毛細(xì)流動(dòng)聚焦的實(shí)驗(yàn)方法及過(guò)程控制

穆 愷, 司 廷

(中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 近代力學(xué)系, 合肥 230027)

0 引 言

微納米尺度的液滴、膠囊及顆粒在科學(xué)研究與工程實(shí)際中具有重要應(yīng)用，涉及了生物制藥、醫(yī)學(xué)、材料學(xué)、分析化學(xué)、食品科學(xué)等學(xué)科[1]。特別地，具有殼-核結(jié)構(gòu)的復(fù)合微納膠囊能夠?qū)⒁环N物質(zhì)包裹于另一種物質(zhì)中，實(shí)現(xiàn)更為豐富的結(jié)構(gòu)和功能。毛細(xì)流動(dòng)聚焦(Capillary flow focusing，簡(jiǎn)稱“流動(dòng)聚焦”)作為一種典型的利用毛細(xì)流動(dòng)中的射流不穩(wěn)定性來(lái)實(shí)現(xiàn)微流控的方法，已被廣泛應(yīng)用于微液滴及膠囊的制備[2-4]。流動(dòng)聚焦的原理為：一種流體從毛細(xì)管流出，經(jīng)過(guò)毛細(xì)管下方的小孔被外部另一種流體所聚焦并在管孔之間形成流體錐形。在一定條件下，錐形頂端產(chǎn)生微射流進(jìn)入小孔下游自由空間并最終破碎成液滴[5]。當(dāng)使用同軸毛細(xì)管替代單層毛細(xì)管后，可進(jìn)一步形成同軸流動(dòng)聚焦(Coaxial flow focusing)，此時(shí)兩相不相溶流體從同軸毛細(xì)管流出，經(jīng)過(guò)小孔聚焦形成同軸錐-射流結(jié)構(gòu)并生成復(fù)合微液滴[6-7]。近年來(lái)，又有多種復(fù)雜結(jié)構(gòu)的毛細(xì)管被引入到流動(dòng)聚焦中，并成功制備了具有豐富幾何結(jié)構(gòu)的復(fù)合液滴[8-11]。

單軸流動(dòng)聚焦幾何結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單且最易實(shí)現(xiàn)，目前已得到廣泛研究。1998年，Gan-Calvo[12]最早利用高速氣體驅(qū)動(dòng)液體實(shí)現(xiàn)了液-氣流動(dòng)聚焦，并基于無(wú)黏流動(dòng)和忽略表面張力假設(shè)給出了小孔出口處射流直徑的理論預(yù)測(cè)。后續(xù)研究考慮了流體黏性和表面張力的影響，對(duì)射流直徑的理論推導(dǎo)進(jìn)行了一階和二階修正[13-14]。進(jìn)一步實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，當(dāng)液體流量和驅(qū)動(dòng)氣體壓差變化時(shí)，錐-射流結(jié)構(gòu)存在豐富的流動(dòng)模態(tài)[15-17]，多種模態(tài)間的轉(zhuǎn)換均可通過(guò)量綱分析或線性不穩(wěn)定性理論進(jìn)行預(yù)測(cè)[16,18-19]。與液-氣流動(dòng)聚焦對(duì)應(yīng)的為外部液體驅(qū)動(dòng)內(nèi)部氣體的氣-液流動(dòng)聚焦。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)這種流體組合下無(wú)法在小孔下游形成射流，微氣泡均是在錐形頂端即小孔出口處產(chǎn)生[20-21]。當(dāng)兩相流體均為液體時(shí)，則形成液-液流動(dòng)聚焦。研究者對(duì)液-液流動(dòng)聚焦中的流動(dòng)模態(tài)及模態(tài)轉(zhuǎn)換也已開(kāi)展了一定的研究[22-24]。事實(shí)上，液-液流動(dòng)聚焦更多地是與二維微管道或玻璃毛細(xì)管流動(dòng)相結(jié)合[25-28]，此時(shí)液滴將在受固壁約束的有限空間內(nèi)生成。微通道構(gòu)型下的流動(dòng)聚焦研究可參考一系列綜述文獻(xiàn)[29-33]，其在流體流速、液滴尺寸及產(chǎn)率、介質(zhì)選取、幾何結(jié)構(gòu)影響上均與開(kāi)放式的流動(dòng)聚焦有顯著不同[34]。在應(yīng)用方面，流動(dòng)聚焦技術(shù)已成功制備了不同材料的單分散性微顆粒，具有良好的可控性與重復(fù)性[35-36]。

與單軸流動(dòng)聚焦相同，同軸流動(dòng)聚焦的提出最早也可追溯至1998年[12]。實(shí)驗(yàn)中,通過(guò)高速氣體驅(qū)動(dòng)形成了“內(nèi)水外油”的同軸射流并最終破碎為復(fù)合液滴。其后相關(guān)的實(shí)驗(yàn)研究既關(guān)注了聚焦小孔上游的同軸錐形結(jié)構(gòu)[37]，也展示了不同內(nèi)外射流流量情況下同軸射流及復(fù)合液滴的形態(tài)[38]。針對(duì)液體驅(qū)動(dòng)下的同軸流動(dòng)聚焦，穆愷[7,39]探討了復(fù)合錐-射流的流動(dòng)模態(tài)及模態(tài)轉(zhuǎn)換，并針對(duì)射流模態(tài)下兩層界面破碎的耦合規(guī)律及物理機(jī)理開(kāi)展了研究。與單軸情況類似，通過(guò)與微通道流動(dòng)結(jié)合，在玻璃毛細(xì)管和二維微管道中也成功實(shí)現(xiàn)了同軸流動(dòng)聚焦[40-42]。近年來(lái)，同軸流動(dòng)聚焦已被成功應(yīng)用于制備可控幾何結(jié)構(gòu)及殼核材料，以及具有一定功能的單分散性復(fù)合微膠囊[43-46]。

盡管流動(dòng)聚焦技術(shù)有能力制備單分散性良好的微液滴，但在可控液滴制備上仍有明顯的局限性，例如：液滴粒徑通常分布于一定范圍；射流破碎的非線性效應(yīng)導(dǎo)致普遍存在衛(wèi)星液滴；液滴粒徑和產(chǎn)率難以精確控制等。鑒于此，通過(guò)對(duì)流動(dòng)系統(tǒng)施加外部主動(dòng)激勵(lì)來(lái)控制液滴生成，在應(yīng)用上具有重大意義。對(duì)流動(dòng)施加外部激勵(lì)有多種方式，包括電場(chǎng)力控制、離心力控制、調(diào)控流體流量以及實(shí)時(shí)改變流體黏度、界面張力、浸潤(rùn)性等[30]。其中，調(diào)控流量作為一種不引入額外作用力、可控性強(qiáng)且容易實(shí)施的方式被廣泛采用。目前，對(duì)流量激勵(lì)下射流破碎的研究主要針對(duì)液-液環(huán)境下的微流控器件[47-50]，由于受流速限制，可控生成液滴的頻率范圍較低(通常為1 Hz量級(jí))，而流動(dòng)聚焦中射流的高頻破碎(102～106Hz量級(jí))給失穩(wěn)主動(dòng)控制帶來(lái)了挑戰(zhàn)。近年來(lái)，作者所在團(tuán)隊(duì)針對(duì)這種高速、高頻條件下激勵(lì)的施加與標(biāo)定方式以及流動(dòng)失穩(wěn)的機(jī)理開(kāi)展了研究，對(duì)頻率、振幅、擾動(dòng)相等多種因素對(duì)液滴生成的影響進(jìn)行了一定的探討[51-52]。

基于團(tuán)隊(duì)近年來(lái)的研究工作，本文詳細(xì)介紹流動(dòng)聚焦的核心裝置、實(shí)驗(yàn)平臺(tái)及圖像拍攝方法，探討參數(shù)對(duì)錐形及射流的影響規(guī)律，并對(duì)引入外部激勵(lì)后射流的破碎狀態(tài)進(jìn)行研究。

1 實(shí)驗(yàn)方法

1.1 實(shí)驗(yàn)平臺(tái)

根據(jù)幾何結(jié)構(gòu)，常見(jiàn)的流動(dòng)聚焦核心裝置可分為吹氣式和吸氣式兩種類型(圖1)。吹氣式核心裝置(圖1(a))聚焦孔上游的腔體以有機(jī)玻璃板粘接而成，其前后板為觀察窗，左右側(cè)板分別開(kāi)有輸入驅(qū)動(dòng)氣體的吹氣孔(靠近氣腔頂端)以及連接壓力表的測(cè)壓孔(靠近氣腔底端)；腔體頂部中心開(kāi)一圓孔，可將毛細(xì)管以橡膠塞固定于其中并與圓孔保持同軸，這種設(shè)計(jì)也便于調(diào)整毛細(xì)管的幾何結(jié)構(gòu)(單軸、同軸、三軸等)和尺寸。實(shí)驗(yàn)中，驅(qū)動(dòng)氣體經(jīng)連接于吹氣孔的輸氣管進(jìn)入氣腔，在聚焦孔對(duì)毛細(xì)管流出的流體(內(nèi)、外層流量分別為Qin和Qout)進(jìn)行聚焦，調(diào)節(jié)氣體流量可控制驅(qū)動(dòng)壓差Δpg(可通過(guò)連接于測(cè)壓孔的壓力表準(zhǔn)確測(cè)量)。為制備更小粒徑的微液滴，通常還需對(duì)管孔間的流體錐形或聚焦孔下游的射流施加額外電場(chǎng)。因此，在腔體底板下部緊貼一塊帶孔金屬圓片(以螺絲固定)，在射流下游放置另一塊金屬圓片。實(shí)驗(yàn)中，通過(guò)調(diào)整高壓電源正負(fù)極的連接位置，可分別對(duì)流體錐形、射流或整個(gè)錐-射流區(qū)域施加電場(chǎng)力。

圖1 流動(dòng)聚焦核心裝置示意圖及實(shí)物圖

Fig.1 Sketches and real pictures of the devices in flow focusing experiments

吹氣式核心裝置多用于射流觀測(cè)及微液滴接收，而在對(duì)聚焦孔上游流體錐形的研究中，吸氣式核心裝置(圖1(b))更具獨(dú)到優(yōu)勢(shì)。吸氣式裝置的特點(diǎn)是將毛細(xì)管與聚焦腔體分離(通常是將毛細(xì)管位置固定，而將聚焦腔體放置于精密位移臺(tái)上)。聚焦腔體同樣以有機(jī)玻璃板粘接而成，側(cè)板上開(kāi)有連接真空泵的吸氣孔、連接負(fù)壓表的測(cè)壓孔以及排出廢液的排液孔；腔體頂部開(kāi)一圓孔，其上緊貼一塊電極板和一塊玻璃片(都開(kāi)有圓孔)。實(shí)驗(yàn)中，對(duì)腔體吸氣使之內(nèi)部形成負(fù)壓，外部空氣通過(guò)聚焦孔對(duì)流體形成聚焦。與吹氣式裝置相比，吸氣式裝置的主要優(yōu)勢(shì)有：無(wú)需透過(guò)觀察窗就能直接觀測(cè)流體錐形，避免了圖像失真；通過(guò)調(diào)節(jié)精密位移臺(tái)、更換毛細(xì)管及聚焦孔玻璃片，可對(duì)諸多幾何參數(shù)(管孔距離、同軸度、聚焦孔直徑、毛細(xì)管直徑等)進(jìn)行調(diào)節(jié)。兩類裝置相輔相成，為廣泛開(kāi)展錐-射流結(jié)構(gòu)演化和液滴生成特性研究提供了實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。

圖2以吹氣式核心裝置為例展示了流動(dòng)聚焦實(shí)驗(yàn)平臺(tái)。毛細(xì)管流出的被聚焦相流體流量由外部的微量注射泵準(zhǔn)確提供；壓縮空氣由儲(chǔ)氣罐經(jīng)過(guò)輸氣管道進(jìn)入聚焦腔體；外部電場(chǎng)由高壓直流電源提供；射流破碎生成的液滴由核心裝置正下方的收集器接收。實(shí)驗(yàn)中，射流與液滴的尺度通常為微米量級(jí)，需通過(guò)顯微鏡進(jìn)行觀測(cè)。由于射流通常處于高頻破碎的非定常狀態(tài)，普通拍攝方法很難捕捉到清晰無(wú)重影的射流破碎圖像，通常采用的拍攝方式有2種：其一，采用高速相機(jī)在強(qiáng)光源下進(jìn)行拍攝，可以捕捉到完整的擾動(dòng)發(fā)展及射流破碎過(guò)程，但為達(dá)到足夠快的拍攝速度，往往會(huì)犧牲一定的圖像空間分辨率；其二，采用普通CCD相機(jī)結(jié)合脈沖式頻閃光源進(jìn)行拍攝，可獲得高空間分辨率圖像，但受拍攝速度限制，無(wú)法獲取完整的射流破碎過(guò)程。值得一提的是，采用頻閃光源時(shí)，為避免出現(xiàn)全部為暗場(chǎng)的圖片，需將頻閃光源觸發(fā)頻率設(shè)置為相機(jī)快門(mén)速度的倍數(shù)，例如，當(dāng)CCD相機(jī)快門(mén)速度設(shè)置為0.02 s時(shí)，頻閃光源觸發(fā)頻率需設(shè)置為3000, 6000或12 000 Hz等。

圖2 流動(dòng)聚焦實(shí)驗(yàn)平臺(tái)示意圖

為有效控制高速、高頻狀態(tài)下的射流破碎，近年來(lái)，作者所在團(tuán)隊(duì)提出了基于外部激勵(lì)主動(dòng)控制流動(dòng)聚焦的液滴生成實(shí)驗(yàn)方法[51]，其核心裝置如圖3所示。該裝置將聚焦腔體與毛細(xì)管進(jìn)行了集成，在毛細(xì)管尾端開(kāi)孔并安裝彈性薄膜，以壓電激振器激振薄膜，對(duì)被聚焦相流體流量實(shí)現(xiàn)周期性擾動(dòng)。施加擾動(dòng)的頻率、振幅以及波形(正弦形、方波等)均可由波形發(fā)生器和擾動(dòng)放大器準(zhǔn)確調(diào)控。與傳統(tǒng)激振的擾動(dòng)施加方式(激振連接毛細(xì)管與注射器之間的軟管)[47-50]相比，該方式不僅可避免擾動(dòng)在毛細(xì)管下游的衰減，也便于將激振器上下振蕩的位移與施加于流體流量的擾動(dòng)幅值進(jìn)行標(biāo)定。

圖3 外部激勵(lì)控制下的流動(dòng)聚焦核心裝置示意圖與實(shí)驗(yàn)裝置圖[51]

Fig.3 Sketches of the flow focusing upon external actuation and the core device[51]

1.2 觀測(cè)方法

在實(shí)驗(yàn)中，發(fā)現(xiàn)拍攝光路對(duì)獲得的圖像有重大影響。對(duì)于單層界面(液-氣界面)，直接以透射光照明并在核心裝置另一側(cè)進(jìn)行拍攝(如圖2所示)，即可獲得清晰的錐-射流界面；而對(duì)于復(fù)合界面(液-液及液-氣雙層界面)，情況則復(fù)雜得多。以同軸流體錐形為例對(duì)拍攝光路進(jìn)行介紹：當(dāng)采用透射光拍攝時(shí)(光源與相機(jī)異側(cè))，光線在經(jīng)過(guò)兩層錐形界面時(shí)發(fā)生明顯折射甚至全反射，很難觀測(cè)到清晰的內(nèi)層錐形界面(圖4(a))；當(dāng)光源與相機(jī)同側(cè)時(shí)，入射至內(nèi)層錐形界面的光線被部分反射進(jìn)入相機(jī)，可以觀測(cè)到清晰的內(nèi)層錐形，但圖像整體背景比較暗淡(圖4(b))。因此，在實(shí)驗(yàn)中采用透射光與反射光結(jié)合的照明方式，反射光源主要用于照亮內(nèi)層錐形界面，透射光源主要用于照亮外層錐形界面并使錐形外部背景光強(qiáng)分布均勻。圖4(c)展示了相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，表明采用該照明方式可以獲得清晰的雙層錐形界面輪廓。關(guān)于光路折射對(duì)拍攝圖像的影響，將在2.3節(jié)作定量分析。

圖4 不同照明方式下拍攝的同軸流體錐形

Fig.4 The images of coaxial liquid cone under different illumination conditions

2 過(guò)程控制

2.1 幾何參數(shù)、流動(dòng)參數(shù)對(duì)錐形的影響

在流動(dòng)聚焦中，毛細(xì)管口形成穩(wěn)定的錐形，是在聚焦孔下游形成射流并高通量制備微液滴的前提條件。本節(jié)以同軸帶電流動(dòng)聚焦為例，探討各參數(shù)對(duì)同軸錐形形態(tài)及穩(wěn)定性的影響規(guī)律。實(shí)驗(yàn)中，外層流體為食用油，內(nèi)層流體為牛奶，核心裝置為吸氣式結(jié)構(gòu)(圖1(b))，電壓施加于錐形區(qū)域。同軸毛細(xì)管尺寸固定，其中，內(nèi)毛細(xì)管內(nèi)外徑分別為D1i=0.52 mm,D1o=0.81 mm，外毛細(xì)管內(nèi)外徑分別為D2i=1.10 mm,D2o=1.48 mm。

圖5展示了裝置幾何參數(shù)對(duì)流體錐形的影響(圖5各圖從左至右，幾何參數(shù)逐漸變大)。幾何參數(shù)主要通過(guò)改變聚焦孔附近驅(qū)動(dòng)氣體的流場(chǎng)來(lái)對(duì)錐形的形態(tài)及穩(wěn)定性產(chǎn)生影響。圖5(a)展示了管孔距離H的影響，當(dāng)H較小時(shí)，驅(qū)動(dòng)氣體在毛細(xì)管和聚焦孔之間具有較高的流速，錐形會(huì)在驅(qū)動(dòng)氣體的軸向剪切及徑向匯聚作用下呈現(xiàn)“內(nèi)凹”；隨著H逐漸增大，在遠(yuǎn)離聚焦孔的區(qū)域，由于剪切作用減弱，錐形會(huì)在表面張力作用下向外鼓起，呈現(xiàn)“外凸”；當(dāng)H持續(xù)增大時(shí)，驅(qū)動(dòng)氣體對(duì)同軸錐形的剪切作用越來(lái)越小，最終因無(wú)法提供足夠的驅(qū)動(dòng)力而導(dǎo)致錐形失穩(wěn)，在管孔之間不斷振蕩。

圖5 結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)同軸流體錐形形態(tài)及穩(wěn)定性的影響(流動(dòng)控制參數(shù)：Qin=1mL/h，Qout=60 mL/h，Δpg=60 kPa，U=1 kV)

Fig.5 Effect of geometry parameters on the profiles and instabilities of the coaxial liquid cone (the flow parameters are fixed atQin=1 mL/h,Qout=60 mL/h, Δpg=60 kPa andU=1 kV)

圖5(c)展示了管孔之間的同軸度L對(duì)錐形的影響?？梢钥吹?，L會(huì)顯著影響錐形的形態(tài)。當(dāng)毛細(xì)管與聚焦孔不同軸時(shí)(L≠0)，錐形不再是對(duì)稱形狀；當(dāng)L增大到一定程度，由于毛細(xì)管遠(yuǎn)離了驅(qū)動(dòng)氣體的高速流動(dòng)區(qū)域，錐形將無(wú)法獲得足夠的剪切力而呈現(xiàn)失穩(wěn)振蕩狀態(tài)。

同樣，研究了流動(dòng)控制參數(shù)對(duì)流體錐形的形態(tài)及穩(wěn)定性的影響，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖6所示。

電壓U對(duì)錐形的影響如圖6(d)所示。可以看出，額外施加電場(chǎng)力對(duì)錐形的穩(wěn)定性有明顯促進(jìn)作用，隨著電壓的增加，可使同軸錐形由失穩(wěn)狀態(tài)逐漸過(guò)渡至穩(wěn)定狀態(tài)。

結(jié)合對(duì)圖5和6的分析可以看出，同軸錐形的形態(tài)主要受幾何參數(shù)(管孔距離H、聚焦孔直徑d、同軸度L)的影響，而同軸錐形的穩(wěn)定性主要受H、L和諸多控制參數(shù)(液體流量Qin和Qout)、驅(qū)動(dòng)壓差Δpg和電壓U的共同影響。實(shí)驗(yàn)中，為在較寬的流量和壓差范圍內(nèi)獲得穩(wěn)定的錐形，通常會(huì)保持管孔完全同軸(L=0)并設(shè)置幾何參數(shù)H、d和外毛細(xì)管內(nèi)徑D2i近似相等。

圖6 流動(dòng)控制參數(shù)對(duì)同軸流體錐形形態(tài)及穩(wěn)定性的影響

2.2 流動(dòng)參數(shù)對(duì)射流的影響

本節(jié)將在穩(wěn)定錐形的前提下研究參數(shù)對(duì)射流失穩(wěn)的影響規(guī)律。實(shí)驗(yàn)全部采用吹氣式核心裝置。當(dāng)錐形處于穩(wěn)定狀態(tài)時(shí)，幾何參數(shù)不會(huì)對(duì)聚焦孔下游射流的演化產(chǎn)生明顯影響[53]。實(shí)驗(yàn)中，主要研究流動(dòng)參數(shù)對(duì)聚焦孔下游射流的影響規(guī)律。以單軸帶電流動(dòng)聚焦為例(對(duì)應(yīng)圖1中U1=0.8 kV，U2=10 kV)，圖7給出了驅(qū)動(dòng)壓差Δpg變化時(shí)射流破碎及液滴生成的規(guī)律，圖中箭頭方向代表Δpg逐漸增大。

從圖7可以看到，Δpg對(duì)射流直徑dj、界面擾動(dòng)波長(zhǎng)λ及生成液滴粒徑均有顯著影響。圖8定量給出了射流直徑dj隨被聚焦相流量Q及驅(qū)動(dòng)壓差Δpg的變化規(guī)律。

當(dāng)不考慮外加電場(chǎng)時(shí)，射流直徑的理論預(yù)測(cè)值dFF為[12]：

圖7 帶電單軸射流在不同氣體壓差Δpg下的破碎形態(tài)[54]

其中，ρ為液體射流密度。將理論預(yù)測(cè)值(圖8中的FF線)與實(shí)驗(yàn)值對(duì)比可以看出，施加電場(chǎng)后，射流直徑相對(duì)于不加電場(chǎng)時(shí)會(huì)明顯減小。參考相關(guān)研究工作[55]，可以通過(guò)修正給出帶電流動(dòng)聚焦中射流直徑的尺度率為[54]：

(2)

式中的Θ和Ω可通過(guò)實(shí)驗(yàn)結(jié)果擬合得到。根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果，選取Θ=0.96和Ω=-8.6 μm，可以看到擬合結(jié)果(圖8中的EFF線)與實(shí)驗(yàn)值吻合很好。

圖8 射流直徑隨流量Q及驅(qū)動(dòng)壓差Δpg的變化規(guī)律[54]

圖9給出了擾動(dòng)波長(zhǎng)λ隨Δpg的變化規(guī)律。可以看出，Δpg的增大會(huì)顯著減小界面擾動(dòng)波長(zhǎng)λ。擾動(dòng)波長(zhǎng)可以通過(guò)線性時(shí)間不穩(wěn)定性理論進(jìn)行定量分析[56-60]。

圖9 Δpg對(duì)界面擾動(dòng)波長(zhǎng)λ的影響

Fig.9 The effect of Δpgon the perturbation wavelengthλof the jet interface

除了考慮單層射流，還進(jìn)一步研究了流動(dòng)參數(shù)對(duì)同軸射流破碎的影響。由于同軸射流存在兩層射流界面，界面間的耦合對(duì)射流破碎有重要作用。耦合作用的強(qiáng)弱與兩層界面的間距密切相關(guān)，而界面間距則由射流的流量比rQ直接決定(rQ=Qin/(Qin+Qout))，內(nèi)外射流直徑比κ定量滿足[39]：κ≈[Qin/(Qin+Qout)]1/2。

從圖10可以看出(圖中箭頭為rQ增大方向)，當(dāng)rQ較小時(shí)，兩層射流界面近似獨(dú)立地發(fā)生破碎，此時(shí)同軸射流可近似為兩條單射流進(jìn)行分析；而隨著rQ增大，兩層界面的耦合作用逐漸增強(qiáng)，內(nèi)外射流界面同步發(fā)生破碎。rQ較小和較大時(shí)，射流破碎的耦合可分別定義為“弱耦合”和“強(qiáng)耦合”狀態(tài)[61]。

圖10 同軸射流在不同rQ下破碎時(shí)的界面耦合規(guī)律

2.3 流體折射率對(duì)拍攝實(shí)驗(yàn)圖像的影響

需要說(shuō)明的是，由于同軸流動(dòng)聚焦存在著兩層界面，外層界面上光線折射引發(fā)的透鏡效應(yīng)會(huì)使觀察到的內(nèi)層錐形和射流界面發(fā)生失真。當(dāng)平行光垂直入射至同軸射流界面時(shí)，由于射流近似為圓柱形，在射流軸向，光線不會(huì)發(fā)生偏折(圖11(a))，故觀測(cè)到的內(nèi)射流軸向尺度(射流長(zhǎng)度、擾動(dòng)波長(zhǎng)等)不會(huì)發(fā)生失真；而在射流徑向，光線因折射而向內(nèi)部匯聚，導(dǎo)致內(nèi)射流徑向尺度(射流直徑、內(nèi)液滴粒徑等)失真。因此，基于光路折射關(guān)系提出對(duì)射流徑向透鏡效應(yīng)的修正方法。

圖11 平行光通過(guò)射流界面后的折射規(guī)律

當(dāng)內(nèi)外射流嚴(yán)格同軸時(shí)，如圖11(b)所示，O為圓心，內(nèi)界面上A點(diǎn)發(fā)出的光線AB經(jīng)外界面折射后沿BC傳播，BC的反向延長(zhǎng)線A1即為A點(diǎn)的成像位置，∠ABO和∠DBC分別以θ1和θ2表示。由光的折射定律可知：

(3)

式中，n和nL分別為外射流和驅(qū)動(dòng)流體折射率，R1和R2為內(nèi)外射流半徑，進(jìn)一步通過(guò)幾何關(guān)系可以得到：

(4)

OA1和R2均可通過(guò)實(shí)驗(yàn)采集得到(圖11中，OA1和OA分別表示圖像界面與真實(shí)界面)，代入式(4)，即可得到實(shí)際的內(nèi)射流半徑R1。進(jìn)一步考慮兩種特殊情況：第一種情況是外射流和驅(qū)動(dòng)流體折射率完全一致(n=nL)，此時(shí)根據(jù)式(4)可得OA1=R1，即觀察到的內(nèi)射流半徑即為實(shí)際值；第二種情況是R2?R1，可得OA1=n/nL×R1，此式通常用于粗略估計(jì)內(nèi)射流半徑。

值得一提的是，在某些制備特殊結(jié)構(gòu)微納膠囊的流動(dòng)聚焦實(shí)驗(yàn)中[9-11]，內(nèi)外射流往往處于非同軸的情況(圖11(c))，這就使透鏡效應(yīng)修正變得較為復(fù)雜。這里僅討論假設(shè)內(nèi)外射流折射率相同的情況，此假設(shè)對(duì)于常規(guī)的由水和硅油兩相組成的同軸射流近似成立(折射率：水1.33，硅油約1.40)。在圖11(c)中，內(nèi)外射流的圓心分別為O1和O，偏心度O1O=x；BC與AO反向延長(zhǎng)線的交點(diǎn)A1為內(nèi)界面上點(diǎn)A的成像位置，通過(guò)A1向OO1作一垂線并與其交于E；∠ABO、∠DBC、∠AOB和∠OA1B分別以θ1,θ2,θ3和θ4表示。由折射定律和幾何關(guān)系可得：

R1/R2·n=sinθ1·n=sinθ2·nL

(5)

(6)

結(jié)合正弦定理：

(7)

可進(jìn)一步得到：

(8)

再通過(guò)相似三角形關(guān)系：

(9)

最終得到透鏡效應(yīng)修正公式為：

(10)

式中，EA1和R2均可通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)量獲得，內(nèi)外射流的偏心度x則可以根據(jù)聚焦孔上游復(fù)合毛細(xì)管的幾何結(jié)構(gòu)近似得出，代入以上公式就可得到實(shí)際的內(nèi)射流半徑R1。

2.4 外部激勵(lì)對(duì)射流破碎的影響

最后，對(duì)外部激勵(lì)作用下的射流破碎開(kāi)展討論。實(shí)驗(yàn)中，被聚焦相和聚焦相流體均選擇為液體，流量分別為Q1和Q2。從圖12可以看出，施加外部激勵(lì)可以大大提高生成液滴粒徑的均勻性并抑制衛(wèi)星液滴的出現(xiàn)。

圖12 不同激勵(lì)電壓U時(shí)的射流破碎圖像[51]

Fig.12 Typical photographs of the liquid jet with an increase in the value ofU[51]

通過(guò)調(diào)整激勵(lì)電壓U，還可以對(duì)射流破碎長(zhǎng)度Lb進(jìn)行調(diào)控。圖13定量給出了Lb隨上游錐形在聚焦孔處界面的脈動(dòng)振幅η的變化規(guī)律，η直接反映了電壓U的大小，二者近似呈線性關(guān)系(如圖13中的小圖所示)。錐形在聚焦孔處的脈動(dòng)振幅η可視為射流的初始擾動(dòng)振幅，該擾動(dòng)隨著射流向下游的發(fā)展而不斷放大，并最終引發(fā)射流破碎。

根據(jù)線性不穩(wěn)定性理論[56]，射流破碎時(shí)間tb與初始擾動(dòng)振幅η滿足關(guān)系式β·tb=ln(R/η)，其中β為擾動(dòng)增長(zhǎng)率，R為射流半徑。推導(dǎo)可得射流長(zhǎng)度的理論預(yù)測(cè)值為：

(11)

式中，vj為射流平均速度。可以看出，Lb與-lnη近似成正比，與圖13的實(shí)驗(yàn)結(jié)果反映的關(guān)系完全一致。圖14進(jìn)一步展示了生成液滴粒徑D隨激勵(lì)頻率fe的變化規(guī)律，可以看出，在涵蓋射流自由破碎固有頻率(約200 Hz)的一定頻率范圍內(nèi)(約50～550 Hz)，與外部激勵(lì)同步，射流破碎生成粒徑均勻的液滴(液滴粒徑標(biāo)準(zhǔn)差NSD如圖15所示)，改變激勵(lì)頻率還可對(duì)液滴粒徑和生成頻率進(jìn)行主動(dòng)控制(如圖15中的小圖所示)；而在該頻率范圍以外，外部激勵(lì)不再對(duì)生成液滴的粒徑和單分散性產(chǎn)生明顯影響。

圖13 射流破碎長(zhǎng)度Lb隨上游錐形脈動(dòng)振幅η的變化規(guī)律[51]

Fig.13 The jet breakup length (Lb) vs. vibration amplitude (η) of the cone upstream[51]

圖14 激勵(lì)頻率fe變化時(shí)液滴粒徑統(tǒng)計(jì)[51]

圖15 不同頻率下液滴粒徑的標(biāo)準(zhǔn)差[51]

3 結(jié) 論

本文回顧了毛細(xì)流動(dòng)聚焦的實(shí)驗(yàn)方法，介紹了實(shí)驗(yàn)平臺(tái)及圖像采集方法，探討了各參數(shù)對(duì)流動(dòng)聚焦初期流體錐形收縮與后期射流失穩(wěn)破碎的影響規(guī)律，主要結(jié)論如下：

(1) 流動(dòng)聚焦核心裝置包括吸氣式和吹氣式兩種。吸氣式裝置主要用于直接觀測(cè)流體錐形的收縮，而吹氣式裝置主要用于觀測(cè)和研究射流失穩(wěn)。

(2) 采用高速攝影或頻閃攝影技術(shù)可以分別獲得高時(shí)間分辨率和高空間分辨率的錐-射流運(yùn)動(dòng)圖像。對(duì)于同軸界面，采取透射光與反射光結(jié)合的方式可以拍攝得到清晰的內(nèi)外兩層界面。

(3) 裝置的幾何參數(shù)和流動(dòng)控制參數(shù)對(duì)流體錐形的形態(tài)及不穩(wěn)定性具有重要影響。在穩(wěn)定錐形的情況下，流動(dòng)參數(shù)還將對(duì)射流直徑、擾動(dòng)波長(zhǎng)以及復(fù)合射流的界面耦合產(chǎn)生影響。對(duì)于同軸射流，外界面的透鏡效應(yīng)會(huì)引發(fā)內(nèi)界面變形失真，基于光的折射定律可對(duì)透鏡效應(yīng)進(jìn)行修正。

(4) 在流動(dòng)聚焦核心裝置上施加外部激勵(lì)可對(duì)射流的破碎進(jìn)行主動(dòng)調(diào)控。射流長(zhǎng)度將隨激勵(lì)振幅的增大而減小，且射流可在一定頻率范圍內(nèi)破碎生成均勻粒徑的液滴。