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    基于貝葉斯更新方法的235U熱中子獨立裂變產(chǎn)額協(xié)方差估計

    2021-04-19 04:56:58王毅箴崔夢蕾鄔穎杰劉保坤
    現(xiàn)代應(yīng)用物理 2021年1期
    關(guān)鍵詞:質(zhì)量數(shù)產(chǎn)額后驗

    王毅箴,崔夢蕾,郭 炯,鄔穎杰,劉保坤,李 富

    (清華大學(xué) 核能與新能源技術(shù)研究院 先進核能技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心先進反應(yīng)堆工程與安全教育部重點實驗室,北京100084)

    裂變產(chǎn)額描述了裂變產(chǎn)物在裂變系統(tǒng)發(fā)生裂變反應(yīng)過程中產(chǎn)生的份額。根據(jù)裂變反應(yīng)的進程不同,裂變產(chǎn)額可分為獨立裂變產(chǎn)額和累積裂變產(chǎn)額。獨立裂變產(chǎn)額描述了瞬發(fā)裂變中子釋放后,在裂變產(chǎn)物發(fā)生衰變前各個產(chǎn)物產(chǎn)生的份額;累積裂變產(chǎn)額則描述了裂變產(chǎn)物發(fā)生長時間衰變后裂變產(chǎn)物的份額[1]。由于裂變過程的時間尺度小、復(fù)雜性高,所以裂變產(chǎn)額的測量與模擬具有較大的不確定度。目前,ENDF/B-VII.1數(shù)據(jù)庫中的235U熱中子裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)來自于1994年England等的評價結(jié)果[2],該結(jié)果僅提供裂變產(chǎn)額各自的方差信息,不包含裂變產(chǎn)額間的協(xié)方差信息,導(dǎo)致采用基于抽樣統(tǒng)計不確定度分析方法研究裂變產(chǎn)額的不確定度傳遞時,無法給出合理自洽的裂變產(chǎn)額概率分布[3]。因此,裂變產(chǎn)額間的協(xié)方差估計與評價工作,十分必要[4-5]。

    貝葉斯更新方法廣泛應(yīng)用于數(shù)據(jù)同化、數(shù)據(jù)調(diào)整及模型擬合等領(lǐng)域。在對裂變產(chǎn)額協(xié)方差的研究中, Kawano等首先基于鏈裂變產(chǎn)額估計了239Pu裂變產(chǎn)額的協(xié)方差[6]。其次, Pigni等將Kawano等的方法應(yīng)用于ENDF/B-VII.1數(shù)據(jù)庫中,研究了基于累積裂變產(chǎn)額的獨立裂變產(chǎn)額調(diào)整方法,但未重點研究更新后的獨立裂變產(chǎn)額的協(xié)方差矩陣特征[7]。隨后, Fiorito等研究評價了分別用鏈裂變產(chǎn)額和累積裂變產(chǎn)額估計獨立裂變產(chǎn)額協(xié)方差的差異及其對傳遞的裂變產(chǎn)額不確定度的影響[8-9]。本文基于貝葉斯更新方法,利用ENDF/B-VII.1數(shù)據(jù)庫中的累積裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)及獨立裂變產(chǎn)額自身的物理約束條件,對ENDF/B-VII.1數(shù)據(jù)庫中獨立裂變產(chǎn)額的協(xié)方差進行估計,并對估計結(jié)果進行分析和討論。

    1 獨立裂變產(chǎn)額的協(xié)方差估計方法

    1.1 貝葉斯更新方法

    貝葉斯更新方法(Bayesian updating method)是一種核數(shù)據(jù)調(diào)整方法,它根據(jù)核數(shù)據(jù)的新認知(新評估結(jié)果或物理約束條件)對核數(shù)據(jù)進行調(diào)整,從而保持核數(shù)據(jù)與新認知的一致性[10-11]。該調(diào)整過程是在概率空間定義下進行的,因此,核數(shù)據(jù)x先被賦予某種概率密度分布,稱為先驗概率密度函數(shù)p(x)。核數(shù)據(jù)的新認知信息y被同樣賦予某種概率密度分布,從而計算似然值p(y|x)。根據(jù)貝葉斯定理,核數(shù)據(jù)的后驗概率分布p(x|y)可表示為

    (1)

    后驗概率分布的最大值即為核數(shù)據(jù)的最佳調(diào)整值。由式(1)可知,貝葉斯更新方法對核數(shù)據(jù)進行調(diào)整具有3個特點:

    1)允許按序分級地引入不同的核數(shù)據(jù)新認知y1,y2,…,yN,這樣可以避免每當有新認知產(chǎn)生時,對以往核數(shù)據(jù)認知的重新引入與計算,也可以方便地分級觀察和研究不同新認知對核數(shù)據(jù)調(diào)整值的影響。式(1)可改寫為

    (2)

    2)貝葉斯更新給出的核數(shù)據(jù)最佳調(diào)整值依賴于先驗概率密度分布和似然函數(shù),它們可以通過以往人們對核數(shù)據(jù)概率分布的研究結(jié)果或基于最大信息熵原理給出[10],從而保證核數(shù)據(jù)調(diào)整的合理性。

    3)由于貝葉斯更新方法是基于核數(shù)據(jù)后驗概率分布進行調(diào)整的,因此,基于獲得的后驗概率分布,可以對核數(shù)據(jù)的高階矩信息進行模擬或直接計算,從而可以獲得核數(shù)據(jù)在新認知約束下的協(xié)方差信息。

    本文基于貝葉斯更新方法對獨立裂變產(chǎn)額進行調(diào)整,并對ENDF/B-VII.1核數(shù)據(jù)庫中缺失的協(xié)方差信息進行估計。由于ENDF/B-VII.1核數(shù)據(jù)庫中僅給出了獨立裂變產(chǎn)額的均值和標準差,由最大信息熵原理可知,采用正態(tài)分布描述獨立裂變產(chǎn)額能夠得到最大信息熵,從而可以充分利用已知的不確定度信息,最小地引入人為的主觀影響。同理,對累積裂變產(chǎn)額也同樣賦予正態(tài)分布計算似然值。

    (3)

    (4)

    其中,Yi為獨立裂變產(chǎn)額向量,Yi∈RP×1;P為總裂變產(chǎn)物數(shù)目;Yc,0,Yi,0分別為ENDF/B-VII.1提供的累積裂變產(chǎn)額與獨立裂變產(chǎn)額的均值;Vc,Vi,0分別為累積裂變產(chǎn)額和獨立裂變產(chǎn)額的協(xié)方差矩陣,它們均為對角陣,對角元素為ENDF/B-VII.1數(shù)據(jù)庫中提供的各個裂變產(chǎn)額的方差,Vc∈RP×P,Vi,0∈RP×P;M為累積裂變產(chǎn)額與獨立裂變產(chǎn)額的線性映射矩陣。每個裂變產(chǎn)物核素可由其質(zhì)量數(shù)A、質(zhì)子數(shù)Z及其同核異能態(tài)I確定,記為(A,Z,I)。累積裂變產(chǎn)額與獨立裂變產(chǎn)額之間的關(guān)系可表示為[1]

    Yc(A,Z,I)=Yi(A,Z,I)+

    (5)

    其中,Yc(A,Z,I),Yi(A,Z,I)分別表示裂變產(chǎn)物核素(A,Z,I)的累積裂變產(chǎn)額和獨立裂變產(chǎn)額;b(A′,Z′,I′→A,Z,I)為裂變產(chǎn)物核素(A′,Z′,I′)發(fā)生衰變到裂變產(chǎn)物(A,Z,I)的分支比。聯(lián)立所有裂變產(chǎn)物核素的累積裂變產(chǎn)額計算式,根據(jù)式(5)可得

    Yc=Yi+BYc

    (6)

    Yc=(E-B)-1Yi

    (7)

    Yc=MYi

    (8)

    其中,Yc為累積裂變產(chǎn)額向量,Yc∈RP×1;B為裂變產(chǎn)物核素之間的分支比矩陣,B∈RP×P;E為單位矩陣,E∈RP×P。

    由式(1)可以得到累積裂變產(chǎn)額更新后的獨立裂變產(chǎn)額的后驗概率分布為

    (9)

    經(jīng)推導(dǎo)可得,獨立裂變產(chǎn)額的后驗概率分布也為正態(tài)分布,只是分布參數(shù)發(fā)生了變化。因此,獨立裂變產(chǎn)額的后驗概率分布可表示為

    (10)

    其中,

    (11)

    Yi,1=Yi,0+Vi,1MTV-1(Yc,0-MYi,0)

    (12)

    由于正態(tài)分布均值點的鄰域內(nèi)具有最大概率,所以,獨立裂變產(chǎn)額的最佳調(diào)整值即為后驗概率分布的均值Yi,1。后驗概率分布的協(xié)方差矩陣Vi,1,可用于研究獨立裂變產(chǎn)額不確定度的傳遞。

    1.2 獨立裂變產(chǎn)額的物理約束條件

    獨立裂變產(chǎn)額應(yīng)滿足3個物理約束條件:

    1)在忽略三元裂變的情況下,總獨立裂變產(chǎn)額應(yīng)為2.0;

    2)在忽略三元裂變的情況下,各個裂變產(chǎn)物的質(zhì)量數(shù)以其各自的獨立裂變產(chǎn)額為權(quán)重的平均值,應(yīng)為裂變系統(tǒng)裂變前復(fù)合核的總質(zhì)量減去釋放的平均瞬發(fā)中子數(shù);

    3)各個裂變產(chǎn)物的電荷數(shù)以其各自的獨立裂變產(chǎn)額為權(quán)重的平均值,應(yīng)與裂變系統(tǒng)的總電荷數(shù)相等。

    由于本文依據(jù)的ENDF/B-VII.1數(shù)據(jù)庫中未提供H,He, Li, Be, B, C, N, Ne, Ti等輕核素的相關(guān)數(shù)據(jù)[12],所以,本文分析中均忽略三元裂變。

    總裂變產(chǎn)額維持二裂變的約束條件,采用正態(tài)分布計算似然值,則

    p(Yi|Ytot,Yc,0)∝p(Ytot|Yi,Yc,0)p(Yi|Yc,0)∝

    (13)

    經(jīng)推導(dǎo),引入二裂變守恒后的獨立裂變產(chǎn)額后驗概率分布p(Yi|Ytot,Yc,0),可化為正態(tài)分布形式,即

    (14)

    其中,

    (15)

    (16)

    其中,Ytot為總獨立裂變產(chǎn)額;σ2為總裂變產(chǎn)額的求和精度,本文取σ2=10-5;U為單位向量,U∈RP×1。

    同理,引入裂變系統(tǒng)總質(zhì)量數(shù)守恒約束條件,則

    p(Yi│Atot,Ytot,Yc,0)∝p(Atot│Yi,Ytot,Yc,0)·

    (17)

    p(Yi│Atot,Ytot,Yc,0)∝

    (18)

    (19)

    (20)

    其中,Atot為裂變系統(tǒng)總質(zhì)量數(shù),該值可通過各個裂變核素的質(zhì)量數(shù)以其ENDF/B-VII.1數(shù)據(jù)庫中提供的獨立裂變產(chǎn)額加權(quán)平均給出;A為各個裂變核素的質(zhì)量數(shù)向量,A∈RP×1。

    引入裂變系統(tǒng)的總電荷數(shù)守恒約束條件,則

    p(Yi│Ztot,Atot,Ytot,Yc,0)∝p(Ztot│Yi,Atot,Ytot,Yc,0)·

    (21)

    p(Yi│Ztot,Atot,Ytot,Yc,0)∝

    (22)

    (23)

    (24)

    其中,Ztot為裂變系統(tǒng)總電荷數(shù),該值可通過各個裂變核素的電荷數(shù)以其ENDF/B-VII.1數(shù)據(jù)庫中提供的獨立裂變裂變產(chǎn)額加權(quán)平均給出;Z為各個裂變核素的電荷數(shù)向量,Z∈RP×1。

    最終得到的獨立裂變產(chǎn)額的后驗概率分布p(Yi│Ztot,Atot,Ytot,Yc,0),能夠給出獨立裂變產(chǎn)額在累積裂變產(chǎn)額更新及自身的物理約束下的最佳調(diào)整值Yi,4及合理估計的協(xié)方差矩陣Vi,4。利用Yi,4和Vi,4進行獨立裂變產(chǎn)額抽樣,能夠獲得符合獨立裂變物理約束條件且累積裂變產(chǎn)額一致的獨立裂變產(chǎn)額樣本數(shù)據(jù),為后續(xù)開展不確定度傳遞研究提供基礎(chǔ)。

    2 估計結(jié)果

    2.1 獨立裂變產(chǎn)額調(diào)整結(jié)果與討論

    獨立裂變產(chǎn)額的調(diào)整結(jié)果,如圖1所示。其中,藍色點代表ENDF/B-VII.1數(shù)據(jù)庫中提供的235U熱中子裂變的獨立裂變產(chǎn)額,即先驗獨立裂變產(chǎn)額;橙色點代表經(jīng)過貝葉斯更新后的獨立裂變產(chǎn)額最佳調(diào)整值Yi,4,即后驗獨立裂變產(chǎn)額的均值。為方便比較分析,縱軸給出的是獨立裂變質(zhì)量產(chǎn)額Yi,m,即按質(zhì)量數(shù)對裂變核素分組,并對每個質(zhì)量組內(nèi)核素的獨立裂變產(chǎn)額求和的結(jié)果。由圖1可見,獨立裂變質(zhì)量產(chǎn)額調(diào)整較大的核素在曲線的兩峰處,對應(yīng)質(zhì)量數(shù)分別為80~110和130~150。這是由于兩峰處裂變產(chǎn)物累積裂變產(chǎn)額的測量不確定度較小,累積裂變產(chǎn)額較其他位置核素的累積裂變產(chǎn)額更為準確,通過貝葉斯更新方法對兩峰處裂變產(chǎn)物的獨立裂變產(chǎn)額調(diào)整時,調(diào)整效果較為明顯。

    圖1 獨立裂變產(chǎn)額的調(diào)整結(jié)果Fig.1 Independent fission yields adjustment results

    為了分析貝葉斯更新調(diào)整后的獨立裂變產(chǎn)額Yi,4與ENDF/B-VII.1數(shù)據(jù)庫提供的累積裂變產(chǎn)額評價值Yc,0的一致性,根據(jù)式(8),分別利用先驗獨立裂變產(chǎn)額Yi,0與后驗獨立裂變產(chǎn)額Yi,4計算對應(yīng)的累積裂變產(chǎn)額,并記為先驗累積裂變產(chǎn)額計算值與后驗累積裂變產(chǎn)額計算值。為方便分析,將累積裂變產(chǎn)額按照質(zhì)量數(shù)進行分組求和,得到先驗累積裂變質(zhì)量產(chǎn)額與后驗累積裂變質(zhì)量產(chǎn)額計算值。然后分別計算它們與ENDF/B-VII.1數(shù)據(jù)庫中提供的累積裂變產(chǎn)額評價值之比r(Yc,m),得到r(Yc,m)隨質(zhì)量數(shù)A的分布曲線,如圖2所示。

    由圖2可見,用后驗獨立裂變產(chǎn)額計算的累積裂變產(chǎn)額的估計不確定度在20%以內(nèi),與用先驗獨立裂變產(chǎn)額計算的累積裂變產(chǎn)額的估計不確定度相比減少約30%,提高了ENDF/B-VII.1獨立裂變產(chǎn)額與累積裂變產(chǎn)額的一致性。對質(zhì)量數(shù)為110~130的核素,更新后的估計不確定度有所放大,這是由于這些核素的累積裂變產(chǎn)額的先驗計算結(jié)果與ENDF/B-VII.1數(shù)據(jù)庫提供的評價值之間的偏差較大造成的。為表征先驗累積裂變產(chǎn)額計算值與ENDF/B-VII.1數(shù)據(jù)庫提供的累積裂變產(chǎn)額評價值的一致性,定義一致性因子H為

    (25)

    其中,NA為質(zhì)量鏈A中裂變產(chǎn)物核素的數(shù)目;Yc,n為質(zhì)量鏈A中裂變產(chǎn)物n先驗累積裂變產(chǎn)額計算值;Yc,0,n為質(zhì)量鏈A中ENDF/B-VII.1提供的裂變產(chǎn)物n累積裂變產(chǎn)額評價值;σc,0,n為ENDF/B-VII.1提供的裂變產(chǎn)物n累積裂變產(chǎn)額的標準偏差[13]。H越大,表示計算值與評價值之間的一致性越弱。圖3對比了先驗累積裂變質(zhì)量產(chǎn)額計算值與ENDF/B-VII.1數(shù)據(jù)庫中評價值的一致性。由圖3可見,質(zhì)量數(shù)為110~130和80~90核素的一致性因子H較其周圍核素的H值大,具有較弱的一致性,這種較弱的一致性影響了貝葉斯更新的獨立裂變產(chǎn)額調(diào)整結(jié)果。由于這些核素的獨立裂變產(chǎn)額較小(位于產(chǎn)額分布曲線上兩峰之間的低谷處),因此,這些核素的獨立裂變產(chǎn)額可能需要在未來的評價數(shù)據(jù)庫中重新評估。

    圖3 先驗累積裂變質(zhì)量產(chǎn)額計算值與ENDF/B-VII.1數(shù)據(jù)庫中評價值的一致性對比Fig.3 Prior calculated cumulative fission yields consistencycomparison with ENDF/B-VII.1 evaluations

    圖4給出了后驗與先驗獨立裂變產(chǎn)額標準偏差的比值r(σ)隨質(zhì)量數(shù)A及電荷數(shù)Z的分布。由圖4可見,多數(shù)裂變產(chǎn)物獨立裂變產(chǎn)額的不確定度經(jīng)過更新后有所減小,約為更新前的70%,而且位于兩峰處的核素,獨立裂變產(chǎn)額不確定度減小的幅度較大,約為更新前的20%。這是由于隨著累積裂變產(chǎn)額評價值及其引入的不確定度的減小,且經(jīng)過獨立裂變產(chǎn)額物理約束條件的限制和似然函數(shù)的加權(quán)調(diào)整,獨立裂變產(chǎn)額的后驗概率分布會在最佳調(diào)整值附近聚集更多,從而使后驗概率分布函數(shù)更加尖銳,標準偏差更小。

    圖4 后驗與先驗獨立裂變產(chǎn)額標準偏差的比值r(σ)隨質(zhì)量數(shù)A及電荷數(shù)Z的分布Fig.4 Independent fission yields posterior to priorstandard deviation ratios r(σ) distribution againstmass number A and charge number Z

    2.2 獨立裂變產(chǎn)額相關(guān)性估計結(jié)果與討論

    隨著累積裂變產(chǎn)額測量值及獨立裂變產(chǎn)額物理約束條件的引入,獨立裂變產(chǎn)額后驗協(xié)方差矩陣會不斷發(fā)生變化。圖5給出了不同更新步驟下獨立裂變產(chǎn)額相關(guān)系數(shù)矩陣的變化過程。本文對裂變產(chǎn)物按照質(zhì)量數(shù)大小進行分組并降序排列,在每個質(zhì)量數(shù)分組內(nèi)按照裂變產(chǎn)物的電荷數(shù)大小升序排列。

    由圖5可見,相關(guān)系數(shù)呈團簇狀出現(xiàn)在主對角線附近,這是由于累積裂變產(chǎn)額和獨立裂變產(chǎn)額之間是通過裂變產(chǎn)物的放射性衰變相聯(lián)系的,相關(guān)性主要出現(xiàn)在有放射性衰變聯(lián)系的核素之間。隨著二裂變約束的引入,可以看到圖中Vi,2在相距較遠的核素位置處產(chǎn)生了相關(guān)性。而隨著裂變系統(tǒng)的質(zhì)量數(shù)和電荷數(shù)守恒的引入,更多的相關(guān)性被引入到獨立裂變產(chǎn)額的協(xié)方差矩陣中。

    (a)Vi,1:p(Yi|Yc,0)

    (b)Vi,2:p(Yi|Ytot,Yc,0)

    (c)Vi,3:p(Yi|Atot,Ytot,Yc,0)

    (d)Vi,4:p(Yi|Ztot,Atot,Ytot,Yc,0)

    圖6為圖5中的Vi,4的局部放大圖。其中,紅色點代表正相關(guān)性系數(shù),黑色點代表負相關(guān)性系數(shù)。由圖6可見,在主對角線附近呈團簇狀出現(xiàn)的多為負相關(guān)性系數(shù),即由裂變產(chǎn)物衰變引起的核素間的相關(guān)性多為負相關(guān);而在主對角線以外由獨立裂變產(chǎn)額的物理約束引起的相關(guān)性則多為正相關(guān)。圖7為圖6左側(cè)矩陣的下三角元素的相關(guān)系數(shù)散點圖。由圖7可見,貝葉斯更新方法得到的獨立裂變產(chǎn)額之間的相關(guān)性系數(shù)多為負相關(guān),且多數(shù)的相關(guān)性較弱,相關(guān)系數(shù)小于0.25。少數(shù)核素之間存在較強的負相關(guān)性,極少數(shù)核素之間存在較強的正相關(guān)性。

    圖6 相關(guān)系數(shù)矩陣Vi,4的局部放大圖Fig.6 Correlation matrix of independentfission yields Vi,4 with local zoom-in view

    圖7 相關(guān)系數(shù)矩陣Vi,4 下三角元素散點圖Fig.7 Scatter plot of lower triangle elements in correlation matrix Vi,4

    近年來,國外雖然已經(jīng)開展了很多基于實驗鏈產(chǎn)額和累積裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)更新獨立裂變產(chǎn)額和協(xié)方差數(shù)據(jù)的研究工作,但是,目前ENDF/B-VII.1數(shù)據(jù)庫還未提供獨立裂變產(chǎn)額的協(xié)方差數(shù)據(jù)。文獻[14]中利用本文研究的獨立裂變產(chǎn)額的協(xié)方差數(shù)據(jù),研究了球床式高溫氣冷堆裂變產(chǎn)額的不確定度傳遞及獨立裂變產(chǎn)額不確定度對堆芯平衡態(tài)下有效增殖因子和核素濃度不確定度的貢獻,結(jié)果表明,有效增殖因子的相對不確定度約為2.44×10-4(燃耗為90 GW·d·t-1),該結(jié)果和REBUS基準題中單一燃料棒柵元的相應(yīng)評價結(jié)果6.0×10-4(燃耗為54 GW·d·t-1)較為接近[9],說明本文的評估工作是合理的。

    3 結(jié)論

    本文基于貝葉斯更新方法,分級逐步將ENDF/B-VII.1數(shù)據(jù)庫提供的累積裂變產(chǎn)額測量數(shù)據(jù)及獨立裂變產(chǎn)額服從的二裂變守恒、裂變系統(tǒng)質(zhì)量數(shù)守恒和電荷數(shù)守恒等條件引入?yún)f(xié)方差估計過程中,對ENDF/B-VII.1數(shù)據(jù)庫中235U熱中子裂變的獨立裂變產(chǎn)額協(xié)方差進行了估計。結(jié)果表明,與貝葉斯更新前相比,更新后多數(shù)核素獨立裂變產(chǎn)額的不確定度均出現(xiàn)了不同程度的減小,不確定度約減少了30%。多數(shù)核素的獨立裂變產(chǎn)額之間為負相關(guān),且相關(guān)性較弱,極少數(shù)核素的獨立裂變產(chǎn)額之間存在較強的正相關(guān)。

    本文研究是進一步開展獨立裂變產(chǎn)額不確定度傳遞研究工作的基礎(chǔ),未來將基于本文估計的獨立裂變產(chǎn)額協(xié)方差矩陣,研究裂變產(chǎn)額不確定度對反應(yīng)堆燃耗及衰變熱不確定度的貢獻。

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    物質(zhì)結(jié)構(gòu)與元素周期律
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    裂變產(chǎn)物活度計算通用程序開發(fā)
    一次進樣分析氬氣中碳、硫化物和質(zhì)量數(shù)豐度值與比值
    分析儀器(2015年3期)2015-05-09 02:11:01
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