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    應(yīng)用微波消解-ICP-MS法分析環(huán)境水樣中的釷

    2020-06-30 02:25:30甘睿琳
    核化學(xué)與放射化學(xué) 2020年3期
    關(guān)鍵詞:內(nèi)標(biāo)水樣微波

    黃 微,高 鵬,甘睿琳

    北京市輻射安全技術(shù)中心,北京 100089

    釷是一種同時(shí)具有高毒性和放射性活性的長(zhǎng)壽命元素[1]。環(huán)境水樣中釷的分析是輻射環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)的必測(cè)項(xiàng)目,也是保證公眾安全應(yīng)急分析的主要措施之一,因此快速、準(zhǔn)確測(cè)定水中釷的含量具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。

    水中釷的分析方法有分光光度法、中子活化法、極譜法、熒光光度法、X射線熒光法和α、γ能譜法等[2]。中子活化分析法需要強(qiáng)中子源、儀器昂貴,應(yīng)用不普遍,主要用于土壤樣品中釷的分析[3-4]。γ能譜法必須假定釷衰變系列是經(jīng)過(guò)長(zhǎng)期平衡的,才能從子體衰變產(chǎn)物的測(cè)量中計(jì)算出釷同位素的含量,但在絕大多數(shù)情況下放射性衰變是不平衡的。X熒光光譜法的準(zhǔn)確度也較差[5]。分光光度法具有設(shè)備簡(jiǎn)單、成本低的特點(diǎn),所以國(guó)內(nèi)輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)部門(mén)大多參考《水中釷的分析方法》[6]和《食品中放射性物質(zhì)天然釷和鈾的測(cè)定》[7]分析水中釷,但其前處理步驟多、分析時(shí)間長(zhǎng),不適合大批量樣品分析,且實(shí)驗(yàn)中使用到的N-235和二甲苯等有機(jī)試劑,操作不當(dāng)可能會(huì)對(duì)實(shí)驗(yàn)人員的身體造成傷害[8];而電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP-MS)具有的高靈敏度、低檢測(cè)限、寬動(dòng)態(tài)范圍、多元素同時(shí)分析、基體干擾小等優(yōu)點(diǎn)[9]使其得到越來(lái)越廣泛的應(yīng)用。如潘潔等[8]用Mg(OH)2對(duì)水中釷進(jìn)行濃集、采用ICP-MS對(duì)其測(cè)量,加標(biāo)回收率在82.5%~92.2%,平行樣的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差約為5%(n=11),方法測(cè)定下限為1.2 ng/L;文獻(xiàn)[10]中也對(duì)水中釷的分析流程做了一定的規(guī)范,但由于輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)具備一定特殊性,有必要對(duì)其做進(jìn)一步研究。

    此外,常規(guī)的前處理方法各有局限性,如濕法消解使用濃硝酸,揮發(fā)出的氣體會(huì)危害人體健康,溫度較高時(shí)甚至暴沸;化學(xué)前處理法樣品體積大,實(shí)驗(yàn)過(guò)程繁瑣,對(duì)操作要求較高,時(shí)間長(zhǎng)。微波消解技術(shù)作為新的前處理手段具有時(shí)間短、污染少、損失少、消解效果好、效率高等特點(diǎn),已經(jīng)應(yīng)用到食品、藥品、化工以及環(huán)境監(jiān)測(cè)等多個(gè)領(lǐng)域[11-12]。

    綜上所述,由于環(huán)境水樣組成復(fù)雜,存在顯著的基體效應(yīng)[13],且環(huán)境水樣中釷的含量通常很低[14],而目前水中釷的分析方法存在流程復(fù)雜、分析時(shí)間長(zhǎng)、不方便操作等問(wèn)題,難以滿足快速、準(zhǔn)確測(cè)定水中釷含量的要求。因此本工作擬通過(guò)微波消解-ICP-MS法分析環(huán)境水樣中的釷,為環(huán)境水樣中釷的分析尋求更快速、簡(jiǎn)便、準(zhǔn)確的方法。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 儀器與試劑

    Element Ⅱ型高分辨電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP-MS)儀,美國(guó)賽默飛世爾科技公司;UltraWAVE超級(jí)微波化學(xué)平臺(tái),意大利Milestone公司;Milli-Q Integral 3超純水處理系統(tǒng),美國(guó)密理博公司;萬(wàn)級(jí)超凈實(shí)驗(yàn)室和百級(jí)超凈實(shí)驗(yàn)臺(tái),北京萊伯泰科儀器股份有限公司。

    釷標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液,釷的質(zhì)量濃度為1 mg/L,美國(guó)Spex公司;質(zhì)譜調(diào)諧液,Li、Y、U、Ti、Co質(zhì)量濃度均為1 μg/L,購(gòu)于Thermo公司;內(nèi)標(biāo)溶液:Bi、Ho、In、Sc混合溶液,質(zhì)量濃度為10 mg/L,美國(guó)Spex公司,使用前用5%(質(zhì)量分?jǐn)?shù),下同)硝酸稀釋成10 μg/L;硝酸,優(yōu)級(jí)純,北京化學(xué)試劑研究所,經(jīng)90 ℃重蒸;30%(質(zhì)量分?jǐn)?shù),下同)過(guò)氧化氫,優(yōu)級(jí)純,北京化學(xué)試劑研究所;實(shí)驗(yàn)中使用的水均為自制的超純水,18.2 MΩ。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1ICP-MS工作條件的優(yōu)化 用調(diào)諧液調(diào)試儀器,對(duì)矩管位置、電感耦合等離子體參數(shù)、質(zhì)譜儀參數(shù)和測(cè)量參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化,以使靈敏度和分辨率達(dá)到最佳狀態(tài),優(yōu)化后的工作條件如下:等離子氣流量為16.05 L/min;輔助氣流量為0.80 L/min;載氣流量為1.02 L/min;分析模式為定量分析;重復(fù)次數(shù)為6次;射頻功率為1 240 W;總獲取時(shí)間為60 s;蠕動(dòng)泵轉(zhuǎn)速0.1 r/s;氧化物比率為2.0%;雙電荷比率為2.3%。

    1.2.2樣品的處理 量取9.0 mL搖勻后的待測(cè)樣品于消解試管中,加入0.9 mL 濃硝酸[15]和0.1 mL 30%過(guò)氧化氫,微波消解處理,微波消解程序列入表1。消解完畢后冷卻至室溫,轉(zhuǎn)移至10 mL容量瓶中,用去離子水定容至刻度,搖勻,待測(cè)。

    1.2.3樣品的測(cè)定 樣品定量分析采用外標(biāo)法。用5%硝酸將釷標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液(1 mg/L)逐級(jí)稀釋成質(zhì)量濃度為0、0.5、1、5、8、10 μg/L釷標(biāo)準(zhǔn)溶液,測(cè)定時(shí)采用樣品與內(nèi)標(biāo)同時(shí)進(jìn)樣,繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,測(cè)定處理后的樣品。

    表1 微波消解程序Table 1 Procedure of microwave digestion

    2 結(jié)果與討論

    2.1 微波消解條件的選擇

    以硝酸-過(guò)氧化氫為消解體系、加標(biāo)環(huán)境水樣為分析樣品,對(duì)最高消解溫度、保持時(shí)間進(jìn)行正交實(shí)驗(yàn),結(jié)果列入表2。由表2可知,在160~200 ℃內(nèi)最高消解溫度對(duì)結(jié)果有一定影響,保持時(shí)間以15 min為宜。因此,選擇最高消解溫度200 ℃、保持時(shí)間15 min作為消解條件。

    表2 微波消解正交實(shí)驗(yàn)Table 2 Orthogonal test of microwave digestion

    2.2 內(nèi)標(biāo)的選擇

    通常選擇與待測(cè)元素在電離電勢(shì)及質(zhì)量數(shù)方面相近的元素作為內(nèi)標(biāo)。在進(jìn)樣的同時(shí),在線引入內(nèi)標(biāo)元素來(lái)校正待測(cè)溶液與標(biāo)準(zhǔn)溶液基體差異造成的待測(cè)元素響應(yīng)值偏差。HJ 700-2014[10]推薦Re作為分析釷的內(nèi)標(biāo)。根據(jù)目前多數(shù)實(shí)驗(yàn)室的實(shí)際情況,分別以115In、209Bi、165Ho、187Re為內(nèi)標(biāo)核素,在儀器最優(yōu)條件下對(duì)標(biāo)準(zhǔn)值為1、5、10、20、40 μg/L的釷標(biāo)準(zhǔn)溶液進(jìn)行測(cè)定,測(cè)量結(jié)果的相對(duì)偏差示于圖1。從圖1可以看出:以115In為內(nèi)標(biāo),測(cè)量結(jié)果的相對(duì)偏差為6.0%~11.0%;以165Ho為內(nèi)標(biāo),測(cè)量結(jié)果的相對(duì)偏差為2.6%~7.8%;以187Re為內(nèi)標(biāo),測(cè)量結(jié)果的相對(duì)偏差為6.0%~23.5%;以209Bi為內(nèi)標(biāo),測(cè)量結(jié)果的相對(duì)偏差最小,為0.2%~1.3%,因此內(nèi)標(biāo)核素選用209Bi為宜。

    ■——115In,□——209Bi,——165Ho,——187Re圖1 不同內(nèi)標(biāo)對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響Fig.1 Influence of different internal standards on measurement results

    2.3 標(biāo)準(zhǔn)曲線和檢出限

    通常環(huán)境水樣的釷含量很低,因此選擇釷質(zhì)量濃度為0~10 μg/L的釷標(biāo)準(zhǔn)溶液做標(biāo)準(zhǔn)曲線。用實(shí)驗(yàn)室的重蒸酸和超純水配制空白樣品,按照1.2節(jié)的方法,微波消解處理后,以209Bi為內(nèi)標(biāo),平行測(cè)定10 次,計(jì)算標(biāo)準(zhǔn)偏差δ,以3δ作為方法檢出限。最后得出:標(biāo)準(zhǔn)曲線方程為y=1.030 20x,相關(guān)系數(shù)為0.999 98,標(biāo)準(zhǔn)偏差δ=0.1%,檢出限為0.003 μg/L,該曲線線性關(guān)系良好。

    2.4 分析方法的精密度

    選擇4個(gè)釷含量的樣品,按照1.2節(jié)的方法,微波消解處理后,以209Bi為內(nèi)標(biāo),測(cè)定釷的含量, 結(jié)果列入表3。由表3可知:相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(sr) 均小于6.0%(n=6),方法的精密度好。

    表3 方法的精密度Table 3 Precision of method

    2.5 分析方法的準(zhǔn)確度和回收率

    用釷標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液逐級(jí)稀釋,選取3個(gè)不同濃度的釷標(biāo)準(zhǔn)樣品,每個(gè)濃度平行制備3份,按照1.2節(jié)的方法,微波消解處理后,以209Bi為內(nèi)標(biāo),測(cè)定釷的含量。再平行制備3份自來(lái)水樣品,分別加入0.91、4.55、9.10 μg/L的釷標(biāo)準(zhǔn)溶液,測(cè)定加標(biāo)回收率,方法的準(zhǔn)確度和回收率結(jié)果列入表4。由表4可知:釷標(biāo)準(zhǔn)溶液的測(cè)定值與標(biāo)準(zhǔn)值基本吻合,測(cè)定值與標(biāo)準(zhǔn)值的相對(duì)偏差范圍為3.30%~4.61%;加標(biāo)回收率為93.4%~106.2%。綜上,該法具有良好的準(zhǔn)確度和回收率。

    表4 方法的準(zhǔn)確度和回收率Table 4 Accuracy and recovery of method

    注:1)n=3

    2) 測(cè)定值均為扣除本底后的結(jié)果

    2.6 環(huán)境水樣中釷的測(cè)量結(jié)果

    根據(jù)文獻(xiàn)[16],采集20個(gè)環(huán)境水樣,來(lái)源包括飲用水、地下水、地表水及其它復(fù)雜水體,按照1.2節(jié)的方法,微波消解處理后,以209Bi為內(nèi)標(biāo),對(duì)水中釷的質(zhì)量濃度進(jìn)行測(cè)定,結(jié)果列入表5。由表5可知:本次測(cè)量釷的質(zhì)量濃度為0.13~0.73 μg/L,所有水樣的釷質(zhì)量濃度均在2016年測(cè)量值范圍之內(nèi)(0.01~0.78 μg/L[17])。

    表5 水中釷含量Table 5 Thorium content of water in some points of a city

    據(jù)調(diào)研,國(guó)內(nèi)絕大多數(shù)省輻射監(jiān)測(cè)機(jī)構(gòu)分析水中的釷含量均采用N-235萃取/分光光度法,該法是將水樣共沉淀后再溶解、萃取,然后進(jìn)行分光光度測(cè)量,具有較高的回收率和重現(xiàn)性,但分析步驟繁瑣,流程長(zhǎng),一般需要1~2天,加標(biāo)回收率范圍約為91.3%~95.8%[2]。與之相比,本工作采用的微波消解-ICP-MS法,前處理過(guò)程簡(jiǎn)單易操作,僅4 h左右即可獲得測(cè)定結(jié)果,極大縮短了分析時(shí)間,且適合大批量樣品的測(cè)量,同時(shí)方法的精密度和準(zhǔn)確度更好。

    3 結(jié) 論

    采用微波消解-ICP-MS法快速分析環(huán)境水樣中的釷含量,從最高消解溫度和時(shí)間等方面優(yōu)化了微波消解的條件,對(duì)內(nèi)標(biāo)元素進(jìn)行了選擇,最終確定以209Bi為內(nèi)標(biāo),并從檢出限、精密度、準(zhǔn)確度、回收率以及實(shí)際樣品分析等方面對(duì)方法進(jìn)行了驗(yàn)證。結(jié)果表明:

    (1) 該法快速、簡(jiǎn)便、準(zhǔn)確,適合分析大批量環(huán)境水樣中釷的含量,可為我國(guó)輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)提供方法參考;

    (2) 采用微波消解法處理環(huán)境水樣比傳統(tǒng)的前處理方法速度更快、更安全。

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