài)密度和分波態(tài)密度; (b)二維ZnO的總態(tài)密度和分波態(tài)密度 Fig. 5 (a)Total densities of states and partial densities of states of three-dimensional ZnO; (b)Total densities of states and partial densities of states of two-dimensional ZnO

    通過對比二維三維ZnO的分波態(tài)密度圖可以得知: 相對于三維ZnO, 二維ZnO的O 2p, Zn 4s, Zn 4p, Zn 3d 軌道電子都有一定程度的局域化程度變高, 其中變化最大的為Zn 3d軌道的電子. 二維ZnO的Zn 3d軌道電子對價帶低能端的態(tài)密度貢獻減弱, 而對價帶高能端和導帶的態(tài)密度貢獻增強. 由此可以知道, 當維度從三維變成二維時, ZnO的Zn 3d軌道電子從能量低的能級躍遷到了能量高的能級.

    4 總 結(jié)

    本文采用基于密度泛函理論的第一性原理計算方法, 對三維和二維ZnO進行了能帶結(jié)構(gòu)以及電子態(tài)密度的計算研究. 計算結(jié)果表明, 三維和二維ZnO都屬于直接帶隙半導體, 并且二維ZnO的禁帶寬度要大于三維ZnO的禁帶寬度. 從三維變到二維, ZnO的電子局域化程度變高, ZnO的Zn 3d軌道電子從能量低的能級躍遷到了能量高的能級. 本論文詳細地分析了三維和二維ZnO能帶結(jié)構(gòu)以及電子態(tài)密度之間的異同, 揭示了維度的變化對ZnO能帶結(jié)構(gòu)和電子態(tài)密度的影響, 進一步補充了ZnO的理論并為二維ZnO基的器件研究提供了一定的理論參考.

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