2 MW熔鹽實驗堆釷利用與轉化特性研究

陳 鵬 周 波 嚴 睿 鄒 楊

1（中國科學院上海應用物理研究所 上海 201800）

2（中國科學院大學 北京 100049）

熔鹽堆源自于美國核動力太空飛行器實驗裝置［1-2］（Aircraft Reactor Experiment，ARE），于1954年成功運行并維持了100 h，首次證明了熔鹽堆的可行性。基于ARE的研究基礎，美國橡樹林國家實驗室（Oak Ridge National Laboratory，ORNL）開展了熔鹽實驗堆［3］（Molten-Salt Reactor Experiment，MSRE）的研發(fā)。MSRE 采用FLiBe 作為燃料載體鹽，在1964年該反應堆實現(xiàn)臨界并運行了4.5 a，進一步證明了熔鹽堆的安全性與可靠性。之后，ORNL 進行了1 GW釷基熔鹽增殖堆［4］（Molten-Salt Reactor Breeding Reactor，MSBR）的研究，并完成了相關概念設計報告，相比于MSRE，MSBR實現(xiàn)了熱譜下的Th-U 燃料增殖，但好景不長，受政治與經(jīng)濟等因素影響，MSBR 項目于1976 年被終止。除了美國外，其他國家也對熔鹽堆進行了相關研究。法國國家科學院（Centre National de la Researche Scientifique，CNRS）在對MSBR 的評估基礎上，提出了無石墨慢化的熔鹽熔鹽快堆（Molten Salt Fast Reactor，MSFR）概 念［5-7］。俄羅斯的MOSART［8-9］（Molten Salt Actinide Recycler and Transforming System）也給出了用于次錒系元素（Minor Actinides）嬗變或者核燃料增殖等不同需求目標下的熔鹽堆概念設計。熔鹽堆作為第四代反應堆論壇六種候選堆型中唯一的液態(tài)燃料反應堆［10］，其在固有安全性、經(jīng)濟性、核燃料可持續(xù)發(fā)展及防止核擴散等方面具有獨特優(yōu)勢［11］。此外，由于使用液態(tài)燃料和在線處理燃料的可能，十分有利于開展釷的利用。

2011 年，中國科學院瞄準核能領域國家重大戰(zhàn)略需求，啟動了“未來先進核裂變能——釷基熔鹽堆核能系統(tǒng)”戰(zhàn)略性先導科技專項［12］，正建設一座2 MW的液態(tài)燃料釷基熔鹽實驗堆（Thorium Molten Salt Reactor-Liquid Fuel）。2 MW 實驗堆其設計方案為熱中子堆，建造目的旨在驗證一種熔鹽堆核能系統(tǒng)設計方案的可行性、穩(wěn)定性及安全特性。由于該方案為熱中子譜實驗堆，設計功率較小，不具備大規(guī)模用釷及釷鈾增殖的能力，但在現(xiàn)有設計方案的基礎上，可以進行釷鈾轉換實驗驗證，開展相關理論分析及放化取樣檢測分析方法的驗證，后續(xù)為高功率釷鈾增殖堆的設計研發(fā)提供技術支撐。釷鈾轉換相關驗證實驗希望對現(xiàn)有物理設計影響較小，且同時需滿足放射化學對233U 核素取樣檢測的限要求。因此，本文對不同Th添加量情況下233U產(chǎn)量進行了分析，同時分析了不同Th 添加量對轉換系數(shù)（Conversion Ratio，CR）、235U 初始裝載量、中子能譜及釷鈾鏈重要核素等物理參數(shù)的影響。

1 計算模型

TMSR-LF1 的堆芯等效布局如圖1 所示，由內向外主要包括堆芯活性區(qū)、上腔室、下腔室、石墨反射層以及堆芯圍桶。表1為堆芯主要設計參數(shù)。

熔鹽實驗堆的堆芯（圖1）堆芯是由一個直徑為230 cm、高為260 cm 的石墨圓柱體構成，該圓柱體內均勻分布著256個燃料鹽流道，流道直徑為4 cm，中心距為10 cm，長度為180 cm。同時，在整個燃料流道群體頂部和底部分別留有直徑為184 cm、高為10 cm 的上、下腔室。整個堆芯內的燃料鹽流經(jīng)區(qū)域由三部分組成：上腔室、下腔室和由256個燃料流道組成的管道區(qū)域。堆芯的其他區(qū)域為石墨。

圖1 堆芯計算模型Fig.1 Calculation model of reactor core

表1 堆芯設計參數(shù)Table 1 Design parameters of reactor core

TMSR-LF1采用鈾燃料運行。熔鹽的準備分為三種：

基 鹽 ：LiF-BeF2-ZrF4（65.0%-30.0%-5.0%，摩爾比）；

添加鹽：LiF-UF4（72%-28%，摩爾比）；

目標鹽：LiF-BeF2-ZrF4-UF4。

堆芯采用液態(tài)燃料，熔鹽燃料的成分為LiFBeF2-ZrF4-UF4。釷的添加方式與鈾相同，即通過添加LiF-ThF4來驗證堆中釷的利用與轉化性能。在進行釷的添加時，不改變反應堆的運行安全，即熱功率維持在2 MW，加釷的同時添加鹽來維持初始后備反應性，整個堆芯的初始中子有效增殖系數(shù)keff維持在1.02±0.005。此外，考慮到重金屬的溶解度，添加釷和鈾時，堆內重金屬摩爾含量維持在12%的定值［13］。

2 分析方法

采用MCNP5 程序［14］進行堆芯建模進行堆中子物理計算分析，然后基于MOBAT（burnup code coupled with MCNP and ORIGEN2 using BATch language）耦合程序進行燃耗分析，計算釷鈾循環(huán)鏈條各核素的產(chǎn)額。MCNP5 是美國Los Alamos 實驗室應用物理理論物理部蒙特卡羅小組研制的可用于計算中子、光子、中子-光子耦合以及光子-電子耦合的能處理復雜三維幾何結構的粒子輸運多功能蒙特卡羅程序。MCNP5的通用性很強，不受幾何結構的限制，并且采用連續(xù)點截面計算，不需要對特殊堆型做能群結構處理，是反應堆中子物理分析的通用軟件。

同時，為了計算燃耗，本文采用了基于MCNP5和 ORIGEN2［15］耦合的燃耗程序MOBAT。ORIGEN2 是橡樹嶺國家實驗室開發(fā)的一款采用矩陣指數(shù)法計算燃耗、衰變和材料放射性處理的軟件。MOBAT 中，燃耗方程由ORIGEN2 來求解，單群截面和中子通量則通過MCNP5 軟件及功率方程求解。MOBAT 的功能包括但不限于：可以通過縮短燃耗步長來修正由于單群截面近似存在的誤差［16-17］；MOBAT［18］程序已經(jīng)通過熱堆、快堆多個基準題的驗證，并且用于氟鹽冷卻球床高溫堆、氟鹽冷卻板狀高溫堆和固態(tài)燃料熔鹽冷卻快堆的設計和優(yōu)化［19-20］。MOBAT 將一個燃耗步長分為 12 等分，基本可以避免因燃耗步長帶來的ORIGEN2 計算誤差現(xiàn)象；MOBAT 程序可以允許用戶通過自己的選取標準來添加和刪減核素等。MCNP5 與ORIGEN 耦合的基本思路是：通過MCNP5 計算，求出各個區(qū)間的中子通量（或功率）、單群截面；將各個區(qū)的中子通量（功率）、單群截面和核素成分做為ORIGEN2的輸入?yún)?shù)，給定燃耗步長運行ORIGEN2，再把ORIGEN2 計算得到的各個區(qū)間核素成分返回至MCNP5中，以此完成一個時間步長內的燃耗耦合計算。設計流程圖［17］見圖2，左邊三項為輸入?yún)?shù)，右邊兩項為輸出結果，中間為代碼，其中n為堆芯燃耗劃分的區(qū)域數(shù)，N為用戶設定的燃耗步長數(shù)。代碼內容主要為輸入和輸出文件格式的轉換以及數(shù)據(jù)處理。燃耗計算的準確性直接體現(xiàn)在數(shù)據(jù)的設置和處理上。

圖2 MOBAT設計流程圖Fig.2 MOBAT design flow chart

3 結果與討論

3.1 Th的消耗率分析

實驗堆的運行目標為等效滿功率運行300 d（300EFPD）。為了分析燃料中Th 添加量的大小對Th 消耗率的影響，首先計算了 1 kg、10 kg、20 kg、50 kg、100 kg、200 kg、500 kg、1 000 kg 在堆芯中滿功率運行300 d時的燃耗變化。Th的消耗率m定義如式（1）所示，其中Mt為壽期末消耗掉的Th 質量，M0為壽期初的Th 質量。Th 相對消耗率mΔ的定義如式（2）所示，表示不同質量Th 添加量下壽期末的消耗率相比于Th添加量為1 kg時壽期末Th消耗率的百分比變化，其意義在于可以直觀地反映不同質量Th 添加量對Th 消耗率變化的趨勢；其中：m1kg為Th添加量是1 kg壽期末時消耗量，mnkg為Th添加量在不同質量下壽期末單位質量Th的消耗量：

圖3 為Th 的消耗曲線和相對消耗率變化率曲線。從圖3 可知，當燃料中Th 添加量在100 kg 時，mΔ為17.53%即100 kg時Th的消耗率相比于1 kg時的消耗率下降了17.53%；當燃料中Th 添加量為200 kg 時，mΔ為 35.94% 即 200 kg 時 Th 消耗率相比于1 kg 時Th 的消耗率已經(jīng)下降了35.94%。兩條曲線分別隨著Th 裝載量呈下降和上升趨勢，并在200 kg 附近相交。為了維持較高的Th 消耗率和相對消耗率，燃料中的Th用量選取在200 kg以內較為適宜。

圖3 Th的消耗率曲線與Th的相對消耗率曲線Fig.3 Th consumption rate curve and relative consumption rate curve

3.2 核燃料轉換比分析

燃料轉換比CR（Conversion Ratio）可以用來衡量反應堆的易裂變核素轉換能力，CR的定義為易裂變核的生成率與消耗率的比值。燃料中重金屬組分主要包含232Th、235U、238U 等核素，在進行轉換比CR計算時，需要在考慮Th-U 循環(huán)的同時考慮U-Pu循環(huán)。

其中，釷鈾循環(huán)鏈為：

鈾钚循環(huán)鏈為：

由此，綜合得出實驗堆CR的公式為：

圖4給出了堆芯燃料中不同Th添加量下，效滿功率運行300 d 壽期末的CR 變化趨勢。整體上，隨著燃料中Th 質量增加，CR 也隨之增加，但CR 的增速逐漸下降，繼續(xù)增加Th的含量不再能顯著地提升CR。當1 000 kg Th添加量燃料對應的壽期末CR為0.5。隨著燃料中Th 添加量增加，Th 吸收中子的份額增加，堆芯反應性下降，為了滿足堆芯初始有效增殖因數(shù)為1.02，需要往燃料中同時加入添加鹽LiFUF4。圖5 為在維持keff不變的情況下，不同Th 添加量對應的235U初始應裝量的變化曲線。可以看出隨著堆芯燃料中Th增加，235U初始裝載量增加顯著，并成線性變化。當Th添加到200 kg時，為了維持反應性，U燃料需求已經(jīng)超過初始值的兩倍。

圖4 不同Th添加量對應的壽期末CRFig.4 CR at the end of burnup corresponding to different Th addition amounts

圖5 不同Th添加量對應的235U初始裝載量Fig.5 235U initial inventory correponding to different Th addition amounts

因此，為了在維持中子經(jīng)濟性的同時，開展有效地Th利用研究，綜合考慮消耗率m、相對消耗率mΔ、轉化比CR、235U 初始裝載量，考慮不大量增加燃料需求量、實現(xiàn)一定的Th 消耗率與轉換特性，得出當燃料中Th 添加量小于100 kg 時，對應的Th 消耗率較大，Th相對消耗率較小，轉換比CR維持在較高的程度以及相對低的235U 初始裝載量。因此，堆芯燃料中的Th 添加量選取在100 kg 以下最為合適。并在此范圍內進行Th的利用與轉化研究，選取燃料中Th添加量分為：10 kg、20 kg、50 kg、80 kg 4組，對其進行滿功率下300 d燃耗運行，分析燃耗過程中不同時間節(jié)點（初始時刻、60 d、120 d、180 d、240 d、300 d）時的核素產(chǎn)生與演化特性。

3.3 釷鈾鏈上關鍵核素演化

圖6為232Th的核反應鏈。反應方式主要包括以下三種：（n，γ）輻射俘獲反應、（n，2n）反應、α衰變。

圖6 232Th的演化鏈Fig.6 The evolution chain of the nuclide 232Th

相關貝特曼方程為：

在熱中子能譜下，（n，2n）反應可忽略不計；232Th的半衰期為1.41×1010a，在幾百天的時間尺度范圍內，衰變導致的消失可以忽略不計。因此，方程的解可以簡化為：

從方程解可知，232Th 的濃度隨時間是按指數(shù)關系下降 ，圖7 給出了 4 組 Th 添加量的232Th 隨時間的變化曲線。從圖7可以看出，4組實驗組中的232Th濃度均隨時間逐漸變小，在對數(shù)坐標下呈線性變化，實驗結果與理論一致。

圖7 不同Th添加量下232Th隨時間的變化Fig.7 232Th changes with time under different Th addition amounts

圖8（a）為不同 Th 添加量下產(chǎn)生的233Th 濃度隨時間的變化。由圖8可知：

1）4 組233Th 的濃度均在60 d 左右達到最大值，初始Th 添加量越大，產(chǎn)生的233Th 量越大，其中添加80 kg Th時，滿功率運行60 d時，233Th每摩爾的濃度含量可以達到1.85×10?5。

2）233Th 產(chǎn)生的速率和平衡濃度與堆芯燃料中Th 的質量呈線性關系。主要原因是233Th 的產(chǎn)生途徑是232Th 的俘獲反應（n，γ），與之相關的宏觀俘獲截面為Σγ=Nσγ，其中N為靶核密度，堆芯燃料中 Th含量越高，靶核密度越大，發(fā)生俘獲反應的幾率越高，生成的233Th 也就越多，而233Th 的消失途徑源于其自身的β衰變，與截面無關。

3）233Pa 與233Th 的變化趨勢一致，這是因為233Pa的來源主要由233Th的β衰變產(chǎn)生，233Th的濃度越高，生成的233Pa 濃度也越高；而233Pa 的消失途徑雖然有（n，2n）反應、（n，γ）反應，但是這兩種反應截面比其自身的β衰變小太多，所以消失項還是以自身的β衰變?yōu)橹?，其宏觀截面的貢獻極小。

233U產(chǎn)量是衡量熔鹽堆轉換性能的一個重要指標。圖9 為不同Th 添加量下233U 濃度隨時間的演化。由圖9可知：

圖8 不同Th添加量下233Th(a)和233Pa(b)的產(chǎn)量演化曲線Fig.8 233Th(a), 233Pa(b)changes with time under different Th addition amounts

1）堆芯中產(chǎn)生的易裂變核素233U的濃度也是由燃料中Th 的質量決定的。燃料中的Th 裝量越高，生成的233U的濃度也越高；

2）233U 的積累量隨滿功率運行的時間而不斷增加。233U的產(chǎn)生主要靠233Pa的β衰變，因此233Pa的濃度越高，產(chǎn)生的233U也越高。但與233Th、233Pa濃度變化趨勢不同，233U 濃度并沒有達到平衡，在300 d 滿功率運行的過程中，233U的濃度不斷增加。233U的消失主要由三個反應道貢獻，即（n，α）反應、（n，γ）俘獲反應、（n，f）裂變反應，其中（n，f）裂變反應的截面遠大于其他兩個反應，占據(jù)其消失項目的最主要份額。此外，233U的自身衰變也會導致其含量的下降，但由于其半衰期為1.59×105a，相對于核反應，該項影響可以忽略不計。

圖9 不同Th添加量下233U濃度隨時間的演化Fig.9 233U concentration with time under different Th addition amounts

在進行釷鈾循環(huán)的驗證實驗時，燃料鹽中放射性核素的檢測限是需要滿足實驗驗證的最低要求。表2 為不同Th 質量233U 在不同壽期的具體濃度數(shù)值。以放化檢測限30×10?9為指導，則80 kg Th經(jīng)過4 d 即可滿足最低檢測值，10 kg Th 也只需要運行10 d即可檢出。

表2 233U濃度變化Table 2 Change in the concentration of 233U

3.4 釷對中子學特性的影響

在熱中子反應堆中，135Xe 是裂變產(chǎn)物中最關鍵的中子毒物［21］，主要是因為它的熱中子吸收截面非常大，在中子能量為0.025 eV時，135Xe的微觀吸收截面為2.7×106b，另一方面，其先驅核135I 等的直接裂變產(chǎn)額很高，他們經(jīng)過β衰變后便形成了135Xe，綜合起來135Xe的裂變產(chǎn)額就變得相當可觀，造成反應性的震蕩，不容忽視。反應堆功率運行初始，135I與135Xe 的濃度均為零。當反應堆在t=0 時刻啟動，并且很快達到滿功率，那么135I 和135Xe 的濃度是隨著運行時間不斷增加；其中135I 濃度的增加是由于235U等裂變核素裂變產(chǎn)生，其消失項有兩方面：即自身的衰變與吸收中子形成的新核。135Xe 濃度的增加來自兩個方面，裂變核直接裂變和135I 的衰變。135Xe濃度的減少與135I類似，自身衰變和吸收中子形成新的核素。當135I 或135Xe 核的產(chǎn)生率正好等于其消失率時，135I或135Xe的濃度達到了平衡。

在Th 的利用與轉化分析的基礎上，為了得到Th對反應堆中子學特性的影響，分析了燃料中不同Th 添加量對Xe 毒和中子能譜的影響，主要包含Th添加量分別為10 kg、20 kg、50 kg、80 kg 的 Xe 平衡濃度分析和滿功率運行300 d時，不同壽期的能譜變化。在中子能量為0.025 eV 時，135Xe 的微觀吸收截面達到2.7×106b 左右。因此必須認真考慮135Xe 中毒帶來的影響。雖然在裂變時，135Xe的直接裂變產(chǎn)額不高，但是其先驅核135I 等的直接裂變產(chǎn)額很高，他們經(jīng)過β 衰變后便形成了135Xe，綜合起來135Xe 的裂變產(chǎn)額就變得相當可觀，不容忽視。圖10為不同Th添加量對135Xe平衡濃度的影響曲線。由圖10可知，實驗堆在36 h 左右，135Xe 濃度達到平衡。燃料中Th 添加量會對氙平衡濃度帶來一定影響，料中Th 添加量變大，135Xe 平衡濃度隨之變大，幅度在每10 kg 增加0.35%左右，80 kg Th 對氙平衡濃度影響百分比為2.20%。主要原因為燃料中Th添加量變大的同時，為了滿足有效增殖因數(shù)在1.02，235U 的初始裝載量也變大，135Xe的先驅核135I濃度也會增加。

圖10 不同Th添加量對135Xe平衡濃度的影響Fig.10 Effects of different Th addition on 135Xe equilibrium concentration

反應堆中子能譜的變化會引起堆內相關核素中子截面的變化，進而對反應堆內相關物理參數(shù)產(chǎn)生影響。圖11 為不同釷的添加量對堆芯中子能譜的影響。圖11（a）為燃料中80 kg Th添加量時，整個運行過程中壽期初、135Xe 平衡時、壽期末三個時刻的中子能譜，能譜為熱譜，且在整個300 d 滿功率運行過程中，沒有顯著差異。

圖11 Th添加量對堆芯中子能譜的影響(a)添加80 kg Th不同壽期，(b)不同Th添加量壽期末Fig.11 The effect of Th addition on the neutron spectrum in the core(a)Add 80 kg Th with different life cycle,(b)Different amount of Th at end of life

圖11（b）為不同Th添加量下的壽期末中子能譜分布。從圖11（b）可知，不同的Th 添加量滿功率運行300 d壽期末，對應的中子能譜在中高能量區(qū)域變化較小，但在低能區(qū)，隨著燃料中的Th添加量增大，通量降低，能譜變硬。其原因在于，232Th在低能區(qū)有較大的吸收截面，當堆芯中的Th 添加量變大時，其宏觀吸收截面隨之變大，吸收中子數(shù)增加，導致低能區(qū)的中子份額減少，高能區(qū)的中子份額相對的增多，能譜變硬。

4 結語

在維持實驗堆初始后備反應性不變的情況下，根據(jù)反應堆物理特性、Th的利用需求及釷鈾循環(huán)實驗驗證的檢測限，選取了Th 添加量實驗組：10 kg、20 kg、50 kg、80 kg，通過用MCNP 建立實驗堆的物理模型，MOBAT燃耗計算程序，分析了不同Th添加量時的Th消耗率、轉化特性、以及Th對堆中子物理的影響，得出了以下結論：

1）Th 消耗率隨著Th 添加量增加不斷減小。為了維持反應性不變，需要添加的U 逐漸增加，當Th添加到200 kg時，為了維持反應性，U燃料需求已經(jīng)超過初始值的兩倍。

2）在Th 的轉化率CR 隨Th 添加量增加不斷增加，但增長率逐漸減小。233Th 的濃度均在60 d 左右達到最大值，初始Th 添加量越大，產(chǎn)生的233Th 量越大，達到最大值的速率與堆芯燃料中Th的質量呈線性關系。233Pa與233Th的變化趨勢一致。

3）堆芯中產(chǎn)生的233U 的濃度也由燃料中Th 的量決定。燃料中的Th裝量越高，生成的233U的濃度也越高，233U 的積累量隨滿功率運行的時間而不斷增加。實驗堆可以開展幾十至百公斤量級的釷的利用及釷鈾循環(huán)驗證實驗研究，推薦值可為80 kg。以放化檢測限30×10?9為基準，80 kg Th 經(jīng)過 4 d 即可滿足最低檢測值，10 kg Th 需運行10 d 可檢出。Th添加量越多，產(chǎn)生的233U越多，越容易滿足實驗驗證的檢測需求。釷添加量越大，中子能譜越硬，233U產(chǎn)量越高，意味著在快中子能譜下更易實現(xiàn)轉化或增殖。

4）燃料中Th 添加量會對氙平衡濃度帶來一定影響，料中Th 添加量變大，Xe 平衡濃度隨之變大，但主要原因為燃料中Th添加量變大的同時，為了滿足初始后備反應性不變增加了U 的初裝量導致的135I濃度增加。