單晶硅受照熱中子注量率的雙箔活化法測量研究

王云波，操節(jié)寶，鄒 鵬，吳清麗

(中國核動力研究設(shè)計院，四川 成都 610005)

單晶硅中子嬗變摻雜(NTD)是研究堆的重要應(yīng)用之一，其摻雜原理是通過單晶硅的靶核30Si俘獲中子后衰變生成31P，并在硅體中形成磷雜質(zhì)[1]。為保證硅體的摻雜精度能達(dá)到要求，應(yīng)使其受照熱中子注量準(zhǔn)確達(dá)到目標(biāo)值，因此，需對硅體輻照期間的熱中子注量率進(jìn)行準(zhǔn)確測定?；罨ㄊ悄壳捌毡槭褂玫囊环N測量方法，并以等效2 200 m/s熱中子注量率的測量對硅體受照情況進(jìn)行評估[1]。但常用于測量熱中子注量率的活化箔(如Au和Co等)與單晶硅的目標(biāo)核素不是同種核素，而不同核素的中子輻射俘獲反應(yīng)截面隨中子能量的相對變化趨勢不同，導(dǎo)致等效2 200 m/s熱中子注量率的活化箔法確定值在一定程度上會偏離與30Si反應(yīng)率對應(yīng)的值，且不同材料的活化箔確定值也會存在一定的差異。而目前使用活化箔法測量硅體受照熱中子注量率時，通常僅采用某種材料的活化箔確定值[2-7]，無法避免上述問題。因此，為準(zhǔn)確確定與30Si反應(yīng)率對應(yīng)的等效2 200 m/s熱中子注量率，有必要對具有不同反應(yīng)截面特征的材料活化箔進(jìn)行測量分析，并采取相應(yīng)方法減弱或消除反應(yīng)截面變化差異對測量結(jié)果的影響。

本文選用熱中子和超熱中子活化截面有較大變化差異的兩種材料箔(Zr和CoAl箔)對硅體受照熱中子注量率進(jìn)行測量，將其布置在硅體的同一位置上，即處于相同的中子場下，分析兩者測量結(jié)果的差異。同時，由兩種活化箔確定的等效2 200 m/s熱中子注量率，并通過Stoughton-Halperin約定關(guān)系式建立方程組的方法，消除活化箔與單晶硅的反應(yīng)截面變化差異所引入的測量影響，進(jìn)而確定與30Si反應(yīng)率對應(yīng)的等效2 200 m/s熱中子注量率。

1 測量原理及方法

1.1 等效2 200 m/s熱中子注量率

為使單晶硅輻照后的摻雜濃度準(zhǔn)確達(dá)到目標(biāo)值，需確定靶核素30Si的核反應(yīng)率。輻照期間，熱中子、超熱中子和快中子對30Si的核反應(yīng)均有貢獻(xiàn)，但30Si的快中子反應(yīng)截面與熱中子、超熱中子相比非常小，因此可忽略快中子的貢獻(xiàn)。同理，對于所選用的Zr和CoAl材料的活化箔而言，其反應(yīng)率也只需考慮熱中子和超熱中子的貢獻(xiàn)即可。依據(jù)Stoughton-Halperin約定，反應(yīng)率與熱中子和超熱中子注量率等參數(shù)的關(guān)系可表示[8-9]為：

(1)

式中：R為活化箔或單晶硅的目標(biāo)單核反應(yīng)率，s-1；φ0為對應(yīng)于熱中子能譜(麥克斯韋譜)的等效2 200 m/s熱中子注量率，cm-2·s-1；σ0為2 200 m/s熱中子與靶核的輻射俘獲反應(yīng)截面，cm-2；g為熱能區(qū)中子反應(yīng)截面偏離1/v規(guī)律的修正因子；Gth和Gres分別為活化箔的熱中子和超熱中子自屏修正因子；φe為超熱中子注量率，cm-2·s-1；I0為共振積分，cm-2；w′為5kT(k為玻爾茲曼常數(shù)，8.617×10-5eV·K-1；T為中子溫度，K)至鎘切割能Ecd(約0.55 eV)能區(qū)內(nèi)超熱中子活化截面偏離1/v規(guī)律的修正因子；f1為描述該能區(qū)內(nèi)超熱中子對活化反應(yīng)的貢獻(xiàn)因子，計算公式[9]為：

(2)

式中：T0=293.4 K；E為中子能量，eV。

由于本文所選用的Zr和CoAl箔的目標(biāo)核素94Zr和59Co的活化截面在較寬能區(qū)內(nèi)均服從1/v規(guī)律，因此，兩種活化箔的g近似為1，w′近似為0[9-10]。此外，對于非常薄的金屬箔或稀釋度較高的鋁合金箔，可忽略其熱中子或超熱中子的自屏[9]。本文使用的CoAl箔的Co含量僅為0.143%左右，Zr箔的反應(yīng)截面很小，且厚度較小。因此，兩者的熱中子和超熱中子自屏修正因子Gth和Gres可近似為1。因此式(1)可簡化為：

(3)

為方便起見，通常將熱中子和超熱中子的總活化率等效于2 200 m/s熱中子活化率[1]，因此，可將式(3)等號的兩邊同除以σ0得到等效2 200 m/s熱中子注量率：

(4)

式中，φequ為等效2 200 m/s熱中子注量率，cm-2·s-1。

由于f1+I0/σ0的值通常不是很大，因此，當(dāng)φe與φ0相比很小時，可忽略式(4)等號右邊的第2項。反之，則需考慮該項對φequ的貢獻(xiàn)，尤其是當(dāng)I0/σ0有較大變化時，將會導(dǎo)致式(4)等號右邊第2項變化顯著。因此，當(dāng)不同材料箔目標(biāo)核素的I0/σ0相差較大時，利用式(4)計算得到的φequ將會有顯著差異。

由于不同核素的σ0和I0已知，而f1在中子溫度確定的情況下，可通過式(2)確定，φequ可由活化箔確定的反應(yīng)率R除以σ0得到。因此，式(4)中僅剩下φe和φ0兩個參數(shù)未知。當(dāng)不同活化箔位于堆內(nèi)同一位置照射時，可認(rèn)為它們處于相同的中子能譜下，即不同活化箔對應(yīng)的φe和φ0分別相等。因此，將兩種活化箔的已知參數(shù)代入式(4)中，便可建立二元一次方程組，進(jìn)而求解可得到φe和φ0。

圖1 單晶硅體上活化箔的位置示意圖Fig.1 Schematic diagram of position of activation foil on single-crystal silicon ingot

本文將活化箔布置在單晶硅體上(圖1)，可認(rèn)為φe、φ0和f1對于硅體和活化箔是分別相等的。將上述3個參數(shù)及單晶硅目標(biāo)核素30Si的σ0和I0代入式(4)中，便可得到與30Si活化率對應(yīng)的φequ。通過該方法，有效避免了不同活化箔與單晶硅目標(biāo)核素反應(yīng)截面的相對變化差異對測量的影響。

1.2 活化箔反應(yīng)率

計算式(4)時，需首先確定活化箔目標(biāo)核素的單核反應(yīng)率，該值可通過γ譜儀測得的活化箔輻照后的放射性計數(shù)得到[11]：

(5)

式中：ΔN為活化箔目標(biāo)核素輻照前的總核數(shù)；ti為活化箔的堆內(nèi)輻照時間，s；λ為目標(biāo)產(chǎn)物的衰變常量，s-1；Np為經(jīng)過死時間修正后的目標(biāo)產(chǎn)物特征γ射線的凈峰面積；ε為γ譜儀的探測效率；P為γ射線的發(fā)射強(qiáng)度；Δt為測量時間，s；tw為活化箔出堆后的冷卻時間，s。

2 實驗

本實驗選用的單晶硅輻照樣品由兩塊同一直徑的硅體組成，樣品總長度約為300 mm，直徑約為130 mm。所選用的Zr箔和CoAl箔均為直徑6 mm的圓片，厚度分別為0.2 mm和0.3 mm。其中，CoAl箔中Co含量約為0.143%(質(zhì)量比)，Zr箔為高純金屬材料(圖1)。在硅體的兩個側(cè)面(L面和R面)分別均勻布置了6對Zr箔和CoAl箔，L面和R面的活化箔位置左右對稱，每一側(cè)面相鄰位置的間距約為56 mm。此外，在兩塊硅體端面之間(M面)的5個位置上均勻布置了Zr箔和CoAl箔，間距約為30 mm。其中，在相鄰的3個位置上布置了Zr和CoAl箔對，其余兩個位置僅布置了Zr箔。

將活化箔使用薄鋁箔包裹后固定在硅體上，將其放入高通量工程試驗堆的6#孔道，并沿軸向移動至反應(yīng)堆活性區(qū)的中心區(qū)域進(jìn)行輻照。樣品輻照期間，堆功率為80 MW，冷卻劑溫度約為332 K，且硅體繞自身中軸線勻速旋轉(zhuǎn)以保證熱中子注量沿硅體徑向均勻分布[1,12]。樣品輻照155 min后出堆，并將活化箔從硅體上取下，等待若干天后，在高純鍺(HPGe) γ譜儀上進(jìn)行能譜采集，以確定活化箔的放射性活度，再由式(5)計算得到活化箔目標(biāo)核素的單核反應(yīng)率R。由式(4)確定Zr箔或CoAl箔的等效2 200 m/s熱中子注量率，并建立方程組，最終確定與30Si反應(yīng)率對應(yīng)的等效2 200 m/s熱中子注量率。將反應(yīng)堆冷卻劑溫度(此溫度近似為中子溫度)代入式(2)，得到f1約為0.412。計算中所使用的單晶硅、Zr箔和CoAl箔的目標(biāo)核素30Si、94Zr和59Co的2 200 m/s熱中子反應(yīng)截面σ0和共振積分I0列于表1。

表1 30Si、94Zr和59Co的反應(yīng)截面[10,13]Table 1 Reaction cross-section of 30Si, 94Zr and 59Co[10,13]

3 結(jié)果及討論

3.1 Zr箔和CoAl箔測量結(jié)果比較

通過高純鍺γ譜儀測定的各活化箔輻照后的放射性活度，并按式(5)計算得到單核反應(yīng)率R的分布如圖2、3所示。Zr箔和CoAl箔單核反應(yīng)率的相對不確定度分別約為1.41%和1.15%(k=1)，主要由活化箔質(zhì)量、目標(biāo)產(chǎn)物半衰期、γ射線凈峰面積、γ射線發(fā)射強(qiáng)度、譜儀探測效率等不確定度分量合成。

在硅體L面和R面上，相同高度位置的同種活化箔的反應(yīng)率相近，這是由硅體繞自身中軸線勻速旋轉(zhuǎn)使硅體受照熱中子注量徑向均勻分布所致的。此外，兩個側(cè)面的Zr箔測量曲線基本重合，而CoAl箔測量曲線有較明顯差異，且前者較光滑，呈現(xiàn)從中間向兩邊略微下降的趨勢，這與堆芯活性區(qū)中子注量率沿軸向呈現(xiàn)余弦分布的特征是相符的，而后者未反映出該特征。該現(xiàn)象可能與CoAl材料中Co的稀釋不均勻性有關(guān)，導(dǎo)致不同CoAl箔樣品中Co含量略有差異，而Zr箔作為高純金屬，不存在該問題。

圖2 Zr箔和CoAl箔反應(yīng)率的軸向分布Fig.2 Axial distribution of reaction rate for Zr and CoAl foils

圖3 Zr箔和CoAl箔反應(yīng)率的徑向分布Fig.3 Radial distribution of reaction rate for Zr and CoAl foils

由于L面或R面不同位置活化箔的單核反應(yīng)率的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差較小(表2)，因此，可認(rèn)為單晶硅體受照熱中子注量率的軸向分布是較平坦的。對不同高度位置同種活化箔的反應(yīng)率進(jìn)行平均，并按式(4)將反應(yīng)率平均值除以σ0(表1)即可得到L面或R面的等效2 200 m/s熱中子注量率。對比L面和R面，同種活化箔的測量結(jié)果相差非常小，因此，兩者的φequ均可代表硅體側(cè)面的等效2 200 m/s熱中子注量率。此外，Zr箔確定的值顯著高于CoAl箔的值，高出約19.81%(L面)或19.40%(R面)，這與兩種活化箔的I0/σ0相差較大有關(guān)(表1)。同時，這也表明本實驗中活化箔輻照期間，超熱中子對其活化率有顯著貢獻(xiàn)。

由圖3可知，Zr箔的M面測量曲線呈現(xiàn)從中間向兩邊略微上升的趨勢，即熱中子注量的徑向分布相對硅體圓心是對稱的，這與硅體勻速旋轉(zhuǎn)導(dǎo)致的熱中子注量徑向均勻分布及硅體的中子自屏效應(yīng)相符[1]。CoAl箔測量結(jié)果未反映出相同分布特征，該現(xiàn)象與L面或R面測量結(jié)果反映的現(xiàn)象相同。考慮到硅體熱中子注量徑向分布的對稱性，使用覆蓋硅體半徑的3個測量位置(M3、M4、M5)對Zr箔和CoAl箔測量結(jié)果進(jìn)行比較。3個位置不同活化箔反應(yīng)率的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差均較小，使用反應(yīng)率的平均值除以σ0得到M面的等效2 200 m/s熱中子注量率列于表2，Zr箔確定的值較CoAl箔的值高出約21.98%。

表2 Zr箔和CoAl箔測量結(jié)果Table 2 Measured result of Zr and CoAl foils

將硅體側(cè)面和端面的等效2 200m/s熱中子注量率進(jìn)行比較，前者略高于后者，這是由硅體對中子的自屏效應(yīng)所致的。其中，對于Zr箔而言，前者比后者平均高出約0.89%，CoAl箔則約為2.90%，相差很小。由于M面活化箔的周圍介質(zhì)主要為硅，更符合單晶硅內(nèi)部環(huán)境(周圍均為硅介質(zhì))的理想條件[1]，因此，M面的測量結(jié)果更能代表硅體的整體受照熱中子注量率，優(yōu)先選擇在硅體端面之間布置活化箔。同時，考慮到硅體側(cè)面和端面的測量結(jié)果相差很小，當(dāng)活化箔在硅體端面之間的布置條件無法滿足時，可將活化箔布置在硅體側(cè)面。

3.2 硅體受照熱中子注量率

將活化箔確定的等效2 200 m/s熱中子注量率及I0/σ0和f1代入式(4)建立二元一次方程組為：

(6)

式中，φequ(Zr)和φequ(CoAl)分別為Zr箔和CoAl箔確定的等效2 200 m/s熱中子注量率。

通過解上述方程組易得到φ0和φe，將其與核素30Si的I0/σ0和f1代入式(4)，便可得到與單晶硅目標(biāo)反應(yīng)率對應(yīng)的等效2 200 m/s熱中子注量率φequ(Si)。表3列出φ0、φe和φequ(Si)的計算結(jié)果。由于計算過程中各參數(shù)(I0/σ0、φequ(Zr)和φequ(CoAl)等)誤差的傳遞，導(dǎo)致φequ(Si)的不確定度要大于φequ(Zr)或φequ(CoAl)。

表3 φ0、φe和φequ(Si)的計算結(jié)果Table 3 Calculated result of φ0, φe and φequ(Si)

比較表2、3可知，φequ(Zr)與φequ(Si)非常接近，這是因為94Zr和30Si的(n,γ)反應(yīng)激發(fā)曲線形狀非常相似[1]，即兩者的I0/σ0相差很小(表1)。但94Zr的反應(yīng)截面σ0相對不確定度較大，約為3.44%，而59Co的σ0相對不確定度僅有0.16%，導(dǎo)致φequ(Zr)的合成相對不確定度(3.72%(k=1))明顯大于φequ(CoAl)的合成相對不確定度(1.16%(k=1))。

此外，本方法不僅適用于已選用的Zr箔和CoAl箔(或Co箔)，還適用于其他常用的熱中子反應(yīng)截面服從1/v規(guī)律的材料箔，如Au、In和Dy等。為突出兩種活化箔測量結(jié)果的差異，應(yīng)選用I0/σ0相差較大的兩種活化箔。

4 結(jié)論

采用材料不同的活化箔對硅體受照熱中子注量率進(jìn)行了測量，當(dāng)活化箔的共振積分和2 200 m/s熱中子活化截面比值相差較大時，所得到的等效2 200 m/s熱中子注量率顯著不同。由于受到反應(yīng)截面變化差異的影響，熱中子注量率的活化箔法確定值會在一定程度上偏離硅體的實際受照值。本文使用雙箔活化法，即通過兩種材料活化箔確定的值，及Stoughton-Halperin約定關(guān)系式建立的二元一次方程組，確定了與硅體目標(biāo)核素反應(yīng)率對應(yīng)的等效2 200 m/s熱中子注量率，有效避免了活化箔與單晶硅反應(yīng)截面的變化差異所引入的測量影響。