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    單層2H-MoTe2光電效應(yīng)的理論研究

    2021-04-17 05:31:14徐中輝
    人工晶體學(xué)報(bào) 2021年3期
    關(guān)鍵詞:價(jià)帶光電流導(dǎo)帶

    羅 兵,陳 妍,徐中輝

    (1.江西理工大學(xué)信息工程學(xué)院,贛州 341000;2.江西理工大學(xué)電氣工程與自動(dòng)化學(xué)院,贛州 341000)

    0 引 言

    石墨烯是21世紀(jì)最重要的發(fā)現(xiàn)之一,2004年,Geim和Novoselov等在實(shí)驗(yàn)上首次成功地從石墨上通過機(jī)械剝離法得到了二維的石墨烯,證實(shí)石墨烯可以單獨(dú)穩(wěn)定存在[1]。但是,本征的石墨烯為零帶隙,這一獨(dú)特的性質(zhì)限制了它在很多實(shí)際中的應(yīng)用,尤其是在光電子器件中的應(yīng)用,這促使人們尋找新的、合適帶隙的其他二維材料。大量的科研工作者把目光紛紛轉(zhuǎn)向了類石墨烯結(jié)構(gòu)的過渡金屬硫族化物(TMDs)中,TMDs由于具有較高的載流子遷移率、較大的開關(guān)比和適當(dāng)?shù)膸?,迅速成為材料研究領(lǐng)域的熱點(diǎn)。同時(shí),大多數(shù)TMDs的性質(zhì)隨著原子層數(shù)的變化而改變,當(dāng)原子層數(shù)從多層減少到單層時(shí),其能帶結(jié)構(gòu)從間接帶隙變成直接帶隙,在可見光范圍內(nèi)具有良好的光電效應(yīng)[2],因此在光電子器件方面有著巨大的潛在應(yīng)用價(jià)值。

    二碲化鉬(MoTe2)屬于TMDs家族中重要組成部分,除了具有TMDs優(yōu)異的性質(zhì)外,還具有一些獨(dú)特的性質(zhì)。MoTe2是唯一一種半導(dǎo)體的三棱柱結(jié)構(gòu)(2H相)和金屬性質(zhì)的扭曲八面體結(jié)構(gòu)(1T’相)均能穩(wěn)定存在的材料,這兩種相結(jié)合能最小并且在一定條件下可以發(fā)生可逆轉(zhuǎn)變[3-4]。單層2H-MoTe2的帶隙為1.10 eV[5],低于其他TMDs材料的帶隙,如MoS2帶隙1.85 eV[6], MoSe2帶隙1.55 eV[7]。由于合適的帶隙,MoTe2增加了基于二維光電探測(cè)器的探測(cè)范圍,尤其是增加了近紅外光的探測(cè)。在室溫下MoTe2的載流子遷移率高達(dá)2 526 cm2·V-1·s-1,遠(yuǎn)高于MoS2[8],這在采用多層、帶有1.3×104開關(guān)比的MoTe2場(chǎng)效應(yīng)晶體管中已經(jīng)得到證實(shí)[9]。2H-MoTe2的帶隙與Si相當(dāng)并且具有熱力學(xué)穩(wěn)定性,使得單層MoTe2在近紅外光探測(cè)方面具有潛在的應(yīng)用價(jià)值[10]。近年來,少層或單層MoTe2[11]已經(jīng)在實(shí)驗(yàn)室通過化學(xué)氣相沉積方法成功制備,促使MoTe2在電子和光電子器件領(lǐng)域的應(yīng)用迫在眉睫,尤其是在電信、運(yùn)動(dòng)檢測(cè)、生物醫(yī)學(xué)成像和熱成像等領(lǐng)域的應(yīng)用[12-13]。

    到目前為止,對(duì)MoTe2從實(shí)驗(yàn)到理論的研究已成為焦點(diǎn)。然而,對(duì)MoTe2光電性質(zhì)的綜合研究卻鮮有報(bào)道。所以本文采用第一性原理方法研究2H-MoTe2在近紅外及可見光范圍內(nèi)的光電性質(zhì)。

    1 計(jì)算模型與方法

    本文采用非平衡態(tài)格林函數(shù)-密度泛函理論(NEGF-DFT)的第一性原理量子輸運(yùn)軟件Nanodcal計(jì)算。采用局域密度近似(local density approximation,LDA)。在倒格矢空間中,截?cái)嗄転?0 Hartree,鋸齒型方向(zigzag)和扶手椅型方向(armchair)的自洽k點(diǎn)分別取1×10×1和15×1×1,每個(gè)原子能量的收斂精度為10-4eV,以保證結(jié)構(gòu)的合理性。

    為了得到光電流,構(gòu)建了兩端點(diǎn)的器件模型,如圖1所示,分別為zigzag方向和armchair方向。器件由三部分組成,中心散射區(qū)和左右電極,其中左右兩個(gè)電極是半無限長(zhǎng)的。整個(gè)系統(tǒng)在x-y平面是周期性的。

    圖1 單層2H-MoTe2的兩端口器件結(jié)構(gòu)圖;(a)和(b)在zigzag方向的俯視圖和側(cè)視圖;(c)和(d)在armchair方向的俯視圖和側(cè)視圖

    當(dāng)線性偏振光垂直照射在器件中心區(qū)域時(shí),就能產(chǎn)生光電流?;诰€性相應(yīng)近似,光電流可以寫成[14-15]:

    (1)

    特別地,對(duì)于線性偏振光來說:

    (2)

    (3)

    其中,m0是電子質(zhì)量,Iw是單位時(shí)間單位區(qū)域內(nèi)的光子流動(dòng),N是光子數(shù),w和c分別是光子的頻率和光速,ε和εr分別是介電常數(shù)和相對(duì)介電常數(shù),μr是相對(duì)磁化率。對(duì)于線性偏振光來說,光的偏振方向可以由偏振矢量來決定,e=cosθe1+sinθe2,θ的偏振方向是輸運(yùn)方向與矢量e形成的夾角。計(jì)算的光電流都是歸一化光電流R,其表達(dá)式:

    (4)

    2 結(jié)果與討論

    2.1 單層2H-MoTe2的電子結(jié)構(gòu)

    圖2是計(jì)算出的單層2H-MoTe2能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度,圖中展示MoTe2的導(dǎo)帶的最小值為0.58 eV,價(jià)帶的最大值為-0.58 eV,導(dǎo)帶的最小值和價(jià)帶的最大值都在第一布里淵區(qū)G-X之間的同一點(diǎn)取得,說明單層MoTe2的能帶結(jié)構(gòu)為直接帶隙,且?guī)吨禐?.16 eV,與其他理論值吻合較好[5]。在第一布里淵區(qū)的 S點(diǎn),價(jià)帶的最大值為-0.73 eV(S1),導(dǎo)帶的最小值是0.90 eV(S2), 次導(dǎo)帶的最小值為1.09 eV(S3),在S點(diǎn)價(jià)帶到導(dǎo)帶的距離為1.63 eV(S1→S2),價(jià)帶到次導(dǎo)帶的距離為1.82 eV(S1→S3)。圖2(b)為態(tài)密度圖,價(jià)帶-0.73 eV處存在一個(gè)明顯的峰值,導(dǎo)帶0.90 eV和次導(dǎo)帶1.09 eV處存在兩個(gè)較大的峰值,價(jià)帶峰值和導(dǎo)帶峰值之間的能量間隙為1.63 eV,價(jià)帶峰值和次導(dǎo)帶峰值之間的能量間隙1.82 eV。

    圖2 單層2H-MoTe2的(a)能帶結(jié)構(gòu)和(b)態(tài)密度

    2.2 線性偏振光照射下單層2H-MoTe2的光電流

    為了研究在線性極化光照射下光電流隨偏振角θ的變化函數(shù),本文研究的線性偏振光范圍為0.8~2.0 eV,間隔為0.1 eV;該能量范圍包含單層2H-MoTe2的帶隙(1.16 eV),并且在近紅外和可見光范圍內(nèi)。計(jì)算結(jié)果表明(見圖3):在zigzag方向,線性偏振光照射下光電流隨偏振角θ變化呈現(xiàn)sin(2θ)趨勢(shì);然而,在armchair方向,光電流強(qiáng)度正比于cos(2θ),計(jì)算出的這些結(jié)果與PGE的唯象理論非常吻合[16-17]。

    圖3 線偏振光照射下單層2H-MoTe2在(a)zigzag和(b)armchair方向隨偏振角θ變化的光電流函數(shù)

    為了理解光電流的微觀起源,一般來說,分析能帶間的能量是理解電子躍遷情況的關(guān)鍵一步。從圖4中可以看出,在光子能量范圍1.6~1.8 eV能產(chǎn)生較大的光電流。在第一布里淵區(qū)S點(diǎn)附近(見圖2),高對(duì)稱點(diǎn)S的價(jià)帶和導(dǎo)帶的帶隙為1.63 eV,即S1→S2;價(jià)帶到次導(dǎo)帶的帶隙為1.82 eV,即S1→S3(見圖2)。在圖2(b)中,S點(diǎn)在價(jià)帶-0.73 eV、導(dǎo)帶0.90 eV 和1.09 eV附近具有較大的態(tài)密度。根據(jù)費(fèi)米黃金定律,當(dāng)線性偏振光照射單層2H-MoTe2光電探測(cè)器時(shí),通過吸收相應(yīng)的光子能量,這些能量將激發(fā)電子從價(jià)帶到導(dǎo)帶的躍遷,因此在光子能量范圍1.6~1.8 eV能產(chǎn)生較大的光電流。換句話說,在光子能量范圍1.6~1.8 eV產(chǎn)生的較大光電流主要來自第一布里淵區(qū)高對(duì)稱點(diǎn)S處的價(jià)帶到導(dǎo)帶和價(jià)帶到次導(dǎo)帶間的電子躍遷,因?yàn)殡娮觽鬏斉c態(tài)密度成正比。

    圖4 單層2H-MoTe2最大光電流(Rm)在(a)zigzag和(b)armchair方向隨光子能量在不同偏壓下的變化

    3 結(jié) 論

    基于非平衡態(tài)格林函數(shù)-密度泛函理論的第一性原理計(jì)算方法,計(jì)算了單層2H-MoTe2的能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度和光電流。結(jié)合能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度的電子受激躍遷情況,分析了產(chǎn)生較大光電流的原因。計(jì)算結(jié)果表明:?jiǎn)螌?H-MoTe2光電探測(cè)器在光子能量范圍1.6~1.8 eV(690~770 nm,對(duì)應(yīng)于紅光波長(zhǎng)范圍)能產(chǎn)生較大的光電流。產(chǎn)生較大光電流的原因主要來自第一布里淵區(qū)S點(diǎn)的電子躍遷,并且計(jì)算出的光電流函數(shù)與唯象理論完全吻合。同時(shí)計(jì)算發(fā)現(xiàn),對(duì)于zigzag方向和armchair方向的2H-MoTe2光電探測(cè)器分別在偏壓0.8 V和0.4 V的光電流達(dá)到峰值。本文通過對(duì)單層2H-MoTe2光電性質(zhì)的研究,為該材料在光電子和微電子器件方面的應(yīng)用提供了理論參考。

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