釷基氣冷快堆中233U與239Pu的增殖性能研究

韓 冬 鄒春燕 蔡翔舟 陳金根

1（中國科學院上海應(yīng)用物理研究所 上海 201800）

2（中國科學院先進核能創(chuàng)新研究院 上海 201800）

3（中國科學院大學 北京 100049）

氣冷快堆（Gas Cooled Fast Reactor，GFR）是第四代反應(yīng)堆國際論壇（Generation IV International Forum，GIF）的6 種候選堆型之一，設(shè)計上采用閉式燃料循環(huán)和高溫氦氣作為冷卻劑［1］。氣冷快堆是快中子能譜反應(yīng)堆，采用氦氣冷卻、閉式燃料循環(huán)。氣冷快堆的堆芯出口氦氣冷卻劑溫度很高，可以用于發(fā)電、制氫和供熱［2］。參考堆的功率為2 400 MWth，堆芯出口氦氣溫度850 ℃，氦氣氣輪機采用布雷頓循環(huán)發(fā)電，熱效率可達48%。產(chǎn)生的放射性廢物極少和有效地利用鈾資源是氣冷快堆的兩大特點：通過快譜嬗變錒系元素和再循環(huán)相結(jié)合，氣冷快堆大大減少了長壽期放射性廢物的產(chǎn)生；與采用一次通過燃料循環(huán)的熱譜氣冷反應(yīng)堆相比，氣冷快堆的快譜能夠更有效地利用可用的裂變和增殖材料（貧鈾和釷）［3］。氣冷快堆在設(shè)計上采用鈉冷快堆（Sodium Cooled Fast Reactor，SFR）的燃料回收工藝和高溫氣冷堆（Very High Temperature Gas Cooled Reactor，VHTR）的反應(yīng)堆設(shè)計，包括結(jié)構(gòu)、材料、組件以及熱工轉(zhuǎn)換系統(tǒng)。此外還要針對氣冷快堆獨有特點進行堆芯和安全設(shè)計。由于氣冷快堆的研發(fā)難度大，技術(shù)成熟度低，迄今為止國際上尚未建造過真正的氣冷快堆［4］。

迄今為止，能夠用于反應(yīng)堆的易裂變核素有三種：235U、239Pu 和233U。為了大規(guī)模利用核能以及為工業(yè)化世界提供長期穩(wěn)定能源，需要用豐富的可裂變核素238U和232Th生產(chǎn)易裂變核素［5］。天然釷中不含易裂變核素，而天然鈾中易裂變核素僅占0.7%。235U 是唯一存在于自然界中的易裂變核素，隨著核能的不斷發(fā)展，核燃料的可持續(xù)供應(yīng)將成為亟需解決的關(guān)鍵問題之一。采用238U 和232Th 增殖239Pu和233U 是有效解決途徑之一［6］。基于上述原因，消耗239Pu和233U將可裂變核素轉(zhuǎn)換為易裂變核素的快中子增殖堆逐漸受到重視。描述快中子增殖堆的增殖性能的兩個參數(shù)：增殖比BR（Breeding Ratio）和增殖增益BG（Breeding Gain）存在多種不同的定義和計算方法，以至于同一個反應(yīng)堆采用不同的方法來計算而導(dǎo)致增殖性能出現(xiàn)顯著差異［7］。傳統(tǒng)的BR通常定義為增殖核素俘獲率與裂變核素吸收率的比值，同時傳統(tǒng)的BG定義為BR-1。在快中子能量下，不同易變核素的有效裂變中子數(shù)差異比較明顯。此時，通過傳統(tǒng)的增殖比計算得出的倍增時間與實際快堆運行狀況有一定差異。因此，本文基于不同易裂變核素的平均裂變中子數(shù)對增殖增益進行加權(quán)計算以更為準確地描述快堆的增殖特性。

關(guān)于238U-239Pu和232Th-233U各自在快堆中的增殖性能已經(jīng)有相關(guān)分析，而混合燃料在快堆中的增殖性能描述及差異尚需要進一步分析。本文擬分別對233U、239Pu 臨界啟動的小型氣冷快堆進行燃耗計算，在此基礎(chǔ)上分析比較其增殖性能，并選取加權(quán)的增殖增益來描述增殖性能，為提高燃料在快堆中利用率及換料后處理方案等提供參考。

1 模型設(shè)計和計算工具

1.1 模型設(shè)計

本文基于 500 MWth氣冷快堆，對233U 和239Pu 分別臨界啟動、混合增殖材料的增殖性能進行初步分析。氣冷快堆的堆芯設(shè)計參考通用原子能公司（General Atomic，GA）開發(fā)設(shè)計的小型模塊化氣冷快堆EM2（Energy Multiplier Module）［8-10］。氣冷快堆徑向由內(nèi)到外分為三個部分：啟動區(qū)、增殖區(qū)和反射層，由91 個六棱柱燃料組件組成，組件之間為冷卻劑通道。每個標準燃料組件包含91 個碳化物陶瓷燃料棒，外包覆SiC-SiC 包殼。氣冷快堆的徑向結(jié)構(gòu)如圖1 所示，啟動區(qū)徑向設(shè)計參考俄羅斯BN-600鈉冷快堆的堆芯結(jié)構(gòu)［11］，沿徑向分為三個區(qū)，從內(nèi)到外逐漸增加易裂變核素和238U的原子密度并逐漸降低232Th的原子密度以保證易裂變核素和238U的摩爾比一致。在快堆中啟動燃料相同的情況下，232Th 在啟動區(qū)轉(zhuǎn)換效果不如238U，但在增殖區(qū)轉(zhuǎn)換效果相近。因此在本設(shè)計中增殖區(qū)全部使用ThC［12?13］。反射層從內(nèi)到外依次為 B4C 和石墨。堆芯主要參數(shù)見表1。軸向?qū)ΨQ設(shè)計，啟動區(qū)外依次為ThC增殖區(qū)、B4C反射層和石墨反射層。

1.2 計算工具

本工作使用美國橡樹嶺國家實驗室（Oak Ridge National Laboratory，ORNL）開發(fā)的 SCALE6.1（The Standardized Computer Analysis for Licensing EValuation）程序完成相關(guān)計算分析。SCALE6.1 中的TRITON（Transport Rigor Implemented with Time-dependent Operation for Neutronic Depletion）模塊能夠模擬復(fù)雜的三維幾何結(jié)構(gòu)并進行核反應(yīng)截面的加工［14］。首先使用SCALE6.1中的GeeWiz（Graphically Enhanced Editing Wizard）進行堆芯建模編寫輸入文件，然后提交到TRITON 進行計算。計算流程如圖2 所示，來自多群數(shù)據(jù)庫的截面數(shù)據(jù)首先由BONAMI（BONdarenko AMPX Interpolator）模塊處理不可分辨共振區(qū)的截面，再經(jīng)CENTRM（Continuous Energy TRansport Module）和 PMC（Produce Multigroup Cross sections）處理可分辨共振區(qū)的截面，得到截面信息；調(diào)用KENO 模塊使用3D蒙特卡羅方法計算有效增殖因數(shù)keff、泄漏率和中子通量密度等；調(diào)用COUPLE模塊生成單群截面數(shù)據(jù)庫提供給燃耗程序ORIGEN-S（Oak Ridge Isotope Generation point depletion code）；ORIGEN-S 模塊求解燃耗方程并完成燃耗計算。目前TRITON已廣泛用于各種不同的反應(yīng)堆物理計算［15-17］。

圖1 氣冷快堆徑向布置Fig.1 Radial layout of gas-cooled fast reactor

表1 主要參數(shù)（233U啟動）Table 1 Main parameters(started by 233U)

2 結(jié)果與討論

本工作使用不同易裂變核素臨界啟動相同增殖材料的氣冷快堆計算燃耗，在無后處理的情況下對比整個壽期的增殖能力，對增殖性能描述進行改進。在此基礎(chǔ)上對不同描述方式的倍增時間進行比較，使用易裂變核素的臨界啟堆等效質(zhì)量代替真實質(zhì)量研究燃耗過程中的真實增殖性能，可以更準確描述閉式燃料循環(huán)深燃耗過程中的燃料增殖和倍增時間。

圖2 TRITION計算流程Fig.2 Calculation flowchart of TRITON

2.1 燃耗分析

分別使用不同易裂變核素233U 和239Pu 啟動500 MWth氣冷快堆，有效增殖因數(shù)keff隨燃耗演化如圖3所示。因可裂變核素增殖產(chǎn)物不含235U，這里只討論233U 和239Pu 啟堆的燃耗變化。由于快中子譜下239Pu的平均裂變中子數(shù)ν值最高，增殖能力最好，keff上升速度也最快，整體剩余反應(yīng)性最高。233U 啟堆情況下，由于233U裂變截面較高，需要較低中子通量即可滿功率運行，但233U 的ν值較低，增殖性能和剩余反應(yīng)性都不如239Pu啟堆的燃耗情況，keff峰值出現(xiàn)較晚，壽期也略短。

圖3 燃耗過程中keff隨時間演化Fig.3 Evolution of keff with time during burnup process

233U和239Pu啟堆燃耗過程中易裂變核素總質(zhì)量隨時間變化如圖4所示。壽期前期239Pu啟堆情況易裂變核素總質(zhì)量增加較快并先達到峰值。239Pu啟堆初始時刻堆芯的ν值為2.92，高于233U 啟堆的狀況（2.58）并隨燃耗逐漸接近。壽期內(nèi)ν的積分均值分別為2.77（239Pu 啟堆）和2.69（233U 啟堆）。即功率相同且具有相同增殖材料的氣冷快堆分別用不同易裂變核素在臨界啟堆情況下燃耗情況：ν值較高的易裂變核素在燃耗期間有較高的剩余反應(yīng)性并且增殖性能更好，壽期更長。

2.2 增殖性能分析

圖4 易裂變核素質(zhì)量隨燃耗變化Fig.4 Inventories of fissile materials with burnup

目前，有許多不同方法用來定義和計算BR 和BG。為了直觀地描述BR與反應(yīng)堆內(nèi)不同易裂變核素的有效裂變中子數(shù)之間的關(guān)系，本文根據(jù)反應(yīng)堆內(nèi)的中子平衡，采用如下BR公式［18］：

式中：η為易裂變核每吸收一個中子所產(chǎn)生的有效裂變中子數(shù)；A、L和F分別為易裂變核每吸收一個中子時其他材料吸收的中子數(shù)、泄漏的中子數(shù)和可轉(zhuǎn)換核素的裂變數(shù)；ν'為可轉(zhuǎn)換核素每次裂變放出的平均中子數(shù)。該定義式準確描述增殖的物理過程，且根據(jù)此定義式可知在中子吸收與泄漏項相同情況下BR正比于（η?1）。233U和239Pu啟堆情況下的泄漏率如圖5所示。燃耗過程中燃燒區(qū)逐漸外推造成泄漏率隨時間逐漸增加，總體泄漏率差距不大，且泄漏率不高，因此在對比BR 時可忽略其影響。選取穩(wěn)定運行期間（900 d）份額較高的前12 種核素的裂變份額并對比其裂變數(shù)量如表2 所示，其中232Th的裂變份額只有1.3%左右，而238U 的裂變份額分別占據(jù)了17.06%（233U啟動）和17.91%（239Pu啟動）。只考慮易裂變核素和238U 的裂變份額分別有98.31%（233U 啟動）和97.93%（239Pu 啟動），在堆芯結(jié)構(gòu)材料相同的情況下，任意時刻BR的計算式近似為［19］：

表2 主要核素裂變份額Table 2 Fission percent of major nuclides

式中：Rc和Ra分別為各核素的中子俘獲反應(yīng)率和中子吸收反應(yīng)率，由該式計算獲得燃耗過程中各時間節(jié)點的增殖比如圖6所示。這種計算方法只能表示易裂變核素數(shù)量變化：233U裂變截面較高，相同功率臨界啟堆需要的裝填量較少，在這種不涉及核素反應(yīng)性和增殖價值的BR計算方式下，233U啟動方式表現(xiàn)出較好的增殖性能。

為更準確描述和比較不同η值的易裂變核素的增殖性能，需要根據(jù)反應(yīng)堆設(shè)計特點對易裂變核素加權(quán)重分析。釷基氣冷快堆中233U 和239Pu 的η值不能認為近似相同，且燃耗過程中并非單一易裂變核素的增殖，在此需要以不同易裂變核素η價值作為權(quán)重對增殖描述進行加權(quán)。本文以233U 的η值為基準對易裂變核素的增殖價值進行加權(quán)，這樣可以在增殖計算過程中引入基于η的不同核素的增殖價值。定義權(quán)重因子［20?21］：

圖5 泄漏率隨燃耗變化Fig.5 Changes of leakageswith burnup

圖6 增殖比隨燃耗變化Fig.6 Evolutions of breeding ratiowith burnup

其中：i=2，3，8，9，分別代表232Th、233U、238U 和239Pu。239Pu 微觀裂變截面略小于233U，但吸收中子生成的超鈾核素在快中子譜下容易嬗變，由此給出加權(quán)的BG計算式：

式中：C、A和F分別表示俘獲反應(yīng)率、吸收反應(yīng)率和裂變反應(yīng)率。在對主要易裂變核素以233U 的η值為基準加權(quán)之后計算的增殖增益BG，如圖7 所示。239Pu 啟堆的情況下由于反應(yīng)堆整體ν值高，且239Pu的η高于233U，表現(xiàn)出較好的增殖性能，壽期易裂變核素的總質(zhì)量始終高于233U啟堆的狀況。

由上可見，不同易裂變材料相同功率臨界啟動快堆情況具有不同的增殖性能，在描述增殖增益時對其各自平均裂變中子數(shù)價值進行加權(quán)分析會更準確。

2.3 倍增時間

圖7 增殖增益隨燃耗變化Fig.7 Evolutions of breeding gainwith burnup

因BR和BG與堆芯功率水平無關(guān)，僅表示中子物理上的增殖性能，通常用倍增時間來描述易裂變物質(zhì)增殖的速率。倍增時間定義為：反應(yīng)堆內(nèi)易裂變同位素的數(shù)量比初始裝載量增加一倍所需要的時間。倍增時間基本與BG和功率成反比關(guān)系。簡單倍增時間Td：假定增殖過程中所生產(chǎn)的易裂變核素提取出來直到累積到足以裝在一個新堆所需要的時間，Td的計算式：

式中：M0為反應(yīng)堆初始時刻的易裂變材料裝載質(zhì)量；Ψ為反應(yīng)堆負荷因子（滿功率燃耗期間Ψ=1）；P為反應(yīng)堆的熱功率；計算過程中近似認為233U和239Pu 裂變釋放能量與235U 相同，并忽略相對原子質(zhì)量的差異，取ω≈1.23×10?3kg·MW·d?1。 啟 堆時233U 和239Pu 裝載的情況下BR 和加權(quán)的BG 分別為1.59、1.73 和0.20、0.23。由于燃耗過程中泄漏率增加，裂變產(chǎn)物吸收中子以及啟動區(qū)易裂變核素原子密度降低，BR 和加權(quán)的BG 隨時間遞減。計算Td時取積分均值，結(jié)果見表3。從表3 可知，用加權(quán)的BG 計算Td比用BR 更準確。易裂變核素總質(zhì)量隨燃耗變化：233U 啟動情況下反應(yīng)堆運行約32 a，易裂變核素總質(zhì)量達到最大值，約為啟堆質(zhì)量的1.62倍；239Pu 啟動情況下反應(yīng)堆運行約27 a，易裂變核素總質(zhì)量達到最大值，約為啟堆質(zhì)量的1.42 倍。一方面臨界啟堆需要裝載的239Pu質(zhì)量較多，約為233U的1.2倍；另一方面燃耗和生成的易裂變核素并非同種，相對原子質(zhì)量的差異在裝載量和增殖產(chǎn)量上已經(jīng)不可以忽略。

為解決上述差異，將233U 和239Pu 的質(zhì)量變化分別按照各自臨界啟堆質(zhì)量歸一，得到臨界啟堆增殖等效曲線，如圖8 所示。由圖8 可知，239Pu 啟動情況下27 a 左右可臨界啟堆易裂變核素量達到最大值，可臨界啟動1.53 個相同的快堆，233U 啟動情況下反應(yīng)堆運行約32 a可臨界啟堆的易裂變核素量達到最大值，可臨界啟動1.47 個相同的快堆。壽期內(nèi)平均增殖效果：239Pu 啟動情況下增殖效果可裝載1.41 個新堆，233U啟動情況下增殖效果可裝載1.35個新堆。在此若視233U臨界啟堆質(zhì)量為標準來消除啟堆質(zhì)量差異對倍增時間影響，239Pu 啟動情況用加權(quán)BG 計算倍增時間縮短為44 a。

表3 BR和加權(quán)BG及對應(yīng)倍增時間Table 3 BR and weighted BG and corresponding doubling time

圖8 臨界啟堆等效圖曲線Fig.8 Critical startup equivalencet curve

3 結(jié)語

本文通過對兩種不同易裂變核素相同功率臨界啟動釷基氣冷快堆進行建模計算并分析其各自燃耗特性得出以下結(jié)論：

1）相同增殖燃料，相同功率燃耗情況下，239Pu臨界啟堆比233U臨界啟堆具有更好的增殖性能和更高的剩余反應(yīng)性。

2）根據(jù)不同易裂變核素的平均裂變中子數(shù)為增殖特性進行加權(quán)，使用加權(quán)的BG 描述增殖性能更準確。

3）使用等效啟堆的方法配合加權(quán)BG描述倍增時間可以消除因不同易裂變核素相對原子質(zhì)量差別帶來的宏觀差異，并更直觀描述了倍增效果。