2 MW熔鹽實(shí)驗(yàn)堆釷利用與轉(zhuǎn)化特性研究

陳 鵬 周 波 嚴(yán) 睿 鄒 楊

1（中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 上海 201800）

2（中國(guó)科學(xué)院大學(xué) 北京 100049）

熔鹽堆源自于美國(guó)核動(dòng)力太空飛行器實(shí)驗(yàn)裝置［1-2］（Aircraft Reactor Experiment，ARE），于1954年成功運(yùn)行并維持了100 h，首次證明了熔鹽堆的可行性?；贏RE的研究基礎(chǔ)，美國(guó)橡樹林國(guó)家實(shí)驗(yàn)室（Oak Ridge National Laboratory，ORNL）開展了熔鹽實(shí)驗(yàn)堆［3］（Molten-Salt Reactor Experiment，MSRE）的研發(fā)。MSRE 采用FLiBe 作為燃料載體鹽，在1964年該反應(yīng)堆實(shí)現(xiàn)臨界并運(yùn)行了4.5 a，進(jìn)一步證明了熔鹽堆的安全性與可靠性。之后，ORNL 進(jìn)行了1 GW釷基熔鹽增殖堆［4］（Molten-Salt Reactor Breeding Reactor，MSBR）的研究，并完成了相關(guān)概念設(shè)計(jì)報(bào)告，相比于MSRE，MSBR實(shí)現(xiàn)了熱譜下的Th-U 燃料增殖，但好景不長(zhǎng)，受政治與經(jīng)濟(jì)等因素影響，MSBR 項(xiàng)目于1976 年被終止。除了美國(guó)外，其他國(guó)家也對(duì)熔鹽堆進(jìn)行了相關(guān)研究。法國(guó)國(guó)家科學(xué)院（Centre National de la Researche Scientifique，CNRS）在對(duì)MSBR 的評(píng)估基礎(chǔ)上，提出了無石墨慢化的熔鹽熔鹽快堆（Molten Salt Fast Reactor，MSFR）概 念［5-7］。俄羅斯的MOSART［8-9］（Molten Salt Actinide Recycler and Transforming System）也給出了用于次錒系元素（Minor Actinides）嬗變或者核燃料增殖等不同需求目標(biāo)下的熔鹽堆概念設(shè)計(jì)。熔鹽堆作為第四代反應(yīng)堆論壇六種候選堆型中唯一的液態(tài)燃料反應(yīng)堆［10］，其在固有安全性、經(jīng)濟(jì)性、核燃料可持續(xù)發(fā)展及防止核擴(kuò)散等方面具有獨(dú)特優(yōu)勢(shì)［11］。此外，由于使用液態(tài)燃料和在線處理燃料的可能，十分有利于開展釷的利用。

2011 年，中國(guó)科學(xué)院瞄準(zhǔn)核能領(lǐng)域國(guó)家重大戰(zhàn)略需求，啟動(dòng)了“未來先進(jìn)核裂變能——釷基熔鹽堆核能系統(tǒng)”戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)［12］，正建設(shè)一座2 MW的液態(tài)燃料釷基熔鹽實(shí)驗(yàn)堆（Thorium Molten Salt Reactor-Liquid Fuel）。2 MW 實(shí)驗(yàn)堆其設(shè)計(jì)方案為熱中子堆，建造目的旨在驗(yàn)證一種熔鹽堆核能系統(tǒng)設(shè)計(jì)方案的可行性、穩(wěn)定性及安全特性。由于該方案為熱中子譜實(shí)驗(yàn)堆，設(shè)計(jì)功率較小，不具備大規(guī)模用釷及釷鈾增殖的能力，但在現(xiàn)有設(shè)計(jì)方案的基礎(chǔ)上，可以進(jìn)行釷鈾轉(zhuǎn)換實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，開展相關(guān)理論分析及放化取樣檢測(cè)分析方法的驗(yàn)證，后續(xù)為高功率釷鈾增殖堆的設(shè)計(jì)研發(fā)提供技術(shù)支撐。釷鈾轉(zhuǎn)換相關(guān)驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)希望對(duì)現(xiàn)有物理設(shè)計(jì)影響較小，且同時(shí)需滿足放射化學(xué)對(duì)233U 核素取樣檢測(cè)的限要求。因此，本文對(duì)不同Th添加量情況下233U產(chǎn)量進(jìn)行了分析，同時(shí)分析了不同Th 添加量對(duì)轉(zhuǎn)換系數(shù)（Conversion Ratio，CR）、235U 初始裝載量、中子能譜及釷鈾鏈重要核素等物理參數(shù)的影響。

1 計(jì)算模型

TMSR-LF1 的堆芯等效布局如圖1 所示，由內(nèi)向外主要包括堆芯活性區(qū)、上腔室、下腔室、石墨反射層以及堆芯圍桶。表1為堆芯主要設(shè)計(jì)參數(shù)。

熔鹽實(shí)驗(yàn)堆的堆芯（圖1）堆芯是由一個(gè)直徑為230 cm、高為260 cm 的石墨圓柱體構(gòu)成，該圓柱體內(nèi)均勻分布著256個(gè)燃料鹽流道，流道直徑為4 cm，中心距為10 cm，長(zhǎng)度為180 cm。同時(shí)，在整個(gè)燃料流道群體頂部和底部分別留有直徑為184 cm、高為10 cm 的上、下腔室。整個(gè)堆芯內(nèi)的燃料鹽流經(jīng)區(qū)域由三部分組成：上腔室、下腔室和由256個(gè)燃料流道組成的管道區(qū)域。堆芯的其他區(qū)域?yàn)槭?/p>

圖1 堆芯計(jì)算模型Fig.1 Calculation model of reactor core

表1 堆芯設(shè)計(jì)參數(shù)Table 1 Design parameters of reactor core

TMSR-LF1采用鈾燃料運(yùn)行。熔鹽的準(zhǔn)備分為三種：

基 鹽 ：LiF-BeF2-ZrF4（65.0%-30.0%-5.0%，摩爾比）；

添加鹽：LiF-UF4（72%-28%，摩爾比）；

目標(biāo)鹽：LiF-BeF2-ZrF4-UF4。

堆芯采用液態(tài)燃料，熔鹽燃料的成分為L(zhǎng)iFBeF2-ZrF4-UF4。釷的添加方式與鈾相同，即通過添加LiF-ThF4來驗(yàn)證堆中釷的利用與轉(zhuǎn)化性能。在進(jìn)行釷的添加時(shí)，不改變反應(yīng)堆的運(yùn)行安全，即熱功率維持在2 MW，加釷的同時(shí)添加鹽來維持初始后備反應(yīng)性，整個(gè)堆芯的初始中子有效增殖系數(shù)keff維持在1.02±0.005。此外，考慮到重金屬的溶解度，添加釷和鈾時(shí)，堆內(nèi)重金屬摩爾含量維持在12%的定值［13］。

2 分析方法

采用MCNP5 程序［14］進(jìn)行堆芯建模進(jìn)行堆中子物理計(jì)算分析，然后基于MOBAT（burnup code coupled with MCNP and ORIGEN2 using BATch language）耦合程序進(jìn)行燃耗分析，計(jì)算釷鈾循環(huán)鏈條各核素的產(chǎn)額。MCNP5 是美國(guó)Los Alamos 實(shí)驗(yàn)室應(yīng)用物理理論物理部蒙特卡羅小組研制的可用于計(jì)算中子、光子、中子-光子耦合以及光子-電子耦合的能處理復(fù)雜三維幾何結(jié)構(gòu)的粒子輸運(yùn)多功能蒙特卡羅程序。MCNP5的通用性很強(qiáng)，不受幾何結(jié)構(gòu)的限制，并且采用連續(xù)點(diǎn)截面計(jì)算，不需要對(duì)特殊堆型做能群結(jié)構(gòu)處理，是反應(yīng)堆中子物理分析的通用軟件。

同時(shí)，為了計(jì)算燃耗，本文采用了基于MCNP5和 ORIGEN2［15］耦合的燃耗程序MOBAT。ORIGEN2 是橡樹嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室開發(fā)的一款采用矩陣指數(shù)法計(jì)算燃耗、衰變和材料放射性處理的軟件。MOBAT 中，燃耗方程由ORIGEN2 來求解，單群截面和中子通量則通過MCNP5 軟件及功率方程求解。MOBAT 的功能包括但不限于：可以通過縮短燃耗步長(zhǎng)來修正由于單群截面近似存在的誤差［16-17］；MOBAT［18］程序已經(jīng)通過熱堆、快堆多個(gè)基準(zhǔn)題的驗(yàn)證，并且用于氟鹽冷卻球床高溫堆、氟鹽冷卻板狀高溫堆和固態(tài)燃料熔鹽冷卻快堆的設(shè)計(jì)和優(yōu)化［19-20］。MOBAT 將一個(gè)燃耗步長(zhǎng)分為 12 等分，基本可以避免因燃耗步長(zhǎng)帶來的ORIGEN2 計(jì)算誤差現(xiàn)象；MOBAT 程序可以允許用戶通過自己的選取標(biāo)準(zhǔn)來添加和刪減核素等。MCNP5 與ORIGEN 耦合的基本思路是：通過MCNP5 計(jì)算，求出各個(gè)區(qū)間的中子通量（或功率）、單群截面；將各個(gè)區(qū)的中子通量（功率）、單群截面和核素成分做為ORIGEN2的輸入?yún)?shù)，給定燃耗步長(zhǎng)運(yùn)行ORIGEN2，再把ORIGEN2 計(jì)算得到的各個(gè)區(qū)間核素成分返回至MCNP5中，以此完成一個(gè)時(shí)間步長(zhǎng)內(nèi)的燃耗耦合計(jì)算。設(shè)計(jì)流程圖［17］見圖2，左邊三項(xiàng)為輸入?yún)?shù)，右邊兩項(xiàng)為輸出結(jié)果，中間為代碼，其中n為堆芯燃耗劃分的區(qū)域數(shù)，N為用戶設(shè)定的燃耗步長(zhǎng)數(shù)。代碼內(nèi)容主要為輸入和輸出文件格式的轉(zhuǎn)換以及數(shù)據(jù)處理。燃耗計(jì)算的準(zhǔn)確性直接體現(xiàn)在數(shù)據(jù)的設(shè)置和處理上。

圖2 MOBAT設(shè)計(jì)流程圖Fig.2 MOBAT design flow chart

3 結(jié)果與討論

3.1 Th的消耗率分析

實(shí)驗(yàn)堆的運(yùn)行目標(biāo)為等效滿功率運(yùn)行300 d（300EFPD）。為了分析燃料中Th 添加量的大小對(duì)Th 消耗率的影響，首先計(jì)算了 1 kg、10 kg、20 kg、50 kg、100 kg、200 kg、500 kg、1 000 kg 在堆芯中滿功率運(yùn)行300 d時(shí)的燃耗變化。Th的消耗率m定義如式（1）所示，其中Mt為壽期末消耗掉的Th 質(zhì)量，M0為壽期初的Th 質(zhì)量。Th 相對(duì)消耗率mΔ的定義如式（2）所示，表示不同質(zhì)量Th 添加量下壽期末的消耗率相比于Th添加量為1 kg時(shí)壽期末Th消耗率的百分比變化，其意義在于可以直觀地反映不同質(zhì)量Th 添加量對(duì)Th 消耗率變化的趨勢(shì)；其中：m1kg為Th添加量是1 kg壽期末時(shí)消耗量，mnkg為Th添加量在不同質(zhì)量下壽期末單位質(zhì)量Th的消耗量：

圖3 為Th 的消耗曲線和相對(duì)消耗率變化率曲線。從圖3 可知，當(dāng)燃料中Th 添加量在100 kg 時(shí)，mΔ為17.53%即100 kg時(shí)Th的消耗率相比于1 kg時(shí)的消耗率下降了17.53%；當(dāng)燃料中Th 添加量為200 kg 時(shí)，mΔ為 35.94% 即 200 kg 時(shí) Th 消耗率相比于1 kg 時(shí)Th 的消耗率已經(jīng)下降了35.94%。兩條曲線分別隨著Th 裝載量呈下降和上升趨勢(shì)，并在200 kg 附近相交。為了維持較高的Th 消耗率和相對(duì)消耗率，燃料中的Th用量選取在200 kg以內(nèi)較為適宜。

圖3 Th的消耗率曲線與Th的相對(duì)消耗率曲線Fig.3 Th consumption rate curve and relative consumption rate curve

3.2 核燃料轉(zhuǎn)換比分析

燃料轉(zhuǎn)換比CR（Conversion Ratio）可以用來衡量反應(yīng)堆的易裂變核素轉(zhuǎn)換能力，CR的定義為易裂變核的生成率與消耗率的比值。燃料中重金屬組分主要包含232Th、235U、238U 等核素，在進(jìn)行轉(zhuǎn)換比CR計(jì)算時(shí)，需要在考慮Th-U 循環(huán)的同時(shí)考慮U-Pu循環(huán)。

其中，釷鈾循環(huán)鏈為：

鈾钚循環(huán)鏈為：

由此，綜合得出實(shí)驗(yàn)堆CR的公式為：

圖4給出了堆芯燃料中不同Th添加量下，效滿功率運(yùn)行300 d 壽期末的CR 變化趨勢(shì)。整體上，隨著燃料中Th 質(zhì)量增加，CR 也隨之增加，但CR 的增速逐漸下降，繼續(xù)增加Th的含量不再能顯著地提升CR。當(dāng)1 000 kg Th添加量燃料對(duì)應(yīng)的壽期末CR為0.5。隨著燃料中Th 添加量增加，Th 吸收中子的份額增加，堆芯反應(yīng)性下降，為了滿足堆芯初始有效增殖因數(shù)為1.02，需要往燃料中同時(shí)加入添加鹽LiFUF4。圖5 為在維持keff不變的情況下，不同Th 添加量對(duì)應(yīng)的235U初始應(yīng)裝量的變化曲線?？梢钥闯鲭S著堆芯燃料中Th增加，235U初始裝載量增加顯著，并成線性變化。當(dāng)Th添加到200 kg時(shí)，為了維持反應(yīng)性，U燃料需求已經(jīng)超過初始值的兩倍。

圖4 不同Th添加量對(duì)應(yīng)的壽期末CRFig.4 CR at the end of burnup corresponding to different Th addition amounts

圖5 不同Th添加量對(duì)應(yīng)的235U初始裝載量Fig.5 235U initial inventory correponding to different Th addition amounts

因此，為了在維持中子經(jīng)濟(jì)性的同時(shí)，開展有效地Th利用研究，綜合考慮消耗率m、相對(duì)消耗率mΔ、轉(zhuǎn)化比CR、235U 初始裝載量，考慮不大量增加燃料需求量、實(shí)現(xiàn)一定的Th 消耗率與轉(zhuǎn)換特性，得出當(dāng)燃料中Th 添加量小于100 kg 時(shí)，對(duì)應(yīng)的Th 消耗率較大，Th相對(duì)消耗率較小，轉(zhuǎn)換比CR維持在較高的程度以及相對(duì)低的235U 初始裝載量。因此，堆芯燃料中的Th 添加量選取在100 kg 以下最為合適。并在此范圍內(nèi)進(jìn)行Th的利用與轉(zhuǎn)化研究，選取燃料中Th添加量分為：10 kg、20 kg、50 kg、80 kg 4組，對(duì)其進(jìn)行滿功率下300 d燃耗運(yùn)行，分析燃耗過程中不同時(shí)間節(jié)點(diǎn)（初始時(shí)刻、60 d、120 d、180 d、240 d、300 d）時(shí)的核素產(chǎn)生與演化特性。

3.3 釷鈾鏈上關(guān)鍵核素演化

圖6為232Th的核反應(yīng)鏈。反應(yīng)方式主要包括以下三種：（n，γ）輻射俘獲反應(yīng)、（n，2n）反應(yīng)、α衰變。

圖6 232Th的演化鏈Fig.6 The evolution chain of the nuclide 232Th

相關(guān)貝特曼方程為：

在熱中子能譜下，（n，2n）反應(yīng)可忽略不計(jì)；232Th的半衰期為1.41×1010a，在幾百天的時(shí)間尺度范圍內(nèi)，衰變導(dǎo)致的消失可以忽略不計(jì)。因此，方程的解可以簡(jiǎn)化為：

從方程解可知，232Th 的濃度隨時(shí)間是按指數(shù)關(guān)系下降 ，圖7 給出了 4 組 Th 添加量的232Th 隨時(shí)間的變化曲線。從圖7可以看出，4組實(shí)驗(yàn)組中的232Th濃度均隨時(shí)間逐漸變小，在對(duì)數(shù)坐標(biāo)下呈線性變化，實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論一致。

圖7 不同Th添加量下232Th隨時(shí)間的變化Fig.7 232Th changes with time under different Th addition amounts

圖8（a）為不同 Th 添加量下產(chǎn)生的233Th 濃度隨時(shí)間的變化。由圖8可知：

1）4 組233Th 的濃度均在60 d 左右達(dá)到最大值，初始Th 添加量越大，產(chǎn)生的233Th 量越大，其中添加80 kg Th時(shí)，滿功率運(yùn)行60 d時(shí)，233Th每摩爾的濃度含量可以達(dá)到1.85×10?5。

2）233Th 產(chǎn)生的速率和平衡濃度與堆芯燃料中Th 的質(zhì)量呈線性關(guān)系。主要原因是233Th 的產(chǎn)生途徑是232Th 的俘獲反應(yīng)（n，γ），與之相關(guān)的宏觀俘獲截面為Σγ=Nσγ，其中N為靶核密度，堆芯燃料中 Th含量越高，靶核密度越大，發(fā)生俘獲反應(yīng)的幾率越高，生成的233Th 也就越多，而233Th 的消失途徑源于其自身的β衰變，與截面無關(guān)。

3）233Pa 與233Th 的變化趨勢(shì)一致，這是因?yàn)?33Pa的來源主要由233Th的β衰變產(chǎn)生，233Th的濃度越高，生成的233Pa 濃度也越高；而233Pa 的消失途徑雖然有（n，2n）反應(yīng)、（n，γ）反應(yīng)，但是這兩種反應(yīng)截面比其自身的β衰變小太多，所以消失項(xiàng)還是以自身的β衰變?yōu)橹?，其宏觀截面的貢獻(xiàn)極小。

233U產(chǎn)量是衡量熔鹽堆轉(zhuǎn)換性能的一個(gè)重要指標(biāo)。圖9 為不同Th 添加量下233U 濃度隨時(shí)間的演化。由圖9可知：

圖8 不同Th添加量下233Th(a)和233Pa(b)的產(chǎn)量演化曲線Fig.8 233Th(a), 233Pa(b)changes with time under different Th addition amounts

1）堆芯中產(chǎn)生的易裂變核素233U的濃度也是由燃料中Th 的質(zhì)量決定的。燃料中的Th 裝量越高，生成的233U的濃度也越高；

2）233U 的積累量隨滿功率運(yùn)行的時(shí)間而不斷增加。233U的產(chǎn)生主要靠233Pa的β衰變，因此233Pa的濃度越高，產(chǎn)生的233U也越高。但與233Th、233Pa濃度變化趨勢(shì)不同，233U 濃度并沒有達(dá)到平衡，在300 d 滿功率運(yùn)行的過程中，233U的濃度不斷增加。233U的消失主要由三個(gè)反應(yīng)道貢獻(xiàn)，即（n，α）反應(yīng)、（n，γ）俘獲反應(yīng)、（n，f）裂變反應(yīng)，其中（n，f）裂變反應(yīng)的截面遠(yuǎn)大于其他兩個(gè)反應(yīng)，占據(jù)其消失項(xiàng)目的最主要份額。此外，233U的自身衰變也會(huì)導(dǎo)致其含量的下降，但由于其半衰期為1.59×105a，相對(duì)于核反應(yīng)，該項(xiàng)影響可以忽略不計(jì)。

圖9 不同Th添加量下233U濃度隨時(shí)間的演化Fig.9 233U concentration with time under different Th addition amounts

在進(jìn)行釷鈾循環(huán)的驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)時(shí)，燃料鹽中放射性核素的檢測(cè)限是需要滿足實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證的最低要求。表2 為不同Th 質(zhì)量233U 在不同壽期的具體濃度數(shù)值。以放化檢測(cè)限30×10?9為指導(dǎo)，則80 kg Th經(jīng)過4 d 即可滿足最低檢測(cè)值，10 kg Th 也只需要運(yùn)行10 d即可檢出。

表2 233U濃度變化Table 2 Change in the concentration of 233U

3.4 釷對(duì)中子學(xué)特性的影響

在熱中子反應(yīng)堆中，135Xe 是裂變產(chǎn)物中最關(guān)鍵的中子毒物［21］，主要是因?yàn)樗臒嶂凶游战孛娣浅４?，在中子能量?.025 eV時(shí)，135Xe的微觀吸收截面為2.7×106b，另一方面，其先驅(qū)核135I 等的直接裂變產(chǎn)額很高，他們經(jīng)過β衰變后便形成了135Xe，綜合起來135Xe的裂變產(chǎn)額就變得相當(dāng)可觀，造成反應(yīng)性的震蕩，不容忽視。反應(yīng)堆功率運(yùn)行初始，135I與135Xe 的濃度均為零。當(dāng)反應(yīng)堆在t=0 時(shí)刻啟動(dòng)，并且很快達(dá)到滿功率，那么135I 和135Xe 的濃度是隨著運(yùn)行時(shí)間不斷增加；其中135I 濃度的增加是由于235U等裂變核素裂變產(chǎn)生，其消失項(xiàng)有兩方面：即自身的衰變與吸收中子形成的新核。135Xe 濃度的增加來自兩個(gè)方面，裂變核直接裂變和135I 的衰變。135Xe濃度的減少與135I類似，自身衰變和吸收中子形成新的核素。當(dāng)135I 或135Xe 核的產(chǎn)生率正好等于其消失率時(shí)，135I或135Xe的濃度達(dá)到了平衡。

在Th 的利用與轉(zhuǎn)化分析的基礎(chǔ)上，為了得到Th對(duì)反應(yīng)堆中子學(xué)特性的影響，分析了燃料中不同Th 添加量對(duì)Xe 毒和中子能譜的影響，主要包含Th添加量分別為10 kg、20 kg、50 kg、80 kg 的 Xe 平衡濃度分析和滿功率運(yùn)行300 d時(shí)，不同壽期的能譜變化。在中子能量為0.025 eV 時(shí)，135Xe 的微觀吸收截面達(dá)到2.7×106b 左右。因此必須認(rèn)真考慮135Xe 中毒帶來的影響。雖然在裂變時(shí)，135Xe的直接裂變產(chǎn)額不高，但是其先驅(qū)核135I 等的直接裂變產(chǎn)額很高，他們經(jīng)過β 衰變后便形成了135Xe，綜合起來135Xe 的裂變產(chǎn)額就變得相當(dāng)可觀，不容忽視。圖10為不同Th添加量對(duì)135Xe平衡濃度的影響曲線。由圖10可知，實(shí)驗(yàn)堆在36 h 左右，135Xe 濃度達(dá)到平衡。燃料中Th 添加量會(huì)對(duì)氙平衡濃度帶來一定影響，料中Th 添加量變大，135Xe 平衡濃度隨之變大，幅度在每10 kg 增加0.35%左右，80 kg Th 對(duì)氙平衡濃度影響百分比為2.20%。主要原因?yàn)槿剂现蠺h添加量變大的同時(shí)，為了滿足有效增殖因數(shù)在1.02，235U 的初始裝載量也變大，135Xe的先驅(qū)核135I濃度也會(huì)增加。

圖10 不同Th添加量對(duì)135Xe平衡濃度的影響Fig.10 Effects of different Th addition on 135Xe equilibrium concentration

反應(yīng)堆中子能譜的變化會(huì)引起堆內(nèi)相關(guān)核素中子截面的變化，進(jìn)而對(duì)反應(yīng)堆內(nèi)相關(guān)物理參數(shù)產(chǎn)生影響。圖11 為不同釷的添加量對(duì)堆芯中子能譜的影響。圖11（a）為燃料中80 kg Th添加量時(shí)，整個(gè)運(yùn)行過程中壽期初、135Xe 平衡時(shí)、壽期末三個(gè)時(shí)刻的中子能譜，能譜為熱譜，且在整個(gè)300 d 滿功率運(yùn)行過程中，沒有顯著差異。

圖11 Th添加量對(duì)堆芯中子能譜的影響(a)添加80 kg Th不同壽期，(b)不同Th添加量壽期末Fig.11 The effect of Th addition on the neutron spectrum in the core(a)Add 80 kg Th with different life cycle,(b)Different amount of Th at end of life

圖11（b）為不同Th添加量下的壽期末中子能譜分布。從圖11（b）可知，不同的Th 添加量滿功率運(yùn)行300 d壽期末，對(duì)應(yīng)的中子能譜在中高能量區(qū)域變化較小，但在低能區(qū)，隨著燃料中的Th添加量增大，通量降低，能譜變硬。其原因在于，232Th在低能區(qū)有較大的吸收截面，當(dāng)堆芯中的Th 添加量變大時(shí)，其宏觀吸收截面隨之變大，吸收中子數(shù)增加，導(dǎo)致低能區(qū)的中子份額減少，高能區(qū)的中子份額相對(duì)的增多，能譜變硬。

4 結(jié)語

在維持實(shí)驗(yàn)堆初始后備反應(yīng)性不變的情況下，根據(jù)反應(yīng)堆物理特性、Th的利用需求及釷鈾循環(huán)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證的檢測(cè)限，選取了Th 添加量實(shí)驗(yàn)組：10 kg、20 kg、50 kg、80 kg，通過用MCNP 建立實(shí)驗(yàn)堆的物理模型，MOBAT燃耗計(jì)算程序，分析了不同Th添加量時(shí)的Th消耗率、轉(zhuǎn)化特性、以及Th對(duì)堆中子物理的影響，得出了以下結(jié)論：

1）Th 消耗率隨著Th 添加量增加不斷減小。為了維持反應(yīng)性不變，需要添加的U 逐漸增加，當(dāng)Th添加到200 kg時(shí)，為了維持反應(yīng)性，U燃料需求已經(jīng)超過初始值的兩倍。

2）在Th 的轉(zhuǎn)化率CR 隨Th 添加量增加不斷增加，但增長(zhǎng)率逐漸減小。233Th 的濃度均在60 d 左右達(dá)到最大值，初始Th 添加量越大，產(chǎn)生的233Th 量越大，達(dá)到最大值的速率與堆芯燃料中Th的質(zhì)量呈線性關(guān)系。233Pa與233Th的變化趨勢(shì)一致。

3）堆芯中產(chǎn)生的233U 的濃度也由燃料中Th 的量決定。燃料中的Th裝量越高，生成的233U的濃度也越高，233U 的積累量隨滿功率運(yùn)行的時(shí)間而不斷增加。實(shí)驗(yàn)堆可以開展幾十至百公斤量級(jí)的釷的利用及釷鈾循環(huán)驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)研究，推薦值可為80 kg。以放化檢測(cè)限30×10?9為基準(zhǔn)，80 kg Th 經(jīng)過 4 d 即可滿足最低檢測(cè)值，10 kg Th 需運(yùn)行10 d 可檢出。Th添加量越多，產(chǎn)生的233U越多，越容易滿足實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證的檢測(cè)需求。釷添加量越大，中子能譜越硬，233U產(chǎn)量越高，意味著在快中子能譜下更易實(shí)現(xiàn)轉(zhuǎn)化或增殖。

4）燃料中Th 添加量會(huì)對(duì)氙平衡濃度帶來一定影響，料中Th 添加量變大，Xe 平衡濃度隨之變大，但主要原因?yàn)槿剂现蠺h添加量變大的同時(shí)，為了滿足初始后備反應(yīng)性不變?cè)黾恿薝 的初裝量導(dǎo)致的135I濃度增加。