液閃測(cè)量3H活度TDCR與ESCR法的比較*

/ 上海市計(jì)量測(cè)試技術(shù)研究院

0 引言

液體閃爍計(jì)數(shù)器由樣品傳送系統(tǒng)、屏蔽系統(tǒng)和測(cè)量系統(tǒng)所組成，是經(jīng)典的放射性核素活度測(cè)量?jī)x器。液閃測(cè)量方法將待測(cè)樣品與閃爍液混融，放射性核素衰變產(chǎn)生的射線與閃爍液作用產(chǎn)生熒光效應(yīng)，液體閃爍計(jì)數(shù)器通過(guò)記錄由熒光轉(zhuǎn)換成的電信號(hào)來(lái)測(cè)量樣品中的放射性活度。由于液閃測(cè)量方式自吸收的影響可忽略，具有4π立體角的測(cè)量條件，因而液體閃爍計(jì)數(shù)器在低能β核素活度測(cè)量上更具優(yōu)越性，如3H、14C，在生命科學(xué)、放射化學(xué)以及環(huán)境監(jiān)測(cè)等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。

液體閃爍計(jì)數(shù)器測(cè)量樣品時(shí)，閃爍液將放射性核素產(chǎn)生的α、β、γ射線能量轉(zhuǎn)換為光信號(hào)，猝滅的存在會(huì)降低光信號(hào)的輸出，為得到準(zhǔn)確的結(jié)果，需要對(duì)液體閃爍計(jì)數(shù)器作猝滅校正。對(duì)液體閃爍計(jì)數(shù)器猝滅校正方法的研究較多，如樣品道比（SCR）法、樣品譜（SIS）法和外標(biāo)譜指示參數(shù)[SQP(E)][2]、ESCR猝滅方法[3]、TDCR方法[4]。TDCR方法被一些實(shí)驗(yàn)室作為絕對(duì)測(cè)量方法使用，如南非國(guó)家計(jì)量院用于標(biāo)定35S的活度[5]，德國(guó)PTB和中國(guó)計(jì)量院采用TDCR方法標(biāo)定3H活度[6-7]。

1 原理

1.1 TDCR

TDCR（Triple to Double Coincidence Ratio）， 是三管符合計(jì)數(shù)對(duì)三管兩兩符合邏輯相加計(jì)數(shù)的比值，采用三個(gè)光電倍增管，互成120°呈對(duì)稱(chēng)分布，三個(gè)光電倍增管各自輸出的信號(hào)分別組合得到三路雙管符合信號(hào)。由三管符合信號(hào)T和邏輯相加信號(hào)D，選定合理準(zhǔn)確的參數(shù)可計(jì)算每一路的探測(cè)效率，因此TDCR方法可用于放射性核素活度的絕對(duì)測(cè)量。

芬蘭 Hidex公司生產(chǎn)的 Hidex 300 SL 液體閃爍計(jì)數(shù)器可基于TDCR方法進(jìn)行測(cè)量，由于TDCR值的變化能夠指示猝滅程度的變化，可以作為猝滅指示參數(shù)，計(jì)算方法如式（1）所示[8]：

式中：NT—— 三管符合計(jì)數(shù)；

ND—— 三管兩兩符合邏輯相加計(jì)數(shù)

1.2 ESCR

ESCR（External Standard Channel Ratio）為外標(biāo)準(zhǔn)道比法，用γ放射源照射閃爍液產(chǎn)生連續(xù)的康普頓電子能譜，猝滅因素使得該電子能譜向低能端偏移，高能區(qū)和低能區(qū)兩個(gè)特定道區(qū)間內(nèi)計(jì)數(shù)率的比值（ESCR）的變化可以指示樣品的猝滅程度的變化。以系列猝滅液閃標(biāo)準(zhǔn)源的道比值為橫坐標(biāo)、探測(cè)效率為縱坐標(biāo)得到外道比-效率曲線，在相同測(cè)量條件下由樣品的道比值即可從外道比-效率曲線上得到相應(yīng)的探測(cè)效率。

2 實(shí)驗(yàn)及分析

2.1 實(shí)驗(yàn)設(shè)備

實(shí)驗(yàn)儀器：日本HITACHIALOKA公司生產(chǎn)的LSC-LB7液體閃爍計(jì)數(shù)器，編號(hào)：203C6770，使用133Ba核素外標(biāo)準(zhǔn)源；芬蘭Hidex公司生產(chǎn)的Hidex 300SL液體閃爍計(jì)數(shù)器，編號(hào)：2190864，可基于TDCR方法測(cè)量。

測(cè)量樣品：美國(guó)Perkin Elmer公司生產(chǎn)的兩套3H系列猝滅標(biāo)準(zhǔn)源與本底參考樣。

2.2 實(shí)驗(yàn)條件與方法

兩臺(tái)液體閃爍計(jì)數(shù)器分別設(shè)置好測(cè)量時(shí)間、循環(huán)次數(shù)，3H 計(jì)數(shù)窗分別設(shè)置為 5～350（300SL）、19～372（LSC-LB7），在3H道作本底測(cè)量，分別得到本底計(jì)數(shù)率。隨后分別測(cè)量第1套3H系列猝滅標(biāo)準(zhǔn)源 ,記錄下對(duì)應(yīng)的計(jì)數(shù)率Ni（i= 1，2，3，…，9，10）與猝滅指示參數(shù)值，按式（2）分別求出探測(cè)效率（單位歸一化到cpm，源的DPM值經(jīng)過(guò)衰變修正）：

式中：Ni——3H系列源的計(jì)數(shù)率；

Nb——3H 本底計(jì)數(shù)率

再次使用上述兩臺(tái)液體閃爍計(jì)數(shù)器分別測(cè)量第2套3H系列猝滅標(biāo)準(zhǔn)源。

2.3 結(jié)果及分析

使用第1套3H系列猝滅標(biāo)準(zhǔn)源測(cè)得兩臺(tái)液體閃爍計(jì)數(shù)器的探測(cè)效率如表1所示。

表1 兩臺(tái)儀器測(cè)量3H的效率對(duì)比

由表1中數(shù)據(jù)顯示，本次實(shí)驗(yàn)中Hidex 300 SL型液閃計(jì)數(shù)器使用TDCR方法，其對(duì)于3H核素的探測(cè)效率要明顯大于LSC-LB7型液閃計(jì)數(shù)器使用ESCR法的探測(cè)效率。計(jì)數(shù)窗的選擇會(huì)影響液體閃爍計(jì)數(shù)器的計(jì)數(shù)，擴(kuò)大后者計(jì)數(shù)窗的范圍到0～3 720時(shí)，探測(cè)效率有所增大，但依然小于前者。一方面不同的液閃計(jì)數(shù)器其光電倍增管的光電轉(zhuǎn)換效率有差異，另一方面儀器出廠時(shí)3H的優(yōu)值因子被調(diào)試至最大，對(duì)于特定體積的閃爍液，合適的測(cè)量點(diǎn)位不完全落在優(yōu)值因子最大處，需要結(jié)合所用閃爍液的體積加以調(diào)整。從系列源的探測(cè)效率隨著猝滅指示參數(shù)變化的趨勢(shì)可以看出，猝滅程度的加重使得兩種測(cè)量方法的探測(cè)效率都明顯地降低。

由表1中的ESCR值和對(duì)應(yīng)的效率值可以擬合得到使用ESCR法測(cè)3H的猝滅曲線公式，見(jiàn)式（3）：

式中：y—— 測(cè)量效率；

x——ESCR值

將測(cè)得的ESCR值代入式（3）就可以得到LSC-LB7型液閃計(jì)數(shù)器測(cè)量3H樣品的測(cè)量效率。

第2套3H系列猝滅標(biāo)準(zhǔn)源的活度為213 920 dpm，用上述兩臺(tái)液閃計(jì)數(shù)器測(cè)量第2套3H系列猝滅標(biāo)準(zhǔn)源，由計(jì)數(shù)率按式（2）求得活度，相對(duì)偏差按式（4）計(jì)算，結(jié)果如表3所示。

表3 兩臺(tái)液閃計(jì)數(shù)器對(duì)3H猝滅源活度測(cè)量數(shù)據(jù)對(duì)比

兩臺(tái)液閃計(jì)數(shù)器測(cè)量結(jié)果的相對(duì)偏差均在±6%范圍內(nèi)；Hidex 300SL在測(cè)量第J個(gè)液閃猝滅源時(shí)，偏差為-0.5%，而LSC-LB7則為-5.7%。探測(cè)效率低是導(dǎo)致測(cè)量偏差大的一個(gè)重要因素。

3 結(jié)語(yǔ)

TDCR與ESCR是液閃計(jì)數(shù)器主要采用的測(cè)量方法，TDCR值與ESCR值會(huì)隨著猝滅程度的變化而變化。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，對(duì)于3H核素，TDCR方法具有較高的探測(cè)效率，且測(cè)量偏差總體較小；采用ESCR方法測(cè)量猝滅嚴(yán)重3H樣品時(shí)，宜提前基于所用閃爍液的體積對(duì)3H的優(yōu)值因子進(jìn)行調(diào)試，并使用多組低測(cè)量效率的猝滅標(biāo)準(zhǔn)源來(lái)擬合猝滅曲線。