表面微納結(jié)構(gòu)對氣-水界面穩(wěn)定性和流動減阻的影響

姚朝暉, 張靜嫻, 郝鵬飛

(1. 中國科學院大學 工程科學學院, 北京 101408; 2. 清華大學 工程力學系, 北京 100084)

0 引 言

當超疏水表面浸入水中時，表面上的微結(jié)構(gòu)會捕捉空氣，并在微結(jié)構(gòu)間形成氣-水界面[1-2]。在流動剪切、壓強或其他擾動因素的作用下，氣-水界面會失穩(wěn)并塌陷，因此氣-水界面的壽命和相關(guān)影響因子是人們關(guān)注和研究的對象[3-4]。 在流動中，超疏水表面氣-水界面的狀態(tài)與流動的靜壓、對流效應、實驗時間及表面微觀結(jié)構(gòu)特性等因素相關(guān)[5]。Lee 和Kim[6]發(fā)現(xiàn),具有復合結(jié)構(gòu)的表面可以使得氣-水界面更加穩(wěn)定，他們認為這是二級結(jié)構(gòu)給氣-水界面提供了更多釘扎點的原因。Jones 等[7]使用結(jié)晶和低溫聚集粒子束銑技術(shù)凍結(jié)氣-水界面并通過掃描電鏡觀測，以比較微米一級結(jié)構(gòu)表面和具有納米/亞微米二級結(jié)構(gòu)表面的氣-水界面情況，結(jié)果發(fā)現(xiàn)：在相同實驗條件下，只有微米一級結(jié)構(gòu)的表面氣-水界面消失，而具有復合結(jié)構(gòu)(納米或亞微米二級結(jié)構(gòu))的表面存在氣-水界面。Tuteja等[8]對表面微結(jié)構(gòu)的幾何形貌進行了更進一步的研究。他們發(fā)現(xiàn)，在表面上加工出具有內(nèi)凹特性的微結(jié)構(gòu)后，對于很多表面能較低的液體(如酒精等，在傳統(tǒng)超疏水表面上容易發(fā)生浸潤)也能表現(xiàn)出不浸潤的特性。這說明內(nèi)凹的幾何形貌有助于增強微結(jié)構(gòu)間氣-水界面的穩(wěn)定性。隨后，Liu和Kim[9]設(shè)計并加工出一種具有二次凹陷特征的“蘑菇狀”表面，由親水的硅片直接刻蝕加工得到，卻具有不可思議的超全疏特性，即使是表面能極低的聚四氟乙烯液體也無法浸潤表面。

眾所周知，微流動系統(tǒng)因表面效應增強而具有很大的流動阻力，因此如何減小微通道的表面阻力是研究者一直致力解決的問題。Ou等[10]在槽深為76～254 μm的一系列微槽道中測量了具有不同表面結(jié)構(gòu)的超疏水表面的阻力特性，發(fā)現(xiàn)在層流中超疏水表面壓降減小量最高可達40%。他們通過激光共聚焦技術(shù)監(jiān)測發(fā)現(xiàn)，超疏水表面上方存在一層氣膜，形成氣-水界面。氣-水界面的存在可大大降低界面剪切力，引入滑移速度，從而實現(xiàn)減阻。隨后，研究者展開了一系列實驗對超疏水表面在槽道中的層流減阻特性進行了驗證和測量。Joseph等[11]在微槽道中引入碳納米管森林狀結(jié)構(gòu)形成超疏水表面，并使用粒子圖像測速(Particle Image Velocimetry，PIV)技術(shù)進行測量，證實當微結(jié)構(gòu)上方界面為Cassie狀態(tài)(微結(jié)構(gòu)間存在氣-水界面)時，邊界存在數(shù)微米量級的速度滑移；而當液體潤濕進微結(jié)構(gòu)，界面轉(zhuǎn)變?yōu)閃enzel狀態(tài)(微結(jié)構(gòu)間不存在氣-水界面)后，速度滑移則會消失。Choi等[12]制備了具有納米光柵結(jié)構(gòu)(230 nm間距，500 nm深)的超疏水表面并在微槽道中實現(xiàn)了20%～30%的最大減阻。Byun等[13]制備了具有不同親疏水特性的微槽道，并使用PIV測量槽道內(nèi)的速度剖面，發(fā)現(xiàn)親水表面上沒有速度滑移，而超疏水表面上存在速度滑移，對應滑移長度為2 μm左右。此外，他們發(fā)現(xiàn)，對于具有展向溝槽結(jié)構(gòu)的超疏水側(cè)壁，其氣-水界面存在一定的不穩(wěn)定性。Hao等[14]在微槽道側(cè)壁加工出具有交錯展向溝槽的微結(jié)構(gòu)，使得側(cè)壁具有較好的疏水性能。通過測量壓降和使用Micro-PIV技術(shù)測量內(nèi)部流場，發(fā)現(xiàn)減阻可達10%～30%，對應速度滑移達到槽道中心速度的8%。

在實際工程應用中(例如油路運輸、水路運輸?shù)?，涉及到的往往是宏觀尺度的槽道流動問題。因此，針對宏觀尺度槽道的超疏水表面減阻研究十分必要。在宏觀尺度下，壁面效應相對來說沒有微槽道中那么明顯，因此，超疏水表面的減阻率和微槽道的相比可能會偏小，測量也面臨著更大的挑戰(zhàn)。同時，宏觀流動往往流速較高，達到湍流狀態(tài)，因此還需研究流動轉(zhuǎn)捩和高雷諾數(shù)下的相關(guān)阻力特性。Woolford等[15]在水力直徑為8.2 mm、寬深比為8.9的扁平槽道中進行實驗，將超疏水表面置于槽道下壁面，通過測量壓降計算阻力特性，實驗雷諾數(shù)從4800到10000。實驗發(fā)現(xiàn)，超疏水表面減阻效果和其表面微結(jié)構(gòu)形貌高度相關(guān)，具有流向溝槽結(jié)構(gòu)的超疏水表面可以減阻11%，而具有展向溝槽結(jié)構(gòu)的超疏水表面反而會增阻6.5%。類似的，Daniello等[16]在水力直徑為13.1 mm、寬深比為4.8的槽道中測量了具有流向溝槽結(jié)構(gòu)的超疏水表面，與Woolford等的結(jié)果不同，他們發(fā)現(xiàn)，減阻開始于一個臨界雷諾數(shù)(ReDH=2500)，即在層流時表面并不減阻，在湍流狀態(tài)下減阻率最大可達50%。

一系列研究表明，超疏水表面在槽道減阻中的效果和其表面上方氣膜的狀態(tài)密切相關(guān)。具有微納二級復合結(jié)構(gòu)的超疏水表面憎水性能更為優(yōu)異，具有更好的自清潔性能[17]。對于減阻來說，這種復合結(jié)構(gòu)有助于增強超疏水表面氣-水界面的穩(wěn)定性，從而延長其減阻效果[18]。然而，關(guān)于二級復合結(jié)構(gòu)對減阻的影響效果還需要更多的研究支持。同時，在一些理論研究中，具有相同固體面積分數(shù)(固體面積分數(shù)φs=表觀固體面積/表面積)的超疏水表面被認為具有相似的減阻效果[19]。在實際實驗中，一些具有相同固體面積分數(shù)但是結(jié)構(gòu)形狀或尺寸不同的超疏水表面減阻效果可能差距甚大，這是由于不同結(jié)構(gòu)使得其上方氣-水界面穩(wěn)定性和曲率產(chǎn)生變化所致。為更好地探究這些問題，本文將針對不同類型的超疏水表面進行槽道流動的測量，并同時觀測表面的氣膜情況，研究復合結(jié)構(gòu)和結(jié)構(gòu)尺寸對表面氣-水界面穩(wěn)定性和減阻的影響。

1 槽道減阻實驗的設(shè)備與方案

在槽道減阻實驗中，槽道的具體布置如圖1所示。槽道全長450 mm，截面形狀為矩形，展向?qū)挾葹?0 mm，高度為2 mm，對應等效水力直徑為DH=4A/P=3.33 mm，其中A為槽道截面積，P為槽道截面周長。圖1中紅色區(qū)域設(shè)計為可替換表面，根據(jù)實驗需求，可安裝各種類型的超疏水表面和作為對照的普通表面，這樣不同表面的測量可保證均在相同槽道中進行，共享同一系統(tǒng)誤差。如圖1所示，可替換表面設(shè)置在槽道中后段，為保證測量區(qū)域流動充分發(fā)展，前后均預留了進出口過渡距離，分別設(shè)為55DH和25DH。為測量流經(jīng)表面的壓降，在替換表面的前后邊界處安裝了微壓力傳感器(CGYL-202，量程0～30 kPa，精度0.03 kPa，測量頻率1000 Hz)，2個微壓力傳感器距離L=140 mm。槽道由微型磁驅(qū)動齒輪泵(MG1018A-ZWX-40/24)驅(qū)動注入水流，通過調(diào)節(jié)微泵可控制水速，實驗雷諾數(shù)Re為700～4700 (Re=umDH/ν，其中um為槽道內(nèi)截面上平均流速,ν為運動黏性系數(shù))。在槽道出口處使用精細測力天平(G&G T5000，精度1 g)和秒表測量質(zhì)量流量，記為Qm。實驗槽道為長矩形槽道，在槽道上下表面分別安裝超疏水或普通表面(圖中紅色框標識)，并測量流經(jīng)表面的壓降，記為Δp。

圖1 實驗槽道示意圖

本實驗中共使用了3種類型表面，分別為：普通表面(光滑硅片表面)、規(guī)則微米一級結(jié)構(gòu)表面和規(guī)則復合結(jié)構(gòu)表面。其中規(guī)則結(jié)構(gòu)為微柱陣列結(jié)構(gòu)，微柱具有3種幾何尺寸，進行了自組裝疏水處理(OTS)；復合結(jié)構(gòu)為在此基礎(chǔ)上涂覆納米二氧化硅粒子二級結(jié)構(gòu)。表面的尺寸特征和接觸角特性如表1所示，不同超疏水表面類型用表中字母和數(shù)字表示，其中數(shù)字代表微柱的邊長，“+nano”表示添加了納米粒子結(jié)構(gòu)，為復合結(jié)構(gòu)表面。

表1 實驗槽道的表面特性Table 1 Characteristics of the test channel surfaces

此外，為觀測超疏水表面氣膜的狀態(tài)，將超疏水表面設(shè)置在槽道測量段的下表面，槽道測量段上表面為透明觀察窗，可在實驗中實時觀測表面氣膜情況。超疏水表面上方的氣膜可通過氣-水界面不同的反射率進行觀測，如圖2所示。不同的界面材質(zhì)會有不同的反射效果，表面上方存在氣膜的區(qū)域呈現(xiàn)銀色，而沒有氣膜的區(qū)域呈暗色。采用MATLAB圖像灰度過濾算法監(jiān)測并統(tǒng)計表面上方的氣膜區(qū)域(即銀色反光區(qū)域)，可算出對應表面的氣膜損耗面積比例β。在實驗中，所有超疏水表面上方均有氣膜，但存在一定比例損耗，氣膜損耗面積比例越大，意味著從統(tǒng)計上來看，表面的超疏水性能越差。如圖2所示，“OTS16”超疏水表面上方氣膜損耗面積最大，達到52%；“OTS4”和“OTS4+nano”超疏水表面氣膜損耗面積非常小，小于1%，這意味著實驗中在這2種表面上方的氣膜基本上沒有損耗?？梢钥闯觯哂型瑯右患壩⒔Y(jié)構(gòu)的表面，添加納米粒子后，表面上方氣膜的穩(wěn)定性得到了提升，氣膜的損耗面積減小了。

圖2 實驗中超疏水表面上方的氣膜狀態(tài)

Fig.2 Statuses of air plastron on SH surfaces during measurement

2 槽道內(nèi)的減阻特性

根據(jù)達西-韋斯巴赫(Darcy-Weisbach)公式，通過測量流經(jīng)表面的壓降Δp和對應的質(zhì)量流量Qm，槽道中的阻力系數(shù)f可計算為：

(1)

式中，L為2個壓力測量點間距，L= 140 mm；um=Qm/ρA為槽道內(nèi)截面平均流速,ρ為水的密度。

由早期工程研究可知，在充分發(fā)展的規(guī)則槽道流動中，槽道內(nèi)部的阻力系數(shù)f可由經(jīng)驗公式進行計算[20]：

(2)

其中Ra為表面粗糙度(對于帶微結(jié)構(gòu)表面，表面粗糙度為微結(jié)構(gòu)高度的一半)，k為無量綱系數(shù)：

(3)

其中r為截面比例系數(shù)。本實驗中r=0.2，代入計算得k=77.0。

在本實驗中，利用所測數(shù)據(jù)，阻力系數(shù)f可由式(1)算出。對于普通光滑表面情況，由測得數(shù)據(jù)算出的阻力系數(shù)f0分布和由經(jīng)驗公式(2)算出的阻力系數(shù)曲線較為相符(圖3)。對于超疏水表面情況，由測得數(shù)據(jù)算出的阻力系數(shù)fs分布和經(jīng)驗公式算出的阻力系數(shù)曲線形式相同，但需要加一個比例系數(shù)c修正，表示為fs=cf0。由于超疏水表面上氣-水界面的存在，對應局部區(qū)域剪切力近似為零，因此超疏水表面上的阻力因子小于普通表面，即有c<1。通過曲線擬合的方法，對于不同超疏水表面的數(shù)據(jù)可以得到不同的c。據(jù)此，減阻率DR可定義為：

(4)

根據(jù)實驗測量結(jié)果，使用式(1)計算表面摩擦系數(shù)，并用式(4)計算對應的減阻率。實驗時，針對每種表面情況均測量3次，每次測量均在表面干燥后進行(保證初始時表面均未失效)，并包含Re由小變大和由大變小的測量(為排除泵的滯留效應)。

圖3所示為實驗中各種表面上方的阻力系數(shù)f隨雷諾數(shù)Re的變化。

圖3 阻力系數(shù)f隨雷諾數(shù)Re的分布

在圖3中，黑色實線為使用經(jīng)驗公式(2)計算出的阻力系數(shù)結(jié)果，黑色實心方塊是普通表面的實驗結(jié)果平均值?？梢钥闯?，普通表面的實驗結(jié)果和經(jīng)驗值十分接近，這驗證了本實驗裝置的可靠性?？招牡臉擞淈c表示超疏水表面的結(jié)果，其中空心圓圈表示規(guī)則微米一級結(jié)構(gòu)表面，空心倒三角表示規(guī)則復合結(jié)構(gòu)表面。顏色表示不同的微柱間距(邊長和間距相等)，綠色、藍色、紅色分別表示微柱間距為4、8和16 μm的超疏水表面。

從圖3可以看出，對于超疏水表面，其上方的阻力系數(shù)f在實驗雷諾數(shù)范圍內(nèi)(700

表2為各超疏水表面在層流和湍流狀態(tài)下的減阻率。

表2 各超疏水表面的減阻率Table 2 Drag reductions (DR) of different SH surfaces

表2表明，實驗采用的所有超疏水表面在層流和湍流下均具有一定的減阻效果，最大減阻率達到(38.6±4.5)%，對應表面為“OTS4+nano”表面。

實驗中，超疏水表面OTS16，OTS8和OTS4具有相同的固體面積分數(shù)φs和相同的槽道內(nèi)截面平均流速um，但是對應減阻率并不相同，減阻率DR隨微柱尺寸(邊長和間距)增大而減小，這一現(xiàn)象是由于界面曲率和不穩(wěn)定性的影響導致的。在相同的固體分數(shù)下，微柱的尺寸(邊長和間距)越大，氣-水界面彎曲效應越強，穩(wěn)定性越差，對應表面減阻效果越弱。在本實驗中，對于各種超疏水表面，湍流減阻效果均優(yōu)于層流減阻效果。這一結(jié)果與Lu等[21]的實驗結(jié)果類似。在Zhang等[22]的超疏水表面外流減阻研究中發(fā)現(xiàn)，對于湍流流動，減阻是界面速度滑移和渦結(jié)構(gòu)改變共同作用的結(jié)果，因此減阻效果比層流狀態(tài)下更為優(yōu)異。此外，復合結(jié)構(gòu)表面(“+nano”表面)上方的氣膜面積比微米一級結(jié)構(gòu)表面的氣膜面積大(見圖2)，這說明增添納米粒子增強了氣-水界面的穩(wěn)定性，進而也提高了流動的減阻率。

3 表面微結(jié)構(gòu)形狀對氣-水界面穩(wěn)定性影響的研究

為了研究表面微結(jié)構(gòu)形狀對流動的影響，制作了不同形狀的微脊結(jié)構(gòu)。通過硅微刻蝕，在硅片上刻蝕了60 μm寬、50 μm深、28 000 μm長的微槽，并在其側(cè)壁加工了微脊結(jié)構(gòu)，使用玻璃鍵合封閉槽道的上表面。設(shè)計加工了3類微脊結(jié)構(gòu)，分別為：普通柱狀微脊、單內(nèi)凹微脊(T形微脊)和雙內(nèi)凹微脊(傘形微脊)(圖4)。

圖4 微槽道內(nèi)3類微脊結(jié)構(gòu)

如圖4所示，3類微脊結(jié)構(gòu)的基本尺寸相同，s=40 μm，w=20 μm，h=20 μm，對于內(nèi)凹型結(jié)構(gòu)，內(nèi)凹面高度δ=5 μm。本實驗測得流動靜止條件下氣-水界面與壁面的夾角為(50±3)°，即壁面的本征接觸角。由此可知,加工壁面為親水表面。

圖5所示為微槽道內(nèi)氣-水界面穩(wěn)定性研究實驗裝置。流動由注射泵推動，從左向右(圖示箭頭方向)流經(jīng)微槽道，最后流入集液杯中。集液杯應放置在高于微槽道水平面的位置，以保證微槽道內(nèi)流動正常進行，實驗中選取ΔH= 100 mm。在微槽道上方，使用豎立式顯微鏡系統(tǒng)(OLYMPUS，BX51，目鏡2×，物鏡20×)觀測槽內(nèi)流體流動情況，并使用高速相機(FASTCAM Mini UX100，Photron)拍攝入流界面。因為入流過程時間很短(30 ms內(nèi)流經(jīng)整個觀測區(qū)域)，界面變化快，因此需要將高速相機調(diào)至高幀頻狀態(tài)，并于合適的時機進行觸發(fā)。本實驗高速相機幀頻為4000幀/s。

圖5 微槽道流動顯示裝置

3種側(cè)壁類型的微槽道入流情況如圖6所示，圖中用點劃線將氣-水界面描繪出來。圖6(a)～(c)分別表示柱狀微脊結(jié)構(gòu)、單內(nèi)凹微脊結(jié)構(gòu)和雙內(nèi)凹微脊結(jié)構(gòu)。圖中流體從左往右流動，相鄰2幅圖時間間隔為0.75 ms。

從圖6(a)可以看出，對于柱狀微脊結(jié)構(gòu)，當水流入時，結(jié)構(gòu)間的氣-水界面會沿著豎直的側(cè)壁下滑，結(jié)構(gòu)間氣體會逐漸耗散，對應氣-水界面逐漸消失。相比柱狀微脊結(jié)構(gòu)，單內(nèi)凹(T形)結(jié)構(gòu)在初始時可以捕捉氣-水界面(圖6(b))，但具有一定隨機性：氣-水界面一開始在結(jié)構(gòu)內(nèi)凹面釘扎，但會很快坍塌，導致界面消失。雙內(nèi)凹(傘形)結(jié)構(gòu)則表現(xiàn)出優(yōu)異的性能(圖6(c))，即使表面是親水的，仍然可以較好地捕捉氣-水界面。圖7給出了3種表面上方的氣-水界面情況示意圖，在圖7(a)情況下，壁面對流體的表面張力(圖中的矢量T)會指向微結(jié)構(gòu)內(nèi)，使得液面不斷侵入微結(jié)構(gòu)間，即使槽道內(nèi)部流動沒有驅(qū)動壓差(Δp=0)，界面上也無法達到力平衡。對于單內(nèi)凹(T形)微脊結(jié)構(gòu)(圖7(b))，氣-水界面會停留在結(jié)構(gòu)的內(nèi)凹里側(cè)。此時，雖然液體和固壁的本征接觸角小于90°，但由于固壁的角度改變(翻轉(zhuǎn)180°)，使得壁面對液體的力指向流道內(nèi)部，從而能夠與Δp相抗衡。對于雙內(nèi)凹(傘形)微脊結(jié)構(gòu)(圖7(c))，氣-水界面能夠較好地存在于微結(jié)構(gòu)間。氣-水界面的發(fā)展可以分為2個階段。在第一階段，氣-水界面會懸掛在雙內(nèi)凹結(jié)構(gòu)的內(nèi)凹小平臺上，這時界面的狀態(tài)及發(fā)展與單內(nèi)凹結(jié)構(gòu)類似。當Δp增加到第一臨界壓差Δpc1，界面開始移動，最終釘扎在結(jié)構(gòu)第二拐角處。隨著槽道壓差增大，界面在拐角處的變化如圖7(c)右上角放大圖中虛線所示。隨著壓差的增大，界面會不斷向結(jié)構(gòu)內(nèi)侵入。在這個過程中，存在氣-水界面切線與水平方向夾角等于90°的時刻，此時氣-水界面懸掛在壁面第二拐角上，壁面對界面的張力完全用來與槽道壓差相抗衡，表面張力的效能發(fā)揮到最大，因此具有較好的氣-水界面穩(wěn)定性。

根據(jù)第2節(jié)的實驗結(jié)果可以推測，傘形結(jié)構(gòu)持有氣體的能力最強，有可能帶來明顯的減阻效果，需要后續(xù)實驗予以驗證。

圖6 3種微槽道側(cè)壁類型的入流情況

圖7 3種結(jié)構(gòu)上方的氣-水界面情況及力平衡關(guān)系示意

4 結(jié) 論

具有相同固體面積分數(shù)、不同微結(jié)構(gòu)尺寸的超疏水表面的扁平矩形槽道，在層流和湍流下均具有一定的減阻效果，最大減阻率在具有最小結(jié)構(gòu)間距的微納二級結(jié)構(gòu)表面上實現(xiàn)，為(38.6±4.5)%。實驗中發(fā)現(xiàn):減阻率和氣-水界面的穩(wěn)定性與微結(jié)構(gòu)層級、微結(jié)構(gòu)尺寸、槽道流態(tài)和微結(jié)構(gòu)形貌均有一定關(guān)系：

(1) 復合結(jié)構(gòu)可以顯著提升減阻效果，這是由于增加納米二級結(jié)構(gòu)減小了原有表面的固體面積分數(shù)，并提高了氣-水界面的穩(wěn)定性。

(2) 相同的固體面積分數(shù)表面不一定具有相同的減阻效果，減阻率還和表面結(jié)構(gòu)尺度相關(guān)。結(jié)構(gòu)間距越小，表面氣-水界面越穩(wěn)定，對應減阻率越高。

(3) 在本實驗研究中,湍流減阻效果優(yōu)于層流減阻效果。

(4) 利用雙內(nèi)凹(傘形)微脊結(jié)構(gòu)，在微槽道中使用親水材料也可以有效捕捉氣體，形成穩(wěn)定的氣-水界面，從而實現(xiàn)超疏水性能，減小流動阻力。