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    磷烯光催化分解水研究進(jìn)展

    2020-07-04 08:36:12鄭云陳亦琳高碧芬林碧洲
    無機(jī)材料學(xué)報(bào) 2020年6期
    關(guān)鍵詞:產(chǎn)氫紅外光光生

    鄭云, 陳亦琳, 高碧芬, 林碧洲

    磷烯光催化分解水研究進(jìn)展

    鄭云1,2, 陳亦琳1, 高碧芬1, 林碧洲1

    (1. 華僑大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院, 廈門 361021; 2. 福州大學(xué) 化學(xué)學(xué)院, 能源與環(huán)境光催化國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 福州 350116)

    半導(dǎo)體光催化分解水被認(rèn)為是解決全球能源短缺和環(huán)境污染問題的潛在途徑之一。近年來, 磷烯(BP)由于具有帶隙可調(diào)、空穴遷移率高、吸收光譜寬等特性而在光催化分解水方面得到了廣泛關(guān)注。本文綜述了國(guó)內(nèi)外近年來在磷烯光催化分解水領(lǐng)域所取得的重要研究進(jìn)展, 總結(jié)了磷烯基光催化劑的合成方法、表面修飾和異質(zhì)結(jié)構(gòu)構(gòu)建等改性策略, 闡述了磷烯基光催化劑的構(gòu)–效關(guān)系和電荷轉(zhuǎn)移機(jī)制, 并展望了磷烯基光催化劑所面臨的機(jī)遇和挑戰(zhàn), 揭示了磷烯基材料在太陽(yáng)能利用和轉(zhuǎn)化方面的重要應(yīng)用潛力。

    磷烯; 光催化; 分解水; 二維材料; 綜述

    利用光催化分解水來獲取清潔的氫能源, 是解決能源危機(jī)和環(huán)境問題的理想途徑之一, 受到各國(guó)科學(xué)家的廣泛關(guān)注[1]。近四十年來, 金屬氧化物、硫化物、氮氧化物、磷酸鹽、鹵氧鉍、聚合物半導(dǎo)體及其復(fù)合物等多種光催化劑已被用于光催化分解水[2-10], 然而, 還沒有一種單獨(dú)的半導(dǎo)體可以同時(shí)滿足高效光催化劑的所有要求。寬帶隙半導(dǎo)體具有較好的穩(wěn)定性但光吸收范圍有限, 窄帶隙的半導(dǎo)體(例如CdS)能吸收范圍更寬的太陽(yáng)光, 但在光催化過程中容易發(fā)生光腐蝕。此外, 只有極少數(shù)窄帶隙半導(dǎo)體可以吸收占太陽(yáng)光譜能量40%以上的近紅外(NIR)光。因此, 開發(fā)具有高量子效率和寬光譜響應(yīng)的光催化劑是當(dāng)前光催化領(lǐng)域的研究重點(diǎn)之一。

    磷烯(BP)是一種通過機(jī)械剝離法從黑磷中分離出來的單元素二維材料[11]。磷烯因其具有二維層狀結(jié)構(gòu)、可調(diào)的帶隙寬度、高空穴遷移率、能吸收紫外到近紅外光的特性, 近年來在光催化領(lǐng)域引起了廣泛關(guān)注[12]。但是由于磷烯的光生載流子分離效率低, 其光催化分解水效率還較低。通過對(duì)磷烯進(jìn)行表面修飾、異質(zhì)結(jié)構(gòu)構(gòu)筑等方法能夠提高光生載流子的分離效率, 從而提升光催化分解水性能。

    本文總結(jié)了磷烯基光催化劑在可見光和近紅外光下分解水的研究進(jìn)展, 闡述了磷烯基光催化劑的合成策略、表面修飾和異質(zhì)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)等改性方法, 并對(duì)該領(lǐng)域未來的研究方向進(jìn)行了展望(圖1)。

    1 磷烯光催化裂解水制氫

    1.1 磷烯光催化裂解水的理論研究

    科學(xué)家們通過密度泛函理論(DFT)計(jì)算從理論上預(yù)測(cè)了BP作為光催化劑應(yīng)用于分解水制取氫氣的可能性。如圖2所示, 無論在一般條件下還是在拉伸應(yīng)變條件下, 在pH=8.0的溶液中磷烯的導(dǎo)帶底(CBM)的位置比H+/H2電位更負(fù), 而價(jià)帶頂(VBM)的位置比O2/H2O電位更正, 能較好地滿足光催化分解水的要求[13]。磷烯在沿軸7%拉伸應(yīng)變下的帶隙為1.79 eV, 在沿軸5%拉伸應(yīng)變下的帶隙為1.82 eV。這些帶隙位于可見光波長(zhǎng)范圍內(nèi), 能夠有效地捕獲可見光[13]。由于磷烯在一定的pH條件下具有合適的帶隙和能帶位置, 可作為一種高效的可見光驅(qū)動(dòng)水分解光催化劑。這些理論計(jì)算研究預(yù)測(cè)了磷烯在光催化分解水方面的應(yīng)用潛力。

    圖1 磷烯的合成、表面修飾、異質(zhì)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及光催化分解水應(yīng)用

    圖2 在pH=8.0的一般條件下沿a軸7%拉伸應(yīng)變, 沿b軸5%拉伸應(yīng)變時(shí)磷烯的能帶圖[13]

    1.2 二維磷烯光催化劑的合成及表面修飾

    目前, 二維磷烯納米片光催化劑的合成方法主要可分為自上而下法和自下而上法。通過機(jī)械球磨、液相超聲剝離等自上而下的方法可從體相黑磷中剝離出少層磷烯納米片[14]。磷烯納米片可作為一種可見光響應(yīng)的光催化劑用于光催化產(chǎn)氫[15]。如圖3所示, 通過機(jī)械球磨方法在LiOH添加劑的作用下實(shí)現(xiàn)了對(duì)體相黑磷的剝離。在沒有任何助催化劑存在的條件下, 剝離后的磷烯(BP-BM)納米片在可見光下的產(chǎn)氫速率為512 μmol?h?1?g?1, 約是體相黑磷(Bulk BP)的18倍。BP-BM光催化產(chǎn)氫速率的提高主要?dú)w因于球磨剝離后黑磷帶隙的增大, 使導(dǎo)帶與價(jià)帶的位置更有利于光生載流子的快速分離, 從而促進(jìn)質(zhì)子的還原產(chǎn)生氫氣。

    通過水熱、溶劑熱等自下而上的方法可實(shí)現(xiàn)少層磷烯納米片的可控合成。以白磷(P4)為原料, 乙二胺(EN)為溶劑, 通過溶劑熱法制備了克數(shù)量級(jí)的磷烯納米片(圖4)[16]。在以Pt納米顆粒為助催化劑的條件下, 這種磷烯納米片可以從純水(pH=6.8)中制取氫氣。此外, 采用溫和的水熱方法, 以紅磷微球?yàn)樵? 制備了具有層狀多晶結(jié)構(gòu)的磷烯納米片[17]。將少量Pt納米顆粒負(fù)載的磷烯分散在水和犧牲劑(甲醇)的溶液中, 在可見光(>420?nm)下可得到較高的光催化產(chǎn)氫活性(6.9 μmol?h?1), 是紅磷的203.2倍(0.034 μmol?h?1), 且接近于3wt% Pt沉積氮化碳(10 μmol?h?1)。與紅磷(帶隙為1.712 eV)相比, 磷烯納米片具有更高的光吸收能力(200~600和700~900 nm,帶隙為2.084 eV)和光催化產(chǎn)氫活性。這些磷烯納米片具有光催化產(chǎn)氫的特性, 不僅為非金屬單質(zhì)光催化劑引入了新的成員, 而且拓展了二維材料在太陽(yáng)能到氫能轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用。

    圖3 BP-BM納米片的合成示意圖[15]

    圖4 溶劑熱法合成磷烯納米片的示意圖[16]

    通過對(duì)磷烯進(jìn)行表面修飾能夠優(yōu)化表面電子結(jié)構(gòu), 促進(jìn)光生載流子的快速分離, 改善表面反應(yīng)動(dòng)力學(xué), 提高磷烯的光催化分解水性能。將金屬硫化物、金屬磷化物等產(chǎn)氫助催化劑負(fù)載于磷烯表面能夠?qū)崿F(xiàn)光生電子和空穴的快速分離, 提高光催化產(chǎn)氫效率。二硫化鎢(WS2)與BP的二維/二維(2D/2D)復(fù)合光催化劑能在近紅外(NIR)光照射下實(shí)現(xiàn)光催化分解水。BP/WS2復(fù)合物在>780 nm和>808 nm近紅外光照射下的產(chǎn)氫速率也明顯高于BP和WS2[18]。在BP/WS2復(fù)合物中, 由于WS2的功函數(shù)較低(5.57 eV),BP中導(dǎo)帶(CB)上的電子被有效地注入到WS2納米薄片中。當(dāng)足夠多的電子被WS2捕獲時(shí), 水被還原產(chǎn)生H2。因此, WS2不僅可作為產(chǎn)氫助催化劑, 而且加速了光生載流子的分離, 從而提高了分解水的光催化活性[18-19]。采用無定形磷化鈷(Co-P)負(fù)載的BP納米片作為光催化劑, 能夠從純水中制取氫氣[20]。Co-P/BP在純水中表現(xiàn)出很高的氫氣生成率, 在沒有空穴犧牲劑和偏壓的條件下, 其在430 nm處的產(chǎn)氫量子效率(AQE)達(dá)到42.55%, 在353 K下的太陽(yáng)能-氫能轉(zhuǎn)換效率(STH)超過5.4%。光催化活性的提高主要得益于BP納米片對(duì)太陽(yáng)能的高效利用(約占太陽(yáng)能的75%)以及Co-P對(duì)光生載流子分離的促進(jìn)作用[21]。

    此外, 采用氯化銦(Ⅲ)、三(五氟苯基)硼烷和芐基對(duì)BP進(jìn)行表面功能化處理[22]。功能化處理后的BP產(chǎn)氫速率最高可達(dá)6597 μmol?h–1?g–1, AQE最高可達(dá)8.4%, 遠(yuǎn)高于未經(jīng)功能化的BP。功能化處理后的BP在水中擁有良好的分散性和穩(wěn)定性。這些表面修飾方法為制備高效、不含金屬的產(chǎn)氫光催化劑提供了新的策略。

    1.3 磷烯基異質(zhì)結(jié)光催化劑的設(shè)計(jì)

    將半導(dǎo)體與BP復(fù)合形成異質(zhì)結(jié)構(gòu)可以增強(qiáng)光吸收并提升光生載流子的分離效率, 從而提高光催化活性[23-25]。

    氮化碳聚合物(簡(jiǎn)稱g-C3N4或CN)光催化劑已在光解水制氫中得到廣泛的研究[26]。然而, 體相CN的光生電子–空穴對(duì)復(fù)合率高, 光催化制氫效率較低[27-28]。Zhu等[29]制備了由BP和CN納米片組成的納米復(fù)合材料(BP/CN), 將其作為非金屬光催化劑用于光催化制氫(圖5)。當(dāng)以甲醇(MeOH)為犧牲劑時(shí), 在>420 nm和>780 nm光照下均可觀察到BP/CN能夠穩(wěn)定地產(chǎn)生氫氣。光催化制氫性能的提升歸因于BP和CN之間形成的強(qiáng)烈的界面相互作用以及有效的界面電荷轉(zhuǎn)移, 從而抑制光生載流子的復(fù)合。雖然CN與BP納米片之間形成的Ⅰ型異質(zhì)結(jié)能延長(zhǎng)光生載流子的壽命, 但是其光生電子和空穴都集中在BP半導(dǎo)體上, 光生電子–空穴對(duì)的復(fù)合幾率仍然很高[30-31]。

    圖5 BP/CN催化劑在可見光和近紅外光驅(qū)動(dòng)下光催化分解水的機(jī)理示意圖[29]

    Ⅱ型異質(zhì)結(jié)中的光生電子和空穴向相反方向遷移并在不同的地方富集, 形成了光生載流子的空間隔離, 從而有效抑制光生載流子的復(fù)合, 使更多的光生電子能夠參與到產(chǎn)氫反應(yīng)中[32]。Lei等[33]通過超聲處理方法將BP量子點(diǎn)(BP QDs)負(fù)載于氮化碳(CN)納米片上以構(gòu)筑Ⅱ型異質(zhì)結(jié)。所合成的BP QDs/CN復(fù)合材料的可見光驅(qū)動(dòng)制氫性能隨BP QDs含量的變化而變化。5wt% BP QDs/CN具有最優(yōu)的析氫速率, 達(dá)到271 μmol?h–1?g–1, 分別比原始CN和BP QDs高5.6和4.2倍。Ⅱ型異質(zhì)結(jié)、P-C鍵的形成以及BP QDs和CN之間有效的界面電荷分離與傳遞協(xié)同增強(qiáng)了光催化活性和光穩(wěn)定性。

    此外, 磷烯也可作為一種非金屬的助催化劑用于提高金屬硫化物在光催化分解水中的活性。喬世璋課題組[34]制備了少層磷烯納米片與金屬硫化物(CdS, Zn0.8Cd0.2S和ZnS)的復(fù)合光催化劑(圖6)。當(dāng)將1.0wt%少層磷烯納米片和CdS通過簡(jiǎn)單的機(jī)械混合后, 材料在可見光光催化產(chǎn)氫效率方面有了極大的改善, 在>420 nm可見光下的產(chǎn)氫活性達(dá)到了11192 μmol?h–1?g–1, 在420 nm處的AQE為34.7%。出色的活性來自于磷烯和CdS之間形成的Ⅱ型異質(zhì)結(jié)、強(qiáng)的電子耦合、合適的能帶結(jié)構(gòu)、高載流子遷移率和磷烯表面大量的活性位點(diǎn)。雖然Ⅱ型異質(zhì)結(jié)構(gòu)能有效促進(jìn)光生電子–空穴的分離, 但是其降低了光生電子的還原能力和空穴的氧化能力。

    圖6 CdS與BP復(fù)合催化劑的光催化分解水的機(jī)理示意圖[34]

    Z型異質(zhì)結(jié)通過控制界面的載流子遷移使低能量的光生電子與空穴直接復(fù)合, 保留高能量的光生電子–空穴, 從而大大提高了光催化效率。Hu等[35]制備了BP/單層Bi2WO6的2D/2D Z型異質(zhì)結(jié)。這種BP/Bi2WO6異質(zhì)結(jié)在光催化分解水制氫方面表現(xiàn)出較好的光催化性能。BP/Bi2WO6的最高產(chǎn)氫速率為21042 μmol?g?1, 是Bi2WO6的9.2倍。BP/Bi2WO6異質(zhì)結(jié)具有良好的光催化性能, 主要?dú)w功于2D/2D異質(zhì)結(jié)的界面協(xié)同效應(yīng)、高效的電荷分離和轉(zhuǎn)移以及強(qiáng)的吸光性[35]。此外, 通過上轉(zhuǎn)換材料與BP復(fù)合的方式可增強(qiáng)催化劑對(duì)近紅外光的利用。Zhang等[36]合成了BP修飾的三維-NaYF4: Yb3+, Tm3+@Ag3PO4微棒(NYF@Ag3PO4@BP), 并將其作為一種高效的近紅外光響應(yīng)的Z型光催化劑。在980 nm的激光照射下, NaYF4:Yb3+,Tm3+上轉(zhuǎn)換材料能將980 nm的激光轉(zhuǎn)化為可見光和紫外光, 并被Ag3PO4和BP利用。NYF@Ag3PO4@BP復(fù)合材料在析氫過程中表現(xiàn)出更高的光催化活性, 其產(chǎn)氫速率比BP高10倍, 比NYF@BP高6倍。這種復(fù)合材料的Z型電子遷移機(jī)制提升了光生載流子的分離效率, 增強(qiáng)了氧化還原能力, 從而提高了光催化活性[36]。

    石墨烯是一種具有高比表面積和載流子遷移率的二維材料。石墨烯/BP復(fù)合材料可作為一種高效的分解水光催化劑[37]。在Pt納米粒子和還原石墨烯氧化物(RGO)、BP納米片存在的條件下, BP/Pt/RGO體系在>420 nm的可見光和>780 nm的近紅外光下光照4 h后分別得到約5.13和1.26 μmol的H2, 而且在(420±5)和(780±5) nm處的AQE分別為8.7%和1.5%。Pt/RGO與BP納米粒子之間存在有效的電荷分離和遷移, 有助于提升可見光和近紅外光下的產(chǎn)氫效率[37]。此外, 二硫化鉬(MoS2)-BP/氧化石墨烯(GO)的三元光催化劑在光催化分解水制氫反應(yīng)中也具有良好的應(yīng)用前景[38], 在可見–近紅外光照射下的光催化產(chǎn)氫活性達(dá)到了3.47 μmol?h?1, 比BP/GO和MoS2-BP分別提高了13.3和2.27倍。GO在此具有雙重功能: 一方面, GO在合成過程中充當(dāng)表面活性劑和催化劑載體, 有利于促進(jìn)BP的剝離以及MoS2助催化劑在BP/GO表面上的修飾; 另一方面, 由于其局部共軛芳族體系和良好的電子穿梭能力, GO在光催化反應(yīng)過程中有效地促進(jìn)了電荷的分離和轉(zhuǎn)移, 從而提高了光催化產(chǎn)氫性能[38]。

    等離子共振光催化劑在光催化分解水中也具有重要應(yīng)用。利用Au納米顆粒的等離子體共振(SPR)和2D-BP較寬廣的帶隙范圍(0.3~2.1 eV), 可對(duì)La2Ti2O7(LTO)進(jìn)行敏化[39]。在可見光(>420 nm)和近紅外光(>780 nm)的激發(fā)下, BP-Au/La2Ti2O7的產(chǎn)氫速率可達(dá)0.74和0.30 mmol?h?1?g?1。如圖7所示, Au和BP受可見光和近紅外光激發(fā)后將電子轉(zhuǎn)移注入LTO, 而LTO可以在甲醇犧牲劑存在下高效催化產(chǎn)生H2。BP和等離子體Au的寬光譜吸收以及激發(fā)的BP和Au向La2Ti2O7的有效界面電子轉(zhuǎn)移使其在可見光區(qū)和近紅外光區(qū)的光催化活性顯著提高。

    圖7 BP-Au/LTO在(a)可見光和(b)近紅外光照射下光催化制取氫氣的原理圖[39]

    這些Ⅰ型、Ⅱ型、Z型異質(zhì)結(jié)光催化劑的設(shè)計(jì)將為高效太陽(yáng)能制氫體系的構(gòu)建提供一條新的思路, 而上轉(zhuǎn)換、等離子體共振效應(yīng)的耦合作用也將對(duì)發(fā)展全太陽(yáng)光譜響應(yīng)的高活性光催化劑具有重要的參考價(jià)值[40-43]。

    2 磷烯光催化分解水產(chǎn)氧和全水分解反應(yīng)

    除產(chǎn)氫半反應(yīng)外, BP基材料還被應(yīng)用于水的氧化半反應(yīng)。Yan等[44]利用BP-Ni(OH)2作為水氧化的有效光催化劑, 在模擬太陽(yáng)光照射下、0.1 mol?L–1的Na2S2O4溶液中, 產(chǎn)氧速率可達(dá)15.7 μmol?g–1catalyst?h–1)或224.3 μmol?g–1BP?h–1)。光生空穴與電子分別遷移到Ni(OH)2與BP的表面, 并促進(jìn)光催化水氧化反應(yīng)的進(jìn)行。此外, Zhu等[45]構(gòu)筑了BP和BiVO4的2D/ 2D異質(zhì)結(jié)構(gòu), 并構(gòu)建了高效Z型光催化全水分解體系(圖8)。在沒有任何犧牲試劑和外加偏壓的情況下, 使用BP/BiVO4異質(zhì)結(jié)構(gòu)光催化劑, 在可見光照射下可觀察到純水分解產(chǎn)生氫氣和氧氣。BP/BiVO4能帶結(jié)構(gòu)的交錯(cuò)排列有助于電荷分離, 使得水的還原和氧化分別發(fā)生于BP和BiVO4。這些結(jié)果預(yù)示了BP基復(fù)合材料在全水分解反應(yīng)領(lǐng)域的應(yīng)用前景。

    圖8 可見光照射下BP/BiVO4的Z型光催化裂解水系統(tǒng)原理圖[45]

    3 磷烯在其他光催化領(lǐng)域中的應(yīng)用

    除了光催化分解水以外, 磷烯在光催化活化分子氧、污染物降解、CO2還原、H2O2合成、合成氨、有機(jī)選擇性合成等方面也有潛在的應(yīng)用前景。本課題組[46]通過超聲輔助一步液相剝層法成功制備了磷烯和聚合物氮化碳組成的BP/CN復(fù)合光催化劑。BP與CN復(fù)合增強(qiáng)了可見光吸收能力, 促進(jìn)了光催化過程中電荷分離, 提升了光誘導(dǎo)的分子氧活化能力, 加速了超氧自由基(·O2–)和H2O2的產(chǎn)生(圖9)。當(dāng)BP含量為10wt%時(shí), BP/CN復(fù)合光催化劑降解羅丹明B的活性最佳, 在可見光下照射15 min可分解98%的羅丹明B染料, 其降解的速率常數(shù)約是單獨(dú)CN的4倍。該工作強(qiáng)調(diào)了將能級(jí)匹配的半導(dǎo)體相復(fù)合可顯著提升光催化劑產(chǎn)生活性氧物種的性能, 揭示了構(gòu)建異質(zhì)結(jié)以提升光催化活性的廣闊前景, 在環(huán)境治理和能源轉(zhuǎn)化領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力。

    圖9 (a)BP/CN異質(zhì)結(jié)構(gòu)光催化劑在可見光照射下產(chǎn)生超氧自由基(·O2?)的電子自旋共振譜圖, (b)在可見光照射下降解四唑氮藍(lán)溶液以測(cè)定BP/CN復(fù)合材料產(chǎn)生·O2?的性能曲線[46]

    4 結(jié)論與展望

    本文總結(jié)了磷烯及其異質(zhì)結(jié)構(gòu)在光催化分解水產(chǎn)氫、產(chǎn)氧和全水分解方面的研究進(jìn)展, 重點(diǎn)關(guān)注催化劑的設(shè)計(jì)原則、改性方法、構(gòu)–效關(guān)系和電荷轉(zhuǎn)移機(jī)制, 揭示了磷烯材料在太陽(yáng)能利用和轉(zhuǎn)化方面的重要應(yīng)用潛力。盡管磷烯基異質(zhì)結(jié)構(gòu)光催化劑取得了顯著的進(jìn)展, 但其光催化效率仍相對(duì)較低, 機(jī)理不夠明確, 今后仍需要在以下幾個(gè)方面繼續(xù)開展研究工作: 首先, 探索合適的方法來提高磷烯的光催化性能。對(duì)磷烯的能帶結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)進(jìn)行調(diào)控, 并通過合理的制備方法獲得更好的界面接觸效果,從而提高光催化分解水性能。其次, 拓展磷烯在多種光催化反應(yīng)中的應(yīng)用。雖然磷烯在光催化分解水產(chǎn)氫和污染物降解方面取得了巨大的進(jìn)展, 但在全水分解、CO2還原和有機(jī)合成方面的應(yīng)用研究還遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠。通過構(gòu)建異質(zhì)結(jié)并與其他助催化劑偶聯(lián), 構(gòu)筑高效的光催化體系, 拓展磷烯在多種光催化反應(yīng)中的應(yīng)用, 將為人工光合成開辟新的途徑[47-48]。再次, 深入了解構(gòu)效關(guān)系和光催化反應(yīng)機(jī)理。通過模擬計(jì)算和原位表征方法, 在分子水平上理解光催化反應(yīng)的機(jī)理以及催化劑結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān) 系[49-50], 從而對(duì)新型磷烯基光催化劑的設(shè)計(jì)和制備提供理論指導(dǎo), 促進(jìn)磷烯材料的發(fā)展。最后, 增強(qiáng)磷烯材料在光催化反應(yīng)中的穩(wěn)定性。磷烯的氧化是由O2與磷烯表面的孤對(duì)電子發(fā)生反應(yīng)引起的, 導(dǎo)致磷氧化物的生成。尋找合適有效的方法來增強(qiáng)磷烯在光催化反應(yīng)中的長(zhǎng)期穩(wěn)定性仍是一項(xiàng)巨大的挑 戰(zhàn)[51-52]。磷烯基異質(zhì)結(jié)材料在光(電)催化領(lǐng)域?qū)⒕哂袕V闊的應(yīng)用前景, 有望促進(jìn)二維納米材料在能源轉(zhuǎn)換中的開發(fā)和應(yīng)用[53-55]。

    [1] FUJISHIMA A, HONDA K. Electrochemical photolysis of water at a semiconductor electrode., 1972, 238(5358): 37–38.

    [2] ZHENG D, ZHANG G, WANG X. Integrating CdS quantum dots on hollow graphitic carbon nitride nanospheres for hydrogen evolution photocatalysis., 2015, 179: 479–488.

    [3] LU Q, HUA L, CHEN Y,Preparation and property of oxygen- deficient Bi2WO6–xphotocatalyst active in visible light., 2015, 30(4): 413–419.

    [4] WAN J, HU D, LU P,Preparation of anatase TiO2nanocube with exposed (001) facet and its photocatalytic properties., 2016, 31(8): 845–849.

    [5] YI Z, YE J, KIKUGAWA N,An orthophosphate semiconductor with photooxidation properties under visible-light irradiation., 2010, 9: 559.

    [6] WANG X, MAEDA K, THOMAS A,A metal-free polymeric photocatalyst for hydrogen production from water under visible light., 2008, 8: 76.

    [7] BAI Y, WILBRAHAM L, SLATER B J,Accelerated discovery of organic polymer photocatalysts for hydrogen evolution from water through the integration of experiment and theory., 2019, 141(22): 9063–9071.

    [8] ZHAO C, CHEN Z, XU J,Probing supramolecular assembly and charge carrier dynamics toward enhanced photocatalytic hydrogen evolution in 2D graphitic carbon nitride nanosheets., 2019, 256: 117867.

    [9] YANG X, TIAN L, ZHAO X,Interfacial optimization of g- C3N4-based Z-scheme heterojunction toward synergistic enhancement of solar-driven photocatalytic oxygen evolution., 2019, 244: 240–249.

    [10] LI J, LI H, ZHAN G,Solar water splitting and nitrogen fixation with layered bismuth oxyhalides., 2017, 50(1):112–121.

    [11] LI B, LAI C, ZENG G,Black phosphorus, a rising star 2D nanomaterial in the post-graphene era: synthesis, properties, modifications, and photocatalysis applications., 2019, 15(8): 1804565.

    [12] YAN J, VERMA P, KUWAHARA Y,Recent progress on black phosphorus-based materials for photocatalytic water splitting., 2018, 2(12): 1800212.

    [13] SA B, LI Y L, QI J,Strain engineering for phosphorene: the potential application as a photocatalyst., 2014, 118(46): 26560–26568.

    [14] RAHMAN MZ, BATMUNKH M, BAT-ERDENE M,p-type BP nanosheet photocatalyst with AQE of 3.9% in the absence of a noble metal cocatalyst: investigation and elucidation of photop-hysical properties., 2018, 6(38): 18403–18408.

    [15] ZHU X, ZHANG T, SUN Z,Black phosphorus revisited: a missing metal-free elemental photocatalyst for visible light hydrogen evolution., 2017, 29(17): 1605776.

    [16] TIAN B, TIAN B, SMITH B,Facile bottom-up synthesis of partially oxidized black phosphorus nanosheets as metal-free phot-o-catalyst for hydrogen evolution., 2018, 115(17): 4345–4350.

    [17] ZHAO G, WANG T, SHAO Y,A novel mild phase-transition to prepare black phosphorus nanosheets with excellent energy applications., 2017, 13(7): 1602243.

    [18] ZHU M, ZHAI C, FUJITSUKA M,Noble metal-free near- infrared-driven photocatalyst for hydrogen production based on 2D hybrid of black phosphorus/WS2., 2018, 221: 645–651.

    [19] YUAN Y J, WANG P, LI Z,The role of bandgap and interface in enhancing photocatalytic H2generation activity of 2D-2D black phosphorus/MoS2photocatalyst., 2019, 242: 1–8.

    [20] TIAN B, TIAN B, SMITH B,Supported black phosphorus nanosheets as hydrogen-evolving photocatalyst achieving 5.4% energy conversion efficiency at 353 K., 2018, 9: 1397.

    [21] LIANG Q, SHI F, XIAO X,growth of CoP nanoparticles anchored on black phosphorus nanosheets for enhanced phot-ocatalytic hydrogen production., 2018, 10(10): 2179–2183.

    [22] VISHNOI P, GUPTA U, PANDEY R,Stable functionalized phosphorenes with photocatalytic HER activity., 2019, 7(12): 6631–6637.

    [23] WU J, HUANG S, JIN Z,Black phosphorus: an efficient co- catalyst for charge separation and enhanced photocatalytic hydrogen evolution., 2018, 53(24): 16557–16566.

    [24] ELBANNA O, ZHU M, FUJITSUKA M,Black phosphorus sensitized TiO2mesocrystal photocatalyst for hydrogen evolution with visible and near-infrared light irradiation., 2019, 9(4): 3618–3626.

    [25] ZHAO H, LIU H, SUN R,A Zn0.5Cd0.5S photocatalyst modified by 2D black phosphorus for efficient hydrogen evolution from water., 2018, 10(19): 4395–4405.

    [26] ZHENG Y, LIN L, YE X,. Helical graphitic carbon nitrides with photocatalytic and optical activities., 2014, 53(44): 11926–11930.

    [27] ZHENG Y, LIN L, WANG B,Graphitic carbon nitride polymers toward sustainable photoredox catalysis., 2015, 54(44): 12868–12884.

    [28] ZHENG Y, YU Z, LIN F,Sulfur-doped carbon nitride polymers for photocatalytic degradation of organic pollutant and reduction of Cr(VI)., 2017, 22(4): 572.

    [29] ZHU M, KIM S, MAO L,Metal-free photocatalyst for H2evolution in visible to near-infrared region: black phosphorus/graphitic carbon nitride., 2017, 139(37): 13234– 13242.

    [30] WEN M, WANG J, TONG R,A low-cost metal-free photocatalyst based on black phosphorus., 2019, 6(1): 1801321.

    [31] RAN J R, GUO W W, WANG H L,Metal-free 2D/2D phosphorene/g-C3N4van der Waals heterojunction for highly enhanced visible-light photocatalytic H2production., 2018, 30(25): 1800128.

    [32] DU H, LIU Y, SHEN C,Nanoheterostructured photocatalysts for improving photocatalytic hydrogen production., 2017, 38(8): 1295–1306.

    [33] LEI W, MI Y, FENG R,Hybrid 0D-2D black phosphorus quantum dots-graphitic carbon nitride nanosheets for efficient hydrogen evolution., 2018, 50: 552–561.

    [34] RAN J, ZHU B, QIAO S Z. Phosphorene co-catalyst advancing highly efficient visible-light photocatalytic hydrogen production., 2017, 56(35): 10373–10377.

    [35] HU J, CHEN D, MO ZZ-scheme 2D/2D heterojunction of black phosphorus/monolayer Bi2WO6nanosheets with enhanced photocatalytic activities., 2019, 58(7): 2073–2077.

    [36] ZHANG Y, WANG L, PARK S H,. Single near-infrared-laser driven Z-scheme photocatalytic H2evolution on upconversion material@ Ag3PO4@black phosphorus., 2019, 375: 121967.

    [37] ZHU M, OSAKADA Y, KIM S,Black phosphorus: a promising two dimensional visible and near-infrared-activated photoc-atalyst for hydrogen evolution., 2017, 217: 285–292.

    [38] ZHU M, FUJITSUKA M, ZENG L,. Dual function of graphene oxide for assisted exfoliation of black phosphorus and electron shuttle in promoting visible and near-infrared photocatalytic H2evolution., 2019, 256: 117864.

    [39] ZHU M, CAI X, FUJITSUKA M,Au/La2Ti2O7nanostructures sensitized with black phosphorus for plasmon-enhanced photocatalytic hydrogen production in visible and near-infrared light., 2017, 56(8): 2064–2068.

    [40] RAN J, WANG X, ZHU B,Strongly interactive 0D/2D heterostructure of a ZnCd1-xS nanoparticle decorated phosphorene nanosheet for enhanced visible-light photocatalytic H2production., 2017, 53(71): 9882–9885.

    [41] REDDY DA, KIM E H, GOPANNAGARI M,Few layered black phosphorus/MoS2nanohybrid: a promising co-catalyst for solar driven hydrogen evolution., 2019, 241: 491–498.

    [42] BOPPELLA R, YANG W, TAN J,Black phosphorus supported Ni2P co-catalyst on graphitic carbon nitride enabling simultaneous boosting charge separation and surface reaction., 2019, 242: 422–430.

    [43] HU J, JI Y, MO Z,Engineering black phosphorus to porous g-C3N4-metal-organic framework membrane: a platform for highly boosting photocatalytic performance., 2019, 7(9): 4408–4414.

    [44] YAN J, JI Y, KONG L,Black phosphorus-based compound with few layers for photocatalytic water oxidation., 2018, 10(16): 3424–3428.

    [45] ZHU M, SUN Z, FUJITSUKA M,Z-scheme photocatalytic water splitting on a 2D heterostructure of black phosphorus/bism-uth vanadate using visible light., 2018, 57(8): 2160–2164.

    [46] ZHENG Y, YU Z, OU H,Black phosphorus and polymeric carbon nitride heterostructure for photoinduced molecular oxygen activation., 2018, 28(10): 1705407.

    [47] RUDENKO A N, KATSNELSON M I. Quasiparticle band structure and tight-binding model for single- and bilayer black phosphorus., 2014, 89(20): 201408.

    [48] TRAN V, SOKLASKI R, LIANG Y,Layer-controlled band gap and anisotropic excitons in few-layer black phosphorus., 2014, 89(23): 235319.

    [49] ZHOU Q, CHEN Q, TONG Y,Light-induced ambient degr-adation of few-layer black phosphorus: mechanism and protection., 2016, 55(38): 11437–11441.

    [50] QIU M, WANG D, LIANG W,Novel concept of the smart NIR-light-controlled drug release of black phosphorus nanostructure for cancer therapy., 2018, 115(3): 501–506.

    [51] PENG X, WEI Q, COPPLE A. Strain-engineered direct-indirect band gap transition and its mechanism in two-dimensional phosphorene., 2014, 90(8): 085402.

    [52] TANG X, LIANG W, ZHAO J,Fluorinated phosphorene: electrochemical synthesis, atomistic fluorination, and enhanced stability., 2017, 13(47): 1702739.

    [53] MAO L, CAI X, YANG S,Black phosphorus-CdS-La2Ti2O7ternary composite: effective noble metal-free photocatalyst for full solar spectrum activated H2production., 2019, 242: 441–448.

    [54] FENG R, LEI W, LIU G,Visible- and NIR-light responsive black-phosphorus-based nanostructures in solar fuel production and environmental remediation., 2018, 30(49): 1804770.

    [55] ZHANG K, JIN B, PARK C,Black phosphorene as a hole extraction layer boosting solar water splitting of oxygen evolution catalysts., 2019, 10(1): 2001.

    Progress on Phosphorene for Photocatalytic Water Splitting

    ZHENG Yun1,2, CHEN Yilin1, GAO Bifen1, LIN Bizhou1

    (1. College of Materials Science and Engineering, Huaqiao University, Xiamen 361021, China; 2. State Key Laboratory of Photocatalysis on Energy and Environment, College of Chemistry, Fuzhou University, Fuzhou 350116, China)

    Semiconductor photocatalytic water splitting has been considered as a potential strategy to overcome global energy shortage and environmental pollution. In recent years, phosphorene (BP) attracted great attention in photocatalytic water splitting due to its adjustable band gap, high hole mobility and wide absorption spectrum. This review summarizes the recent significant advances on designing high-performance BP-based photocatalysts for water splitting. The synthetic methods and modification strategies (, surface modification and heterostructure design) of BP-based photocatalysts are described. Furthermore, in order to elucidate the structure-activity relationship of BP-based photocatalysts, the charge transfer mechanism is illustrated. Finally, the ongoing challenges and opportunities for the future development of BP-based photocatalysts in the exciting research area are highlighted.

    phosphorene; photocatalysis; water splitting; two-dimensional materials; review

    O643

    A

    1000-324X(2020)06-0647-07

    10.15541/jim20190307

    2019-06-24;

    2019-08-23

    國(guó)家自然科學(xué)基金(21902051); 福建省自然科學(xué)基金(2019J05090, 2017J01014); 福建省石墨烯復(fù)合材料研究中心(2017H2001); 華僑大學(xué)科研基金(605-50Y17060); 福州大學(xué)能源與環(huán)境光催化國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放課題 (SKLPEE-201803)

    National Natural Science Foundation of China (21902051); Natural Science Foundation of Fujian Province (2019J05090, 2017J01014); Graphene Power and Composite Research Center of Fujian Province (2017H2001); Scientific Research Funds of Huaqiao University (605-50Y17060); The Open Project Program of the State Key Laboratory of Photocatalysis on Energy and Environment of Fuzhou University (SKLPEE-201803)

    鄭云(1990–), 女, 博士, 講師. E-mail: zheng-yun@hqu.edu.cn

    ZHENG Yun(1990–), female, PhD, lecturer. E-mail: zheng-yun@hqu.edu.cn

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