基于D-D中子源的硼中子俘獲治療慢化體設(shè)計

龔 依 關(guān)興彩 王 強(qiáng) 王鐵山

（蘭州大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院 蘭州730000）

硼中子俘獲治療（Boron Neutron Capture Therapy，BNCT）是一種利用10B（n，α）7Li 反應(yīng)來選擇性殺死癌細(xì)胞的放射治療方法［1］，具有精準(zhǔn)靶向、腫瘤適應(yīng)癥廣和療程短等優(yōu)點(diǎn)。近些年來，隨著加速器中子源技術(shù)的發(fā)展和靶向硼藥的研制不斷取得進(jìn)展，BNCT在醫(yī)院的廣泛應(yīng)用有了希望。國際上，日本、芬蘭、意大利、阿根廷、俄羅斯和美國等均開啟了各自的基于加速器的BNCT計劃［2-4］，尤其是在日本，基于強(qiáng)流質(zhì)子加速器的BNCT 已經(jīng)作為戰(zhàn)略產(chǎn)業(yè)得到了政府的扶持，并逐步邁入產(chǎn)業(yè)化推廣階段。國內(nèi)方面，2010 年初，北京凱佰特科技股份有限公司在北京建成了世界上首臺基于微型反應(yīng)堆的BNCT 醫(yī)院中子照射器IHNI-1（In-Hospital Neutron Irradiator Mark 1）［5］，2014 年9 月，我國首例黑色素瘤病患的BNCT 臨床試治研究在IHNI-1 上成功實施，填補(bǔ)了中國大陸B(tài)NCT 研發(fā)的空白；2017 年8月，中國科學(xué)院高能物理研究所聯(lián)合東陽光集團(tuán)正式開展“硼中子俘獲治療項目”，計劃分三步走開展基于加速器的BNCT 技術(shù)研發(fā)和產(chǎn)業(yè)化；2018 年6月，南京航空航天大學(xué)和意大利帕維亞大學(xué)聯(lián)合主辦的“2018 國際硼中子俘獲治療發(fā)展論壇”在南京成功舉辦，從本次論壇獲悉，我國第一臺具有自主知識產(chǎn)權(quán)的基于加速器的BNCT治療裝置主體已經(jīng)設(shè)計和建造完成，進(jìn)入調(diào)試階段。此外，我國諸如中國原子能科學(xué)研究院、中國科學(xué)院蘭州近代物理研究所、西北核技術(shù)研究院、北京大學(xué)、中國核工業(yè)北京四〇一醫(yī)院、北京協(xié)和醫(yī)院、西京醫(yī)院、南京中硼聯(lián)康醫(yī)療科技有限公司等一些科研院所、大學(xué)、醫(yī)院和企業(yè)都在開展BNCT的相關(guān)研究工作。BNCT在國內(nèi)外迎來了新的黃金發(fā)展期。

中子源是決定BNCT應(yīng)用和推廣的核心和基礎(chǔ)之一。近年來，超熱中子（0.5 eV ＜E ＜10 keV）因具有比熱中子（E＜0.5 eV）更強(qiáng)的穿透能力（可以避免外科手術(shù)帶來的風(fēng)險，適用于深部腫瘤的治療）而被廣泛地應(yīng)用于BNCT。超熱中子通量是BNCT中子源的基本特性參數(shù)之一，它直接關(guān)系諸如照射治療時間、處方劑量、中子輻照劑量等BNCT技術(shù)參數(shù)的分析，進(jìn)而影響治療計劃的制定。因此，超熱中子通量的精確測量對于BNCT中子源品質(zhì)的準(zhǔn)確評價和治療計劃的精準(zhǔn)制定至關(guān)重要。

BNCT中子源形成的是高通量（≥1×109n·cm-2·s-1）的混合輻射場，雖然它的主要成分為超熱中子，但它依然含有熱中子和快中子（E＞10 keV）成分。目前，BNCT輻射場中子能譜及通量的測量方法主要有多箔活化法和多球譜儀法，如：Auterinen等［6］使用多箔活化法對世界上的8 個BNCT 設(shè)施的中子場能譜進(jìn)行了測量；Masuda等［7］利用多球譜儀法測量了基于p-9Be反應(yīng)的加速器BNCT中子源的中子能譜及通量；陳軍等［8］利用多球譜儀法測量了IHNI-1的中子束能譜。然而，上述兩種方法的操作流程繁瑣，耗時較長，精度偏低，難以滿足實際需求。前期研究工作中，我們與日本大阪大學(xué)合作研制了基于71Ga（n，γ）72Ga或55Mn（n，γ）56Mn反應(yīng)的BNCT中子通量探測器［9-12］。模擬結(jié)果表明：這些探測器可以在不測量中子能譜的情況下實現(xiàn)對BNCT輻射場中子通量的精確測量。然而，針對這些探測器性能的研究，目前仍缺少足夠的實驗驗證。因此，為了探討利用D-D中子源評估BNCT中子通量探測器性能的可能性，本文將利用蒙特卡羅模擬程序MCNP5［13］設(shè)計基于D-D中子源的BNCT慢化體，并最終給出一種適當(dāng)?shù)穆w設(shè)計方案。

1 材料與方法

1.1 設(shè)計要求

一個理想的適用于BNCT中子通量探測器性能實驗測試的中子場應(yīng)滿足如下條件［9，14］：1）超熱中子通量Φepi≥2.0×105n·cm-2·s-1；2）Φepi與熱中子通量Φth的比值ΦepiΦth≥100；3）Φepi與快中子通量Φfast的比值ΦepiΦfast≥6；4）Φepi與總的中子通量Φtotal的比值ΦepiΦtotal≥0.85。綜上所述，現(xiàn)將本文慢化體的設(shè)計要求列于表1。在設(shè)計基于D-D 中子源的BNCT慢化體時，本文將根據(jù)表1的設(shè)計要求來確定慢化體的材料和結(jié)構(gòu)，并最終給出一種適當(dāng)?shù)穆w設(shè)計方案。

表1 慢化體的設(shè)計要求Table 1 Design criteria of the moderator

1.2 蒙特卡羅模擬

本文使用蒙特卡羅模擬程序MCNP5 設(shè)計基于D-D 中子源的BNCT 慢化體，計算模型如圖1 所示。本文設(shè)計的慢化體的整體形狀為圓柱體，主要由慢化層（多層結(jié)構(gòu)）、反射層和熱中子吸收層三部分構(gòu)成。模擬計算時，2.5 MeV 的D-D中子源（強(qiáng)度假設(shè)為1.0×1010n·s-1）被簡化為各向同性的點(diǎn)源，用體通量卡F4 計算中子場的平均中子通量，JENDL-4.0［15］為反應(yīng)截面數(shù)據(jù)庫。為了確保計算結(jié)果的不確定度小于2%，MCNP5 程序在慢化層模擬計算過程中運(yùn)行的歷史中子數(shù)大于5.0×106，在反射層和熱中子吸收層模擬計算過程中運(yùn)行的歷史中子數(shù)大于5.0×107。

圖1 MCNP5計算模型Fig.1 MCNP5 calculation model

2 結(jié)果與討論

2.1 慢化層的設(shè)計

慢化層材料應(yīng)選擇一些能迅速將快中子慢化成超熱中子，但又不會產(chǎn)生過多熱中子的材料?；诩铀倨髦凶釉吹腂NCT束流整形裝置中可使用的中子慢化材料有［16-18］：氟化鈦（TiF3）、氟化鎂（MgF2）、鐵氟龍（CF2）、三氟化鉍（BiF3）、五氟化鉍（BiF5）、氟化鈣（CaF2）、氟化鋁（AlF3）、fluentalTM（69% AlF3+30%Al+1% LiF）、鋁（Al）、鐵（Fe）、氧化鋁（Al2O3）、重水（D2O）、氧化鈹（BeO）、水（H2O）、聚乙烯（Polyethylene，PE）和石蠟（Paraffin）。為使得最終慢化的結(jié)果滿足要求，本文擬從上述材料中選取多種慢化材料進(jìn)行組合來構(gòu)成慢化層。

為了了解上述各種慢化材料的慢化能力及效果，本文利用MCNP5 程序?qū)-D 中子源通過不同厚度的單層慢化材料后的中子場能譜進(jìn)行了模擬計算。因為慢化層的慢化能力及效果主要由其厚度決定，而其直徑對慢化效果并無太大影響，故在MCNP5 模擬計算過程中，慢化層的直徑始終為40 cm，保持不變。當(dāng)備選慢化材料厚度為5～30 cm（步長為5 cm）時，模擬計算所得的中子場能譜的Φepi、ΦepiΦfast和ΦepiΦtotal的結(jié)果如圖2所示。

由圖2 可知，在5～8 cm 范圍內(nèi)，同等厚度條件下，通過石蠟和PE這兩種材料后的Φepi是所有備選材料（水除外）中最高的，同時ΦepiΦfast和ΦepiΦtotal這兩者的值也均高于其它材料，故而考慮將這兩種材料選為第一層慢化材料，以縮小慢化體的總厚度。考慮到PE 相對于石蠟更加便宜，也更易獲得，本文最終選用PE（密度為0.92 g·cm-3）作為第一層慢化材料。同時，為了避免出現(xiàn)過慢化的情況，本文最終選擇厚5 cm、直徑10 cm的PE圓柱體作為第一層慢化材料。

圖2 D-D中子源通過不同厚度的單層慢化材料后的Φepi(a)、Φepi Φfast(b)和Φepi Φtotal(c)的結(jié)果Fig.2 The calculation results of Φepi(a),Φepi Φfast(b)and Φepi Φtotal(c)of the D-D neutron source passing through monolayer moderator materials with different thickness

在第二層慢化材料的選擇過程中，為避免出現(xiàn)過慢化的情況，排除H2O、D2O、PE 以及石蠟這4 種慢化效果極好的材料（圖2）。此外，根據(jù)如圖2所示的結(jié)果，可以排除Al、Fe、CaF2等慢化效果不太好或不易獲取的慢化材料。因此，本文的第二層慢化材料將在BeO、MgF2、AlF3、CF2、BiF5、fluentalTM以及TiF3這7 種材料中選取。第一層慢化材料以嵌入的方式與第二層慢化材料組合。在第一層慢化材料的幾何尺寸（厚5 cm、直徑10 cm）固定不變的基礎(chǔ)上，本文利用MCNP5 程序模擬計算了D-D 中子源通過不同厚度（6～24 cm，步長為2 cm）的第二層慢化材料后的中子場能譜。結(jié)果表明：BeO 和TiF3這兩種材料優(yōu)于第二層備選慢化材料中的其他5 種材料。對于BeO 和TiF3，模擬計算所得的Φepi、ΦepiΦfast和ΦepiΦtotal的結(jié)果如圖3所示。

圖3 D-D中子源通過5 cm厚PE和不同厚度的第二層慢化材料（BeO和TiF3）后的Φepi、Φepi Φfast和Φepi Φtotal的結(jié)果Fig.3 The calculation results of Φepi,Φepi Φfast and Φepi Φtotal of the D-D neutron source passing through 5 cm thick PE and the second layer moderator materials(BeO andTiF3)with different thickness

由圖3 可知，在6～24 cm 范圍內(nèi)，第二層慢化材料為BeO時的ΦepiΦfast始終大于同厚度的TiF3所對應(yīng)的值；在6～16 cm范圍內(nèi)，同厚度的BeO和TiF3所對應(yīng)的Φepi和ΦepiΦtotal基本相等，而在16 cm以后，TiF3所對應(yīng)的Φepi和ΦepiΦtotal均大于同厚度的BeO所對應(yīng)的值。此外，為使得最終的ΦepiΦtotal≥0.85，通過雙層慢化材料后的ΦepiΦtotal應(yīng)不小于0.3，故而第二層慢化材料的厚度應(yīng)不小于16 cm。綜上，本文選擇TiF3為第二層慢化材料，其厚度由下文的計算結(jié)果得出。

第三層備選慢化材料的選取考慮除TiF3和BeO以外的材料，即MgF2、AlF3、CF2、BiF5和fluentalTM。為確定第三層慢化材料，在第一層慢化材料（厚5 cm、直徑10 cm 的PE 圓柱體）的基礎(chǔ)上，以16 cm 的TiF3分別與第三層備選慢化材料進(jìn)行組合計算，第三層備選慢化材料的厚度范圍為6～24 cm，變化步長為2 cm。圖4中給出了性能最佳的兩種慢化材料（MgF2和CF2）的結(jié)果。由圖4 可知，雖然同厚度的MgF2和CF2所對應(yīng)的Φepi基本相等，但MgF2所對應(yīng)的ΦepiΦfast和ΦepiΦtotal明顯高于同厚度的CF2所對應(yīng)的值。因此，本文選擇MgF2作為第三層慢化材料。

為確定第二和第三層慢化材料的厚度，本文分別對每一厚度（16 cm、18 cm、20 cm、22 cm 和24 cm）的TiF3和不同厚度（6～24 cm，步長2 cm）的MgF2進(jìn)行組合計算。計算結(jié)果顯示TiF3的厚度為24 cm 最為妥當(dāng)。D-D 中子源通過5 cm PE+24 cm TiF3和不同厚度（6～24 cm，步長2 cm）的MgF2后的Φepi、ΦepiΦfast和ΦepiΦtotal的結(jié)果如圖5（a）所示。由圖5（a）可知，Φepi隨MgF2厚度的增加而減少，ΦepiΦfast和ΦepiΦtotal則隨著MgF2厚度的增加而增加，但增加幅度逐漸變小。在MgF2的厚度為22 cm時，ΦepiΦfast和ΦepiΦtotal的值就基本恒定了。故而本文將第三層慢化材料選為22 cm厚的MgF2。D-D中子源通過5 cm PE+24 cm TiF3+22 cm MgF2后的中子能譜如圖5（b）所示。

圖5 D-D中子源通過5 cm PE+24 cm TiF3和不同厚度的MgF2后的Φepi、Φepi Φfast和Φepi Φtotal的結(jié)果(a)Φepi、Φepi Φfast和Φepi Φtotal隨MgF2厚度的變化情況，(b)D-D中子源通過5 cm PE+24 cm TiF3+22 cm MgF2后的中子場能譜Fig.5 The calculation results of Φepi,Φepi Φfast and Φepi Φtotal of the D-D neutron source passing through 5 cm thick PE+24 cm thick TiF3 and MgF2 with different thickness(a)Φepi,Φepi Φfast and Φepi Φtotal vary with the thickness of MgF2,(b)Neutron spectrum of the D-D neutron source passing through 5 cm thick PE+24 cm thick TiF3+22 cm thick MgF2

2.2 反射層的設(shè)計

反射層的作用在于通過多次散射作用，使得逃逸的中子能部分被反射回來，減少中子泄漏以提高利用率。反射層材料需要中子散射截面大，而中子慢化截面小的材料。本文評價了兩種常用的反射材料Pb和Ni。在§2.1 設(shè)計的慢化層的外圍加上不同厚度（0～30 cm，步長5 cm）的Pb和Ni作為反射材料，本文利用MCNP5 程 序 模 擬 計 算 得 到 的Φepi、ΦepiΦfast和ΦepiΦtotal的結(jié)果如圖6（a）所示。由圖6（a）可知，同厚度的Ni和Pb所對應(yīng)的ΦepiΦtotal基本相等，而與Ni對應(yīng)的ΦepiΦfast始終明顯大于同厚度的Pb所對應(yīng)的值；同時在0～20 cm范圍內(nèi)時，Ni所對應(yīng)的Φepi也大于同厚度的Pb所對應(yīng)的值。此外，由圖6（a）可見，當(dāng)Ni的厚度達(dá)到20 cm時，Φepi、ΦepiΦfast和ΦepiΦtotal的值就基本恒定了。因此，本文選擇20 cm厚的Ni作為反射層。D-D中子源通過慢化層和反射層后的中子場能譜如圖6（b）所示。比較圖6（b）和圖5（b）可以發(fā)現(xiàn)，加上20 cm 厚 的Ni 作 為 反 射 層 后 ，Φepi、ΦepiΦfast和ΦepiΦtotal均明顯增大：Φepi由5.74×104n·cm-2·s-1增大到3.55×105n·cm-2·s-1（增大約5.2倍）；ΦepiΦfast由3.92增大至10.9（增大約1.8倍）；ΦepiΦtotal由0.77增大至0.82（增加約6.5%）。三者數(shù)值的增加說明，反射層的設(shè)置成功地減少了中子泄漏，提高了中子利用率。

圖6 D-D中子源通過慢化層和不同厚度的反射材料（Pb和Ni）后的Φepi、Φepi Φfast和Φepi Φtotal的結(jié)果(a)Φepi、Φepi Φfast和Φepi Φtotal隨反射材料厚度的變化情況，(b)D-D中子源通過慢化層和20 cm的Ni反射層后的中子場能譜Fig.6 The calculation results of Φepi,Φepi Φfast and Φepi Φtotal of the D-D neutron source passing through the moderator materials and reflector(Pb and Ni)with different thickness(a)Φepi,Φepi Φfast and Φepi Φtotal vary with the thickness of the reflector,(b)Neutron spectrum of the D-D neutron source passing through the combination of the moderator materials and 20 cm thick Ni

2.3 熱中子吸收層的設(shè)計

如圖6（b）所示，D-D 中子源通過慢化層和反射層之后不可避免地會產(chǎn)生一些熱中子。對于如圖6（b）所示的中子能譜，其ΦepiΦth= 8.08，遠(yuǎn)低于ΦepiΦth≥100 的設(shè)計要求（表1）。因此，為使得ΦepiΦth≥100，就需要在慢化層之后添加熱中子吸收層，以降低熱中子成分（即提高ΦepiΦth）。本文選擇鎘（Cd）作為熱中子吸收材料，其同位素113Cd（自然豐度為12.22%）具有相當(dāng)高的熱中子吸收截面，故很薄的Cd層即可有效吸收慢化產(chǎn)生的熱中子，而它對超熱中子和快中子的吸收則很少。

本文模擬計算了D-D 中子源通過慢化層（§2.1）、反射層（§2.2）和不同厚度（0～0.05 cm，步長0.01 cm）Cd 后的中子場能譜，得到的ΦepiΦth的結(jié)果如圖7所示。由圖7可見，ΦepiΦth隨著Cd厚度的增加而快速增加。當(dāng)Cd 的厚度為0.03 cm 時，ΦepiΦth= 105，滿足ΦepiΦth≥100的設(shè)計要求。因此，本文最終選擇0.03 cm 厚的Cd 作為熱中子吸收層。

圖7 D-D中子源通過慢化層、反射層和不同厚度Cd層后的Φepi Φth的結(jié)果Fig.7 The calculation results of Φepi Φth of the D-D neutron source passing through the moderator materials,the reflector and Cd with different thickness

2.4 慢化體的設(shè)計結(jié)果

綜合§2.1～2.3 的結(jié)果，本文最終給出了一種“5 cm PE+24 cm TiF3+22 cm MgF2”的組合作為慢化層（其中PE 與TiF3為嵌套式結(jié)構(gòu)組合）、20 cm 的Ni作為反射層以及0.03 cm的Cd作為熱中子吸收層的慢化體設(shè)計方案。慢化體的結(jié)構(gòu)示意圖如圖8所示。D-D 中子源通過慢化體后的中子場能譜如圖9所示。比較圖9與圖6（b）的結(jié)果可見，設(shè)置0.03 cm的Cd 作為熱中子吸收層后，ΦepiΦth由8.08 增大至105（增大約12 倍），而Φepi、ΦepiΦfast和ΦepiΦtotal的變化卻很?。害礶pi由3.55×105n·cm-2·s-1減少到3.46×105n·cm-2·s-1（減小約2.5%）；ΦepiΦfast由10.9減小至10.7（減小約2.0%）；而ΦepiΦtotal則由0.82 增大至0.91（增大約11.0%）。這說明熱中子吸收層的設(shè)置可以有效去除中子場中的熱中子成分，同時不會顯著影響中子場的其他3個參數(shù)。

圖8 基于D-D中子源的BNCT慢化體的結(jié)構(gòu)示意圖Fig.8 The configuration of the BNCT moderator based on D-D neutron source

圖9 D-D中子源通過BNCT慢化體后的中子場能譜Fig.9 The neutron spectrum of the D-D neutron source passing through the designed BNCT moderator

基于D-D中子源的BNCT慢化體的模擬結(jié)果與理想值的比較如表2所示。由表2可知，中子場能譜的Φepi、ΦepiΦth、ΦepiΦfast和ΦepiΦtotal均達(dá)到了設(shè)計要求，這就說明該中子場可以用于BNCT 中子通量探測器性能的實驗驗證。

表2 D-D中子源通過BNCT慢化體后的中子場參數(shù)的理想值與設(shè)計值的比較Table 2 Comparison between the ideal value and design value of the neutron field parameters of the D-D neutron source passing through the BNCT moderator

3 結(jié)語

D-D中子是一種常用的中子源。為了探討利用D-D中子源實驗測試BNCT中子通量探測器性能的可能性，本文利用MCNP5 程序設(shè)計了基于D-D 中子源的BNCT 慢化體，并最終給出了一種“5 cm PE+ 24 cm TiF3+ 22 cm MgF2”的組合作為慢化層（其中PE 與TiF3為嵌套式結(jié)構(gòu)組合）、20 cm 的Ni 作為反射層以及0.03 cm的Cd作為熱中子吸收層的慢化體設(shè)計方案。模擬計算結(jié)果表明：D-D 中子源通過慢化體后的中子場能譜的各項參數(shù)均滿足設(shè)計要求。因此，若將本文設(shè)計的慢化體應(yīng)用于D-D 中子源上，是可以得到一個適用于BNCT 中子通量探測器性能實驗測試的中子場的。本文為利用D-D中子源開展BNCT中子通量探測器性能的實驗驗證提供了一種有效的方案。