MHWRR連續(xù)輻照生產(chǎn)裂變鉬技術(shù)研究

丁 麗 張愛民 張 毅 甄建霄 葛艷艷

（中國(guó)原子能科學(xué)研究院 北京102413）

多用途重水研究堆（Multi-purposes Heavy Water Research Reactor，MHWRR）是我國(guó)20世紀(jì)80年代末出口到阿爾及利亞的第一個(gè)大型核設(shè)施項(xiàng)目，1987年開始建造，1992年7月實(shí)現(xiàn)滿功率運(yùn)行。

放射性診斷核素99mTc 在臨床的應(yīng)用越來越廣泛，從而使得當(dāng)前全球?qū)ζ淠阁w核素99Mo的需求量不斷增加。MHWRR 業(yè)主提出了建立裂變99Mo 不停堆連續(xù)輻照生產(chǎn)能力，達(dá)到日產(chǎn)2.22×1013Bq，周產(chǎn)1.11×1014Bq 的目標(biāo)要求［1］。2016 年初開始實(shí)施了儀表、控制和電氣系統(tǒng)現(xiàn)代化改造，在堆芯增設(shè)了輻照裝置。因輻照后靶件發(fā)熱率高，能否通過對(duì)已有設(shè)施進(jìn)行適應(yīng)性改造，實(shí)現(xiàn)目標(biāo)要求，必須進(jìn)行分析論證。結(jié)合MHWRR堆芯結(jié)構(gòu)及特性、裂變鉬輻照靶件結(jié)構(gòu)，分析了靶件堆內(nèi)輻照和輻照后靶件轉(zhuǎn)運(yùn)過程中的物理、熱工水力特性及輻照技術(shù)，提出了安全上滿足要求、技術(shù)上可行、工程上可實(shí)施的方案。

1 MHWRR堆芯簡(jiǎn)介

MHWRR 是一座重水冷卻和慢化、石墨作為反射層的多用途研究堆，最大功率15 MW。堆芯由72根束棒型燃料組件、14根控制棒和23個(gè)垂直實(shí)驗(yàn)孔道構(gòu)成。燃料組件活性段長(zhǎng)為1 000 mm，燃料芯塊為UO2，包殼為鋯合金，235U富集度為3%。堆芯布置如圖1所示。

MHWRR堆內(nèi)有兩個(gè)內(nèi)徑為?120 mm孔道適用于裂變鉬輻照裝置的安裝，即中央1#孔道和重水反射層13#孔道。

圖1 MHWRR堆芯布置圖Fig.1 Core configuration of MHWRR

2 理論計(jì)算分析

2.1 靶件與堆內(nèi)裝載

裂變鉬靶件選用工藝成熟的三層共擠壓圓形管靶件結(jié)構(gòu)［2］，如圖2 所示。芯體材料為U-Al 合金，235U 富集度為19.75wt%，包殼材料為Al。每個(gè)靶件含235U質(zhì)量為3.0 g。

圖3為輻照裝置內(nèi)靶件布置截面示意圖。壓力管內(nèi)周向均勻布置5 根輻照管，為靶件提供冷卻通道。每根輻照管內(nèi)裝載1組靶件，每組軸向裝6個(gè)靶件，總高度為1 080 mm，輻照裝置內(nèi)共裝載30 個(gè)靶件。

圖2 靶件結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2 Schematic structure of irradiation target

圖3 輻照裝置內(nèi)靶件布置示意圖Fig.3 Schematic diagram of irradiation target arrangement

2.2 堆芯物理計(jì)算分析

輻照裝置入堆將改變堆芯裝載，須對(duì)輻照裝置和輻照生產(chǎn)對(duì)反應(yīng)堆的影響進(jìn)行堆芯物理計(jì)算分析，計(jì)算分析主要目的有：1）為評(píng)價(jià)堆芯變更后的反應(yīng)性價(jià)值是否在批準(zhǔn)的運(yùn)行限值和條件之內(nèi)，以及為輻照生產(chǎn)過程反應(yīng)性引入事故分析提供依據(jù)；2）給出輻照期間靶件核發(fā)熱率及其分布，為靶件冷卻穩(wěn)態(tài)熱工水力分析和事故分析提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)；3）獲取靶件輻照熱中子注量率，用于分析計(jì)算裂變99Mo產(chǎn)額。

計(jì) 算 采 用MCNP 程 序［3］。 計(jì) 算 建 模 中 ，按MHWRR反應(yīng)堆的實(shí)際堆芯布置［4］，對(duì)燃料組件、控制棒、實(shí)驗(yàn)孔道、石墨反射層以及裂變鉬輻照裝置等幾何、物質(zhì)成分等進(jìn)行了全模擬計(jì)算。計(jì)算主要輸入條件為：反應(yīng)堆功率15 MW，堆芯燃料組件的燃耗按平衡態(tài)堆芯三個(gè)燃耗分區(qū)取值（每區(qū)24根燃料組件）全堆芯平均相對(duì)燃耗20%，安全棒在頂部位置，補(bǔ)償棒和調(diào)節(jié)棒處于熱態(tài)平衡態(tài)臨界位置，堆內(nèi)重水溫度取進(jìn)出口溫度平均值50 ℃。主要計(jì)算結(jié)果如下：

反應(yīng)性引入計(jì)算結(jié)果如表1 所示，輻照裝置引入總的負(fù)反應(yīng)性為-1.724%Δk/k。靶件出入堆操作過程中，當(dāng)裝入一組未輻照靶件（6個(gè)靶件）時(shí)，引入正反應(yīng)性為0.344%Δk/k。為確保臨界安全，輻照裝置及靶件出入堆過程中，必須投入反應(yīng)堆保護(hù)系統(tǒng)。反應(yīng)堆在15 MW 功率水平下，滿裝載30 個(gè)靶件時(shí)總裂變功率為353 kW，單根輻照管內(nèi)6 個(gè)靶件最大功率為71.2 kW，單個(gè)靶件最大與最小功率分別為15.4 kW 和6.6 kW，最大功率靶件軸向功率分布不均勻因子計(jì)算值為1.04；靶件平均輻照熱中子注量率為1.05×1014n·cm-2·s-1。物理計(jì)算中，靶件核發(fā)熱率不確定性因子取10%，即核發(fā)熱率取理論計(jì)算之的1.1倍。

表1 反應(yīng)性引入計(jì)算結(jié)果Table 1 Calculation results of reactivity worth

2.3 堆內(nèi)輻照熱工水力計(jì)算分析

熱工水力計(jì)算使用MHWRR 專用計(jì)算分析程序HWRSTA。采用環(huán)形燃料傳熱計(jì)算模型，如圖4所示。對(duì)流換熱采用Dittus-Boelter 公式［4］，臨界熱流密度計(jì)算采用實(shí)驗(yàn)得到的經(jīng)驗(yàn)公式［5］。主要計(jì)算輸入：回路系統(tǒng)冷卻劑壓力為0.6 MPa，相應(yīng)的冷卻劑飽和溫度為158.7 ℃；冷卻劑入口溫度為50 ℃；冷卻劑額定流量為16 m3·h-1，平均分配到每根輻照管的流量為3.2 m3·h-1；靶件核發(fā)熱率由物理計(jì)算給出，最大功率靶件軸向功率分布不均勻因子保守取物理計(jì)算值得1.25倍。

圖4 靶件冷卻劑流道截面示意圖Fig.4 Schematic diagram of cross section of coolant channel

堆內(nèi)輻照靶件穩(wěn)態(tài)熱工水力計(jì)算結(jié)果如表2所示。反應(yīng)堆在15 MW功率運(yùn)行條件下，靶件芯體和表面最高溫度分別為127 ℃和123 ℃，低于其熔點(diǎn)溫度600 ℃，靶件不會(huì)發(fā)生欠冷泡核沸騰，最小燒毀比（Departure from Nucleate Boiling Ratio，DNBR）為6.05，滿足熱工準(zhǔn)則規(guī)定的DNBR不小于2.5要求。

計(jì)算得到，在假設(shè)發(fā)生反應(yīng)堆120%超功率情況下，靶件芯體最高溫度為141 ℃，最小燒毀比DNBR為4.97；當(dāng)冷卻劑流量減少到40%額定流量，即9.6 m3·h-1時(shí)，靶件表面最高溫度接近冷卻劑飽和溫度158 ℃。

對(duì)于用鋁合金材料作包殼的鈾靶件，為避免欠熱沸騰而加速對(duì)包殼材料的腐蝕，以保證靶件輻照過程中的完整性，根據(jù)北京參考堆（101 重水研究堆）運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)，保守地以元件包殼熱點(diǎn)表面溫度不超過該點(diǎn)冷卻劑飽和溫度作為限制條件?；谏鲜鲇?jì)算，為輻照裝置和冷卻回路系統(tǒng)改造設(shè)計(jì)提供了參數(shù)限值：冷卻劑總流量不低于9.6 m3·h-1，壓力不低于0.6 MPa，入口溫度不超過50 ℃。

2.4 靶件出堆過程熱工計(jì)算分析

因輻照后靶件存在衰變熱，出堆過程熱工安全必須保證。衰變熱大小主要決定于輻照功率與時(shí)間、停堆后衰變時(shí)間。計(jì)算中假設(shè)靶件在反應(yīng)堆15 MW 功率水平下輻照運(yùn)行了7 d 后停堆，回路系統(tǒng)繼續(xù)冷卻一定時(shí)間后停止冷卻回路，然后靶件出堆。出堆過程中靶件將短時(shí)間暴露在空氣中，然后轉(zhuǎn)運(yùn)至?xí)捍胬鋮s管。保守假設(shè)環(huán)境空氣溫度為50 ℃，靶件鋁合金包殼熔點(diǎn)為600 ℃。計(jì)算了最大核發(fā)熱為15.4 kW 靶件表面溫度，結(jié)果如表3 所示。停堆后靶件冷卻時(shí)間、靶件剩余功率與過熱所需時(shí)間曲線如圖5所示。

表2 靶件穩(wěn)態(tài)熱工水力計(jì)算結(jié)果Table 2 Thermal-hydraulic calculation results at steady irradiation state

從表3 數(shù)據(jù)可以看出，停堆后靶件出堆前首先必須保證適當(dāng)?shù)膹?qiáng)迫冷卻時(shí)間，才能停止冷卻回路。出堆時(shí)應(yīng)立即將靶件轉(zhuǎn)運(yùn)至?xí)捍胬鋮s管內(nèi)繼續(xù)冷卻，操作必須在較短時(shí)間內(nèi)完成以避免靶件過熱。若停堆后靶件在輻照裝置內(nèi)冷卻30 min，出堆操作時(shí)靶件暴露在空氣中的時(shí)間應(yīng)不超過3.6 min。

從圖5 可以看出，如果靶件在臨時(shí)停堆1.5 h 后再出堆，計(jì)算表明，靶件剩余釋熱功率為116 W，靶件表面通過空氣自然散熱，靶件表面最高溫度不超過600 ℃，表明靶件剩余釋熱與空氣散熱達(dá)到平衡，靶件不會(huì)出現(xiàn)過熱問題。計(jì)算結(jié)果為輻照后靶件出堆工藝流程設(shè)計(jì)提供了重要依據(jù)。

圖5 停堆后靶件冷卻時(shí)間、靶件剩余功率與過熱所需時(shí)間曲線Fig.5 Curve of target cooling time,residual heat vs.over-heat time after shundown

表3 輻照后靶件出堆過程熱工計(jì)算結(jié)果Table 3 Calculation results of target during unloading out of core

2.5 裂變99Mo產(chǎn)額計(jì)算

由235U 裂變產(chǎn)生99Mo 的產(chǎn)額Y=6.06%，其生長(zhǎng)過程如圖6所示［6-8］。

圖6 裂變99Mo核反應(yīng)圖Fig.6 Diagram of fission 99Mo reaction

產(chǎn)額計(jì)算采用ORIGEN-2程序。計(jì)算中假設(shè)靶件在1#孔道內(nèi)輻照7 d，考慮產(chǎn)品制備與運(yùn)輸靶件衰變時(shí)間取3 d，99Mo 化學(xué)回收率取經(jīng)驗(yàn)值為60%，反應(yīng)堆輻照條件因子取0.8。每周一至周五每天出一組靶件共6個(gè)，99Mo產(chǎn)品產(chǎn)量為2.308 8×1013Bq·d-1，大于2.22×1013Bq·d-1目標(biāo)要求。

靶件裝載在13#孔道位置時(shí)，相同條件下，99Mo產(chǎn)品產(chǎn)量約為1.073×1013Bq·d-1，達(dá)不到產(chǎn)量要求。

3 輻照方案與工藝流程技術(shù)設(shè)計(jì)

不停堆連續(xù)輻照生產(chǎn)裂變鉬技術(shù)的關(guān)鍵是要解決輻照后靶件出堆過程中的安全冷卻問題，目前國(guó)際上尚無可參考的類似罐式堆型實(shí)現(xiàn)不停堆輻照生產(chǎn)裂變鉬靶件的實(shí)踐經(jīng)驗(yàn)。在滿足需方產(chǎn)量要求的基礎(chǔ)上，基于上述物理與熱工水力理論計(jì)算分析，并結(jié)合MHWRR原有設(shè)施條件，本著既經(jīng)濟(jì)又合理可行原則，創(chuàng)新性地提出了如下技術(shù)設(shè)計(jì)建議：

1）99Mo溶液產(chǎn)品產(chǎn)額：2.22×1013Bq·d-1，每周一至周五供貨；2）輻照裝置布置：在中央1#孔道位置安裝輻照裝置；3）靶件裝載數(shù)量：30 個(gè)靶件，235U 總裝量為90 g；4）靶件冷卻：利用堆外原有低溫低壓試驗(yàn)回路，靶件總發(fā)熱率為353 kW，原回路設(shè)計(jì)換熱能力為300 kW，因此需要對(duì)回路進(jìn)行改造，提升冷卻能力；5）輻照運(yùn)行方式：15 MW滿功率運(yùn)行，輻照滿7 d 后臨時(shí)停堆，靶件冷卻0.5 h 以上后進(jìn)行靶件出入堆操作?？紤]反應(yīng)堆碘坑時(shí)間和靶件出入堆操作時(shí)間需要，臨時(shí)停堆一般控制在2.0～2.5 h以內(nèi)；6）靶件操作：對(duì)原有工藝運(yùn)輸系統(tǒng)進(jìn)行必要的升級(jí)改造，提升遠(yuǎn)程自動(dòng)化操作與控制水平。

靶件輻照出入堆與工藝轉(zhuǎn)運(yùn)流程框圖如圖7所示。

圖7 靶件出入堆工藝流程框圖Fig.7 Flow chart of target unloading/loading in reactor core

上述技術(shù)建議得到阿方認(rèn)可。按設(shè)計(jì)制造了輻照裝置，且順利安裝入堆，完成了冷卻回路改造，調(diào)試驗(yàn)證了靶件出入堆工藝轉(zhuǎn)運(yùn)流程。改造后反應(yīng)堆首次臨界啟動(dòng)時(shí)，測(cè)量得到臨界棒柵為：調(diào)節(jié)棒棒位850 mm，補(bǔ)償棒棒位418.5 mm。輻照裝置入堆后的理論計(jì)算臨界棒位為：調(diào)節(jié)棒棒位850 mm，補(bǔ)償棒棒位在415～420 mm 之間，與實(shí)驗(yàn)值的誤差小于0.84%。在輻照裝置內(nèi)無冷卻劑和靶件條件下，測(cè)量得到，反應(yīng)堆在15 MW 功率運(yùn)行水平下，輻照裝置內(nèi)最大熱中子注量率為2.24×1014n·cm-2·s-1，理論計(jì)算值為2.32×1014n·cm-2·s-1，與實(shí)驗(yàn)值的偏差小于3.6%，實(shí)驗(yàn)結(jié)果驗(yàn)證了理論計(jì)算。靶件工藝轉(zhuǎn)運(yùn)系統(tǒng)調(diào)試結(jié)果表明：靶件出堆操作時(shí)，靶件暴露在空氣中的時(shí)間可控制在110 s以內(nèi)，小于熱工分析給出的216 s 時(shí)限要求，靶件輻照工藝操作流程技術(shù)上可行。

4 結(jié)語

1）對(duì)裂變鉬靶件輻照過程中的物理、熱工水力進(jìn)行了理論計(jì)算分析，研究結(jié)果表明，采用短時(shí)間臨時(shí)停堆方式實(shí)現(xiàn)MHWRR 連續(xù)輻照生產(chǎn)裂變鉬技術(shù)上可行，安全上有保證，99Mo 產(chǎn)額滿足每天2.22×1013Bq，每周1.11×1014Bq產(chǎn)品目標(biāo)需求。

2）通過研究，提出的輻照方案和工藝流程設(shè)計(jì)技術(shù)建議，經(jīng)采納后，其合理性在工程實(shí)驗(yàn)中得到了驗(yàn)證，可為今后類似研究堆的輻照應(yīng)用開發(fā)研究提供有益借鑒。