放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀校準方法研究

李 明 徐利軍 戎永華 林 敏 葉宏生 張衛(wèi)東 羅 瑞 陳克勝

（中國原子能科學(xué)研究院計量與校準技術(shù)重點實驗室 北京102413）

中國實驗快堆（China Experimental Fast Reactor，CEFR）是我國第一座鈉冷快中子實驗堆，設(shè)計熱功率為65 MW，電功率20 MW。CEFR使用液態(tài)金屬鈉［1］作為一回路冷卻劑和二回路載熱劑，堆芯和一回路設(shè)備均布置在主容器內(nèi)。快堆一回路冷阱工藝間中的鈉凈化系統(tǒng)是維護反應(yīng)堆安全運行的重要組成部分。為使工作人員及時了解區(qū)域γ輻射的實時數(shù)據(jù)，并能在輻射水平異常時，發(fā)出報警信號，確保工作人員免受超過允許劑量的γ射線照射，在快堆一回路冷阱工藝間中安裝了多個放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀。為保證其測量結(jié)果的準確性，需要對放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀進行檢定校準。

放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀是對收集到濾膜上的放射性物質(zhì)進行測量、定值，其測量對象為22Na、24Na，監(jiān)測儀探測單元為蓋革（G-M）計數(shù)管，是針對γ射線進行探測，采用的Time-to-Count測量方法是一種相對測量方法；另外快堆一回路鈉氣溶膠放射性監(jiān)測系統(tǒng)安裝多個放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀，安裝位置固定，電纜無法拆卸、現(xiàn)場環(huán)境復(fù)雜、而且拆卸固定式監(jiān)測儀送實驗室校準話費時間較長，不利于現(xiàn)場輻射水平連續(xù)監(jiān)測。

為了使放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀校準滿足日益嚴格的質(zhì)量保證要求，根據(jù)實際情況建立一套放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀校準方法，以滿足監(jiān)測設(shè)備現(xiàn)場校準需求。因此本文采用與大流量氣溶膠濾膜標準γ體源［2?4］相似的制備方法，制備與待測樣品相匹配的標準源對放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀進行校準方法研究。利用標準濾膜源對放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀進行現(xiàn)場校準，從而使校準操作簡單易行。

1 快堆一回路鈉泄漏鈉燃燒產(chǎn)物放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀

目前快堆一回路鈉泄漏鈉燃燒產(chǎn)物放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀采用的是蓋革（G-M）計數(shù)管探測器，GM計數(shù)管是工作在蓋革－彌勒氣體放大區(qū)的一種計數(shù)管，G-M計數(shù)管的輸出脈沖計數(shù)率實際上是反映了入射粒子的注量率［5］。

該監(jiān)測儀設(shè)有兩種顯示模式，分別為活度模式和劑量率模式，其中劑量率模式根據(jù)活度進行計算，因此本工作僅針對活度模式進行校準。

由G-M計數(shù)管輸出的脈沖信號，經(jīng)過濾波整形和閾值甄別，轉(zhuǎn)化為計數(shù)率，最終計算出符合統(tǒng)計誤差的濃度值。計算模式如下［6］：

式中：C為測量值，Bq·m?3（由儀器類型決定）；n為計數(shù)率，s?1；τ為分辨時間，s；nb為本底平均計數(shù)率，s?1；R為靈敏度，s?1·（Bq·m3）?1，R=η/V，η為監(jiān)測儀計數(shù)率對標準源活度的響應(yīng)，s?1·Bq?1；V為一定時間內(nèi)通過采樣濾膜的空氣體積，m3。

從上述測量模式可以看出，放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀測量值C的準確性主要取決于監(jiān)測儀計數(shù)率對標準源活度的響應(yīng)η。

2 放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀校準方案

本工作采用標準源替代法對放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀進行校準［7］，將特制的不同活度的標準源分別放置在監(jiān)測儀樣品測量的相應(yīng)位置處，分別對監(jiān)測儀計數(shù)率對標準源活度響應(yīng)（響應(yīng)因子η）、相對誤差、重復(fù)性進行研究。

監(jiān)測儀計數(shù)率對標準源活度響應(yīng)因子，計算公式如下：

式中：η為監(jiān)測儀計數(shù)率對標準源活度響應(yīng)，為監(jiān)測儀對標準源的計數(shù)率，s?1；nb為本底計數(shù)率，s?1；As為標準源活度，Bq。

3 放射性氣溶膠濾膜標準源的制備與定值

3.1 核素與基質(zhì)材料選擇

根據(jù)待測核素22Na（半衰期，2.601 a；γ能量，1.274 MeV）、24Na（半衰期，15.03 h；γ能量，1.369 MeV，2.754 MeV）選擇γ能量相近的核素，60Co（半衰期，5.271 a；γ能量，1.173 MeV，1.332 MeV）的γ能量與22Na、24Na的γ能量相近，因此選擇60Co核素的放射性溶液進行實驗制備濾膜標準源［8］。

其次為保證測量對象的一致性，本工作中選用與快堆一回路鈉氣溶膠放射性監(jiān)測系統(tǒng)過濾器內(nèi)安裝的濾膜材質(zhì)（GF玻璃纖維）、型號規(guī)格（過濾效率95%，?55 mm）相同的材料作為基質(zhì)材料，開展濾膜標準源的制備。

3.2 放射性濾膜標準源制備

放射性濾膜源制備流程［2］為：制備不同活度濃度放射性標準溶液、固定濾膜、濾膜上均勻定量滴入放射性溶液、晾干、塑封。濾膜源穩(wěn)定性主要取決于制備過程中放射性溶液在濾膜上的揮發(fā)程度，為保證放射性標準溶液穩(wěn)定揮發(fā)，整個制備過程是在溫度為20～25℃，相對濕度為30%～45%條件下進行的。

3.2.160Co標準溶液定值

60Co標準溶液采用HPGeγ譜儀活度測量裝置定值，活度為7.05×104Bq，擴展不確定度U（k=2）為2.6%，參考日期為2017年6月12日。

3.2.260Co標準溶液定量稀釋

取60Co標準溶液272.44 mg（所用電子天平型號為XPE105，量程范圍120 g/41 g，分度值0.1 mg/0.01 mg，稀釋后采用差重法稱量溶液質(zhì)量），計算得到放射性標準溶液稀釋849.10倍，得到活度濃度為83.97 Bq·g?1的稀釋溶液，稀釋的60Co放射性溶液的介質(zhì)條件為：載體濃度：1.14 mgCo·g?1；酸度：0.15 mol·L?1HCl，無水乙醇比例75%（V/V）。

3.2.3 滴源

取適量稀釋后放射性溶液放置于青霉素瓶中，放置在點樣機器人試劑瓶架對應(yīng)位置處，點樣機器人采用間歇式點樣方式進行滴源。采用差重法計算滴源所用放射性稀釋液質(zhì)量。

3.2.4 晾干、塑封

滴源時時將濾膜放置在塑封膜上進行操作，濾膜被托在塑封膜內(nèi)，可以防止放射性溶液透過濾紙后沾污在其它接觸物上，引起放射性損失；塑封膜與濾紙一同被塑封，因此，不會引起放射性損失。滴源后干燥，塑封以固定濾膜。濾膜源整體厚度為1.5 mm，直徑為55 mm，其放射性有效面直徑為47 mm。圖1為間歇式點樣方式及濾膜源。

3.2.5 放射性濾膜源定值

放射性氣溶膠濾膜源中放射性核素活度由滴源所用60Co稀釋液的質(zhì)量與稀釋液活度計算得來。制備的放射性氣溶膠濾膜源示意圖如圖1，對應(yīng)各放射源活度分別為50.3 Bq、537 Bq、1 212 Bq、2 329 Bq、4 162 Bq、8 996 Bq、25 382 Bq，相對擴展不確定度（k=2）為3.6%（源活度參考日期為2017年6月20日）。

圖1 放射性氣溶膠濾膜源的間歇式點樣方式Fig.1 Intermittent spotting of radioactive aerosol membrane source

4 放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀校準不確定度來源及結(jié)果與討論

放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀的主探測器為端窗型G-M計數(shù)器，眾所周知，G-M管的分辨時間、死時間等與工作電壓、工作氣體的成分和壓力、管子的幾何形狀等因素有關(guān)。在各個條件都固定的條件尤其是工作電壓設(shè)置為固定的條件下，小量程的τ值與擬合曲線所求得τ值偏差較大造成其相對誤差較大［9?11］。

4.1 監(jiān)測儀計數(shù)率對標準源活度響應(yīng)

按照放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀儀器使用說明，進行本底測量，放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀本底測量值為b=1.81×10?1s?1。

本工作中研究的放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀理論活度范圍為50～5×105Bq，但是根據(jù)實際測量經(jīng)驗值，低量程段測量偏差較大，因此選取537 Bq、1 212 Bq、8 996 Bq、25 382 Bq的濾膜標準源在監(jiān)測儀測量范圍內(nèi)不同量程上選點進行計數(shù)率對活度的響應(yīng)實驗。將選取的濾膜標準源依次放入放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀過濾樣品測量的相應(yīng)位置，待計數(shù)穩(wěn)定后，每隔1 min記錄一次n（s?1），每一個標準源重復(fù)測量10次，取平均值（s?1）。實驗結(jié)果見表1。

表1 放射性鈉監(jiān)測儀活度響應(yīng)記錄Table 1 Activity response record of radioactive sodium monitor

通過對表1中的監(jiān)測儀計數(shù)率與標準源活度進行線性擬合，得出監(jiān)測儀計數(shù)率對標準源活度響應(yīng)值η，得到的擬合函數(shù)曲線示于圖2。

圖2 監(jiān)測儀計數(shù)率對標準源活度響應(yīng)曲線Fig.2 Response curve of monitor counting rate with activity

因此從曲線及線性擬合方程可以看出，該儀器計數(shù)率對活度響應(yīng)值為η=7.6×10?4，線性相關(guān)系數(shù)R2=0.996 79。

4.2 相對誤差

選取活度為537 Bq、1 212 Bq、2 329 Bq、4 162 Bq、8 996 Bq、25 382 Bq的濾膜標準源，對監(jiān)測儀行校準檢驗[9]，結(jié)果見表2。

相對誤差可按式（3）計算：

表2 相對誤差檢驗記錄表Table 2 Relative error test record

從表2可以看出，在R=7.6×10?4時，濾膜源活度在2 329 Bq～25 382 Bq之間，監(jiān)測儀活度示值相對誤差均小于10%，但是當(dāng)濾膜源活度小于等于1 212 Bq時（活度分別為537 Bq、1 212 Bq時），監(jiān)測儀活度示值相對誤差為分別為?89.4%、?49.4%。這也證實了端窗型G-M計數(shù)器作為放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀時，小量程的τ值與擬合曲線所求得τ值偏差較大造成其相對誤差較大。

4.3 測量重復(fù)性

1）進行重復(fù)性測量時，選取任一種適當(dāng)活度的放射源，使儀器示值在最靈敏量程（線性刻度）或最靈敏量級（對數(shù)刻度）上滿度值的3/4左右。

2）分別將濾膜標準源依次取代過濾布的相應(yīng)位置，在相同條件下，連續(xù)測量20次，記入重復(fù)性記錄表。

3）按式（4）計算單次測量值的相對標準偏差：

式中：xi為第i次測量儀器示值；為n次（n=20）測量的算術(shù)平均值。

重復(fù)性測量使用活度為25 382 Bq的標準濾膜源進行，測量結(jié)果顯示放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀重復(fù)性為5.6%，滿足現(xiàn)場測量要求。

4.4 濾膜標準源與儀表計數(shù)率示值關(guān)系

放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀計數(shù)率對活度的響應(yīng)值為η：

在采樣流速v一定的情況下（通常為3 m3·h?1），氣溶膠濾膜樣品的比活度Csp（Bq·m?3）按照式（5）計算：

式中：nsp為放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀對待測樣品的計數(shù)率，s?1；nb為放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀本底計數(shù)率，s?1；v為采樣流速，m3·h?1；h為采樣時間，h；η為放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀計數(shù)率對標準源活度的響應(yīng)因子。

4.5 測量不確定度的評價方法

放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀計數(shù)率對標準源活度的響應(yīng)公式［10］：

式中：A為濾膜標準源活度值為平均計數(shù)率為本底平均計數(shù)率，s?1；η為計數(shù)率對活度響應(yīng)值，s?1·Bq?1。

根據(jù)數(shù)學(xué)模型，η的不確定度由監(jiān)測儀示值及濾膜標準源活度值兩方面帶來的不確定度決定。

首先監(jiān)測儀示值的不確定度u1來源有：計數(shù)率統(tǒng)計不確定度u1，1，源-探測器間距離位置重復(fù)性不確定度u1，2。

其次As的不確定度u2來源有：標準源的均勻性u2，1，標準源定值時給出的不確定度u2，2。

最后合成標準不確定度uc：

因此不確定度分量及結(jié)果見表3。結(jié)果顯示合成標準不確定度為2.5%，完全滿足EJ/T822-1994中相對固有誤差≤±15%的規(guī)定，滿足該類型氣溶膠監(jiān)測儀的校準。

表3 計數(shù)率對活度響應(yīng)值不確定度分量及結(jié)果Table 3 Uncertainty component of count rate response to activity and result

5 結(jié)語

本項目通過制備放射性濾膜標準源對放射性鈉氣溶膠放射性監(jiān)測儀進行校準，并對活度響應(yīng)、相對誤差、重復(fù)性等各不確定分量進行評價，建立校準方法。結(jié)果分析表明：該校準方法適用于快堆一回路鈉泄漏鈉燃燒產(chǎn)物氣溶膠放射性鈉氣溶膠監(jiān)測儀的校準要求。從而使校準操作簡單易行，不必使用專用裝置，僅利用標準濾膜源就可以進行現(xiàn)場校準，本工作建立的方法對采用其他材質(zhì)濾膜的收集氣溶膠的監(jiān)測儀和類似的放射性氣溶膠監(jiān)測儀的現(xiàn)場校準同樣適用，具有一定的推廣意義。