飛秒激光在空氣中成絲誘導(dǎo)氮熒光發(fā)射的空間分布*

張?jiān)?林爽 張?jiān)品?張鶴 常明瑩 于淼王雅秋 蔡曉明 姜遠(yuǎn)飛 陳安民李蘇宇? 金明星?

1) (吉林大學(xué), 原子與分子物理研究所, 長(zhǎng)春 130012)

2) (吉林大學(xué), 吉林省應(yīng)用原子分子光譜重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 長(zhǎng)春 130012)

3) (中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春光學(xué)精密機(jī)械與物理研究所, 長(zhǎng)春 130033)

測(cè)量了線偏振飛秒激光脈沖在空氣中成絲產(chǎn)生的氮熒光發(fā)射的空間分布.通過(guò)改變激光的偏振方向研究成絲過(guò)程中氮熒光發(fā)射的徑向角分布, 發(fā)現(xiàn) 熒光發(fā)射在垂直于激光偏振方向上更強(qiáng), 而在平行于激光偏振方向上較弱; N 2 熒光發(fā)射在所有方向上具有近乎相同的強(qiáng)度.原子和分子的激發(fā)、電離等動(dòng)力學(xué)過(guò)程受激光強(qiáng)度的影響.在飛秒激光成絲過(guò)程中沿著激光傳播方向, 強(qiáng)度呈現(xiàn)先增強(qiáng)后減弱的分布, 從而影響這些過(guò)程的產(chǎn)物的空間分布及其熒光發(fā)射的空間分布.沿著激光傳播方向, 發(fā)現(xiàn) N 2 熒光先于 熒光出現(xiàn)且在熒光消失之后消失.激光強(qiáng)度分布和激光偏振方向均會(huì)影響氮熒光的空間分布.基于實(shí)驗(yàn)分析, 在短焦距情況下, 系間竄越過(guò)程能很好的解釋 的形成, 這項(xiàng)研究有助于理解飛秒激光成絲過(guò)程中氮熒光發(fā)射的產(chǎn)生機(jī)制.

1 引 言

近年來(lái)強(qiáng)飛秒激光脈沖在空氣中傳輸引起的非線性效應(yīng)比如成絲現(xiàn)象一直備受關(guān)注.由于飛秒激光誘導(dǎo)熒光能夠高靈敏、無(wú)損傷地對(duì)探測(cè)物進(jìn)行實(shí)時(shí)分析, 這項(xiàng)技術(shù)被廣泛應(yīng)用于遠(yuǎn)程探測(cè)大氣中的微量成分[1,2].飛秒激光在空氣中傳輸時(shí), 當(dāng)克爾效應(yīng)導(dǎo)致的自聚焦現(xiàn)象和電離空氣后產(chǎn)生的等離子體引起的散焦效應(yīng)達(dá)到動(dòng)態(tài)平衡時(shí), 會(huì)形成長(zhǎng)而明亮的低密度等離子體通道[3,4,5], 這就是“絲”.等離子體經(jīng)歷復(fù)雜的躍遷過(guò)程會(huì)輻射特征熒光光譜[6].通過(guò)測(cè)量飛秒激光成絲過(guò)程中的熒光光譜,可以了解激光強(qiáng)度、電子溫度、等離子體密度及其他信息[7?10], 也有助于理解原子/分子經(jīng)歷的激發(fā)、電離和其他動(dòng)力學(xué)過(guò)程[11?13].對(duì)空氣中飛秒激光誘導(dǎo)等離子體發(fā)射光譜的研究可以更好地對(duì)其產(chǎn)生機(jī)制進(jìn)行描述[14,15].

氮?dú)庾鳛榭諝庵械闹饕煞? 在與強(qiáng)激光場(chǎng)相互作用時(shí)發(fā)出熒光, 熒光來(lái)源于的第一負(fù)帶系和N2的第二正帶系躍遷)[16?19].研究表明,N2在高強(qiáng)度飛秒激光的作用下會(huì)直接發(fā)生光電離產(chǎn)生[20], 經(jīng)由躍遷, 產(chǎn)生熒光發(fā)射.我們主要研究氮分子和氮分子離子的熒光發(fā)射, 因?yàn)樵陲w秒激光成絲過(guò)程中, 氮分子的電離和激發(fā)等動(dòng)力學(xué)過(guò)程受激光強(qiáng)度分布和激光偏振方向的影響, 其產(chǎn)物在傳播方向和徑向呈現(xiàn)出不同的分布情況, 進(jìn)而影響其光發(fā)射.因此, 有必要進(jìn)一步通過(guò)氮?dú)鉄晒獾目臻g分布來(lái)研究其產(chǎn)生機(jī)制.

在本文中, 測(cè)量了線偏振飛秒激光脈沖成絲過(guò)程中氮熒光發(fā)射的空間分布, 根據(jù) N2熒光和熒光在徑向和傳播方向的不同分布情況, 分析了不同熒光譜線的發(fā)射行為, 并討論了的形成機(jī)理.

2 實(shí)驗(yàn)方法

利用再生放大Ti: Sapphire激光器進(jìn)行實(shí)驗(yàn),激光脈沖的中心波長(zhǎng)為800 nm, 脈寬為50 fs, 重復(fù)頻率為1 kHz.實(shí)驗(yàn)裝置示意圖如圖1所示.光束經(jīng)過(guò)聚焦透鏡L(焦距為f= 400 mm)后在空氣中成絲.可變光闌A的孔徑分別為7, 10和14 mm時(shí), 激光能量為2.00, 2.63和3.00 mJ, 對(duì)應(yīng)的光斑如圖1右側(cè)所示, 用以排除脈沖空間分布對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響.在聚焦透鏡之前安裝了一個(gè)半波片H,通過(guò)旋轉(zhuǎn)半波片H來(lái)改變激光脈沖的偏振方向,半波片每旋轉(zhuǎn)角度φ時(shí), 激光偏振方向會(huì)變化角度2φ.利用石英透鏡組(f= 75 mm)收集等離子體熒光, 然后通過(guò)光纖將熒光信號(hào)引入到光譜儀中(Spectra Pro 500i, PI Acton, 光柵: 150 grooves/mm), 并通過(guò)ICCD(PI-MAX4, Princeton Instruments, 1024 × 1024像素)探測(cè).其門寬為20 ns.一組數(shù)據(jù)由1000個(gè)脈沖組成, 每組數(shù)據(jù)測(cè)量10次取平均以減小誤差.圖中坐標(biāo)軸的x軸代表測(cè)量方向,y軸為激光傳播方向,z軸方向豎直向上,θ角為激光偏振方向與z軸之間的夾角.

圖1 測(cè)定飛秒激光成絲過(guò)程中氮熒光空間分布的實(shí)驗(yàn)裝置示意圖.A: 光闌; H: 半波片; L: 聚焦透鏡; F: 光纖Fig.1.Schematic diagram of experimental setup for measuring the spatial distribution of nitrogen fluorescence during femtosecond laser filament formation.A: Aperture.H: half-wave plate.L: focusing lens.F: optical fiber.

3 結(jié)果與討論

為了清楚地研究氮熒光的徑向發(fā)射行為, 沿著激光傳播方向移動(dòng)平移臺(tái), 選取 N2熒光信號(hào)最強(qiáng)的位置對(duì)氮熒光的徑向角分布進(jìn)行了測(cè)量, 如圖2所示.

圖2 當(dāng)脈沖能量為 (a) 2.00, (b) 2.63和(c) 3.00 mJ時(shí)氮熒光的徑向角分布Fig.2.Radial angular distribution of nitrogen fluorescence when pulse energy is (a) 2.00, (b) 2.63 and (c) 3.00 mJ.

圖2 給出了激光能量為2.00, 2.63和3.00 mJ時(shí), 對(duì)應(yīng)的氮熒光徑向角分布圖.其中337和357 nm譜線分別對(duì)應(yīng)于 N2分子的躍遷, 從圖中可以看出 N2熒光在各個(gè)方向的發(fā)射強(qiáng)度幾乎一樣, 來(lái)自于 N2的熒光的徑向角分布呈圓形, 并且其徑向角分布不受激光能量改變的影響.391和428 nm譜線分別對(duì)應(yīng)于的躍遷, 可以看出的熒光發(fā)射在θ= 0o時(shí)(即激光偏振方向與z軸平行)比θ= 90o時(shí)(激光偏振方向與z軸垂直)強(qiáng)度更強(qiáng), 來(lái)自于的熒光的徑向角分布呈橢圓形, 而且激光能量的大小并不影響其徑向角分布特點(diǎn).這表明在激光偏振方向與z軸平行和垂直時(shí)熒光發(fā)射表現(xiàn)出了較為明顯的差異, 這與我們先前的發(fā)現(xiàn)一致[21], Su等[22]也發(fā)現(xiàn)了這一現(xiàn)象.為了更清晰地反映這種差異, 我們給出了激光能量為3.00 mJ, 激光偏振方向平行和垂直于z軸時(shí)的氮熒光光譜, 如圖3(a)所示.

從圖3(a)中可以看出, 來(lái)自 N2的熒光(337和357 nm譜線等)在激光偏振方向平行和垂直于z軸時(shí)發(fā)射強(qiáng)度近乎一致.而對(duì)于的熒光(391和428 nm譜線), 激光偏振方向垂直于z軸時(shí)的信號(hào)與平行于z軸時(shí)的信號(hào)之間的強(qiáng)度比約為0.85.圖3(b)和圖3(c)表明在傳播路徑上, 激光偏振方向與z軸平行和垂直時(shí) N2熒光信號(hào)強(qiáng)度幾乎一致,不受激光偏振方向的影響.而對(duì)的熒光信號(hào), 其強(qiáng)度始終在激光偏振方向平行于z軸時(shí)更強(qiáng), 如圖3(d)和圖3(e)所示.

圖3 (a)激光偏振方向平行(黑色實(shí)線)和垂直(紅色虛線)于z軸時(shí)的氮熒光光譜; 激光偏振方向平行和垂直于z軸時(shí)(b) 337,(c) 357, (d) 391和(e) 428 nm熒光信號(hào)隨傳播距離的變化Fig.3.(a) Nitrogen fluorescence spectrum when the laser polarization direction is parallel (solid black line) and perpendicular(dashed red line) to the z-axis.Variations of the (b) 337, (c) 357, (d) 391 and (e) 428 nm fluorescence signals with the propagation distance when the laser polarization direction is parallel and perpendicular to z-axis.

氮分子的電離和激發(fā)等動(dòng)力學(xué)過(guò)程受激光強(qiáng)度分布和激光偏振方向的影響, 其產(chǎn)物呈現(xiàn)出不同的分布情況, 進(jìn)而影響其光發(fā)射.為了排除激光能量對(duì)等離子體熒光發(fā)射在傳播方向上分布情況的影響, 給出了不同激光能量下, 激光偏振方向平行和垂直于z軸時(shí) N2和熒光信號(hào)沿著傳播方向的分布情況, 如圖4所示.

圖4給出了當(dāng)激光能量為2.00, 2.63和3.00 mJ時(shí), 激光偏振方向平行和垂直于z軸時(shí) N2和熒光信號(hào)隨傳播距離的變化.從圖4中可以看出: 傳播一開(kāi)始, N2熒光(337和357 nm)先出現(xiàn), 隨后熒光(391和428 nm)出現(xiàn); 在傳播距離末端,N2熒光在熒光消失之后消失.這是由于在始末位置, 激光強(qiáng)度較低, 不能使 N2電離產(chǎn)生但能將 N2分子激發(fā)到激發(fā)態(tài), 產(chǎn)生經(jīng)歷系間竄越過(guò)程發(fā)出 N2熒光.N2和熒光信號(hào)在激光傳播方向上出現(xiàn)及消失的先后關(guān)系與激光能量無(wú)關(guān).對(duì)于這種差異, 將在下面展開(kāi)分析.

圖4 當(dāng)脈沖能量為2.00, 2.63和3.00 mJ時(shí), 激光偏振方向平行 (a), (b), (c)和垂直(a'), (b'), (c')于z軸時(shí) N 2 和熒光信號(hào)隨傳播距離的變化Fig.4.Variations of the N 2 and fluorescence signal with the propagation distance when the laser polarization direction is parallel (a), (b), (c) and perpendicular (a'), (b'), (c') to the z-axis and the pulse energy is 2.00, 2.63 and 3.00 mJ.

對(duì)于 N2熒光發(fā)射, 考慮到的產(chǎn)生途徑, 因?yàn)閺幕鶓B(tài)到激發(fā)態(tài)的躍遷是禁止的, 所以不能由激光場(chǎng)激發(fā)直接產(chǎn)生.因此, 研究者們提出了三種可能的過(guò)程來(lái)解釋的形成: 1)具有高動(dòng)能的電子對(duì) N2的碰撞激發(fā)過(guò)程:+e[16,25];2)解離復(fù)合過(guò)程:[16,17]; 3)系間竄越過(guò)程:[18].

然后考慮解離復(fù)合過(guò)程.本實(shí)驗(yàn)使用焦距為f= 400 mm的透鏡, 在短焦距情況下, 激光束成絲之前的強(qiáng)度很高.在強(qiáng)激光場(chǎng)作用下, 電離的電子與母體分子離子很可能再次碰撞,可能從態(tài)激發(fā)到態(tài), 導(dǎo)致氮分子離子的超輻射[26].此外, 當(dāng)激光脈沖強(qiáng)度較高時(shí), 光譜展寬明顯,很容易發(fā)生多光子共振效應(yīng), 也能將態(tài)激發(fā)到態(tài)[27].通過(guò)基于Floquet理論的理論研究, Zhang等[28]指出,優(yōu)先在激光電場(chǎng)的峰值處產(chǎn)生, 它將與激光電場(chǎng)的其余部分相互作用,從而引起從態(tài)到態(tài)的非共振遷移.此外, 在A2Πg和電子態(tài)之間存在耦合[29?31].因此, 在短焦距條件下, 一旦形成的態(tài), 幾乎同時(shí)形成態(tài).若解離復(fù)合過(guò)程主導(dǎo)的產(chǎn)生, 則在 N2熒光產(chǎn)生的同時(shí),熒光也出現(xiàn).此種機(jī)制下,的密度取決于.因此, N2和的熒光譜線分布應(yīng)該具有相似性.很明顯, 這與實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象矛盾, 表明解離復(fù)合過(guò)程不能解釋的產(chǎn)生.

4 結(jié) 論

我們研究了線偏振飛秒激光脈沖成絲過(guò)程中氮熒光發(fā)射的空間分布.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明, N2熒光發(fā)射在所有方向上具有近乎相同的強(qiáng)度,熒光發(fā)射強(qiáng)度在垂直于激光偏振方向時(shí)更強(qiáng).這是由于N2分子軸平行于激光偏振方向時(shí)更容易發(fā)生電離,的布居數(shù)更多, 熒光發(fā)射更加強(qiáng)烈.沿著激光傳播方向, N2熒光先于熒光出現(xiàn), 當(dāng)熒光消失之后 N2熒光依舊存在.這是由于在激光強(qiáng)度足夠高的位置, N2可以被電離產(chǎn)生, 發(fā)射熒光.但是, 在激光傳輸?shù)氖寄┪恢媚芰坎蛔阋允沟肿与婋x, 但足以激發(fā)產(chǎn)生并通過(guò)系間竄越過(guò)程產(chǎn)生, 發(fā)出 N2熒光.根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果,分析討論了的形成機(jī)理, 發(fā)現(xiàn)在短焦距情況下系間竄越過(guò)程能很好地解釋實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象, 這表明系間竄越過(guò)程在的形成中扮演了重要的角色.這項(xiàng)研究有助于理解氮熒光發(fā)射的機(jī)理.