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    外電場下C4F7N分子的結(jié)構(gòu)與特性

    2020-05-13 08:47:30李亞莎孫林翔章小彬孟凡強(qiáng)梅益明
    關(guān)鍵詞:基組正電荷偶極矩

    李亞莎, 周 筱, 孫林翔, 章小彬, 孟凡強(qiáng), 梅益明

    (三峽大學(xué) 電氣與新能源學(xué)院, 宜昌 443002)

    1引 言

    六氟化硫(SF6)常溫常壓下無色、無臭、無毒、無腐蝕性、不易燃,具有極強(qiáng)的化學(xué)惰性,被廣泛運(yùn)用于很多行業(yè),同時(shí)因其具有優(yōu)良的絕緣性能和滅弧性能而被大量運(yùn)用于電力行業(yè).但研究表明,SF6氣體具有較強(qiáng)的溫室效應(yīng)[1,2],其溫室效應(yīng)作用是CO2的2.39萬倍,《京都議定書》于1997年將其列為六種主要的溫室效應(yīng)氣體之一,2016年的《巴黎協(xié)定》中也明確要求在本世紀(jì)下半葉實(shí)現(xiàn)溫室氣體凈零排放,因此很多行業(yè)都大量減少甚至完全替換了SF6的使用[3]. 近年來,電力行業(yè)很多學(xué)者也逐步轉(zhuǎn)向SF6替代氣體的研究,替代氣體需滿足優(yōu)質(zhì)環(huán)保性能、強(qiáng)大電氣性能兩大核心要求.

    其中,C4F7N(全氟異丁晴)自提出以來一直備受關(guān)注.C4F7N氣體無色、無味且在700℃下化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定,全球變暖潛能值(GWP)約為2200,其臭氧消耗潛能值(Ozone Depression Potential, ODP)為0,絕緣性能是SF6的2.2倍以上,具有高電負(fù)性[4-6].但其液化溫度較高(一個(gè)大氣壓下約為-4.7℃),主要通過與低液化溫度的CO2、N2等氣體混合來解決此問題.純C4F7N的毒性也比純SF6要高,但其混合氣體的半致死濃度與純SF6相當(dāng)[7]. 由于應(yīng)用較少,所以價(jià)格要高于SF6.目前針對C4F7N的相關(guān)研究既采用實(shí)驗(yàn)手段也通過分子模擬方法,宏觀與微觀研究并行,全方位挖掘、分析C4F7N作為SF6替代氣體的潛能.實(shí)驗(yàn)方面,西安交通大學(xué)的李興文[8]等結(jié)合飽和蒸氣壓特性與臨界擊穿場強(qiáng)數(shù)據(jù),研究了新型環(huán)保氣體C4F7N與CO2混合氣體的絕緣性能.武漢大學(xué)的周文俊[7]等研究C4F7N/CO2混合氣體在均勻電場與極不均勻電場下的擊穿特性.華北電力大學(xué)屠幼萍[7]等研究了直流電壓下C4F7N/CO2混合氣體的擊穿電壓、閃絡(luò)電壓和局放起始電壓特性.分子模擬方面,武漢大學(xué)張曉星[9]等基于密度泛函理論和過渡態(tài)理論研究了C3F7CN在微水環(huán)境下的放電分解機(jī)理.李興文[10]等基于從頭算法使用改進(jìn)的Deutsch-M?rk(DM)公式計(jì)算了C4F7N的總電子碰撞電離截面.三峽大學(xué)李亞莎[11]等基于密度泛函理論研究了外電場下C3F7CN分子的電負(fù)性與福井函數(shù)特性.目前對于電場環(huán)境下C4F7N分子自身微觀結(jié)構(gòu)特性的研究鮮少.

    分子模擬能夠從微觀角度深入探究氣體分子自身的特性,通過量化計(jì)算為實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象提供數(shù)據(jù)支撐.密度泛函理論(density functional theory,DFT)[12-15]是一種量子化學(xué)分析方法,它利用空間電子密度的泛函對多電子系統(tǒng)的性質(zhì)進(jìn)行考察,在處理電子體系的問題上簡單精準(zhǔn).本文采用密度泛函理論中的M06-2X泛函在6-311g(d, p)和aug-cc-pVTZ基組水平,計(jì)算了C4F7N分子在外電場下的幾何結(jié)構(gòu)、Mulliken電荷布局、總能量、紅外光譜、原子偶極矩校正的Hirshfeld布居(ADCH)、偶極矩和極化率,分析了外電場對它們的影響,揭示了分子微觀結(jié)構(gòu)與外電場的關(guān)系,為今后的相關(guān)研究提供了理論支撐與數(shù)據(jù)參考.

    2理論和模擬方法

    2.1理論方法

    外電場作用下分子體系的哈密頓量H如下式所示[16, 17]:

    H=H0+Hint

    (1)

    其中H0為無電場下體系的哈密頓量,Hint為外電場對體系作用的哈密頓量.在偶極近似的情況下,分子體系與外電場相互作用哈密頓量表示為[18]:

    Hint=-μ·F

    (2)

    其中,μ是體系分子在外場下的偶極矩,F(xiàn)為外電場作用力.

    分子系統(tǒng)的能量可以寫成關(guān)于均勻外部電場F的Taylor展開,如下:

    (3)

    (4)

    (5)

    其中,αxx、αyy、αzz為極化率張量的對角元.

    原子電荷,是對化學(xué)體系中電荷分布最簡單、最直觀的描述方式之一.計(jì)算原子電荷的方法諸多[20],比如Mulliken方法、Hirshfeld方法、ADCH方法等,各自具有不同的優(yōu)缺點(diǎn).其中Mulliken電荷算法簡單,計(jì)算量小,但基組依賴性大,彌散函數(shù)對其有很大破壞性,偶極矩重現(xiàn)性不理想.Hirshfeld電荷數(shù)值普遍偏小,而且偶極矩、靜電勢重現(xiàn)性比較差,其主要原因是原子偶極矩被完全忽略.ADCH是對Hirshfeld方法的校正,將每個(gè)原子的原子偶極矩?cái)U(kuò)展為相鄰原子處的校正電荷,所有原子偶極矩展開成校正電荷后,將校正電荷累加到原始Hirshfeld電荷上就得到了ADCH電荷,校正后原子電荷普遍增大,且更加符合化學(xué)實(shí)驗(yàn)值與理論值.ADCH原子電荷的化學(xué)意義十分合理,分子偶極矩被精確再現(xiàn),靜電勢的重現(xiàn)性也較好,電荷計(jì)算時(shí)間也遠(yuǎn)小于波函數(shù)計(jì)算時(shí)間.

    ADCH[21]方法首先計(jì)算各個(gè)原子的Hirshfeld電荷及原子偶極矩,假設(shè)我們想要擴(kuò)展原子A的原子偶極矩作為校正電荷,顯然,所有校正電荷之和應(yīng)為零,根據(jù)校正電荷計(jì)算的偶極矩應(yīng)與原子偶極矩完全相等,即滿足以下條件

    (6)

    (7)

    其中,ΔqA→B是從原子A轉(zhuǎn)移到B的電荷,也就是A對B的校正電荷,RB是B原子相對于A原子的相對坐標(biāo)(列向量).要想校正電荷僅在鄰近A的原子周圍分布,那么采用最小化函數(shù)F來實(shí)現(xiàn):

    (8)

    其中,α和β是用來滿足這兩個(gè)約束條件的拉格朗日乘數(shù),υAB是隨著A和B之間距離的增加而迅速減小的函數(shù),F(xiàn)的設(shè)計(jì)抑制了遠(yuǎn)離原子A的原子上出現(xiàn)大的校正電荷.

    與此同時(shí),ADCH是偶極矩保守的方法,因此由ADCH電荷導(dǎo)出的偶極矩與實(shí)際偶極矩保持高度的一致.

    2.2模擬方法

    搭建C4F7N分子模型如圖1所示,分子關(guān)于C-N鍵方向左右對稱.基于密度泛函理論,沿5N-4C軸向施加步長0.005 a.u.,范圍0-0.040 a.u.的電場,采用明尼蘇達(dá)密度泛函M06-2X在6-311g (d, p) 基組水平上對分子進(jìn)行基態(tài)幾何優(yōu)化和頻率計(jì)算,讀取不同電場強(qiáng)度下的分子結(jié)構(gòu)、Mulliken電荷布居、總能量以及紅外光譜 (Infrared spectra,IR) .

    另外,計(jì)算合理的偶極矩與極化率,彌散函數(shù)起著至關(guān)重要的作用,所以提升基組水平且增加彌散函數(shù)成為不可或缺的考量,aug-cc-pVTZ基組級別對此具有優(yōu)質(zhì)的適用性.于是在該外場范圍內(nèi),采用明尼蘇達(dá)密度泛函M06-2X在aug-cc-pVTZ基組水平上對C4F7N分子進(jìn)行幾何優(yōu)化和頻率計(jì)算,計(jì)算不同電場強(qiáng)度下的分子極化率,結(jié)合Multiwfn[22, 23]軟件計(jì)算ADCH原子電荷與偶極矩.

    圖1 C4F7N分子模型Fig. 1 Molecular model of C4F7N

    3結(jié)果與分析

    3.1外電場對分子結(jié)構(gòu)和能量的影響

    使用明尼蘇達(dá)密度泛函M06-2X/6-311g (d, p)對C4F7N分子做優(yōu)化和頻率計(jì)算,在0-0.04 a.u.電場范圍內(nèi)的基態(tài)鍵長數(shù)據(jù)與Mulliken電荷布局分別如表1和表2所示.

    表1 不同電場強(qiáng)度下C4F7N分子的鍵長/?

    由表1可知,分子鍵長和電荷布居對外電場有很強(qiáng)的依賴關(guān)系.對于C4F7N基態(tài)分子,隨著電場的增加,R(1,4)、R(4,5)鍵長增大,R(1,12)、R(2,7)鍵長減小,變化規(guī)律如圖2所示,分子幾何參數(shù)的變化可以用電荷轉(zhuǎn)移引起分子內(nèi)電場的變化以及內(nèi)外電場的疊加效應(yīng)來定性解釋[24, 25]. 由表2,5N原子由于其電負(fù)性所以電荷布居為負(fù),那么內(nèi)電場方向由4C指向5N.隨著外電場的增大,4C的電荷布居數(shù)逐漸增大,而5N的電荷布局?jǐn)?shù)逐漸減小,電子轉(zhuǎn)移到5N上,4C-5N間的內(nèi)電場減小,R(4,5)增大.

    表2 不同電場強(qiáng)度下C4F7N分子的Mulliken電荷布居

    圖2 R(1,4)、R(4,5)、R(1,12)、R(2,7)鍵長隨電場強(qiáng)度的變化Fig. 2 Variations of bond lengths of R(1,4)、R(4,5)、R(1,12)、R(2,7) with electric field intensity

    圖3 C4F7N分子總能量隨電場強(qiáng)度的變化Fig. 3 Variation of total energy of C4F7N molecule with electric field intensity

    圖3所示為C4F7N基態(tài)分子的總能量E隨電場的變化情況,可以看出,隨著電場的增強(qiáng),E逐漸減小,且減幅逐漸增大.這主要是由于隨著正向電場的增大,電子朝5N方向偏移,其電荷布居數(shù)絕對值增大,從而使得體系的哈密頓量H的勢能增大(數(shù)值上),進(jìn)而使得體系的總能量降低[24],所以分子的總能量呈減小態(tài).

    3.2外電場對分子紅外光譜的影響

    使用明尼蘇達(dá)密度泛函M06-2X/6-311g(d, p)對分子做頻率計(jì)算,得到C4F7N分子在外電場分別為0,0.020,0.040 a.u.時(shí)的紅外光譜,如圖4所示.圖中給出了無外電場時(shí)的6個(gè)特征峰,波數(shù)1376.41 cm-1處的吸收峰對應(yīng)于2C-1C-3C的剪式振動,當(dāng)電場強(qiáng)度增大時(shí),出現(xiàn)了明顯的藍(lán)移現(xiàn)象,這是因?yàn)殡妶龅脑龃蟾淖兞嗽拥碾姾刹季?,使其鍵能增大.而波數(shù)1329.27 cm-1處的吸收峰對應(yīng)于2C-1C-3C的面外搖擺,波數(shù)1231.97 cm-1處的吸收峰對應(yīng)于以1C為核心的四個(gè)C原子的對稱變形振動,波數(shù)1114.31 cm-1處的吸收峰對應(yīng)于1C為核心的1C-2C-3C-12F之間的對稱變形振動,波數(shù)1027.49 cm-1處的吸收峰對應(yīng)于12F-1C-4C的面外搖擺,波數(shù)746.23 cm-1處的吸收峰對應(yīng)于2C-1C-3C的面內(nèi)搖擺,此時(shí)的吸收強(qiáng)度很弱,隨著電場的增強(qiáng)這5個(gè)吸收峰均發(fā)生明顯的紅移現(xiàn)象,亦是電場改變了原子的電荷布居,使得相應(yīng)鍵能減小的緣故.

    圖4 C4F7N分子在不同電場強(qiáng)度下的 IR 光譜Fig.4 Infrared spectra of C4F7N molecules under different electric field intensities

    3.3外電場對分子偶極矩和極化率的影響

    采用明尼蘇達(dá)密度泛函M06-2X/aug-cc-pVTZ對C4F7N分子做優(yōu)化和頻率計(jì)算,結(jié)合波函數(shù)分析軟件Multiwfn計(jì)算ADCH原子電荷、偶極矩和極化率,分別如表3所示.使用Multiwfn+VMD以原子著色的方式將電場強(qiáng)度為0和0.04 a.u.的ADCH電荷表現(xiàn)如圖5所示.

    表3 不同電場強(qiáng)度下C4F7N分子的ADCH原子電荷

    表4 不同電場強(qiáng)度下C4F7N分子的偶極矩和極化率

    圖5 不同電場強(qiáng)度下的ADCH原子電荷著色圖(a)電場強(qiáng)度為0;(b)電場強(qiáng)度為0.040a.u.Fig.5 Coloring maps of ADCH atomic charges under different electric field intensities(a)the electric field intensity is 0; (b) the electric field intensity is 0.040a.u

    圖5根據(jù)原子的電荷值來著色,藍(lán)色表示原子帶負(fù)電荷,紅色表示原子帶正電荷,顏色越深表示帶電荷數(shù)越多.C4F7CN分子屬于左右對稱結(jié)構(gòu),結(jié)合表3和圖5分析,所有C原子均帶正電荷,其中4C所帶正電荷隨著外電場的增強(qiáng)而顯著增加;5N帶負(fù)電荷,且所帶負(fù)電荷數(shù)值在所有帶負(fù)電荷原子中均保持最大,電場增強(qiáng),其所帶負(fù)電荷增多;當(dāng)電場為0時(shí),F(xiàn)原子均帶負(fù)電荷,隨著外電場增強(qiáng)直至0.040 a.u.,7F與10F從帶負(fù)電荷變?yōu)閹д姾桑?2F所帶電荷逐漸趨于0,而余下的F原子所帶負(fù)電荷均有明顯增加.

    圖6 C4F7N分子偶極矩隨電場強(qiáng)度的變化Fig.6 Variation of dipole moment of C4F7N molecule with electric field intensity

    圖7 C4F7N分子極化率隨電場強(qiáng)度的變化Fig. 7 Variation of polarizability of C4F7N molecule with electric field intensity

    圖6和圖7分別是外電場下C4F7N分子偶極矩和極化率的變化情況,顯然,偶極矩隨著外電場的增強(qiáng)而增大,且?guī)缀醭示€性增長.極化率隨著外電場的增大而逐漸遞增,且增幅越來越大.分子極性發(fā)生改變,穩(wěn)定性減弱,同時(shí)分子偶極矩逐漸增大,由于分子空間體積有限,原子核對電子的吸引力也有限,若外電場增大到一定值,分子偶極矩會達(dá)到極限值,最終導(dǎo)致化學(xué)鍵發(fā)生斷裂,產(chǎn)生游離自由基,致使發(fā)生擊穿[16].

    4 結(jié) 論

    本文采用DFT/M06-2X方法在6-311g(d,p)基組水平計(jì)算分析了外電場下C4F7N分子的基態(tài)幾何結(jié)構(gòu)、分子能量與IR光譜,在aug-cc-pVTZ基組水平計(jì)算研究了外電場對C4F7N分子ADCH原子電荷、偶極矩以及極化率的影響.在DFT中,一般的幾何優(yōu)化、振動分析對基組的敏感度不大,所以不必要使用大基組,且不需要太多高角動量基函數(shù),使用6-311g(d, p)這樣的中等基組完全足夠,而偶極矩、極化率分別是能量對外電場的一階、二階導(dǎo)數(shù),其計(jì)算務(wù)必要考慮彌散函數(shù),而且隨著導(dǎo)數(shù)階數(shù)的增加,對彌散函數(shù)要求越來越高,同時(shí)ADCH原子電荷不受彌散函數(shù)影響,aug-cc-pVTZ基組級別較為理想.研究表明:上述參數(shù)對電場具有明顯的依賴性.

    (1)C4F7N分子關(guān)于C-N鍵方向呈左右對稱狀,所加電場沿5N-4C鍵方向,所以左右兩個(gè)CF3基團(tuán)的鍵長、Mulliken電荷布局以及ADCH原子電荷在不同電場強(qiáng)度下的變化表現(xiàn)出很好的同步性.

    (2)分子中R(1,4)、R(4,5)、R(1,12)、R(2,7)鍵長變化明顯,外電場作用下電子發(fā)生轉(zhuǎn)移,分子內(nèi)外電場的疊加效果發(fā)生變化,導(dǎo)致R(1,4)、R(4,5)鍵長增大,R(1,12)、R(2,7)鍵長減?。瑫r(shí)C4F7N基態(tài)分子的總能量隨著電場的增強(qiáng)而逐漸減小,減小幅度越來越大.

    (3)不同電場強(qiáng)度下,C4F7N的吸收峰主要集中于高頻區(qū),既有紅移也有藍(lán)移,振動形式多樣.

    (4)外電場下,ADCH原子電荷變化明顯,主要變化集中在F原子、4C和5N上.同時(shí)偶極矩和極化率均隨著電場增強(qiáng)而增大,分子穩(wěn)定性減弱.

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