膠州灣氮、磷非點(diǎn)源污染負(fù)荷估算及時(shí)空分析*

王有霄, 鐘萍麗, 于 格**, 鄒 立, 鄭 洋, 李 璐

(1.中國(guó)海洋大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，山東 青島 266100; 2.中國(guó)海洋大學(xué)海洋環(huán)境與生態(tài)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 青島 266100)

河流作為陸源物質(zhì)由陸向海輸送的重要載體，承受了沿岸大量的污染物，成為導(dǎo)致近海污染的主要來源之一。在運(yùn)移過程中，相對(duì)于嚴(yán)格控制的點(diǎn)源污染，非點(diǎn)源以其污染的廣泛性和時(shí)空分布的不確定性，在監(jiān)測(cè)、研究和控制過程中具有一定的困難。與此同時(shí)，由于非點(diǎn)源污染會(huì)受到區(qū)域內(nèi)的土地利用方式、化肥和農(nóng)藥使用、畜牧業(yè)養(yǎng)殖等各種因素的綜合影響，因此針對(duì)近海非點(diǎn)源污染的研究受到較大的局限。

目前，現(xiàn)有的研究較多集中于探討污染物在河口區(qū)的分布規(guī)律[1]、污染物入海通量[2-4]及近海水域環(huán)境容量[5-7]等方面，而通過入海河流把海岸帶陸域和海域部分整合到一起，并在此基礎(chǔ)上進(jìn)行非點(diǎn)源污染的系統(tǒng)研究進(jìn)行的相對(duì)較少[8]。

在進(jìn)行非點(diǎn)源污染的量化研究和影響評(píng)價(jià)過程時(shí)，模型模擬是較為有效的方法[9]。目前非點(diǎn)源污染的模擬模型類型較多[10]，在其中的經(jīng)驗(yàn)類模型中，輸出系數(shù)模型(Export Coefficient Model，ECM)能較高精度地模擬出非點(diǎn)源污染狀況[11]，自提出以來，國(guó)內(nèi)外相關(guān)學(xué)者對(duì)其進(jìn)行了不斷的改進(jìn)與完善[12-14]，目前已發(fā)展成為綜合考慮到多類污染因子影響和輸出過程污染損失的非點(diǎn)源污染評(píng)估預(yù)測(cè)模型[15]。針對(duì)近海非點(diǎn)源污染研究過程中存在的不確定性較多、影響因素復(fù)雜、基礎(chǔ)數(shù)據(jù)缺乏[16]等問題，ECM成為一種可有效模擬近海非點(diǎn)源污染的手段，但目前在海岸帶尺度上應(yīng)用ECM進(jìn)行的非點(diǎn)源污染研究并不多見，涉及ECM的膠州灣非點(diǎn)源研究更未發(fā)現(xiàn)。

綜上所述，本文在現(xiàn)有研究的基礎(chǔ)上，選取山東膠州灣為研究區(qū)，以氮、磷為特定污染物，將“陸源產(chǎn)生-河流輸移-入海輸出”過程作為一個(gè)有機(jī)整體，利用輸出系數(shù)模型(ECM)，模擬估算膠州灣海域氮、磷的非點(diǎn)源污染負(fù)荷及其時(shí)空變化特征，并根據(jù)河流氮、磷入海通量對(duì)陸源氮、磷非點(diǎn)源入海系數(shù)進(jìn)行估算，以期為膠州灣及我國(guó)海岸帶地區(qū)的非點(diǎn)源污染和防治研究提供一定的理論支持。

1 研究區(qū)域

膠州灣位于黃海中部，山東半島南岸，是以團(tuán)島頭(120°16′49″E，36°02′36″N)與薛家島腳子石(120°17′30″E，36°00′53″N)連線為界的半封閉海灣。膠州灣海岸帶總面積11 282 km2，根據(jù)青島市2012年前的行政區(qū)劃設(shè)置，分為6區(qū)(市南區(qū)、市北區(qū)、李滄區(qū)、嶗山區(qū)、城陽區(qū)和黃島區(qū))4市(膠州市、膠南市、即墨市、萊西市和平度市)(見圖1)。區(qū)域內(nèi)主要用地類型包含基本農(nóng)田保護(hù)區(qū)、畜禽養(yǎng)殖場(chǎng)和養(yǎng)殖小區(qū)等，農(nóng)業(yè)與畜牧養(yǎng)殖業(yè)較為發(fā)達(dá)。近年來，隨著經(jīng)濟(jì)社會(huì)的持續(xù)高速發(fā)展，環(huán)境污染問題及影響日益凸顯，尤其是水土流失加劇、化肥農(nóng)藥濫用等問題不容樂觀，河流成為陸源污染物排海的主要通道，導(dǎo)致部分入海河流及近海污染嚴(yán)重，進(jìn)而威脅到膠州灣生態(tài)環(huán)境健康與沿岸經(jīng)濟(jì)社會(huì)的可持續(xù)發(fā)展。目前，膠州灣沿岸的點(diǎn)源污染隨著科技的進(jìn)步和環(huán)保力度的加大已得到有效的控制，對(duì)海域威脅較大的仍然是陸源非點(diǎn)源污染。

圖1 膠州灣海岸帶行政區(qū)劃分布Fig.1 Administrative division of Jiaozhou Bay Coastal Zone

本文根據(jù)研究區(qū)的地理位置屬性，將青島市所轄的整體陸域部分看作膠州灣海岸帶氮(Nitrogen，N)、磷(Phosphorus，P)非點(diǎn)源污染的陸源區(qū)——膠州灣陸源區(qū)，從海岸帶城市——青島市整體的角度進(jìn)行非點(diǎn)源污染的產(chǎn)生及入海研究。研究考慮到河流是非點(diǎn)源污染入海的主要途徑(入海河流分布見圖2)，利用由美國(guó)太空總署與國(guó)防部國(guó)家測(cè)繪局聯(lián)合測(cè)量的數(shù)字高程模型(Digital Elevation Model，DEM)進(jìn)行河網(wǎng)提取與流域分析，并將此作為分區(qū)依據(jù)，同時(shí)綜合考慮到農(nóng)業(yè)人口等社會(huì)經(jīng)濟(jì)數(shù)據(jù)的可獲得性等因素，最終將膠州灣陸源區(qū)分為四大河流區(qū)域：大沽河陸源區(qū)(萊西市、平度市、即墨市、膠州市)、洋河陸源區(qū)(膠南市)、鐮灣河陸源區(qū)(黃島區(qū))和東岸入海河陸源區(qū)(市南區(qū)、市北區(qū)、嶗山區(qū)、李滄區(qū)、城陽區(qū))。需要說明的是，文中將位于東岸主城區(qū)的白沙河、婁山河、板橋坊河、李村河和海泊河統(tǒng)稱為東岸入海河。

圖2 膠州灣海岸帶采樣站點(diǎn)分布Fig.2 Locations of sampling stations in Jiaozhou Bay Coastal Zone

2 方法與數(shù)據(jù)來源

本研究基于非點(diǎn)源污染“陸源產(chǎn)生-河流輸移-入海輸出”的整體過程進(jìn)行膠州灣海岸帶N、P非點(diǎn)源污染研究。首先利用ECM估算膠州灣N、P非點(diǎn)源污染負(fù)荷情況，通過與實(shí)測(cè)總氮(Total Nitrogen,TN)、總磷(Total Phosphorus,TP)入海通量進(jìn)行對(duì)比，進(jìn)而估算膠州灣海岸帶N、P非點(diǎn)源污染物入海系數(shù)，初步分析陸源非點(diǎn)源污染對(duì)海灣的影響作用(見圖3)。

圖3 膠州灣海岸帶N、P非點(diǎn)源污染研究方法Fig.3 Research methods of N, P non-point source pollution in Jiaozhou Bay Coastal Zone

2.1 輸出系數(shù)模型

輸出系數(shù)模型起初主要用來評(píng)價(jià)土地利用與湖泊富營(yíng)養(yǎng)之間的關(guān)系，根據(jù)單位人口或動(dòng)物的總數(shù)量和廢物排放量來統(tǒng)計(jì)非點(diǎn)源污染負(fù)荷[17]。Johnes[11]在已有研究基礎(chǔ)上建立了更完備的輸出系數(shù)模型，使得模型建立在土地利用與受納水體的非點(diǎn)源污染的基礎(chǔ)之上，并引入了牲畜、人口等因素。在該模型中，通過生活污水的排放和處理狀況來確定人口污染物的輸出系數(shù)，不同的土地利用類型和畜禽種類分別采用不同的輸出系數(shù)，其模型方程如下：

(1)

式中：L為總污染負(fù)荷量，t·a-1；n為土地利用的種類數(shù)或牲畜、人口等不同污染來源的數(shù)量；Ei為第i種土地利用、牲畜或人口的輸出系數(shù)，t·km-2·a-1或kg·ca-1·a-1；Ai為第i種土地利用的面積或牲畜、人口的數(shù)量，km2或ca(人/只/頭)；Ii為第i種污染物的輸出量，t·a-1；P為降雨導(dǎo)致的污染物輸出量，t·a-1，研究中未考慮降雨因素的影響。

2.2 N、P非點(diǎn)源污染入海系數(shù)

由于上述ECM是對(duì)陸源N、P非點(diǎn)源污染產(chǎn)生量的估算，未對(duì)污染物在入海輸移過程的損失加以考慮，忽略了因河流及其流經(jīng)區(qū)的空間異質(zhì)性差異而引起的損失效率不同的問題。因此，本文提出了入海系數(shù)的概念，即：

λ=T/L。

(2)

式中：λ為N/P非點(diǎn)源污染的入海系數(shù)，0≤λ≤1；T為TN/TP實(shí)測(cè)入海通量，t·a-1；L為陸源N/P非點(diǎn)源污染負(fù)荷ECM模擬值，t·a-1。

非點(diǎn)源TN、TP入海通量：非點(diǎn)源TN、TP入海通量為膠州灣陸源區(qū)產(chǎn)生的N、P非點(diǎn)源污染物最終匯入膠州灣的實(shí)際值，其計(jì)算過程如下:

Ti=Ci·Qi。

(3)

式中：Ti為第i條河流的非點(diǎn)源TN/TP入海通量；Ci為河流入?？诒O(jiān)測(cè)斷面的N/P濃度值；Qi為河流年徑流量。

N、P非點(diǎn)源污染物入海濃度：研究認(rèn)為非點(diǎn)源污染主要是由汛期地表徑流引起的，而枯水季節(jié)的水質(zhì)污染主要由點(diǎn)源污染引起[18]，因而N、P非點(diǎn)源污染物的入海濃度Ci可由下式(式(4))得到。

Ci=Chigh-Clow。

(4)

式中：Chigh為實(shí)測(cè)豐水月N、P污染物入海濃度；Clow為枯水月N、P污染物入海濃度。

2.3 數(shù)據(jù)來源

2.3.1 土地利用數(shù)據(jù) 本研究所需土地利用數(shù)據(jù)源自對(duì)2000年9月、2005年9月、2009年7月及2013年8月(7—9月植被成熟季，無云/少云)4期Landsat系列遙感影像的解譯分析，獲取膠州灣海岸帶各時(shí)段的土地利用狀況[19]。

土地利用分類以青島市土地利用規(guī)劃(2006—2020年)為依據(jù)，在目視解譯的基礎(chǔ)上，通過最大似然法對(duì)上述4期遙感影像進(jìn)行土地利用一級(jí)分類。結(jié)果顯示，膠州灣陸源區(qū)共包含耕地、林地、草地、建設(shè)用地和未利用土地5種土地利用類型。

2.3.2 社會(huì)經(jīng)濟(jì)數(shù)據(jù) ECM中所需膠州灣海岸帶2000—2013年各年份基礎(chǔ)農(nóng)業(yè)人口和各類相關(guān)畜禽養(yǎng)殖量數(shù)據(jù)源自青島市統(tǒng)計(jì)年鑒。

2.3.3 輸出系數(shù) 膠州灣陸源區(qū)面積廣闊，通過實(shí)地監(jiān)測(cè)獲取輸出系數(shù)值的方法實(shí)施難度較大，不確定性較高。本研究通過查閱文獻(xiàn)法確定對(duì)應(yīng)輸出系數(shù)，并通過對(duì)比區(qū)域?qū)嶋H的地域特征和排污狀況與文獻(xiàn)輸出系數(shù)下各污染因子水平以進(jìn)行系數(shù)驗(yàn)證和調(diào)整，最終確定TN、TP非點(diǎn)源污染負(fù)荷的輸出系數(shù)(見表1)，其中土地利用和農(nóng)業(yè)人口、畜禽養(yǎng)殖的輸出系數(shù)分別參考研究[19]和山東統(tǒng)計(jì)年鑒資料、畜禽養(yǎng)殖排污系數(shù)表進(jìn)行對(duì)應(yīng)調(diào)整。

表1 膠州灣陸源區(qū)TN、TP非點(diǎn)源污染輸出系數(shù)表Table 1 Export coefficient values of Jiaozhou Bay non-point source pollution source area

2.3.4 TN、TP入海量基礎(chǔ)數(shù)據(jù) TN、TP入海通量由年徑流量和實(shí)測(cè)N、P濃度值相乘得到。

(1)各入海河年徑流量 膠州灣海岸帶2000、2005、2009及2013年各入海河流的年徑流量數(shù)據(jù)從青島市水資源公報(bào)經(jīng)統(tǒng)計(jì)整理得到。

(2)入海河N、P濃度監(jiān)測(cè) 研究對(duì)膠州灣海岸帶的水文、氣候及污染源等相關(guān)資料進(jìn)行了調(diào)查研究，并于2015年10月—2016年10月在環(huán)膠州灣主要入海河口進(jìn)行了為期一年(每月一次)的N、P濃度監(jiān)測(cè)和實(shí)驗(yàn)分析，監(jiān)測(cè)站位點(diǎn)(S1-S10)分布如圖3。

由于水深較淺，各站位均取表層水樣。水樣采集放于5 L聚乙烯桶并密封，用多功能水質(zhì)參數(shù)儀(德國(guó)WTW-340i)觀測(cè)鹽度、溫度、DO和pH。實(shí)驗(yàn)室環(huán)境下用0.45 μm醋酸纖維濾膜過濾，濾液裝于聚乙烯瓶中并加入氯仿冷凍保存，用于TN、TP濃度測(cè)定。研究采用分光光度法進(jìn)行TN、TP的測(cè)定：TN的測(cè)定通過堿性過硫酸鉀消解紫外分光光度法，檢測(cè)限為0.05 mg/L；TP測(cè)定采用鉬酸銨分光光度法，檢測(cè)限為0.01 mg/L。

3 陸源TN、TP非點(diǎn)源污染負(fù)荷時(shí)空變化特征

3.1 TN、TP污染負(fù)荷時(shí)間變化特征

3.1.1 TN年負(fù)荷的時(shí)間變化 2000—2013年間，膠州灣陸源區(qū)TN非點(diǎn)源污染負(fù)荷量整體呈現(xiàn)下降趨勢(shì)(見圖4)。其中，2007—2008年TN污染負(fù)荷下降趨勢(shì)明顯，并于2008年達(dá)到近14年的最低值，年變化率達(dá)13.52%。2007年以前，TN年負(fù)荷均在3.5×104t以上，2008年及以后減少至3.3×104t以下。通過對(duì)各非點(diǎn)源污染影響因子對(duì)比分析發(fā)現(xiàn)，2008年較之前年份的家禽和大牲畜等的養(yǎng)殖大量減少，城市綠化面積增大，導(dǎo)致TN非點(diǎn)源污染負(fù)荷隨之較少?！皧W帆賽”的舉辦改善了青島市的生態(tài)環(huán)境質(zhì)量[30]，研究認(rèn)為上述TN污染負(fù)荷的下降與此密切相關(guān)。

就各陸源分區(qū)而言，其TN非點(diǎn)源污染負(fù)荷變化趨勢(shì)各異，且年際變化明顯，除鐮灣河陸源區(qū)外的其它3個(gè)陸源分區(qū)的TN非點(diǎn)源污染年負(fù)荷均呈下降趨勢(shì)(見圖5)。

圖4 2000—2013年膠州灣陸源區(qū)TN非點(diǎn)源污染年負(fù)荷量Fig.4 Annual load of TN non-point source pollution in Jiaozhou Bay Coastal Zone from 2000 to 2013

圖5 2000—2013年各入海河陸源區(qū)TN非點(diǎn)源污染年負(fù)荷量Fig.5 Annual load of TN non-point source pollution in each river into the sea area from 2000 to 2013

其中，大沽河陸源區(qū)的TN污染負(fù)荷明顯高于其它分區(qū)，其年均負(fù)荷量為2.65×104t，約占膠州灣陸源區(qū)TN年負(fù)荷的75.07%，為膠州灣陸源TN非點(diǎn)源污染的主要來源。且膠州灣陸源區(qū)與大沽河陸源區(qū)的TN年負(fù)荷的時(shí)間變化趨勢(shì)基本一致，前者TN非點(diǎn)源污染負(fù)荷量的高低變化在一定程度上取決于后者的TN污染負(fù)荷。東岸入海河陸源區(qū)TN負(fù)荷的下降很大程度上受到“奧帆賽”的積極影響，且在2002—2004年正值青島市生態(tài)環(huán)境建設(shè)與污染治理的關(guān)鍵時(shí)期[30]，因此該階段內(nèi)非點(diǎn)源污染負(fù)荷的下降趨勢(shì)較為明顯。

3.1.2 TP年負(fù)荷的時(shí)間變化 對(duì)于膠州灣陸源區(qū)，與TN相似，TP非點(diǎn)源污染負(fù)荷量整體呈現(xiàn)下降趨勢(shì)(見圖6)。其中，2008年是拐點(diǎn)年。2000—2008年，TP污染負(fù)荷由0.42×104t下降至0.34×104t。2007至2008年，TP污染負(fù)荷年下降率達(dá)到歷年來的最大值(13.52%)。2008年后TP污染負(fù)荷分布穩(wěn)定，在0.36×104t上下輕微波動(dòng)。2008年TP非點(diǎn)源污染負(fù)荷的變化情況同樣受到“奧帆賽”的重要影響。

在各陸源分區(qū)中，其TP非點(diǎn)源污染負(fù)荷的變化整體與TN的趨勢(shì)一致(見圖7)。大沽河沿岸的TP污染負(fù)荷依然最大，為(0.25～0.30)×104t，其TP年均負(fù)荷量占總量的75.53%，成為膠州灣陸源TP非點(diǎn)源污染的主要來源。大沽河陸源區(qū)與膠州灣陸源區(qū)的TP年負(fù)荷在時(shí)間上亦具有一致的變化規(guī)律，膠州灣陸源區(qū)TP非點(diǎn)源污染負(fù)荷量受到大沽河陸源區(qū)的重大影響。同樣，2002—2004年東岸入海河陸源區(qū)的TP污染負(fù)荷下降速率也是最快的，而鐮灣河陸源區(qū)的TP負(fù)荷仍呈上升趨勢(shì)。研究認(rèn)為，鐮灣河陸源區(qū)TN、TP非點(diǎn)源污染負(fù)荷增加首先是因?yàn)榍鄭u經(jīng)濟(jì)技術(shù)開發(fā)區(qū)的形成與發(fā)展給該區(qū)帶來了大量的人口涌入[31-32]，使得農(nóng)業(yè)人口帶來的非點(diǎn)源污染負(fù)荷增加；其次是由于工業(yè)的發(fā)展，產(chǎn)業(yè)集群的形成加快[33]，這勢(shì)必會(huì)對(duì)該區(qū)的非點(diǎn)源污染貢獻(xiàn)增加。

圖6 2000—2013年膠州灣陸源區(qū)TP非點(diǎn)源污染年負(fù)荷量Fig.6 Annual load of TP non-point source pollution in Jiaozhou Bay Coastal Zone from 2000 to 2013

圖7 2000—2013年各入海河陸源區(qū)TP非點(diǎn)源污染年負(fù)荷量Fig.7 Annual load of TP non-point source pollution in each river into the sea area from 2000 to 2013

3.2 TN、TP污染負(fù)荷空間變化特征

圖8、9分別是TN、TP非點(diǎn)源污染負(fù)荷在2000、2005、2009和2013年的空間分布。本研究涉及的非點(diǎn)源污染包含土地利用、農(nóng)業(yè)人口和畜禽養(yǎng)殖業(yè)3大類污染源產(chǎn)生的總負(fù)荷。

3.2.1 TN污染負(fù)荷的空間變化 單位面積TN污染負(fù)荷呈現(xiàn)明顯的空間異質(zhì)性。整體而言，單位面積TN污染負(fù)荷具有“北高南低”的空間變化趨勢(shì)。其中，高值區(qū)主要分布在膠州市和萊西市，在2005年，膠州市達(dá)到研究期間的最大值(4.585 t·km-2)；而低值區(qū)主要位于黃島區(qū)，且在2000年達(dá)到最小值(1.615 t·km-2)。

就各陸源分區(qū)而言，單位面積TN負(fù)荷的空間變化規(guī)律為：大沽河陸源區(qū)>洋河陸源區(qū)>東岸入海河陸源區(qū)>鐮灣河陸源區(qū)。值得注意的是，在大沽河陸源區(qū)內(nèi)，2000年膠州市單位面積TN污染負(fù)荷明顯高于陸源區(qū)其它3個(gè)市區(qū)；2005年，各行政區(qū)之間形成分層，表現(xiàn)為：膠州市>萊西市>即墨市>平度市；到2009年，膠州灣陸源區(qū)單位面積TN污染負(fù)荷整體呈下降趨勢(shì)，其中膠州市下降幅度較大(由大于等于4.5～5.0下降至大于等于3.0～3.5，橫跨3個(gè)梯度變化)；2009—2013年間，大沽河陸源區(qū)內(nèi)單位面積TN污染負(fù)荷的空間分布特征基本一致，表現(xiàn)為：萊西市>膠州市、即墨市>平度市。

圖8 單位面積TN污染負(fù)荷空間分布Fig.8 Spatial distribution of TN pollution load in per unit area

圖9 單位面積TP污染負(fù)荷空間分布Fig.9 Spatial distribution of TP pollution load in per unit area

3.2.2 TP污染負(fù)荷的空間變化 與TN類似，單位面積TP污染負(fù)荷在空間上整體呈現(xiàn)“北高南低”的變化規(guī)律。其中，單位面積TP污染負(fù)荷的高值區(qū)主要位于膠州市和萊西市，在2000年膠州市達(dá)到最大值(0.444 t·km-2)；TP污染負(fù)荷低值區(qū)依然位于黃島區(qū)，且在2000—2009年間，均為研究期間的最小值(0.180 t·km-2)。

在各陸源分區(qū)中，單位面積TP污染負(fù)荷空間變化趨勢(shì)為：大沽河陸源區(qū)>洋河陸源區(qū)>東岸入海河陸源區(qū)>鐮灣河陸源區(qū)。在大沽河陸源區(qū)內(nèi)，2000年，各行政區(qū)的空間分布規(guī)律為：膠州市>萊西市、即墨市>平度市；2005年，萊西市單位面積TP污染負(fù)荷有一定的增加，平度市和即墨市有所下降；至2009年，萊西市和膠州市單位面積TP污染負(fù)荷量減少，膠州市減少幅度較大，橫跨2個(gè)濃度梯度(由大于等于0.42～0.45降至大于等于0.35～0.39)。在2009—2013年間，大沽河陸源區(qū)內(nèi)TP污染負(fù)荷空間布局穩(wěn)定，形成萊西市>膠州市、即墨市>平度市的分布規(guī)律。

3.3 TN、TP非點(diǎn)源污染來源分析

本文通過對(duì)所建立ECM中的各因子進(jìn)行率定，將膠州灣海岸帶N、P非點(diǎn)源污染的來源歸為3大類：土地利用、人類生活污染和畜禽業(yè)養(yǎng)殖。其中，土地利用包括耕地、林地、草地、未利用土地和建設(shè)用地5個(gè)指標(biāo)；人類生活污染為農(nóng)業(yè)人口指標(biāo)(研究將城鎮(zhèn)人口歸于點(diǎn)源污染范疇，未對(duì)其作考慮)；畜禽業(yè)養(yǎng)殖包括大牲畜、豬、羊和家禽4個(gè)指標(biāo)。

3.3.1 TN污染來源分析 在膠州灣陸源區(qū)內(nèi)，耕地和農(nóng)業(yè)人口對(duì)TN非點(diǎn)源污染負(fù)荷的貢獻(xiàn)率明顯高于其它因素，其貢獻(xiàn)率之和達(dá)50%以上。其主要原因在于：占膠州灣陸源區(qū)面積74%的非主城區(qū)(膠州市、膠南市、即墨市、萊西市和平度市)主要的產(chǎn)業(yè)活動(dòng)為農(nóng)業(yè)生產(chǎn)，因此耕地所占土地總面積的比重及農(nóng)業(yè)人口占比都相應(yīng)較高(見圖10)。

圖10 膠州灣陸源區(qū)(左)與各入海河陸源區(qū)(右)TN污染來源Fig.10 Sources of TN pollution load in Jiaozhou Bay Coastal Zone (left) and each river into the sea area(right)

從時(shí)間趨勢(shì)上來看，耕地和農(nóng)業(yè)人口對(duì)TN污染負(fù)荷的貢獻(xiàn)率均呈增加趨勢(shì)。2000—2013年間，沿海城市擴(kuò)張速率逐步加快，建設(shè)用地增加，耕地面積有所減少。但耕地產(chǎn)生的TN污染負(fù)荷仍然較大，根據(jù)山東統(tǒng)計(jì)年鑒，研究認(rèn)為這是由于耕地區(qū)的有效灌溉面積增加所致，促使單位面積的TN污染輸出增加；同時(shí)，城市化發(fā)展導(dǎo)致部分農(nóng)業(yè)人口向城市集中，農(nóng)業(yè)人口非點(diǎn)源污染輸出增加，而低滲透率的建設(shè)用地下墊面使N、P污染物更易隨地表徑流進(jìn)入地表徑流，這在一定程度上促進(jìn)了TN污染的輸出?？梢园l(fā)現(xiàn)，2000、2005兩年大牲畜與家禽的TN污染貢獻(xiàn)之和存在超過農(nóng)業(yè)人口的現(xiàn)象，這是當(dāng)時(shí)較低水平的規(guī)范化養(yǎng)殖管理(山東統(tǒng)計(jì)年鑒，2000—2014)造成的較大貢獻(xiàn)率的大牲畜與家禽非點(diǎn)源污染，規(guī)范化養(yǎng)殖管理水平的不斷提高也使得二者的TN污染負(fù)荷貢獻(xiàn)逐年遞減。

各入海河陸源區(qū)中，大沽河陸源區(qū)與洋河陸源區(qū)的耕地和農(nóng)業(yè)人口對(duì)TN污染負(fù)荷的貢獻(xiàn)率明顯高于其它因素，這主要是因?yàn)楦貙儆诨|(zhì)型土地利用類型，人類活動(dòng)也以農(nóng)業(yè)生產(chǎn)為主。在東岸入海河陸源區(qū)與鐮灣河陸源區(qū)內(nèi)，農(nóng)業(yè)人口對(duì)TN污染負(fù)荷的貢獻(xiàn)是最大的。這是因?yàn)闁|岸入海河陸源區(qū)位于市中心位置，人口集聚帶來大量的農(nóng)業(yè)人口涌入，而鐮灣河陸源區(qū)由于城市化發(fā)展仍處于較不發(fā)達(dá)的水平，目前農(nóng)業(yè)人口仍占有較大比重。值得注意的是，由于東岸入海河陸源區(qū)的城市化較為發(fā)達(dá)，建設(shè)用地占比較大，因此其對(duì)TN污染負(fù)荷的貢獻(xiàn)率呈現(xiàn)與耕地相平的狀態(tài)，較其它區(qū)域表現(xiàn)更為明顯。

3.3.2 TP污染來源分析 耕地和農(nóng)業(yè)人口依然是膠州灣陸源區(qū)TP污染負(fù)荷的主要貢獻(xiàn)者，其中耕地的貢獻(xiàn)最大，達(dá)48.38%～50.62%，遠(yuǎn)高于其它因素；其次是農(nóng)業(yè)人口，貢獻(xiàn)率為25.32%～29.13%。在該區(qū)域內(nèi)，耕地是基質(zhì)型土地利用類型，而在耕地區(qū)，由于施用化肥和噴灑農(nóng)藥等原因，使得耕地成為膠州灣陸源區(qū)TP非點(diǎn)源污染負(fù)荷的主要來源(見圖11)。

在2000—2013年間，耕地、農(nóng)業(yè)人口和家禽對(duì)TP污染負(fù)荷的貢獻(xiàn)率相對(duì)穩(wěn)定。農(nóng)業(yè)人口對(duì)TP負(fù)荷的貢獻(xiàn)有略微增加趨勢(shì)，但增幅穩(wěn)定；而大牲畜的貢獻(xiàn)率在2008年后下降趨勢(shì)較為明顯。農(nóng)業(yè)人口的TP污染貢獻(xiàn)增加的原因同TN，是城市化發(fā)展的結(jié)果。需要說明的是，城市化發(fā)展帶來的研究區(qū)人口數(shù)量增加，同時(shí)農(nóng)業(yè)人口的增加不可避免，但農(nóng)業(yè)人口的整體占比是不斷下降的(山東統(tǒng)計(jì)年鑒，2000—2014)，這符合城市化發(fā)展的一般規(guī)律。研究認(rèn)為，自2001年申奧成功以來，對(duì)大牲畜的規(guī)范化養(yǎng)殖管理逐步推進(jìn)，這在一定程度減少了其對(duì)N、P非點(diǎn)源污染的貢獻(xiàn)量。而大牲畜與家禽的TP污染貢獻(xiàn)均較TN低，這是由于N的非點(diǎn)源污染輸出系數(shù)比P大所致。

各入海河陸源區(qū)的耕地和農(nóng)業(yè)人口對(duì)TP非點(diǎn)源污染的貢獻(xiàn)率明顯高于其它因素。在以耕地為基質(zhì)型土地利用類型的大沽河陸源區(qū)和洋河陸源區(qū)內(nèi)，耕地對(duì)TP非點(diǎn)源污染負(fù)荷的貢獻(xiàn)率分別達(dá)49.17%和54.53%；而在東岸入海河陸源區(qū)和鐮灣河陸源區(qū)，建設(shè)用地面積占比比其它陸源區(qū)大，所以與TN污染類似，其對(duì)TP非點(diǎn)源污染的貢獻(xiàn)率也相對(duì)較高。

圖11 膠州灣陸源區(qū)(左)與各入海河陸源區(qū)(右)TP污染來源Fig.11 Sources of TP pollution load in Jiaozhou Bay Coastal Zone (left) and each river into the sea area(right)

4 TN、TP非點(diǎn)源污染入海通量及入海系數(shù)

研究根據(jù)環(huán)膠州灣10個(gè)站點(diǎn)N、P的實(shí)際監(jiān)測(cè)濃度乘以河流徑流量(見式(3))，推算出環(huán)膠州灣入海河流TN、TP的非點(diǎn)源入海通量。在此基礎(chǔ)上，與ECM模擬的TN、TP非點(diǎn)源污染負(fù)荷進(jìn)行對(duì)比分析，得到膠州灣海岸帶TN、TP非點(diǎn)源污染入海系數(shù)(見圖12)。

4.1 TN、TP非點(diǎn)源入海通量

就總體而言，環(huán)膠州灣各入海河口的TN、TP非點(diǎn)源污染入海通量與各入海河陸源區(qū)TN、TP非點(diǎn)源污染負(fù)荷量具有相同的空間分布特征，即：入海河陸源區(qū)TN、TP非點(diǎn)源污染負(fù)荷高時(shí)，對(duì)應(yīng)入海河口的TN、TP非點(diǎn)源入海通量也高，反之亦然。由此可得，各入海河的TN、TP非點(diǎn)源入海通量與入海河陸源區(qū)的TN、TP污染負(fù)荷相關(guān)性較高，也就是說較高的TN、TP污染負(fù)荷會(huì)導(dǎo)致較高的TN、TP入海通量。

對(duì)于膠州灣各入海河流陸源區(qū)而言，各入海河流的TN、TP非點(diǎn)源入海通量與對(duì)應(yīng)陸源區(qū)的TN、TP非點(diǎn)源污染負(fù)荷均存在一定的差值，且差值大小及比例均不一致。這也充分說明了膠州灣海岸帶陸源N、P非點(diǎn)源污染物在經(jīng)過河流入海輸移過程后，有一定程度的數(shù)量損失，且損失效率有所不同，但較大比例的N、P污染物最終會(huì)匯入海洋。由圖12可知，四個(gè)陸源區(qū)中，大沽河陸源區(qū)的N、P污染物排海量最大，分別為1.66×104和0.16×104t。膠州灣陸源區(qū)TN、TP入?？偭糠謩e達(dá)2.41×104、0.23×104t，且TN約為TP的10倍。過量陸源N、P的排海會(huì)導(dǎo)致膠州灣海域產(chǎn)生富營(yíng)養(yǎng)化，破壞原有的N/P，對(duì)其生態(tài)環(huán)境構(gòu)成較大的威脅。

圖12 膠州灣海岸帶各入海河流TN(左)、TP(右)入海通量與TN(左)、TP(右)污染負(fù)荷量的對(duì)比Fig.12 Comparison of TN (left), TP (right) sea entry fluxes in each estuarine with TN (left), TP (right) pollution loadings in Jiaozhou Bay Coastal Zone

4.2 陸源TN、TP非點(diǎn)源污染入海系數(shù)

經(jīng)式(2)計(jì)算得到2015—2016年膠州灣陸源區(qū)及各入海河陸源區(qū)的TN、TP非點(diǎn)源污染入海系數(shù)，具體分布如表2所示。從表中可以看出，膠州灣陸源區(qū)整體的TN、TP非點(diǎn)源污染入海系數(shù)均在0.60以上，表明由膠州灣海岸帶產(chǎn)生的TN、TP非點(diǎn)源污染最終有60%以上的比例匯入膠州灣。整體上來說，膠州灣海岸帶對(duì)TP非點(diǎn)源污染在入海過程中的損失效率大于TN，各入海河陸源區(qū)的TN、TP污染入海系數(shù)各有差異，其中東岸入海河陸源區(qū)的TN、TP污染的入海系數(shù)最大，分別為0.94和0.79。鐮灣河陸源區(qū)在TN、TP非點(diǎn)源污染入海過程中對(duì)其的損失效率最高，TN、TP污染物入海比率較低(入海系數(shù)分別為0.48、0.44)。另外，各入海河陸源區(qū)的TN和TP非點(diǎn)源污染的入海系數(shù)具有相似的空間分布規(guī)律：東岸入海河陸源區(qū)>洋河陸源區(qū)>大沽河陸源區(qū)>鐮灣河陸源區(qū)。需要說明的是，由于本文劃定的研究區(qū)范圍較流域范圍大，故入海系數(shù)的計(jì)算值會(huì)有所偏小，但整體影響不大。

表2 2015—2016年膠州灣陸源區(qū)及各入海河陸源區(qū)TN、TP非點(diǎn)源污染入海系數(shù)Table 2 Coefficient of N, P non-point source pollution into the sea in Jiaozhou Bay Coastal Zone and each river into the sea area in 2015—2016

各入海河陸源區(qū)TN、TP非點(diǎn)源污染入海系數(shù)差異的產(chǎn)生主要是因?yàn)楹恿骷捌淞鹘?jīng)區(qū)存在空間差異性特征，導(dǎo)致在入海過程中其對(duì)非點(diǎn)源污染的損失程度不同。N、P非點(diǎn)源污染物在隨河流輸移過程中，經(jīng)過泥沙吸附、氧化還原反應(yīng)和生物吸收與分解等一系列物理、化學(xué)和生物作用，其污染負(fù)荷量會(huì)隨之減少。例如，大沽河陸源區(qū)對(duì)TN、TP污染的損失量就分別達(dá)到9.88×107t和1.24×107t，大沽河在膠州灣陸源區(qū)內(nèi)的干流長(zhǎng)度為157.6 km，流域面積4 781 km2，漫長(zhǎng)的支流和較為寬廣的水域環(huán)境為N、P污染物的凈化稀釋、生物分解和河底沉積物的過濾吸附等過程機(jī)制提供了良好條件。另外入?？诖竺娣e的鹽堿地和濕地(濕地面積22.7萬畝)的富集凈化作用，也一定程度上減少了陸源TN、TP非點(diǎn)源污染向膠州灣的輸送量。

5 結(jié)論

本文以N、P作為特定非點(diǎn)源污染物，從非點(diǎn)源污染“陸源產(chǎn)生-河流輸移-入海輸出”的整體過程考慮，運(yùn)用ECM方法，對(duì)膠州灣海岸帶城市——青島市的TN、TP非點(diǎn)源污染負(fù)荷進(jìn)行了估算和時(shí)空特征分析，并通過對(duì)比實(shí)測(cè)TN、TP非點(diǎn)源入海通量，得到膠州灣海岸帶地區(qū)的TN、TP非點(diǎn)源污染入海系數(shù)。主要結(jié)論如下：

(1) 從時(shí)空分布上來看，膠州灣海岸帶的TN、TP非點(diǎn)源污染存在明顯的時(shí)空差異性特征：時(shí)間上，膠州灣陸源區(qū)TN、TP污染負(fù)荷整體呈現(xiàn)下降趨勢(shì)；各入海河陸源區(qū)除鐮灣河陸源區(qū)外，TN、TP負(fù)荷均呈下降趨勢(shì)，且在2008年左右趨勢(shì)尤為明顯。空間上，膠州灣陸源區(qū)TN、TP負(fù)荷整體形成“北高南低”的分布規(guī)律；各入海河陸源區(qū)呈現(xiàn)：大沽河陸源區(qū)>洋河陸源區(qū)>東岸入海河陸源區(qū)>鐮灣河陸源區(qū)。大沽河陸源區(qū)為膠州灣海岸帶N、P非點(diǎn)源污染的主要來源，其單位面積TN、TP污染負(fù)荷分布呈現(xiàn)：萊西市>膠州市、即墨市>平度市。

(2) 從非點(diǎn)源成因上來看，人類活動(dòng)是膠州灣海岸帶陸源N、P非點(diǎn)源污染形成與輸移的主要驅(qū)動(dòng)力，土地利用方式及其變化、農(nóng)藥化肥的使用、生活污染和畜禽業(yè)養(yǎng)殖是人類活動(dòng)影響陸源TN、TP非點(diǎn)源污染產(chǎn)生與河流輸入的主要形式。

(3) 從“陸源產(chǎn)生-河流輸移-入海輸出”的整體過程來看，2015—2016年膠州灣海岸帶各入海河口TN、TP入海通量與各入海河陸源區(qū)TN、TP非點(diǎn)源污染負(fù)荷具有相同的空間分布特征。膠州灣陸源區(qū)整體的TN、TP非點(diǎn)源污染排海效率較高，入海系數(shù)均在0.60以上；各入海河陸源區(qū)的TN、TP入海系數(shù)各異，表現(xiàn)為：東岸入海河陸源區(qū)>洋河陸源區(qū)>大沽河陸源區(qū)>鐮灣河陸源區(qū)。河流生態(tài)系統(tǒng)的凈化吸收作用是N、P非點(diǎn)源污染物在膠州灣海岸帶入海輸移過程損失的主要原因，河流及其流經(jīng)區(qū)的空間異質(zhì)性導(dǎo)致了TN、TP入海系數(shù)的差異。

為有效改善膠州灣非點(diǎn)源污染現(xiàn)狀，應(yīng)嚴(yán)格控制環(huán)灣陸源區(qū)的農(nóng)業(yè)活動(dòng)、城市化進(jìn)程等易形成非點(diǎn)源污染的土地利用與開發(fā)活動(dòng)，逐步實(shí)現(xiàn)農(nóng)田灌溉方式由漫灌型向滴灌型的節(jié)水農(nóng)業(yè)發(fā)展，規(guī)范化肥農(nóng)藥的使用，繼續(xù)推進(jìn)畜禽的規(guī)范化養(yǎng)殖管理過程，同時(shí)注意掌握非點(diǎn)源污染產(chǎn)生及入海過程的空間差異性，因地制宜地制定海灣非點(diǎn)源污染的產(chǎn)輸管控與污染治理措施，充分利用并提高河流的自然凈化作用，形成“陸源控制-過程修復(fù)-海域治理”的非點(diǎn)源污染整體管控機(jī)制，減少N、P非點(diǎn)源污染對(duì)海洋的影響。