激光驅(qū)動晶體發(fā)射低階諧波強度隨激光波長的變化規(guī)律

火勛琴, 管 仲, 周效信

(西北師范大學(xué)物理與電子工程學(xué)院, 蘭州 730030)

1 引 言

在過去的三十多年里，強激光場與氣體原子分子相互作用發(fā)射高次諧波的研究已取得突破性進展并被廣泛應(yīng)用于多個領(lǐng)域，如利用高次諧波來實現(xiàn)分子軌道的成像[1]、合成超短的阿秒脈沖[2]以及新的XUV光源[3]等，這些應(yīng)用都是基于原子分子發(fā)射的高次諧波. 近年來，人們將研究領(lǐng)域擴展到晶體在激光場中發(fā)射的高次諧波，晶體具有密度大，周期性勢的特點，與原子分子的結(jié)構(gòu)有明顯不同，因此，對晶體在強激光場中發(fā)射高次諧波的研究引起了人們的極大關(guān)注.2011年美國斯坦福大學(xué)的Ghimire等人將波長為3250 nm的激光聚焦到厚度為500 μm的ZnO晶體上，首次在實驗上觀測到強激光場驅(qū)動晶體產(chǎn)生的高次諧波，諧波譜表現(xiàn)出清晰的非微擾特性，截止頻率達到25階[4]. 隨后便涌現(xiàn)出大量這方面的實驗和理論研究，從而揭示出與強激光場中原子分子發(fā)射高次諧波的區(qū)別與關(guān)聯(lián). 已有的研究結(jié)果表明，強激光驅(qū)動下晶體發(fā)射高次諧波的過程與原子分子發(fā)射過程既有相似又有明顯的不同. 相同的是都發(fā)射奇次諧波，也有平臺區(qū)域和截止位置，不同的是晶體諧波的截止位置不是隨激光的強度成正比，而是與激光的電場振幅成正比，經(jīng)過細(xì)致的研究，Vampa等人[5]也提出了與原子分子發(fā)射諧波相對應(yīng)的“三步模型”來解釋晶體發(fā)射諧波的機理: 首先，在最高價帶的電子隧穿到導(dǎo)帶，從而形成電子-空穴對，然后這個電子-空穴對在激光的作用下在晶格中做Bloch震蕩并獲得能量，最后當(dāng)電子-空穴相遇并復(fù)合，就發(fā)射出高次諧波，其相應(yīng)的能量為瞬間晶格動量對應(yīng)點的帶隙能量[6-8]. 由此可見，晶體材料發(fā)射高次諧波主要來源于電子波包在帶內(nèi)發(fā)生的布洛赫震蕩以及帶間的電子-空穴對復(fù)合，與原子分子最大的不同之處是第二步和第三步，對于原子分子情況，由于母離子和電子質(zhì)量的巨大區(qū)別，母離子幾乎是不動的，電子在激光場驅(qū)動下運動，在長波長驅(qū)動下，電子返回母離子復(fù)合前，電子在空間的演化時間較長，引起了電子波包的擴散效應(yīng)很強，在晶體情況下，電子-空穴對都在運動，并且，在坐標(biāo)空間可以看出[9]，電子有可能與原來的空穴相遇而復(fù)合，也有可能與鄰近的空穴復(fù)合，這樣就導(dǎo)致了電子波包的擴散相對于原子分子的情況有所不同，Liu等人[10]對晶體諧波第一平臺的發(fā)射效率隨激光波長的下降就沒有原子發(fā)射諧波隨波長衰減那么嚴(yán)重，如處于基態(tài)的原子發(fā)射高次諧波時其發(fā)射效率與波長的關(guān)系為η(λ)∝λ-x,[x=4-6][11-14]，這些研究表明，晶體中電子波包的擴散相對于氣體原子而言要小. 但是，晶體低階諧波的發(fā)射機理與第一平臺的發(fā)射機理有所不同，因此，有必要對晶體發(fā)射低階諧波的強度與激光波長的變化情況進行研究，本文從一維晶體模型出發(fā)，通過求解含時薛定諤方程，研究了晶體發(fā)射低階諧波的強度隨激光波長的變化情況，由于低階諧波的發(fā)射機理與平臺區(qū)域的發(fā)射機理不同，因此，可以預(yù)見晶體發(fā)射低階諧波強度隨激光波長的依賴關(guān)系會有所不同.

2 理論方法

在速度規(guī)范下，考慮一維體系下的激光-晶體相互作用，且激光的極化方向沿著晶體的晶格方向，體系的哈密頓量為(無特殊說明，均采用原子單位)

(1)

V0=0.37a.u.

(2)

(3)

在動量空間，我們對(3)式進行求解，在求解的過程中，可以用無外場時的布洛赫態(tài)作為基函數(shù)，也可以用含時的休斯頓態(tài)作為基函數(shù)對體系的含時波函數(shù)進行展開.利用休斯頓態(tài)將體系的含時波函數(shù)進行展開時，可以把帶內(nèi)電流和帶間電流對高次諧波的貢獻分別進行處理，所以我們用休斯頓態(tài)作為基函數(shù)對(3)式進行求解.休斯頓態(tài)是含時哈密頓量的瞬態(tài)本征態(tài)，即[18]

(4)

其中n表示能帶的指標(biāo)，En(k(t))表示某時刻第n個能帶的本征值，再將休斯頓態(tài)按照B-樣條函數(shù)進行展開[19]，然后將展開式代入(2)式，并向某一本征態(tài)投影后得到一個關(guān)于展開系數(shù)的廣義本征值的矩陣方程，最后通過對角化方法得到展開系數(shù)，從而求出休斯頓態(tài)，這樣，體系的含時波函數(shù)可以表示為

(5)

通過Crank-Nicolson方法進行演化[20]，假定在演化的初始時刻，所有電子都處于最高價帶上，而所有的導(dǎo)帶都是空的.在每一個k0下，我們得到總的密度電流

(6)

總的電流可分為帶內(nèi)電流和帶間電流兩部分

jk0=jintra+jinter

(7)

帶內(nèi)電流的貢獻只涉及相同能帶上的休斯頓態(tài)，帶間電流的貢獻涉及不同能帶上的休斯頓態(tài),密度電流分別表示為：

(8)

(9)

給密度電流乘以一個Hanning窗函數(shù)，然后進行傅里葉變換，就可以得到高次諧波譜，窗函數(shù)的引入并不會影響激光峰值處晶體內(nèi)產(chǎn)生的非線性電流.

3 結(jié)果與討論

在對晶體發(fā)射諧波計算之前,首先對一維周期性勢(2)式對角化得到晶體能帶結(jié)構(gòu)，由于第一個價帶束縛得很深，因此我們在計算過程中將第二個價帶作為演化的初態(tài)，且認(rèn)為所有的電子在初始時刻都處于價帶上.

在計算中，采用的激光場形式為

E(t)=E0cos(ωt)f(t)

(10)

E0為激光脈沖電場分量的振幅，ω為頻率，f(t)為激光脈沖的包絡(luò)，在計算中取f(t)為Gaussian包絡(luò)，取脈沖的半高全寬為40 fs，總的激光持續(xù)時間為180 fs.

當(dāng)激光強度為I=2.2×1011W/cm2，波長分別為3000 nm和6000 nm時，我們計算了晶體發(fā)射的低階諧波譜，如圖1所示. 由圖可見，除第1階諧波外，在6000 nm激光驅(qū)動下，所發(fā)射的第3階、第5階、第7階和第9階諧波都比3000 nm激光驅(qū)動下發(fā)射的強度要高. 由于第1階諧波反映的是驅(qū)動激光的性質(zhì)，因此在驅(qū)動激光強度相同的話，第1階諧波強度相同，第9階諧波的發(fā)射,由于能量已經(jīng)涉及到導(dǎo)帶到價帶的躍遷，我們不對第9階進行討論，下面僅對第3、第5和第7階諧波進行研究.

圖1 激光波長分別為3000 nm和6000 nm時的低階諧波譜Fig. 1 Low-order harmonic spectra at the wavelengths of 3000 nm and 6000 nm，recpectively

ΔY=βλk

(11)

為求得指數(shù)因子k，對(11)式求對數(shù)得到：

InΔY=Inβ+kInλ

(12)

通過最小二乘法，我們對InΔY和Inλ進行擬合，即可求出指數(shù)因子k.下面我們研究激光強度為I=2.2×1011W/cm2，我們計算了第3階、第5階和第7階的諧波強度隨波長的變化關(guān)系，在計算中激光波長從2000 nm變化到7500 nm，波長間隔為250 nm，計算結(jié)果如圖1中的方塊所示(圖中采用的是雙對數(shù)坐標(biāo)).

圖2 低階諧波強度隨激光波長的變化, (a)第3階，(b)第5階，(c)第7階(圖中方塊是計算結(jié)果，實線是擬合結(jié)果)，激光強度I=2.2×1011W/cm2Fig. 2 Wavelength dependence of the low-order harmonic yield ΔY when the laser intensity I=2.2×1011W/cm2(a)H3 (b)H5 (c)H7

由圖可以看出，當(dāng)激光強度保持不變，每一階諧波的強度都隨波長的增加而增加，如果將圖中計算的數(shù)據(jù)進行擬合，擬合后得到第3階、第5階和第7階的諧波強度ΔY與波長λ的關(guān)系為InΔY∝kInλ，則指數(shù)因子k分別為2.16、3.33和4.12，第7階諧波的增加最快. 如果將激光強度增加到I=4.2×1011W/cm2時，我們進行了相同的計算和數(shù)據(jù)擬合，結(jié)果如圖3所示，由圖可見，其變化規(guī)律與上述規(guī)律基本相同，擬合所得的第3階、第5階和第7階的指數(shù)因子分別為1.54、2.55、和2.83，與激光強度I=2.2×1011W/cm2相比，諧波強度隨激光波長增加仍然增加，不過增加的強度有所放緩.

圖3 低階諧波強度隨激光波長的變化, (a)第3階，(b)第5階，(c)第7階(圖中方塊是計算結(jié)果，實線是擬合結(jié)果)，激光強度I=4.2×1011W/cm2Fig. 3 Wavelength dependence of the low-order harmonic yield ΔY when the laser intensity I=4.2×1011W/cm2(a)H3 (b)H5 (c)H7

為了理解不同波長激光驅(qū)動晶體發(fā)射低階諧波強度隨波長變化的原因，我們選擇對3000 nm和6000 nm波長的激光驅(qū)動下晶體發(fā)射低階諧波譜進行分析，將激光驅(qū)動下晶體內(nèi)的電流進行小波變換[6]，得到了兩種情況下低階諧波的時間-頻率圖，如圖4所示. 從圖4(a)可以看出：第3階諧波有明顯發(fā)射是從t=-30fs開始，持續(xù)時間約為60fs，第5階諧波有明顯發(fā)射開始于t=-20fs、持續(xù)時間約為40fs；第7階諧波的初始發(fā)射時刻t=-15fs、持續(xù)時間約為30fs；而從圖4(b)的結(jié)果來看，當(dāng)λ=6000 nm時，相對于3000 nm激光驅(qū)動時，低階諧波的發(fā)射時間都有所延長，如第3階諧波有明顯發(fā)射從t=-40fs開始，持續(xù)時間約為80fs，對于第5階和第7階諧波發(fā)射持續(xù)時間也都比3000 nm激光驅(qū)動情況下有所延長. 對于激光強度不太強的情況下，一般由微擾理論可以計算出躍遷幾率，對同一體系其躍遷幾率只與激光強度有關(guān)，而與激光波長無關(guān)，在激光強度差別不大情況下，如果躍遷持續(xù)的時間越長，諧波的發(fā)射就越強. 由此可見，長波驅(qū)動情況下低階諧波強度較高的原因是發(fā)射時間較長.

圖4 圖1中的低階諧波時-頻分析圖 (a) 波長3000 nm，(b)波長6000 nmFig. 4 Time-frequency analysis of HHG in Fig.1. Laser wavelengths (a)3000 nm and (b)6000 nm

那么，低階諧波的發(fā)射時間與波長為什么會有依賴關(guān)系呢？下面我們對此進行定性的分析：晶體發(fā)射諧波的機理對于不同的能區(qū)，其發(fā)射機理有所不同，已有的研究表明，對于平臺區(qū)的諧波來說，主要是帶間電流的貢獻，而對低階諧波而言，主要來源于帶內(nèi)電流的貢獻，晶體中的電子-空穴對在激光場的作用下發(fā)生布洛赫震蕩產(chǎn)生帶內(nèi)電流，帶內(nèi)電流主要是發(fā)射低階諧波. 上述是電流觀點對低階諧波發(fā)射的解釋，同樣，我們也可以用系統(tǒng)在周期性外場驅(qū)動下的弗洛蓋理論給與解釋，實際上發(fā)射的低階諧波是同一能帶在激光場中形成了許多綴飾態(tài)能級，這些能級可以表示為E0±n?ω[21]，其中E0為體系無外場的能量，ω是入射激光單個光子的能量，這些綴飾態(tài)能級間隔就是入射激光單個光子的能量，當(dāng)電子在這些綴飾態(tài)之間躍遷時需要滿足宇稱守恒，所以只有是激光光子奇數(shù)倍的諧波才有發(fā)射. 因此，我們可以通過激光光子的能量大小與價帶的能量變化關(guān)系就會發(fā)現(xiàn)：在激光脈沖寬度相同的情況下，當(dāng)激光波長較長時，即入射激光光子能量較小時，低階諧波其發(fā)射的持續(xù)時間會較長. 為此，我們需要計算晶體價帶的能帶能量隨時間的變化，即休斯敦態(tài)能量隨時間的變化. 通過對不同時刻的體系哈密頓量進行對角化，我們計算了激光波長分別為3000 nm和6000 nm時k=0處最高價帶的能量隨時間的變化(價帶的初始能量為-0.098 a.u.)，圖5給出了不同波長驅(qū)動下最高價帶(k=0處)的能量隨時間的變化圖. 圖中還用虛線給出了的能量間隔，每一能量間隔剛好是入射激光單個光子的能量(相當(dāng)于弗洛蓋能級的分裂). 從圖5(a)中可以看出，當(dāng)激光波長為3000 nm時，能夠滿足第3階諧波能量關(guān)系的發(fā)射時刻約為-25 fs，而對于6000 nm激光驅(qū)動時，滿足第3階諧波發(fā)射條件的時刻約為-32 fs，顯然，這時的發(fā)射持續(xù)時間較長；同理，對于第5階和第7階諧波的情況也是如此，如圖中所標(biāo)示的5ω和7ω對應(yīng)箭頭的位置.

圖5 激光驅(qū)動下晶體價帶能量隨時間的變化. 圖中虛線間隔表示激光單個光子的能量, (a)波長3000 nm, (b)波長6000 nmFig. 5 The change of valence band energy with time driven by laser. The dot line interval is the energy of a single photon of laser, wavelengths (a) 3000 nm and (b)6000 nm

由上面的分析可以理解晶體發(fā)射的低階諧波隨驅(qū)動激光波長的增加而增強的主要原因在與其發(fā)射機理與晶體發(fā)射諧波的平臺區(qū)域變化規(guī)律不同的原因主要是發(fā)射機理的不同，平臺區(qū)域的發(fā)射過程涉及到電子波包的演化，而低階諧波的發(fā)射可以看作是綴飾態(tài)之間的躍遷形成的，相應(yīng)的發(fā)射過程沒有涉及到波包的演化，當(dāng)激光脈沖寬度相同時，對同一階諧波而言，波長較長時其發(fā)射時間會有所增加，導(dǎo)致諧波發(fā)射強度的提高.

需要指出的是，在我們的計算中，選取的激光脈沖的寬度是相同的，這樣對于不同的波長，其驅(qū)動激光的脈沖能量差別較小，對于不同的波長而言，會導(dǎo)致激光的周期有所不同，這樣干涉效應(yīng)會引起低階諧波的寬度不同(圖1可以看出)，如果考慮相同周期的激光脈沖驅(qū)動晶體，對于不同的波長而言，則會導(dǎo)致入射的脈沖能量不同，這樣可比性就會有所下降，因此，如果扣除干涉效應(yīng)引起計算低階諧波的強度誤差，所得到的k值會有所減小.

4 結(jié) 論

本文通過數(shù)值求解一維周期勢中的電子在激光場中的含時薛定諤方程，研究了晶體發(fā)射低階諧波的強度與驅(qū)動激光波長的依賴關(guān)系.研究結(jié)果表明，在激光的強度和脈寬一定的情況下，晶體產(chǎn)生的第3階、第5階和第7階的諧波發(fā)射強度會隨激光波長的增加而增加，這與晶體發(fā)射高次諧波平臺區(qū)域的變化規(guī)律有所不同. 為探究出現(xiàn)這一結(jié)果的原因，我們對兩個不同波長激光驅(qū)動下晶體發(fā)射低階諧波的性質(zhì)進行了分析，通過時-頻分析圖，結(jié)合晶體發(fā)射低階諧波的機理，給出了發(fā)生這種現(xiàn)象的原因主要是當(dāng)激光的波長較長時，低階諧波的發(fā)射時間會有所延長，從而使得發(fā)射的強度提高，這與晶體發(fā)射高次諧波平臺區(qū)域的情況有所不同，在平臺區(qū)域，當(dāng)驅(qū)動激光波長變長時，發(fā)射時間也會延長，但是由于電子波包在激光場的演化時間也會增加而導(dǎo)致波包擴散較為嚴(yán)重，從而使得發(fā)射強度降低.