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    王不留行炮制前后的UPLC指紋圖譜比較及刺桐堿和王不留行黃酮苷的含量測(cè)定

    2020-10-30 01:55:26曹斯瓊吳文平羅宇琴馬瑞瑞潘禮業(yè)李國(guó)衛(wèi)陳向東
    中國(guó)藥房 2020年19期
    關(guān)鍵詞:刺桐生品炮制

    曹斯瓊 吳文平 羅宇琴 馬瑞瑞 潘禮業(yè) 李國(guó)衛(wèi) 陳向東

    摘 要 目的:比較王不留行炮制(清炒)前后的指紋圖譜差異,并測(cè)定其炒制前后刺桐堿、王不留行黃酮苷的含量。方法:采用超高效液相色譜(UPLC)法,色譜柱為YMC Trait C18,流動(dòng)相為乙腈-水(梯度洗脫),流速為0.35 mL/min,檢測(cè)波長(zhǎng)為219 nm,柱溫為35 ℃,進(jìn)樣量為1 μL。以王不留行黃酮苷為參照,繪制王不留行生品及其炮制品(各17批,編號(hào)分別為S1~S17、CS18~CS34)的指紋圖譜;采用《中藥色譜指紋圖譜相似度評(píng)價(jià)系統(tǒng)(2012版)》進(jìn)行相似度評(píng)價(jià)及共有峰指認(rèn);采用SPSS 20.0軟件進(jìn)行聚類分析、主成分分析和因子分析。采用上述UPLC法測(cè)定王不留行生品及其炮制品中刺桐堿、王不留行黃酮苷的含量。結(jié)果:17批王不留行生品及其炮制品的UPLC指紋圖譜中均有共有峰5個(gè),相似度均大于0.99;共指認(rèn)了刺桐堿和王不留行黃酮苷等2個(gè)共有峰。聚類分析結(jié)果顯示,S1~S17聚為一類,CS18~CS34聚為一類;主成分分析及因子分析結(jié)果顯示,第1主成分的方差貢獻(xiàn)率為76.418%,刺桐堿、王不留行黃酮苷在第1主成分上有較高載荷(特征值分別為0.976、0.966)。刺桐堿、王不留行黃酮苷檢測(cè)質(zhì)量濃度的線性范圍分別為6.437~321.832、7.729~386.437 μg/mL(r均大于0.999);檢測(cè)限、定量限分別為0.085、0.284 ng(生品)和0.739、2.465 ng(炮制品);精密度、重復(fù)性、穩(wěn)定性(12 h)、耐用性試驗(yàn)的RSD均小于3%(n=6或n=5);平均加樣回收率分別為96.42%(RSD=0.85%,n=6)、99.13%(RSD=1.74%,n=6)。兩種成分的含量分別為0.11%~0.20%、0.42%~0.63%(生品)和0.08%~0.11%、0.34%~0.50%(炮制品)。結(jié)論:成功建立了王不留行生品及其炮制品的UPLC指紋圖譜。王不留行炒制前后的化學(xué)成分雖一致性較好,但炒制后刺桐堿、王不留行黃酮苷的含量均有所降低。

    關(guān)鍵詞 王不留行;炮制;超高效液相色譜法;指紋圖譜;刺桐堿;王不留行黃酮苷;聚類分析;主成分分析

    ABSTRACT ? OBJECTIVE: Compare the fingerprint difference of Vaccariae Semen before and after processed (stir-fried), and to determine the contents of erythrine and vaccarin before and after stir-fried. METHODS: UPLC method was adopted. The determination was performed on YMC Trait C18 column with mobile phase consisted of acetonitrile-water (gradient elution) at the flow rate of 0.35 mL/min. The detection wavelength was set at 219 nm, and the column temperature was 35 ℃. The sample size was 1 μL. Using vaccarin as reference, the fingerprints of Vaccariae Semen crude product and its processed product (each of 17 batches, S1-S17, CS18-CS34) were drawn. The similarity evaluation and common peak identification were carried out by Similarity Evaluation System of TCM Chromatographic Fingerprint (2012 edition); cluster analysis, principle component analysis (PCA) and factor analysis were performed by using SPSS 20.0 software. The contents of erythrine and vaccarin in Vaccariae Semen crude product and its processed product were determined by UPLC. RESULTS: There were 5 common peaks in UPLC fingerprints of 17 batches of Vaccariae Semen crude product and its processed product. The similarities were all higher than 0.99. Among them, 2 common peaks were identified, i.e. erythrine, vaccarin. Results of cluster analysis showed that S1-S17 were clustered into one category and CS18-CS34 were clustered into one category. Results of PCA and factor analysis showed that variance contribution rate of the first principle component was 76.418%; erythrine and vaccarin had higher loading on the first principal component (eigenvalues were 0.976 and 0.966, respectively). The linear ranges of above 2 components were 6.437-321.832 μg/mL and 7.729-386.437 μg/mL,respectively (r>0.999). The limits of detection and quantitation were 0.085,0.284 ng (crude product) and 0.739, 2.465 ng (processed product), respectively. RSDs of precision,reproducibility, stability (12 h) and durability tests were all lower than 3%(n=6 or n=5). Average recoveries were 96.42% (RSD=0.85%, n=6) and 99.13% (RSD=1.74%, n=6). The contents of the two components were 0.11%-0.20%, 0.42%-0.63%(crude product)and 0.08%-0.11%, 0.34%-0.50%(processed product). CONCLUSIONS: UPLC fingerprint of Vaccariae Semen crude product and its processed product are established successfully. Although the chemical constituents in Vaccariae Semen are consistent before and after stir-fried, the contents of erythrine and vaccarin are all decreased after stir-fried.

    KEYWORDS ? Vaccariae Semen; Processing; UPLC; Fingerprint; Erythrine; Vaccarin; Cluster analysis; Principal component analysis

    王不留行為石竹科植物麥藍(lán)菜Vaccaria segetalis (Neck.) Garcke的干燥成熟種子,具有活血化瘀、下乳消腫、利尿通淋之功效[1]。該藥味苦、性平,歸肝、胃經(jīng),可用于治療乳腺癌、產(chǎn)后缺乳、泌尿系統(tǒng)疾病等[2]。據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道,該藥的主要化學(xué)成分包括黃酮苷類、生物堿類、三萜皂苷類、環(huán)肽類和脂肪油類等[3-5]。其中,黃酮苷類成分是王不留行催乳的有效成分,具有促進(jìn)乳汁分泌的作用[6];而且,該類成分還能保護(hù)血管內(nèi)皮細(xì)胞,促進(jìn)內(nèi)皮細(xì)胞增殖[7-8];此外,王不留行中的刺桐堿具有抗炎、增強(qiáng)免疫和抗肝損傷的作用[9]。

    中藥自古有“逢子必炒”的說法,種子類中藥炒制后,種皮爆裂,質(zhì)地酥脆,有利于有效成分溶出,也有助于生物利用度的提高[10-11]。2015年版《中國(guó)藥典》(一部)收載的王不留行的炮制方法為清炒法[1]。據(jù)文獻(xiàn)研究報(bào)道,王不留行炮制前后脂溶性成分含量及浸出物含量有明顯差異[12];炮制對(duì)王不留行中環(huán)肽A、B、E含量的影響較小[13],但炮制后其黃酮苷的含量大幅度下降,而異牡荊素-2″-O-阿拉伯糖苷的含量卻大幅上升[14-15]。指紋圖譜作為一種體現(xiàn)中藥化學(xué)成分整體特征的質(zhì)量評(píng)價(jià)方法,對(duì)藥材的全面控制具有重要作用。本研究通過建立王不留行生品及其炮制品的超高效液相色譜(UPLC)指紋圖譜,應(yīng)用化學(xué)模式識(shí)別方法比較兩者的差異性,并測(cè)定兩者中刺桐堿和王不留行黃酮苷的含量,以期為王不留行生品及其炮制品的質(zhì)量控制及綜合評(píng)價(jià)提供參考。

    1 材料

    1.1 儀器

    H-Class型UPLC儀(美國(guó)Waters公司);XP26型百萬分之一分析天平、ME204E型萬分之一分析天平(瑞士Mettler Toledo公司);KQ-500DE型數(shù)控超聲波清洗器(昆山市超聲儀器有限公司)。

    1.2 藥品與試劑

    王不留行黃酮苷對(duì)照品(中國(guó)食品藥品檢定研究院,批號(hào):111853-201704,純度:99.7%);刺桐堿對(duì)照品(上海源葉生物科技有限公司,批號(hào):P26N6F6550,純度:98.0%);乙腈為色譜純,其余試劑均為分析純,水為超純水。17批王不留行藥材購(gòu)自河北、河南、安徽,經(jīng)廣東一方制藥有限公司魏梅主任中藥師鑒定,均為石竹科植物麥藍(lán)菜V. segetalis (Neck.) Garcke的干燥成熟種子。17批藥材來源信息見表1。

    2 方法與結(jié)果

    2.1 樣品炮制

    取王不留行藥材,按2015年版《中國(guó)藥典》(一部)王不留行項(xiàng)下“王不留行”炮制方法[1],除去雜質(zhì),得王不留行生品飲片(編號(hào):S1~S17);按“炒王不留行”炮制方法,取凈王不留行,照“清炒法”炒至大多爆開白花,得炒王不留行飲片(編號(hào):CS18~CS34)。

    2.2 混合對(duì)照品溶液制備

    精密稱取刺桐堿對(duì)照品3.344 mg、王不留行黃酮苷對(duì)照品3.011 mg,加甲醇制成每1 mL含刺桐堿32.771 ? μg、王不留行黃酮苷30.020 μg的混合對(duì)照品溶液。

    2.3 供試品溶液制備

    取飲片樣品,粉粹,過三號(hào)篩,取粉末約1 g,精密稱定,置具塞錐形瓶中,精密加入75%乙醇25 mL,稱定質(zhì)量,超聲(功率:250 W,頻率:40 kHz)處理30 min,靜置至室溫,再稱定質(zhì)量,用75%乙醇補(bǔ)足減失的質(zhì)量,搖勻,濾過,取續(xù)濾液,即得。

    2.4 色譜條件

    色譜柱:YMC Trait C18(100 mm×2.1 mm,1.9 μm);流動(dòng)相:乙腈(A)-水(B),梯度洗脫(0~5.5 min,10%A→15%A;5.5~11 min,15%A→30%A;11~16.5 min,30%A→70% A);流速:0.35 mL/min;柱溫:35 ℃;檢測(cè)波長(zhǎng):219 nm;進(jìn)樣量:1 μL。

    2.5 UPLC指紋圖譜的建立

    2.5.1 精密度試驗(yàn) 取“2.3”項(xiàng)下同一供試品溶液(編號(hào):S3)適量,按“2.4”項(xiàng)下色譜條件連續(xù)進(jìn)樣測(cè)定6次,記錄色譜圖。以王不留行黃酮苷峰為參照,計(jì)算各共有峰的相對(duì)保留時(shí)間和相對(duì)峰面積。結(jié)果,各共有峰相對(duì)保留時(shí)間和相對(duì)峰面積的RSD均小于1.0%(n=6),表明本方法精密度良好。

    2.5.2 穩(wěn)定性試驗(yàn) 取“2.3”項(xiàng)下同一供試品溶液(編號(hào):S3)適量,分別于室溫下放置0、2、4、6、12 h時(shí)按“2.4”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,記錄色譜圖。以王不留行黃酮苷峰為參照,計(jì)算各共有峰的相對(duì)保留時(shí)間和相對(duì)峰面積。結(jié)果,各共有峰相對(duì)保留時(shí)間和相對(duì)峰面積的RSD均小于3.0%(n=5),表明供試品溶液于室溫下放置12 h內(nèi)穩(wěn)定性良好。

    2.5.3 重復(fù)性試驗(yàn) 取飲片樣品(編號(hào):S3)粉碎,過三號(hào)篩,取粉末適量,共6份,分別按“2.3”項(xiàng)下方法制備供試品溶液,再按“2.4”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,記錄色譜圖。以王不留行黃酮苷峰為參照,計(jì)算各共有峰的相對(duì)保留時(shí)間和相對(duì)峰面積。結(jié)果,各共有峰相對(duì)保留時(shí)間和相對(duì)峰面積的RSD均小于1.0%(n=6),表明本方法重復(fù)性良好。

    2.6 UPLC指紋圖譜的生成及相似度評(píng)價(jià)

    分別取17批王不留行生品飲片和17批炒王不留行飲片,按“2.3”項(xiàng)下方法制備供試品溶液,再按“2.4”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,記錄色譜圖。將圖譜導(dǎo)入《中藥色譜指紋圖譜相似度評(píng)價(jià)系統(tǒng)(2012版)》,分別以S1、CS18樣品的指紋圖譜為參照?qǐng)D譜,以2號(hào)峰為參照峰(S峰)進(jìn)行保留時(shí)間校正并進(jìn)行全峰匹配,生成疊加指紋圖譜,采用平均數(shù)法生成共有模式圖(對(duì)照特征圖譜為R1、R2),詳見圖1、圖2。

    由圖1、圖2可見,各共有峰較穩(wěn)定,具有指紋圖譜特征性,可初步認(rèn)定為王不留行生品與其炮制品的指標(biāo)成分群。王不留行生品和炒王不留行的UPLC疊加指紋圖譜中,分別有共有峰5個(gè);通過與混合對(duì)照品溶液進(jìn)行比對(duì),指認(rèn)了其中2個(gè)成分,即1號(hào)色譜峰為刺桐堿峰,2號(hào)色譜峰為王不留行黃酮苷峰。因王不留行黃酮苷峰分離效果好、出峰穩(wěn)定且保留時(shí)間適中,故以其保留時(shí)間和峰面積作為參照(S)。共有峰對(duì)照品歸屬色譜圖見圖3。

    以共有模式作為對(duì)照?qǐng)D譜,將17批王不留行和17批炒王不留行分別進(jìn)行相似度評(píng)價(jià)。結(jié)果,所有批次樣品的相似度均大于0.99,表明王不留行生品與其炮制品的化學(xué)成分一致性較好,詳見表2。

    2.7 指紋圖譜的化學(xué)計(jì)量學(xué)分析

    2.7.1 聚類分析 以各共有峰的峰面積為原始數(shù)據(jù),運(yùn)用SPSS 20.0軟件,采用組間平均數(shù)聯(lián)結(jié)法,以夾角余弦作為樣品相似度的距離公式,對(duì)17批王不留行生品和炒王不留行進(jìn)行系統(tǒng)聚類。結(jié)果,S1~S17王不留行生品樣品聚為一類,CS18~CS34炒王不留行樣品聚為一類,提示清炒這一炮制方法對(duì)王不留行的化學(xué)成分含量有一定的影響,詳見圖4。

    2.7.2 主成分分析及因子分析 以各共有峰的峰面積為原始數(shù)據(jù),利用SPSS 20.0軟件對(duì)17批王不留行生品和17批炒王不留行指紋圖譜所得的5個(gè)共有峰進(jìn)行主成分分析,得到相關(guān)矩陣的特征值及其方差貢獻(xiàn)率,詳見表3;得到初始因子載荷矩陣,詳見表4。提取表3中特征值>1的成分(主成分),僅第1成分符合要求,計(jì)算得其方差貢獻(xiàn)率為76.418%,表明該主成分代表了王不留行生品和炒王不留行中5個(gè)成分76.418%的信息量,具有很好的代表性。由表4可知,峰1和峰2在第1主成分上有較高載荷,峰1(刺桐堿)的特征值為0.976,峰2(王不留行黃酮苷)的特征值為0.966,說明第1主成分主要反映了刺酮堿和王不留行黃酮苷的信息,是用以區(qū)分王不留行生品和炒王不留行的重要因素。第1主成分可代表王不留行與炒王不留行指紋圖譜的大部分信息,主成分分析結(jié)果基本顯示出了不同批次王不留行樣品之間的相似度和差異性。按方差貢獻(xiàn)率計(jì)算各樣品第1主成分得分,結(jié)果顯示,王不留行生品得分較炒王不留行高,第1主成分可作為區(qū)分兩種樣品的指標(biāo),詳見表5。根據(jù)主成分分析結(jié)果繪制散點(diǎn)圖,詳見圖5。由圖5可知,本試驗(yàn)中的樣品可以分為2類,即王不留行生品(S1~S17)為一類,炒王不留行(CS18~CS34)為一類。

    2.8 刺桐堿和王不留行黃酮苷的含量測(cè)定

    由“2.7”項(xiàng)下可知,峰1和峰2對(duì)區(qū)分王不留行生品和炒王不留行的指紋圖譜起著決定性作用,故本研究采用UPLC法對(duì)刺桐堿和王不留行黃酮苷2種成分的含量進(jìn)行測(cè)定。

    2.8.1 色譜條件 同“2.4”項(xiàng)下色譜條件。

    2.8.2 系統(tǒng)適用性試驗(yàn) 取“2.2”項(xiàng)下混合對(duì)照品溶液、“2.3”項(xiàng)下供試品溶液和陰性對(duì)照溶液(75%乙醇)各適量,按“2.8.1”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,記錄色譜圖。結(jié)果,刺桐堿峰和王不留行黃酮苷峰的分離度均大于1.5、理論板數(shù)均大于6 000,陰性對(duì)照不干擾測(cè)定,詳見圖6。

    2.8.3 線性關(guān)系考察精密稱取刺桐堿對(duì)照品、王不留行黃酮苷對(duì)照品各適量,加甲醇制成每1 mL含刺桐堿321.832 μg、王不留行黃酮苷386.437 μg的混合對(duì)照品溶液。分別取該溶液1 mL,分置于1、2、5、10、25、50 mL量瓶中,加甲醇稀釋至刻度,搖勻,得系列線性工作溶液。分別精密吸取上述線性工作溶液1 μL,按“2.8.1”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,記錄峰面積。以各待測(cè)成分質(zhì)量濃度(x,μg/mL)為橫坐標(biāo)、峰面積(y)為縱坐標(biāo)進(jìn)行線性回歸,得回歸方程,詳見表6。

    2.8.4 定量限、檢測(cè)限考察 分別精密吸取“2.2”項(xiàng)下混合對(duì)照品溶液適量,加甲醇倍比稀釋后按“2.8.1”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,分別以信噪比10 ∶ 1、3 ∶ 1計(jì)算定量限、檢測(cè)限,結(jié)果見表6。

    2.8.5 精密度試驗(yàn) 取“2.2”項(xiàng)下混合對(duì)照品溶液適量,按“2.8.1”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定6次,記錄峰面積。結(jié)果,刺桐堿和王不留行黃酮苷峰面積的RSD分別為0.16%、0.45%(n=6),表明儀器精密度良好。

    2.8.6 重復(fù)性試驗(yàn) 取王不留行樣品(編號(hào):S3)適量,共6份,分別按“2.3”項(xiàng)下方法制備供試品溶液,按“2.8.1”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,并按標(biāo)準(zhǔn)曲線法計(jì)算樣品中2種成分的含量。結(jié)果,刺桐堿、王不留行黃酮苷的平均含量分別為0.13%、0.52%,RSD分別為1.35%、1.78%(n=6),表明該方法重復(fù)性良好。

    2.8.7 穩(wěn)定性試驗(yàn) 取“2.8.6”項(xiàng)下供試品溶液(編號(hào):S3)適量,分別于室溫下放置0、2、4、6、12 h時(shí)按“2.8.1”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,記錄峰面積。結(jié)果,刺桐堿、王不留行黃酮苷峰面積的RSD分別為0.53%、0.52%(n=5),表明供試品溶液于室溫下放置12 h內(nèi)穩(wěn)定性良好。

    2.8.8 加樣回收率試驗(yàn) 取王不留行生品(編號(hào):S3)共6份,每份約0.5 g,精密稱定,分別加入一定量的刺桐堿、王不留行黃酮苷對(duì)照品,按“2.3”項(xiàng)下方法制備供試品溶液,再按“2.8.1”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,記錄峰面積并計(jì)算加樣回收率。結(jié)果表明該方法準(zhǔn)確度良好,詳見表7。

    2.8.9 耐用性試驗(yàn) 取王不留行生品(編號(hào):S3)適量,按“2.3”項(xiàng)下方法制備供試品溶液,按“2.8.1”項(xiàng)下色譜條件以不同流速(0.30、0.35、0.40 mL/min)、不同柱溫(30、35、40 ℃)、不同色譜柱[Waters BEH C18(100 mm×2.1 mm,1.7 μm)、YMC C18(100 mm×2.1 mm,1.9 μm)、Agilent SB C18(100 mm×2.1 mm,1.8 μm)]進(jìn)樣測(cè)定,記錄峰面積并按標(biāo)準(zhǔn)曲線法計(jì)算樣品中2種成分的含量。結(jié)果,刺桐堿、王不留行黃酮苷含量的RSD均小于3%(n=3),表明該方法能夠滿足試驗(yàn)要求,耐用性良好。

    2.8.10 樣品含量測(cè)定 取17批王不留行生品和17批炒王不留行各適量,分別按“2.3”項(xiàng)下方法制備供試品溶液,按“2.8.1”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,記錄峰面積并按標(biāo)準(zhǔn)曲線法計(jì)算刺桐堿和王不留行黃酮苷的含量,結(jié)果見表8。由表8可知,王不留行生品中刺桐堿和王不留行黃酮苷的含量均比炒王不留行高,說明這2種成分在炮制后出現(xiàn)明顯下降,與周國(guó)洪等[14]的研究結(jié)果一致。

    3 討論

    本研究分別考察了不同色譜柱、流動(dòng)相系統(tǒng)、檢測(cè)波長(zhǎng)等色譜條件,經(jīng)比較發(fā)現(xiàn)YMC Trait C18色譜柱(100 mm×2.1 mm,1.9 μm)、乙腈-水(梯度洗脫)和檢測(cè)波長(zhǎng)為219 nm的分離效果較好、峰形更佳,故確定其為最終的色譜條件。

    王不留行生品長(zhǎng)于消癰腫;炒制后走散力較強(qiáng),長(zhǎng)于活血通經(jīng)、下乳、通淋[16]。王不留行炮制前后功效的差異,說明炮制后王不留行所含化學(xué)成分發(fā)生了改變。中藥炮制后的變化主要體現(xiàn)在成分含量及成分種類的變化上,僅通過單一成分王不留行黃酮苷的含量作為指標(biāo)性成分來控制王不留行炒制前后的質(zhì)量有一定局限性。為此,本研究建立了鑒別、評(píng)價(jià)王不留行生品和炒王不留行的UPLC指紋圖譜,其相似度評(píng)價(jià)結(jié)果顯示,17批王不留行生品及相應(yīng)的炮制品飲片的指紋圖譜的相似度均大于0.99,說明王不留行經(jīng)炮制后其化學(xué)成分并未發(fā)生質(zhì)的變化。通過聚類分析可以將王不留行生品和炒王不留行分為2類;在主成分分析中,可知色譜峰1(刺桐堿)和峰2(王不留行黃酮苷)是區(qū)分王不留行生品和炒王不留行的主成分,故對(duì)這2種成分進(jìn)行含量測(cè)定,結(jié)果發(fā)現(xiàn)王不留行炮制后其化學(xué)成分發(fā)生了量的變化。從王不留行炮制前后的指紋圖譜并未發(fā)現(xiàn)有新成分產(chǎn)生,但是從峰面積結(jié)果發(fā)現(xiàn),炮制后色譜峰1、2、4、5的峰面積均有一定幅度的減少,而色譜峰3的峰面積有所增加。由于色譜峰3、4、5均未能夠指認(rèn),色譜峰3與其余各峰之間是否存在轉(zhuǎn)化關(guān)系,則需要進(jìn)一步對(duì)該色譜峰進(jìn)行指認(rèn)。此外,王不留行炮制前后化學(xué)成分的變化對(duì)藥理作用的影響尚需進(jìn)一步開展藥效學(xué)實(shí)驗(yàn),對(duì)二者藥效作用的差異進(jìn)行研究,以更好指導(dǎo)臨床合理用藥。

    綜上所述,本研究建立了王不留行生品及其炮制品的UPLC指紋圖譜,該方法穩(wěn)定、簡(jiǎn)便、快速,結(jié)合相似度評(píng)價(jià)、聚類分析與主成分分析,可用于王不留行生品及其炮制品的質(zhì)量評(píng)價(jià)。

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    (收稿日期:2020-05-14 修回日期:2020-07-02)

    (編輯:胡曉霖)

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