不確定條件下的濕法煉鋅除銅過程機會約束優(yōu)化控制

王湘月，周曉君，陽春華

（中南大學自動化學院，湖南長沙410083）

引 言

濕法煉鋅作為世界上最主要的煉鋅方法，其工序由焙燒、浸出、凈化、電解與熔鑄五部分構成[1]。其中凈化過程是指通過添加鋅粉等除去硫酸鋅溶液中的雜質離子，為后續(xù)工藝提供合格的溶液[2-3]。除銅過程是凈化過程的第一個步驟，鋅粉添加量決定了除銅過程出口銅離子濃度的穩(wěn)定性和可靠性[4-5]。鋅粉添加量過高或者過低，都會使反應器出口銅離子濃度不合格，影響除銅過程的效率和產品的質量，尤其是鋅粉添加量過高時，還會造成鋅粉浪費。實際生產中，受原料多樣、工況波動以及除銅過程機理的復雜性等因素的影響，造成除銅過程中存在大量的不確定性，鋅粉添加量更加難以控制[6]。

針對濕法煉鋅除銅過程的建模與優(yōu)化控制，已有很多學者進行了研究。Demirk?ran 等[7]針對硫酸鹽溶液中鋅粉置換沉銅工藝過程進行了實驗和機理分析研究，在不同環(huán)境參數下，對銅離子濃度變化速率進行了分析，得出了在不同溫度區(qū)域下的除銅反應速率數學表達式。Ahmed 等[8]則研究了批處理實驗中溫度、溶液pH、銅離子濃度、反應時間以及鋅粉添加量等對單質銅沉淀的影響，獲得了單質銅沉降速率與各影響因素的定量關系。Gros 等[9]在流化床進行了鋅粉和鐵粉除銅反應實驗，并獲得了除銅反應動力學模型相關參數。張鳳雪等[10]詳細研究了除銅過程兩個主反應的關系，得到了競爭-連續(xù)反應系統(tǒng)的動力學模型，并對動力學模型中的參數進行了辨識。Li 等[11]針對濕法煉鋅凈化過程，建立了具有多重時滯的相互作用的連續(xù)攪拌反應釜（CSTR）模型，并提出了一種基于控制參數化的數值計算方法來解決時滯最優(yōu)控制問題。張鳳雪等[12]提出了基于控制周期計算的除銅過程優(yōu)化控制方法，采用統(tǒng)計學方法確定最優(yōu)控制周期。Huang 等[13-14]構建了以降低生產成本和提高產品質量為目標的除銅過程優(yōu)化問題，并研究了一種基于狀態(tài)轉移算法的優(yōu)化控制方法來求解該問題。

從上述文獻可以看出，盡管有很多學者研究了除銅過程的建模和優(yōu)化控制，但他們都很少考慮除銅過程中的不確定性。本文研究不確定條件下的除銅過程，分析除銅過程的不確定性，利用統(tǒng)計學方法分析不確定參數的分布特性，引入了機會約束[15-16]的思想，將不確定條件下的除銅過程優(yōu)化問題建模為機會約束優(yōu)化問題。隨后，對除銅過程機會約束問題進行求解，本文使用可行域映射方法，將帶不確定性的機會約束優(yōu)化問題轉化為確定的非線性規(guī)劃問題，并使用序列二次規(guī)劃[17-18]求解該非線性規(guī)劃問題得到優(yōu)化結果，提高了出口銅離子濃度的魯棒性。

1 濕法煉鋅除銅過程機理模型

1.1 除銅過程工藝

濕法煉鋅過程中，浸出后的硫酸鋅溶液包含銅、鈷、鎘、鎳等多種對電解有害的雜質離子，這些雜質金屬離子會干擾電解過程，導致能源浪費和產品質量下降。因此需要通過凈化工藝將這些雜質離子降低至生產指標范圍內，為電解提供合格的溶液[19-20]。

凈化過程一般由除銅、除鈷鎳和除鎘三個階段組成，除銅過程是凈化工藝的第一道工序，因為銅是溶液中含量最高的雜質離子，而且銅離子還原電位最低，會首先和鋅粉發(fā)生反應，必須在凈化工序中首先除去[21]。除銅過程流程結構如圖1 所示，浸出后的溶液依次流進兩個反應器中，通過持續(xù)向兩個串聯的反應器中添加鋅粉，使溶液中的銅離子沉淀除去。凈化后的溶液送至濃密機分離為上清液和含固底流物。分離后的上清液部分送至下一工段，分離后的含固底流一部分返回至第一個反應器中，促進反應的進行，其余部分烘干之后形成銅渣進行回收利用[22]。

圖1 除銅過程流程結構圖Fig.1 Flow diagram of CRP

在后續(xù)的凈化除鈷鎳的過程中，需要少量的銅離子作為反應活化劑，實驗表明，銅離子濃度在0.2～0.4 g/L 的范圍有利于除鈷鎳過程的進行，因此除銅過程的目標是使出口的銅離子濃度穩(wěn)定在0.2～0.4 g/L范圍內。

1.2 機理模型

除銅過程涉及的主要化學反應如下所示

其中，第一個化學反應是置換反應，第二個是歸中反應，置換反應產生的銅會在歸中反應中作為反應物。反應器中銅離子的濃度變化主要受上述兩個化學反應器的影響，兩個反應器中銅離子變化的規(guī)律可用動態(tài)方程式(2)表示[12]：

銅離子的反應速率可以由式(3)表示[23]

其中，k1,k2,k3為動力學參數[6]；CCu2+,i(i=1,2)表示第i 個反應器銅離子濃度；GZn,i(i=1,2)為第i 個反應器鋅粉添加率。

除銅過程的控制量為鋅粉添加率，設控制變量為u=[GZn,1,GZn,2]，狀態(tài)變量為x =[CCu2+,1,CCu2+,2]，初始狀態(tài)變量為x0= C0Cu2+,1，則可得除銅過程的狀態(tài)空間模型為

2 除銅過程機會約束優(yōu)化問題構建

2.1 除銅過程不確定性分析

由于生產環(huán)境多變、礦源廣泛、機理復雜，除銅過程存在大量的不確定性[24-25]。除銅過程是固液多相非催化反應過程，其反應受到許多因素的影響，其中包括溫度、pH、反應時間、流量、銅離子濃度等，這些因素在不同程度上影響其反應速率[8]。

除銅過程反應中，溫度和pH 會保持較為穩(wěn)定的狀態(tài)。適當提高溫度，可以加速離子的擴散作用，強化除銅主反應過程，但由于除銅反應是放熱反應，溫度過高反而不利于反應的進行，因此，在實際的工業(yè)生產中，除銅過程的溫度會控制在(64±2)℃[10]。浸出液硫酸鋅溶液偏酸性，于是在除銅過程中，會有少量的鋅粉與氫離子反應產生氫氣，當pH太低，氫反應劇烈，浪費鋅粉，效率降低；pH升高時，會產生堿式硫酸鋅附在鋅粉的表面，阻礙鋅粉與銅離子的接觸，不利于反應的進行，因此，在實際的工業(yè)除銅過程中，pH一般穩(wěn)定在4～5之間。

由于礦產原料的來源多樣，不同的礦產中含銅量不同，導致浸出的硫酸鋅溶液中銅離子濃度會有一定的波動。入口銅離子濃度含量過高時，易導致除銅反應進行得不徹底，出口銅離子濃度過高；當入口銅離子濃度過低時，會產生過度凈化，導致出口銅離子濃度過低。浸出過程是凈化過程的上一道工序，由于浸出工段的礦物添加量和溶液添加量依賴操作人員的經驗給定，導致浸出液流量有一定的波動[26]。流量是通過影響反應時間來影響出口銅離子濃度的，除銅反應發(fā)生在兩個串聯的連續(xù)攪拌反應釜中，反應釜的容積與個數是固定的，當流量增加時，反應時間變短，銅離子的沉積不完全，造成出口銅離子濃度過高；當流量降低時，反應時間變長，除銅凈化過度，造成出口銅離子濃度過低。

雖然溫度、pH等因素對除銅過程的反應具有較大影響，但這些因素在實際工業(yè)生產中都保持較為穩(wěn)定的狀態(tài)，波動很小，因此對除銅反應效率的影響較小。而流量、入口銅離子濃度在實際工業(yè)生產中波動較大，成為除銅過程反應的主要影響因素。因此，本文主要考慮除銅過程中入口溶液流量、底流返回流量和入口銅離子濃度的不確定性。

2.2 除銅過程不確定參數

以某企業(yè)濕法煉鋅除銅過程兩個反應器為實驗仿真對象，抽取一個月的數據進行數據分析。

由2.1 節(jié)分析可知，除銅過程中參數入口溶液流量Q、底流返回流量q、入口銅離子濃度x0存在不確定性，為觀察其分布特性，可以畫出直方分布圖，初步估計其分布。圖2為入口溶液流量的直方分布圖，通過對直方圖的觀察，入口溶液流量的分布大致符合正態(tài)分布。使用同樣的方法，可以發(fā)現底流返回流量、入口銅離子濃度的分布也大致符合正態(tài)分布。

圖2 入口溶液流量數據值直方分布圖Fig.2 Histogram of inlet solution flow rate

假設入口溶液流量、底流返回流量、入口銅離子濃度近似服從正態(tài)分布，可以使用概率紙對假設進行檢驗。入口溶液流量概率試紙的檢驗如圖3所示，數據值基本都分布在45°的直線上，通過概率紙檢驗，可以證明入口溶液流量服從正態(tài)分布。使用同樣的方法，證明底流返回流量、入口銅離子濃度也服從正態(tài)分布。值得注意的是，除銅過程的機理模型是非線性的、動態(tài)的，盡管模型中某些參數服從正態(tài)分布，其出口銅離子濃度的分布也是很難確定的。

圖3 入口溶液流量正態(tài)概率紙檢驗Fig.3 Normal probability plot of inlet solution flow rate

2.3 不確定除銅過程最優(yōu)控制問題

濕法煉鋅凈化除銅過程不僅要保證出口的銅離子濃度在0.2～0.4 g/L 之間，而且還要合理地控制鋅粉添加量。鋅粉添加量過高或者過低，都會使反應器出口銅離子濃度不達標，影響凈化過程的效率和產品的質量，尤其是鋅粉添加量過高時，還會造成鋅粉浪費。綜合考慮，一般的除銅過程目標為在保證反應器出口銅離子濃度達標的情況下，使鋅粉的添加量最小。因此，除銅過程鋅粉添加優(yōu)化控制的目標函數為

由于除銅過程中入口溶液流量、底流返回流量、入口銅離子濃度的不確定性，約束條件很難嚴格滿足，由前文可知，除銅過程中不確定參數服從正態(tài)分布，可以引入機會約束的思想，即允許一定程度的約束違反，但約束條件成立的概率要不小于某一置信水平。除銅過程機會約束優(yōu)化問題構建如下

其中，u1和u2為兩個反應器的鋅粉添加率；k1,k2,k3為動力學參數；rCu2+,1和rCu2+,2為兩個反應器銅離子反應速率；Q 和q 分別表示入口溶液流量和底流返回流量；x0表示入口銅離子濃度；V 表示反應器的體積；x1和x2表示兩個反應器銅離子濃度；和表示兩個反應器銅離子濃度變化速率；Pr {CLCu2+≤x2(tf)≤}表示出口銅離子濃度達標的概率；α 為預先設定的出口銅離子濃度達標率。

因此，除銅過程機會約束優(yōu)化控制問題可以表述為：在反應過程中保證反應器出口銅離子濃度達標率不小于某一置信水平的情況下，使鋅粉的添加量最小。

3 除銅過程機會約束優(yōu)化問題求解

3.1 可行域映射方法

可行域映射方法是Wendt 等[27]提出的一種基于輸出約束與不確定變量單調性關系的一種機會約束求解方法，已經在化學工業(yè)[28-30]、電力潮流計算[31-32]等領域得到了很好的應用。

可行域映射方法利用輸出變量與其中一個不確定變量的單調性，將輸出可行域映射到不確定輸入變量的一個區(qū)域。因此，盡管輸出的分布難以獲取，但只需要在該區(qū)域內，對不確定變量的概率密度函數進行積分，就可以得到輸出約束滿足的概率。

考慮一般的不確定優(yōu)化問題

其中，g 和h 是等式和不等式約束，x∈Rn是狀態(tài)變量，u∈Rm是決策變量，ξ∈RS是不確定變量，假設ξ已知其概率密度函數。

在工業(yè)實際生產中，不等式約束一種非常普遍的形式就是對部分狀態(tài)變量加以限制，這部分狀態(tài)變量稱為輸出變量yi=xi,i=1,…,I 并且I≤n，于是不等式約束可以轉換為

其中，yUi代表yi的上界。轉換為機會約束如下

假設輸出變量yi∈Yi與一個不確定變量ξS∈ΞS存在單調關系ξS↑?yi↑，其中ΞS是Ξ 的一個子空間。單調關系由yi=F(ξS)表示，由于輸出變量yi與不確定變量ξS存在單調關系，于是可以寫出其反函數ξS=F-1(yi)，輸出可行域映射到不確定輸入變量區(qū)域如式(11)所示。

確定ξUS，即不確定變量的邊界，就可以通過在不確定變量的相應區(qū)域內積分來計算輸出約束成立的概率，不確定變量的邊界計算如式(12)所示

則輸出約束成立的概率如式(13)所示

ρ 是不確定變量的聯合概率密度函數，積分方式選擇數值積分中的高斯求積公式，一般工業(yè)問題的模型都非常復雜，式（12）的顯示表達式通常不存在，需要利用給定ξ1,…,ξS-1,yUi,u 求解方程組得到ξUS。經過上述的轉換，機會約束優(yōu)化問題轉化為一個非線性規(guī)劃問題，可以使用非線性規(guī)劃問題求解器進行求解，這里使用的是序列二次規(guī)劃，計算框架如圖4所示。

圖4 可行域映射方法框架Fig.4 Flowchart of BMA

3.2 可行域映射法應用于除銅過程求解

分析除銅過程機理模型及工廠數據可知，不確定參數入口銅離子濃度與輸出變量出口銅離子濃度存在單調性關系x0↑?x2(tf)↑，可以將出口銅離子濃度的可行域映射到不確定參數區(qū)域中。

由于企業(yè)的數據2 h 采集一次，故觀察2 h 內的控制效果。本文考慮一種較為簡單的控制方式，即在整個時間段內，鋅粉添加率保持不變。每2h以檢測到的出口銅離子濃度為參考調節(jié)鋅粉添加率，這正是人工操作所采用的策略，對現場工業(yè)生產有一定的指導意義。

可求得上述動態(tài)方程的通解為

其中，C1、C2是通解系數，由初始條件決定。

當t=tf時，由于x2(tf)取上界和下界的情況計算過程相同，這里討論取下界的情況，x2(tf)=

求解上述方程組即可求得不確定參數x0的下界xL0，同樣的求解方法可以求得其上界xU0，于是，出口銅離子濃度達標的概率可由式(17)計算。

至此，除銅過程機會約束優(yōu)化問題轉化為一個非線性規(guī)劃問題，然后使用序列二次規(guī)劃進行求解。

4 數值仿真及結果分析

期望值優(yōu)化方法是不確定優(yōu)化中常用的方法，期望值優(yōu)化方法中所有的不確定參數都取期望值，本文分別使用可行域映射法和期望值優(yōu)化方法求解帶不確定參數的除銅問題，并對優(yōu)化結果進行Monte Carle仿真檢驗。

從表1可以看出，與期望值優(yōu)化結果相比，可行域映射方法優(yōu)化結果所需鋅粉添加量更多，但是魯棒性得到了很大的提升。表1 最后兩列顯示了Monte Carlo 檢驗的結果，使用Monte Carlo 方法對不確定參數進行采樣，抽取10000個樣本，計算出口銅離子濃度達標的概率。正如預見的一樣，在設置α = 65%時，Monte Carlo 檢驗出口銅離子濃度達標的概率為65.07%，在設置α = 70%時，Monte Carlo檢驗出口銅離子濃度達標的概率為70.02%，如圖5(a)所示。而期望值優(yōu)化的結果僅有48.18%的概率使出口銅離子濃度達標，如圖5(b)所示?？尚杏蛴成浞椒▋?yōu)化結果的魯棒性更佳，而成本的增加是提高系統(tǒng)魯棒性所付出的必要代價。此外，從計算時間可以看出，可行域映射方法的耗費時間會更長，這也是為了提高系統(tǒng)魯棒性所付出的必要時間代價。同時，盡管耗時更長，但可行域映射方法的優(yōu)化時間也僅為0.2 s，完全是可以接受的。

出口銅離子濃度達標的概率最高也只能是70%左右，這是因為在整個時間段內，鋅粉添加率保持不變，控制變量的自由度低，70%已經是在這種情況下可行的最高概率。進一步提高出口銅離子濃度達標的概率是后續(xù)需要做的工作。

表1 可行域映射法（BMA）與期望值法（EOM）結果比較Table 1 Comparison of back-mapping approach（BMA）and expectation optimization method（EOM）of results

圖5 Monte Carlo仿真結果Fig.5 Monte Carlo simulation result

5 結 論

濕法煉鋅除銅過程原料多樣、機理復雜，使得出口銅離子濃度波動大，產品質量不穩(wěn)定。針對該問題，本文提出了不確定條件下的除銅過程機會約束優(yōu)化控制方法。該方法分析了除銅過程中的不確定性，采用統(tǒng)計學方法分析了除銅過程中不確定參數入口溶液流量、底流返回流量、入口銅離子濃度的分布特性。根據不確定參數的分布特性，構建了機會約束優(yōu)化控制模型。使用可行域映射的方法，將機會約束優(yōu)化問題轉化為一個非線性規(guī)劃問題，并采用序列二次規(guī)劃求解鋅粉的添加量。Monte Carlo 仿真結果表明，本文使用的方法提高了除銅過程出口銅離子濃度的魯棒性。

需要說明的是，本文中鋅粉添加率在整個控制時間段2 h 內保持不變，這正是除銅過程中人工操作所采用的策略，對現場工業(yè)生產有一定的指導意義。但在控制時間段的內部也可以調節(jié)鋅粉添加率，求取控制時間段內鋅粉添加率的最優(yōu)控制軌跡是后續(xù)需要做的工作。