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    拓?fù)浒虢饘俨牧辖欠直婀怆娮幽茏V研究進(jìn)展*

    2019-11-28 08:37:26鄧韜楊海峰張敬李一葦楊樂仙柳仲楷陳宇林
    物理學(xué)報(bào) 2019年22期
    關(guān)鍵詞:費(fèi)米子狄拉克布里淵

    鄧韜 楊海峰 張敬 李一葦 楊樂仙 柳仲楷? 陳宇林?

    1) (中國科學(xué)院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所,中國科學(xué)院超導(dǎo)電子學(xué)卓越創(chuàng)新中心,信息功能材料國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 200050)

    2) (中國科學(xué)院大學(xué),北京 100049)

    3) (上海科技大學(xué)物質(zhì)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,上海 201210)

    4) (牛津大學(xué)物理系,牛津郡 OX1 3PU)

    5) (清華大學(xué)物理系,北京 100084)

    拓?fù)浒虢饘俨牧鲜蔷哂型負(fù)浔Wo(hù)的能帶交疊的一類無能隙拓?fù)淞孔硬牧?具備許多獨(dú)特的物理性質(zhì),是目前量子材料研究的前沿領(lǐng)域.根據(jù)能帶交疊的簡并度和維度等不同信息,拓?fù)浒虢饘俨牧峡梢苑譃橥負(fù)涞依税虢饘?、拓?fù)渫鉅柊虢饘俸屯負(fù)涔?jié)線半金屬等.具有高能量、動(dòng)量分辨率的角分辨光電子能譜技術(shù)(ARPES)能夠解析動(dòng)量空間電子結(jié)構(gòu)從而直接測量拓?fù)浒虢饘僦械耐負(fù)潆娮討B(tài),是研究拓?fù)浒虢饘俨牧系闹匾獙?shí)驗(yàn)手段.本文系統(tǒng)回顧了利用ARPES技術(shù)測量的不同類型的典型拓?fù)浒虢饘俚碾娮咏Y(jié)構(gòu)特別是特征拓?fù)潆娮討B(tài),從而為拓?fù)浒虢饘俚奈锢砥鹪?、物性研究以及新奇拓?fù)浒虢饘俚奶剿魈峁┝酥匾畔?

    1 引 言

    在凝聚態(tài)物理學(xué)研究中,拓?fù)淞孔硬牧献鳛橐活愋屡d的材料體系引起了學(xué)界的廣泛關(guān)注.1980年,Klitzing等[1]在硅的金屬-氧化物-半導(dǎo)體場效應(yīng)管(MOSFET)中發(fā)現(xiàn)了整數(shù)量子霍爾效應(yīng),即霍爾電阻隨著磁場的增大作階梯式變化,而對樣品的載流子濃度及遷移率等不敏感.1982年,Thouless[2]等指出,霍爾電阻對系統(tǒng)自身變化的不敏感是由于量子霍爾效應(yīng)體系的拓?fù)洳蛔冃?并將描述它的拓?fù)洳蛔兞糠Q為 Chern 數(shù).同年,Tusi等[3]發(fā)現(xiàn)了分?jǐn)?shù)量子霍爾效應(yīng).由于不同的分?jǐn)?shù)量子霍爾態(tài)具有相同的對稱性,相變無法依靠朗道的對稱性破缺理論進(jìn)行描述和判斷,這表示體系中存在一種新的序,攜對稱性一起對不同的物相進(jìn)行分類,Wen[4,5]參考超弦中拓?fù)鋱稣摰母拍顚⑵涿麨橥負(fù)湫?拓?fù)淞孔硬牧霞礊橐活惥哂型負(fù)湫虻牟牧?2006年,Bernevig等[6]預(yù)言并證實(shí)了量子自旋霍爾效應(yīng),自此開啟了拓?fù)淞孔硬牧涎芯康臒岢盵7-10].初期的拓?fù)淞孔硬牧霞杏谛兜陌雽?dǎo)體(如強(qiáng)拓?fù)浣^緣體,量子反常霍爾效應(yīng)絕緣體等),在2012年前后,Wan 等[11]、Wang 等[12]、Young 等[13]預(yù)言無能隙的半金屬材料中也存在一類具有穩(wěn)定拓?fù)鋺B(tài)電子結(jié)構(gòu)的特殊體系—拓?fù)浒虢饘俨牧?拓?fù)浒虢饘俨牧鲜且活惥哂型負(fù)浔Wo(hù)的能帶交疊的無能隙拓?fù)淞孔硬牧?其低能激發(fā)可由三維Dirac方程[14]或無質(zhì)量項(xiàng)的 Weyl方程[15]等來描述.隨后,一系列此類材料先后得到了理論預(yù)言和實(shí)驗(yàn)證實(shí)[16-20].

    在拓?fù)浒虢饘俨牧涎芯恐?許多實(shí)驗(yàn)表征手段都發(fā)揮了重要的作用,例如輸運(yùn)、光學(xué)、掃描隧道顯微譜學(xué)等.而為了更好地探測拓?fù)浒虢饘俚碾娮咏Y(jié)構(gòu),獲得材料電子的運(yùn)動(dòng)狀態(tài),同時(shí)具有能量、動(dòng)量分辨率的角分辨光電子能譜(ARPES)[21,22]是不可或缺的關(guān)鍵技術(shù).ARPES測量不僅能給出單晶樣品在三維動(dòng)量空間中的能帶色散、費(fèi)米面、能隙等能帶的綜合信息,還能獲得載流子類型和濃度、有效質(zhì)量、軌道對稱性以及電子與其他自由度的多體相互作用等重要信息.這些獨(dú)特的能力使得ARPES在拓?fù)浒虢饘俚难芯恐姓紦?jù)了舉足輕重的地位.

    本文將系統(tǒng)回顧使用角分辨光電子能譜技術(shù)在拓?fù)浒虢饘俜矫嫒〉玫难芯砍晒?對于具有代表性的材料總結(jié)其特征拓?fù)潆娮咏Y(jié)構(gòu)及物理內(nèi)涵.

    2 角分辨光電子能譜技術(shù)介紹

    2.1 測量原理

    角分辨光電子能譜技術(shù)基于光電效應(yīng)現(xiàn)象: 用光照射材料,如果光子能量大于材料的功函數(shù),那么材料內(nèi)部的電子就能吸收光子從而逸出材料表面,成為光電子(如圖1(a)).根據(jù)測得逸出光電子的能量和動(dòng)量信息,通過能量和動(dòng)量守恒律,能夠反推出材料內(nèi)部的電子運(yùn)動(dòng)行為,即材料的能帶結(jié)構(gòu).

    ARPES測量信號主要來自于樣品表面.根據(jù)入射光不同能量,出射的光電子動(dòng)能在幾至數(shù)百電子伏特左右,根據(jù)圖1(b)中電子非彈性平均自由程 λ (簡稱IMFP)與動(dòng)能的函數(shù)關(guān)系[23-25]可知,ARPES實(shí)驗(yàn)中產(chǎn)生光電子的平均自由程在圖線的最低點(diǎn)附近,這意味著ARPES探測范圍是樣品表面1 nm深度甚至更淺.

    ARPES的能量守恒過程如圖1(c)所示.測量出光電子的動(dòng)能Ek之后,通過能量守恒定律可以獲得材料內(nèi)部電子的束縛能 EB=hν — φ— Ek.其中φ為費(fèi)米能EF和真空能級Evac之間的勢壘(功函數(shù)).

    電子動(dòng)量可以被分解成兩個(gè)方向來討論: 平行于樣品表面的動(dòng)量k//(包括kx,ky)和垂直于樣品表面的動(dòng)量 k⊥(kz).由于表面勢壘的存在,只有k//在光電效應(yīng)過程中守恒:

    故而(角度φ和θ見圖1(a)):

    垂直于樣品表面的動(dòng)量部分k⊥是不守恒的,不能像k//一樣直接測量,需要基于一定的假設(shè)才能得到k⊥信息.一個(gè)經(jīng)常使用的經(jīng)驗(yàn)性假設(shè)是自由電子末態(tài)假設(shè).它假定光激發(fā)過程的初末態(tài)均為(有效質(zhì)量不同的)自由電子態(tài),且定義因材料而異的參數(shù)內(nèi)勢(V0,取決于材料的本身性質(zhì))為初末態(tài)帶底間的能量差.那么,

    其中θ是電子發(fā)射角,me*是電子在末態(tài)的有效質(zhì)量.ARPES實(shí)驗(yàn)中k⊥方向色散的測量是通過使用不同光子能量測量來實(shí)現(xiàn)的,通過改變?nèi)肷涔庾幽芰繌亩淖児怆娮觿?dòng)能Ek,從而能夠覆蓋足夠范圍的k⊥,以此來獲得能帶k⊥方向色散,并能夠區(qū)分表面態(tài)和體態(tài)(表面態(tài)沿著k⊥無色散),如圖1(d)所示.

    2.2 儀器設(shè)備

    常見的ARPES系統(tǒng)由光源、電子能量分析器、樣品操縱臺、真空系統(tǒng)等組成.

    光源用以激發(fā)材料中光電子.目前常用的供ARPES使用的光源包括: 深紫外激光、氣體放電燈[26](如氦燈、氙燈等)和同步輻射光源[27]等.深紫外激光光源往往采用倍頻晶體(如?-硼酸鋇(BBO),氟代硼鈹酸鉀(KBBF)晶體等)或者氣體非線性高次諧波過程產(chǎn)生深紫外激光.氦燈能以冷陰極輝光放電的形式輻射出氦特征譜線,常見能量為 21.2 ev (He Iα)[28].同步輻射光源是最理想的ARPES光源,它使用波蕩器等在電子存儲環(huán)內(nèi)彎曲高速電子的運(yùn)動(dòng)軌道來獲得同步輻射光.同步輻射光具有較強(qiáng)亮度(第三代同步輻射光源可達(dá)到1011photons/s/0.01%BW@800 eV)且具有偏振及大范圍光子能量調(diào)節(jié)能力[29],廣泛適用于各種材料體系的ARPES研究.圖2展示了一個(gè)典型的位于中國上海同步輻射光源的ARPES工作站(BL03U).

    圖2 上海光源中同步輻射束線BL03U搭載的空間分辨角分辨光電子能譜實(shí)驗(yàn)工作站圖Fig.2.A picture of the synchrotron-based nano-ARPES workstation in SSRF BL03U.

    電子能量分析器是收集并測量出射光電子的能量和發(fā)射角度(從而計(jì)算得到電子動(dòng)量)的重要部件.目前,大多數(shù)ARPES裝置使用的分析器是靜電型半球型偏轉(zhuǎn)分析器(hemispherical deflection analyzer,HDA),它能在一次實(shí)驗(yàn)測量中提供沿某個(gè)動(dòng)量方向的能帶信息.為了得到另一個(gè)動(dòng)量方向的能帶結(jié)構(gòu),還需要改變樣品角度或電子偏轉(zhuǎn)電壓以探測電子另一方向發(fā)射角的信息.

    樣品操縱臺是安放、處理和操控樣品位置和溫度的設(shè)備.通常有兩個(gè)功能: 第一,承載樣品,將樣品送到測量位置,并在測量中改變樣品與能量分析器的相對角度和位置從而實(shí)現(xiàn)整個(gè)動(dòng)量空間能帶結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)的獲取;第二,通過冷卻劑及加熱器對樣品溫度進(jìn)行控制,測量電子結(jié)構(gòu)隨溫度的改變.

    真空系統(tǒng)由真空腔體和配套真空泵系統(tǒng)(含機(jī)械泵、分子泵、離子泵、鈦升華泵及吸附泵等)構(gòu)成.它為測量提供超高真空環(huán)境 (約 10—11Torr(1Torr≈133.322 Pa)),以確保樣品有較長壽命(較差真空中的殘余氣體分子會污染樣品表面)和出射的光電子能到達(dá)電子能量分析器.

    3 拓?fù)涞依税虢饘俚慕欠直婀怆娮幽茏V研究

    拓?fù)涞依税虢饘偈鞘讉€(gè)經(jīng)由ARPES獲得實(shí)驗(yàn)證實(shí)的拓?fù)浒虢饘袤w系.

    在拓?fù)涞依税虢饘僦?導(dǎo)帶和價(jià)帶交疊形成分立的四度簡并的點(diǎn)—狄拉克點(diǎn).能帶在狄拉克點(diǎn)附近行為滿足狄拉克方程,在各個(gè)動(dòng)量方向均呈現(xiàn)線性色散關(guān)系(圖3(a)).狄拉克點(diǎn)受對稱性(晶體對稱性、時(shí)間及空間反演對稱性)保護(hù),具有拓?fù)浞€(wěn)定性.

    狄拉克半金屬(DSM)可分為兩類: 1)具有正立狄拉克錐,滿足洛倫茲不變性的第一類狄拉克半金屬;2)具有傾斜狄拉克錐,破壞洛倫茲不變性的第二類狄拉克半金屬.經(jīng)由調(diào)制費(fèi)米能級,第一類狄拉克半金屬費(fèi)米面能夠只包含若干分立點(diǎn),而第二類狄拉克半金屬則包含電子和/或空穴型口袋,因此兩者分別具有高磁阻、高遷移率和高載流子濃度、高電導(dǎo)率等電學(xué)輸運(yùn)重要性質(zhì).

    3.1 第一類狄拉克半金屬

    首個(gè)經(jīng)由理論預(yù)言且得到實(shí)驗(yàn)證實(shí)的第一類狄拉克半金屬材料是具有三度旋轉(zhuǎn)對稱性的層狀材料 Na3Bi(圖3(b)).2012年,物理所 Wang 等[12]的第一性原理計(jì)算預(yù)言,在Na3Bi的動(dòng)量空間中Γ-A方向存在一對三維狄拉克點(diǎn)(圖3(e)).這對狄拉克點(diǎn)由靠近費(fèi)米面附近的導(dǎo)帶和價(jià)帶發(fā)生能帶反轉(zhuǎn)而相交形成,其中,價(jià)帶頂大部分由Na(1)-3s提供,導(dǎo)帶底則大部分來源于Bi-6pxy軌道,兩帶歸屬于不同的不可約表象.由于體系同時(shí)存在空間和時(shí)間反演對稱性,能帶相交形成的狄拉克點(diǎn)為4度簡并.并且,該狄拉克點(diǎn)受Na3Bi晶體的三重旋轉(zhuǎn)對稱性的保護(hù)而得以穩(wěn)定存在.如果通過外加壓力等方法打破晶體的三次旋轉(zhuǎn)對稱性,則將引入相互作用項(xiàng)使其電子結(jié)構(gòu)打開能隙變?yōu)榻^緣體.

    圖3 (a)三維狄拉克費(fèi)米子在能-動(dòng)量四維空間示意圖及其在不同三維能-動(dòng)量子空間的投影;(b) Na3Bi的晶體結(jié)構(gòu)示意圖;(c) Na3Bi的第一布里淵區(qū)示意圖;(d)在三維動(dòng)量空間中的實(shí)驗(yàn)測量費(fèi)米面(上半圖)及其在表面布里淵區(qū)的投影(下半圖)(e) (f)狄拉克點(diǎn)處沿 kDy—kDx和kDy—kDz方向的三維光電子譜圖Fig.3.(a) Illustration of a 3D Dirac Fermion in 4D energy-momentum space and its projection onto different 3D subspace;(b) the crystal structure of Na3Bi;(c) 1st Brillouin zone of Na3Bi;(d) measured Fermi surface map across the whole 3D BZ (top panel) and its projection on the surface BZ (bottom panel) on pristine surfaces.3D intensity plot of the photoemission spectra (e) along the kDy—kDx direction and (f) along the kDy—kDz direction at the Dirac point.

    隨后,Liu等[18]用ARPES直接測得了Na3Bi的(001)解離面的能帶結(jié)構(gòu),并觀測到了三維狄拉克點(diǎn)和狄拉克點(diǎn)附近沿各個(gè)動(dòng)量方向的線性能帶色散.如圖3(f)所示,實(shí)驗(yàn)測得的沿著kz方向的費(fèi)米面主要由A-Γ-A方向的兩個(gè)點(diǎn)狀費(fèi)米面構(gòu)成,這兩個(gè)點(diǎn)狀費(fèi)米面就是三維體狄拉克點(diǎn).進(jìn)一步地,在狄拉克點(diǎn)附近可以通過掃描kx—ky—E電子結(jié)構(gòu)以及通過能量依賴掃描ky—kz—E電子結(jié)構(gòu),驗(yàn)證圍繞狄拉克點(diǎn)的電子能帶呈現(xiàn)線性色散(三維狄拉克錐)(如圖3(e)和圖3(f)).通過這些特征電子結(jié)構(gòu),ARPES直接證明了Na3Bi為三維拓?fù)涞依税虢饘?

    在狄拉克半金屬中,一個(gè)狄拉克點(diǎn)往往可以看作是兩個(gè)手性相反的外爾點(diǎn)重合而構(gòu)成(由于旋轉(zhuǎn)對稱性的保護(hù),重合的外爾點(diǎn)沒有發(fā)生“湮滅”而打開能隙),那么可能會出現(xiàn)連接狄拉克點(diǎn)的拓?fù)浔砻鎽B(tài).對Na3Bi而言,這個(gè)拓?fù)浔砻鎽B(tài)不會出現(xiàn)在(001)面上(在表面布里淵區(qū)中,兩個(gè)狄拉克點(diǎn)重合在一起),但很可能會出現(xiàn)在與(001)面垂直的側(cè)面解理面上(如沿(100)面解理[30,31],圖4(d)—圖4(f)).圖4(b)和圖4(c)展示了(100)面測得的能帶結(jié)構(gòu),可以觀察到動(dòng)量空間中Γ點(diǎn)附近連接兩個(gè)狄拉克點(diǎn)的一對費(fèi)米弧表面態(tài)(圖4(a)和圖4(b)).由于晶格對稱性的保護(hù),體態(tài)的三維狄拉克點(diǎn)和非平庸的表面電子態(tài)(如圖4(b),圖4(c)和圖4(f)中費(fèi)米弧表面態(tài)SS)可以同時(shí)穩(wěn)定存在,沿--方向計(jì)算得出的投影能譜如圖4(e)所示,費(fèi)米面處-方向體態(tài)能帶收縮成了一個(gè)狄拉克點(diǎn),而-方向則為一條穿過費(fèi)米面的表面態(tài)結(jié)構(gòu).此外,理論計(jì)算顯示費(fèi)米面上的這一對費(fèi)米弧具有螺旋形的自旋構(gòu)型,如圖4(d)所示.

    除了Na3Bi之外,通過理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證還發(fā)現(xiàn)了Cd3As2也是一種典型的拓?fù)涞依税虢饘賉17,19,32].Cd3As2具有較復(fù)雜形成缺陷序的晶體結(jié)構(gòu),但其特征拓?fù)潆娮咏Y(jié)構(gòu)(三維狄拉克點(diǎn)構(gòu)型和狄拉克錐)與Na3Bi較為類似.此外,相比Na3Bi,此材料的優(yōu)勢是在空氣中穩(wěn)定,并具有極高的體態(tài)電子遷移率(130 K 時(shí)可達(dá) 40000 cm2·V—1·s—1),及相當(dāng)大的線性量子磁阻等優(yōu)良性質(zhì)[33].最近,研究者在Cd3As2納米片中觀測到手性異常導(dǎo)致的平面霍爾效應(yīng)[34],且獲得了由外爾軌道形成的新型三維量子霍爾效應(yīng)的直接證據(jù)[35].此外,從此材料出發(fā)能夠誘導(dǎo)出一系列拓?fù)湎?如在壓力驅(qū)動(dòng)下破壞晶體對稱性后可被驅(qū)動(dòng)至拓?fù)浣^緣體和Weyl半金屬態(tài),在二維極限下變?yōu)榫哂休^大能隙的量子自旋霍爾絕緣體相等,為研究新奇拓?fù)浜屯負(fù)湎嘧兲峁┝藘?yōu)良的材料平臺.

    圖4 (a)沿 (100)解理的 Na3Bi費(fèi)米面示意圖;(b) ARPES 實(shí)驗(yàn)測得的費(fèi)米面圖像;(c)圖 (b)中沿 α 方向切出的能譜;(d)費(fèi)米弧的理論自旋織構(gòu)圖;(e)沿 -- 方向的能帶結(jié)構(gòu)圖;(f) ky=0時(shí)圖(c)對應(yīng)的 -- 方向理論計(jì)算投影能譜Fig.4.(a) Schematic of Fermi surface in Na3Bi cleaved along (100) direction;(b) Fermi surface measured by ARPES experiment;(c) spectrum cut along α from (b);(d) theoretical calculated spin texture of Fermi arcs;(e) band structure along -- ;(f) calculated -- projected bands corresponding to (c) when ky=0.

    3.2 第二類狄拉克半金屬

    由于凝聚態(tài)物理中的準(zhǔn)粒子激發(fā)不需要遵循高能粒子的洛倫茲不變性,在拓?fù)淞孔硬牧现醒芯空邆兛梢杂^測到粒子物理學(xué)標(biāo)準(zhǔn)模型描述的基本粒子外的新型準(zhǔn)粒子激發(fā).如第二類狄拉克費(fèi)米子破壞了洛倫茲不變性,其狄拉克錐色散會沿動(dòng)量空間中的特定方向發(fā)生顯著傾斜,從而導(dǎo)致動(dòng)量空間中能量-動(dòng)量關(guān)系的劇烈變化.例如在第二類狄拉克半金屬 PtSe2[36,37]中,狄拉克錐在面內(nèi) (kx—ky—E空間)呈現(xiàn)與第一類狄拉克半金屬類似的正立錐形狀 (圖5(a)—圖5(c)),而在面外 (kx—kz—E 方向)則呈現(xiàn)出顯著傾斜的狄拉克錐形狀(圖5(d)和圖5(e)).此形狀預(yù)示著較大的狄拉克型載流子濃度,從而第二類狄拉克半金屬帶來高電導(dǎo)率等各項(xiàng)奇異物性.

    下面以1T相的過渡金屬二硫化物類材料(如 PtTe2[38],PdTe2[39-42]等)為例介紹第二類狄拉克半金屬的形成機(jī)制.成鍵、晶體場劈裂以及自旋軌道耦合會導(dǎo)致原子p軌道產(chǎn)生能級劈裂.由于面外pz軌道與面內(nèi)的px或py軌道相比具有更大的z方向延展性,往往會表現(xiàn)出各向異性.特別是,px或py軌道產(chǎn)生的能帶 (圖6(b)中的 E帶)隨kz變化而出現(xiàn)的色散變化很小,而pz軌道產(chǎn)生的能帶(圖6(b)中的A1帶)則受kz變化的影響很大.當(dāng)層間跳躍產(chǎn)生的影響大于晶體場劈裂時(shí),A1帶將與E帶相交叉.其中宇稱相反的和帶具著同樣的對稱性和角動(dòng)量,他們之間的雜化會在能帶交叉處出現(xiàn)反轉(zhuǎn)的能隙(如圖6(d));同時(shí)由于與屬于不同的不可約表象,在C3旋轉(zhuǎn)對稱性的保護(hù)下會形成體態(tài)的第二類狄拉克點(diǎn)(圖6(d)中所標(biāo)綠色點(diǎn)).這個(gè)狄拉克點(diǎn)形成于動(dòng)量空間布里淵區(qū)Γ-A對稱點(diǎn)之間,具體位置由帶寬以及晶體場劈裂的強(qiáng)度所決定.

    圖5 第二類狄拉克錐的三維示意圖 (a)投影在 kx—ky—E 空間上的第二類狄拉克錐簡圖;(b) PtSe2 中 kx—ky 面內(nèi)切過第二類體狄拉克點(diǎn)的三維色散能譜圖(光能24 eV),狄拉克點(diǎn)由紫色箭頭指出;(c)放大的圖(b)中ARPES等能面堆疊圖;(d)投影在ky—kz—E空間上的第二類狄拉克錐簡圖;(e)三維kz依賴的色散能譜圖(光能18—33 eV);(f)放大的圖(e)中ARPES等能面堆疊圖Fig.5.3D visualization of type-II Dirac cone: (a) Schematic of type-II Dirac cone projected on kx-ky-E space;(b) 3D ARPES map(hν=24 eV) which slices through the type-II BDP (pointed out by magenta arrow);(c) zoomed-in ARPES constant energy contours (CECs) of Fig.(b);(d) schematic of type-II Dirac cone projected on kx—kz—E space;(e) 3D kz-dependent map (hν=18—33 eV);(f) zoomed-in ARPES CECs of Fig.(e).

    以過渡金屬二硫化物中的PdTe2為例,PdTe2的晶體為如圖6(a)所示的三角晶格(No.164 P-3m1空間群),動(dòng)量空間第一布里淵區(qū)為六棱柱(如圖6(c)).在ARPES實(shí)驗(yàn)隨kz變化測量所得的Γ-A方向能譜(圖6(e))中,可以發(fā)現(xiàn)在靠近高對稱A點(diǎn)的費(fèi)米面以下約0.65 eV處,能帶R4與R5,6交叉處出現(xiàn)與第一性原理計(jì)算預(yù)言(圖6(e)中橙線和圖6(g))相符合的第二類體態(tài)狄拉克點(diǎn).在入射光能為 24 eV 時(shí),E-ky的能譜圖中清楚地看到費(fèi)米面下的第二類狄拉克點(diǎn)(如圖6(f)中小圖).Pt族過渡金屬二硫化物體系中的第二類狄拉克半金屬涉及三條以上能帶的能帶反轉(zhuǎn),因此可形成豐富的拓?fù)浞瞧接贡砻鎽B(tài),如圖6(g)中在更高結(jié)合能能帶反轉(zhuǎn)產(chǎn)生的能隙中(費(fèi)米面下約1.1和1.7 eV處)發(fā)現(xiàn)了由拓?fù)浔砻鎽B(tài)交叉而成的狄拉克錐.

    圖6 (a) PdTe2 型材料的晶體結(jié)構(gòu) (及其俯視圖)和 (b)第一布里淵區(qū) (藍(lán)色所示為 (001)表面布里淵區(qū));(c)忽略雜化和 (d)考慮雜化時(shí)晶體場產(chǎn)生的能級隨-kz動(dòng)量變化的演化,A1與E產(chǎn)生的能級在綠點(diǎn)處出現(xiàn)受保護(hù)的交界點(diǎn);(e)沿Γ-A-Γ方向的ARPES能譜(橫軸為光能80132 eV對應(yīng)的kz區(qū)間),黃線為理論計(jì)算的能帶;(f)沿表面布里淵區(qū)-- 方向的ARPES能譜(光能27 eV),小圖為24 eV時(shí)的局部放大圖;(g)理論計(jì)算的表面布里淵區(qū)能帶投影圖Fig.6.(a) Crystal structure (with its top view) and (b) 1st Brillouin zone (with surface BZ marked in blue) of PtTe2;(c) (d) evolution of crystal-field-derived levels with the out-of-plane kz momentum when hybridization is (c)neglected or (d)included,showing a protected crossing of the A1 and E-derived levels;(e) ARPES spectrum along Γ-A-Γ direction (kz corresponding to hv=80-132 eV)with calculated bands (yellow lines) attached;(f) ARPES spectrum along -- direction (hv=27 eV);(g) calculated energy bands projected on surface Brillouin zone.

    3.3 破壞時(shí)間反演對稱性的狄拉克半金屬

    除上述介紹的同時(shí)滿足時(shí)間和空間反演對稱性的狄拉克半金屬材料之外,近期有理論預(yù)言存在破壞時(shí)間反演對稱性的狄拉克半金屬,如CuMn As[43,44],FeSn[45,46],EuCd2As2[47,48],EuCd2Sb2[49]等.這給狄拉克半金屬的材料探索拓展了新的方向.

    如華中科技大學(xué)的Hua等[50]通過DFT計(jì)算預(yù)言層間反鐵磁材料EuCd2As2是僅有一對狄拉克點(diǎn)的反鐵磁狄拉克半金屬.在該體系中,盡管時(shí)間反演對稱性被打破,但系統(tǒng)具有在非點(diǎn)式空間操作和時(shí)間反演聯(lián)合操作下的對稱性,這和體系的空間反演對稱性一起確保了體系能帶的兩重簡并和體狄拉克點(diǎn)的四重簡并.近期ARPES研究則觀察到了EuCd2As2順磁相中由于自旋漲落破壞時(shí)間反演對稱性誘導(dǎo)的外爾半金屬態(tài)[48].

    此外反鐵磁的Kagome層狀材料FeSn被理論預(yù)言處于反鐵磁狄拉克半金屬態(tài).該狄拉克點(diǎn)源自Kagome對稱性下的面內(nèi)局部Fe3d軌道[45],受到時(shí)間-空間反演聯(lián)合對稱性和非同構(gòu)S2z對稱性保護(hù).打破某一對稱性能夠?qū)o質(zhì)量狄拉克費(fèi)米子轉(zhuǎn)換為無質(zhì)量的外爾費(fèi)米子或有質(zhì)量的狄拉克費(fèi)米子[46].

    磁性狄拉克半金屬為研究拓?fù)浜蛷?qiáng)關(guān)聯(lián)電子的耦合以及自旋電子器件等應(yīng)用探索提供一個(gè)理想的平臺,因此成為了拓?fù)洳牧涎芯康男聼狳c(diǎn)之一.

    4 拓?fù)渫鉅柊虢饘?/h2>

    1929年,德國物理學(xué)家 Weyl[15]發(fā)現(xiàn),當(dāng) 4×4的狄拉克方程中質(zhì)量項(xiàng)為0的時(shí)候,狄拉克方程會轉(zhuǎn)變成2×2的波動(dòng)方程——外爾方程:

    滿足該方程的粒子為高能物理中預(yù)言的一種質(zhì)量為0、自旋1/2的準(zhǔn)粒子—外爾費(fèi)米子.方程中σ 是 2×2 的泡利矩陣,σ · p 守恒,粒子自旋沿動(dòng)量方向的投影 σ ·p/|p|=±1,取+1時(shí)為右旋的外爾費(fèi)米子,取—1時(shí)則為左旋.

    在凝聚態(tài)物理體系中,從拓?fù)涞依税虢饘俪霭l(fā),通過打破晶體對稱性或者時(shí)間反演對稱性的保護(hù),研究者們可以實(shí)現(xiàn)拓?fù)渫鉅柊虢饘賾B(tài),其中四重簡并的狄拉克點(diǎn)分離為一對兩重簡并且手性相反的外爾點(diǎn),不同手性的外爾點(diǎn)之間會有費(fèi)米弧表面態(tài)(非閉合的費(fèi)米面)相連接,這種表面態(tài)投影形成的費(fèi)米弧以及體態(tài)外爾錐是外爾半金屬(WSM)根本的特性.這些非平庸的拓?fù)淠軒ЫY(jié)構(gòu)能導(dǎo)致一系列重要的物理現(xiàn)象,包括手性反常、三維量子霍爾效應(yīng)、非局域電磁效應(yīng)等.

    破缺時(shí)間反演或者空間反演對稱性,是形成外爾半金屬相的先決條件(但若兩者同時(shí)破缺,能帶交叉會形成四度簡并的狄拉克點(diǎn)).與狄拉克半金屬一樣,也可以把外爾半金屬分為第一類和第二類外爾半金屬.

    4.1 第一類外爾半金屬的角分辨光電子能譜研究

    4.1.1 空間反演對稱性破缺的外爾半金屬

    雖然最早的拓?fù)渫鉅柊虢饘僭谄茐臅r(shí)間反演對稱性的體系中(如HgCr2Se4[51]及Y2Ir2O7[11])被預(yù)測,但由于實(shí)驗(yàn)和樣品制備的困難,拓?fù)渫鉅柊虢饘傧嘣谄茐目臻g反演對稱性的系統(tǒng)中獲得實(shí)現(xiàn),首個(gè)發(fā)現(xiàn)的外爾半金屬體系是TaAs家族化合物,由中國科學(xué)院物理所的Lv等[52,53]、普林斯頓大學(xué)的Xu等[20]及清華大學(xué)的Yang等[54,55]完成了實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn).TaAs晶體為體心四方結(jié)構(gòu)(如圖7(a)),空間群為破壞空間反演對稱性的I41md (No.109).中科院物理所Weng等[56]通過理論計(jì)算預(yù)言其動(dòng)量空間布里淵區(qū)中存在12對24個(gè)手性相反的外爾費(fèi)米子,圖7(c)中紅色和藍(lán)色標(biāo)出的點(diǎn)即手性分別為—1和+1的外爾點(diǎn),其中8個(gè)外爾點(diǎn)(稱作W2)分布在 ?!痞睹嫔?而另外 16個(gè)外爾點(diǎn) (稱作W1)分布于面外的布里淵區(qū)中,不同手性的成對外爾點(diǎn)之間由費(fèi)米弧表面態(tài)相連(如圖7(c)(iii)),這些特征拓?fù)潆娮咏Y(jié)構(gòu)證實(shí)了TaAs外爾半金屬的性質(zhì).外爾點(diǎn)附近的貝里曲率呈刺猬狀分布,這與實(shí)空間中點(diǎn)電荷產(chǎn)生的電場分布類似,手性為—1的外爾點(diǎn)的貝里曲率皆從內(nèi)向外發(fā)散,手性+1的則反之,這表明了它們是“動(dòng)量空間中的磁單極子”(如圖7(b)).

    利用基于同步輻射的ARPES實(shí)驗(yàn)?zāi)軌蛟赥aAs的(001)面上直接觀測到這些特征拓?fù)潆娮咏Y(jié)構(gòu).如圖8所示,通過使用較高光能的光子,能夠抑制表面電子態(tài)的影響,從而主要測量來自于體態(tài)的光電子能譜[20].經(jīng)過調(diào)整光子能量探測到合適的布里淵區(qū)位置,ARPES實(shí)驗(yàn)?zāi)軌蛴^測到成對出現(xiàn)的外爾點(diǎn)和呈現(xiàn)線性色散的外爾錐.而通過較低光子能量對表面電子態(tài)更為敏感的ARPES測量,能在費(fèi)米面上觀察到連接不同手性外爾費(fèi)米子投影的費(fèi)米弧.如圖7(d)所示,在成對外爾費(fèi)米子投影W2和W1附近,ARPES測量能找到多套表面態(tài),其中包含有平庸表面態(tài)及非平庸費(fèi)米弧態(tài)(如圖8(f)中圈出的連接成對外爾點(diǎn)W1的兩條弧線).對其中的費(fèi)米弧的具體認(rèn)定尚有爭議,但其存在性可以通過選取閉合路徑計(jì)算穿越費(fèi)米面數(shù)目為奇數(shù)次的方式證明 (圖7(e))[52].此外,費(fèi)米弧具有非平庸自旋織構(gòu)(如圖7(g)中白色箭頭所示).圖7(h)中揭示了通過自旋分辨ARPES方法測量TaAs的費(fèi)米面自旋織構(gòu)情況.沿著 C1,C2方向能夠觀察到在費(fèi)米弧不同區(qū)域Pz方向自旋的符號改變(圖7(h)).

    圖7 (a) TaAs的晶體結(jié)構(gòu);(b)有自旋極化費(fèi)米弧的外爾半金屬電子結(jié)構(gòu)圖示(紅色和藍(lán)色分別代表不同的手性.為清晰起見,圖中只畫出了頂面和底面的表面態(tài));(c)理論計(jì)算的第一布里淵區(qū)中外爾費(fèi)米子及費(fèi)米弧位置及其(ii)俯視圖,(iii)為費(fèi)米能級處 ky—kz面上 (kx=0)光電子強(qiáng)度譜的等能面能譜,綠線為 ky—kz面上的布里淵區(qū)邊線;(d)ARPES 實(shí)驗(yàn) (光能 36 eV)所得的kx—ky費(fèi)米面;(e)選取閉合路徑計(jì)算能帶穿越費(fèi)米面數(shù)目的示意圖,紫色及藍(lán)色圓點(diǎn)代表能帶穿越 ---和---閉合回路的位置;(f)費(fèi)米面上W1外爾點(diǎn)附近理論計(jì)算的局部放大圖;(g)理論計(jì)算的費(fèi)米面上表面態(tài)自旋織構(gòu)(白色箭頭為面內(nèi)自旋極化方向);(h)沿圖(g)中C1,C2在Pz方向的角分辨自旋極化情況Fig.7.(a) Crystal structure of TaAs;(b) schematic of a WSM electronic structure with spin-polarized Fermi arcs connecting projections of two bulk Weyl nodes (The red and blue colors represent opposite chirality.For clarity,only surface states on the top and bottom surfaces are indicated);(c) (i) calculated position of Weyl Fermions and Fermi arcs in 1st BZ with its (ii) top view;(iii) shows the photoemission intensity plot at EF in the ky—kz plane at kx=0 (The green lines represent the BZ structure in the ky—kz plane.);(d) Fermi surface measured by ARPES experiment (hv=36 eV);(e) illustration of band numbers crossing an arbitrary k loop.Blue and magenta circles indicate the locations where the bands cross the enclosed k loop --- and---at EF,respectively.(f) zoomed-in experimental and theoretical Fermi surface near W1 Weyl point (spin polarizations of Fermi arc marked by red arrows);(g) theoretical spin texture of surface states on Fermi surface (spin polarization indicated by white arrows);(h) angle-resolved spin polarizations along C1,C2 (marked in Fig.(g) with white lines) in the z direction.

    圖8 軟X射線ARPES下TaAs中體外爾錐和外爾點(diǎn)觀測圖 (a) kz穿過外爾點(diǎn)W1時(shí)候采得的費(fèi)米面及其理論簡圖;(b) (i)沿圖(a)中cut1,cut2方向切出的角分辨光電子能譜圖;(c) kz穿過外爾點(diǎn)W2時(shí)候采得的費(fèi)米面及沿cut3方向切出的能譜;過外爾點(diǎn)W1,W2均可看到線性色散外爾錐Fig.8.Observation of bulk Weyl cones and Weyl nodes in TaAs using SX-ARPES: (a) Measured and first principles calculated kx-ky Fermi surface maps at the kz value that corresponds to the W1 Weyl nodes;(b) ARPES spectra cut along (i)cut1 and (ii)cut2 from Fig.(a);(c) measured kx-ky Fermi surface maps at the kz value that corresponds to the W2 Weyl nodes as well as the spectrum cut along cut3.Linearly dispersive Weyl cones of both W1 and W2 can be observed.

    圖9 (a) TaAs家族中不同自旋軌道耦合強(qiáng)度材料中手性相反外爾點(diǎn)的位置演化圖;(b)—(d)高分辨ARPES測量的NbP,TaP和TaAs的(i)勺狀費(fèi)米面以及(ii) (iii)沿C1,C2紅虛線方向的能譜;(ΔK1和ΔK2分布代表外爾點(diǎn)、費(fèi)米弧的分離程度);(e)統(tǒng)計(jì)得到的ΔK1和ΔK2隨三種不同材料自旋軌道耦合強(qiáng)度變化圖像Fig.9.(a) Illustration of the separation of Weyl points (with opposite chirality,marked as WP+and WP—) in different materials of TaAs family with increasing spin-orbital coupling effect;(b)—(d) high-resolution ARPES measurements on the (i) spoon-like FS and(ii,iii) associated band dispersions indicated by the red dotted lines for NbP,TaP and TaAs,respectively (ΔK1 and ΔK2 represent the separation between the Weyl points and Fermi arcs,respectively.);(e) summary of the extracted ΔK1 and ΔK2 from the three compounds,plotted against the SOC strength.

    除了 TaAs之外,研究者發(fā)現(xiàn)同族化合物TaP[57],NbP[55,58],NbAs[59]均為拓?fù)渫鉅柊虢饘?且成功觀測到了體外爾錐及表面態(tài)費(fèi)米弧等特征電子結(jié)構(gòu).通過結(jié)合理論計(jì)算和ARPES測量能帶結(jié)構(gòu),研究者們可以系統(tǒng)研究此家族材料能帶結(jié)構(gòu)的系統(tǒng)演化[55].根據(jù)理論預(yù)言,如圖9(a)中所示,NbP,TaP,TaAs內(nèi)原子質(zhì)量增大時(shí),晶體中自旋軌道耦合作用增強(qiáng),因此具有不同手性成對外爾點(diǎn)的間距以及連接兩外爾點(diǎn)的表面態(tài)費(fèi)米弧長度會逐漸增加.圖9(b)—圖9(d)中是三種不同材料通過ARPES實(shí)驗(yàn)測得的能譜,直觀地展示了費(fèi)米面上外爾點(diǎn)的分離以及費(fèi)米弧的變化.其中不同材料中的外爾點(diǎn)的劈裂ΔK1及費(fèi)米弧與其他表面態(tài)的分裂ΔK2隨著SOC增強(qiáng)結(jié)果總結(jié)于圖9(e).

    4.1.2 時(shí)間反演對稱性破缺的外爾半金屬

    除了空間反演對稱性破缺的材料,拓?fù)渫鉅柊虢饘傧嘁材茉谄茐臅r(shí)間反演對稱性的材料中獲得.與空間反演對稱性破缺的外爾半金屬相比,時(shí)間反演對稱性破缺的外爾半金屬(也常被稱為磁性外爾半金屬)有其獨(dú)特的優(yōu)點(diǎn).例如這類材料最少可以只包含一對外爾點(diǎn)(如圖10(b)所示),從而被譽(yù)為外爾半金屬材料中的“氫原子”.此簡單性更有利于通過調(diào)控參數(shù)(磁性、電子關(guān)聯(lián)及拓?fù)湫虻?實(shí)現(xiàn)手性反常效應(yīng)、手性磁效應(yīng)、顯著的反?;魻栃?yīng)甚至量子反?;魻栃?yīng)等(如圖10(a)).同時(shí),時(shí)間反演對稱性破缺的外爾半金屬也是制備自旋電子器件的重要候選材料之一.然而,由于材料制備和實(shí)驗(yàn)表征等諸多困難,在2011年被理論預(yù)言的磁性外爾半金屬材料體系(如Mn3Sn[60],HgCr2Se4[51]等)至今一直沒有被證實(shí).最近發(fā)現(xiàn)的Co3Sn2S2材料中(晶格結(jié)構(gòu)及動(dòng)量空間布里淵區(qū)如圖10(c)和圖10(d)所示)[61,62],低溫(175 K)發(fā)生的鐵磁相變形成了時(shí)間反演對稱性破缺.Liu等[61]利用先進(jìn)的同步輻射高分辨角分辨光電子能譜手段,完整觀測到了磁性Weyl半金屬的兩大標(biāo)志性特征: 線性色散的Weyl體能帶(圖10(f))和連接Weyl點(diǎn)的拓?fù)浔砻鎽B(tài)費(fèi)米弧(SFA)(圖10(e)),從而在實(shí)驗(yàn)上首次證實(shí)了Co3Sn2S2材料確為時(shí)間反演對稱性破缺的外爾半金屬.

    圖10 磁性Weyl半金屬Co3Sn2S2 (a)磁性Weyl半金屬及其豐富的近鄰量子態(tài);(b)時(shí)間反演破缺使狄拉克費(fèi)米子(DP)劈裂產(chǎn)生一對手性相反的外爾費(fèi)米子(WP)示意圖;(c) Co3Sn2S2晶體結(jié)構(gòu)及(d)動(dòng)量空間中(001)面外爾點(diǎn)和費(fèi)米弧表面態(tài)分布示意圖;(e)費(fèi)米弧表面態(tài)所形成費(fèi)米面的理論計(jì)算(i)和實(shí)驗(yàn)結(jié)果(ii)比較以及費(fèi)米弧表面態(tài)能帶色散的理論計(jì)算(iii)和實(shí)驗(yàn)結(jié)果(iv)比較;(f)費(fèi)米面上的Weyl點(diǎn)(i)及其能帶(ii)的三維演示;(ii)中過Weyl點(diǎn)的線性色散為(i)中灰色平面位置所切取,紅色的疊加曲線是理論計(jì)算結(jié)果Fig.10.Magnetic Weyl semimetal Co3Sn2S2: (a) Exotic neighboring states of the magnetic WSM can be achieved by tuning parameters such as magnetism,thickness,and electron correlation;(b) illustration of DP splitting (into one pair or two Weyl points)caused by time reversal symmetry broken in simplest magnetic WSMs.Magenta and green color of the Weyl points represent positive (+) and negative (—) chirality,respectively;the arrows illustrate the Berry curvature.k: momentum;s: spin;WP: Weyl point;IS: inversion symmetry;(c) crystal structure of Co3Sn2S2 and (d) schematic of the bulk and surface Brillouin zones along the (001)surface of Co3Sn2S2,with the Weyl points marked and connected by SFAs (yellow line segments);(e) comparison of the calculated(i) FS,(iii) band dispersion from both bulk and surface states and the corresponding experimental data of (ii) FS,(iv) band dispersion at 124 eV;(f) (i) 3D ARPES spectra intensity plot measured with Weyl points emerge (marked by green arrows).(ii) The band measured at 10 K,cutting from (i) with grey surface,shows a linear dispersion across the Weyl point,agreeing well with the calculations (red curves overlaid).

    4.2 第二類外爾半金屬

    與拓?fù)涞依税虢饘兕愃?當(dāng)外爾費(fèi)米子破壞洛倫茲不變性時(shí),會出現(xiàn)所謂第二類的拓?fù)渫鉅柊虢饘賉63].第二類外爾半金屬的特征電子結(jié)構(gòu),表現(xiàn)為沿某個(gè)動(dòng)量方向顯著傾斜的兩個(gè)相互交疊的外爾錐且外爾錐的兩個(gè)二重簡并點(diǎn)處有受拓?fù)浔Wo(hù)的費(fèi)米弧表面態(tài)相連(圖11(a)),此類特征電子結(jié)構(gòu)會帶來各向異性磁輸運(yùn)性質(zhì)如手性異常、反?;魻栃?yīng)等一系列奇異物理性質(zhì).

    首個(gè)實(shí)驗(yàn)上發(fā)現(xiàn)的第二類外爾半金屬體系是Td相的二碲化鎢及二碲化鉬(WTe2和MoTe2)[64-68].由于其較強(qiáng)的自旋軌道耦合強(qiáng)度,MoTe2體現(xiàn)出了較明顯的拓?fù)潆娮咏Y(jié)構(gòu).MoTe2的晶格結(jié)構(gòu)是三層Te-Mo-Te原子層堆疊而成的單斜晶胞 (No.31 Pmn21 空間群)(如圖11(b)).根據(jù)理論計(jì)算(圖11(c)),顯著傾斜的外爾錐與費(fèi)米面相切,形成空穴口袋和電子口袋,兩者相交處形成成對的外爾點(diǎn)(根據(jù)不同的計(jì)算假設(shè),Td-MoTe2中外爾點(diǎn)位置處于費(fèi)米能級EF以上5[69]—55 meV[70],而外爾點(diǎn)數(shù)量為4個(gè)[70-74]或8個(gè)[66-69,75,76]).而連接外爾點(diǎn)的表面態(tài)費(fèi)米弧分布在空穴口袋和電子口袋之間的狹小能隙里(圖10(d)).ARPES技術(shù)直接測得了MoTe2作為第二類外爾半金屬的基本特征—顯著傾斜的狄拉克錐和拓?fù)浔砻鎽B(tài)費(fèi)米弧.對應(yīng)于圖11(d)中理論計(jì)算的費(fèi)米面,可以分辨圖11(e)(ii)中電子、空穴口袋的位置并找到體帶的表面態(tài)、費(fèi)米弧等跡象.特別地,我們注意到,由于理論預(yù)測的外爾點(diǎn)位置處于費(fèi)米面之上,ARPES直接在費(fèi)米面測得的信號來自于費(fèi)米弧的投影.清華大學(xué)Wan等[77]利用泵浦-探測ARPES技術(shù)測量未占據(jù)態(tài)能帶結(jié)構(gòu),并成功獲得了外爾點(diǎn)和費(fèi)米弧的直接實(shí)驗(yàn)證據(jù)(如圖11(g)).此外,圖11(e)(i)為溫度 30 K 下在 ky≈0.05 ?—1處沿-方向使用自旋ARPES分別對Px,Py,Pz方向進(jìn)行自旋極化強(qiáng)度測量[78],能夠獲取費(fèi)米弧的自旋織構(gòu)的信息(圖11(e)(iii)).

    圖11 (a)第二類外爾費(fèi)米子在動(dòng)量空間中示意圖;(b) Td-MoTe2的晶體結(jié)構(gòu)及其 (c)第一布里淵區(qū)示意圖;(d)理論計(jì)算的W1和W2外爾費(fèi)米子及費(fèi)米弧在等能面上的位置;(e) (i)溫度30 K下沿- 方向的光能依賴ARPES譜以及(ii)kx-ky面上的EF 處等能面譜圖,(iii)在 ky≈0.05 ?—1處沿 Px,Py和Pz方向的光能依賴自旋極化情況 (表示電子口袋和空穴口袋的 EPs和HPs以及費(fèi)米弧等由 α,β,γ,δ等虛線指出);(f)kx—ky面內(nèi)W1和W2外爾點(diǎn)附近的實(shí)驗(yàn)費(fèi)米面圖像及理論計(jì)算能帶投影圖;(g)利用泵浦-探測技術(shù)測得的過外爾點(diǎn)ARPES譜圖及其對應(yīng)的理論計(jì)算結(jié)果Fig.11.(a) Schematic illustration of type-II Weyl Fermions in the momentum space;(b) crystal structure and (c) 1st Brillouin zone of Td-MoTe2;(d) calculated W1 and W2 Weyl Fermions and Fermi arcs on CECs;(e) (i) photon-energy dependent ARPES data (T=30 K) plot along - at EF as well as Fermi surface in the kx—ky plane,together with (iii) spin polarization measured at ky≈0.05 ?—1 with photon-energy variation for Px,Py and Pz,respectively.EPs,HPs are short for electron pockets and hole pockets,small Fermi arcs are pointed out by α,β,γ,δ dashed lines;(f) measured and calculated Fermi surface around W1 and W2 in kx—ky plane;(g) pump-probe ARPES sprectrum cut through WP as well as the corresponding band structure calculation.

    同時(shí),研究者們通過理論研究發(fā)現(xiàn),通過樣品參數(shù)調(diào)制(晶格常數(shù)、摻雜等)能夠誘導(dǎo)出第二類外爾半金屬的拓?fù)湎嘧?使得外爾點(diǎn)的個(gè)數(shù),費(fèi)米弧的連接方式等發(fā)生變化,導(dǎo)致材料出現(xiàn)不同的拓?fù)湫再|(zhì).例如,由于W和Mo原子的不同原子質(zhì)量及自旋軌道耦合作用強(qiáng)度,研究者們通過在WxMo1—xTe2[79]中改變W和Mo在晶格中的占比來獲得不同晶格常數(shù)和費(fèi)米弧拓?fù)湫再|(zhì)的第二類外爾半金屬[70,80].繼 WTe2/MoTe2[81-83]之后,已證實(shí)的第二類外爾半金屬還有LaAlGe[84],Ta/NbIrTe4[85-87]等.第二類外爾半金屬相較于已發(fā)現(xiàn)的第一類外爾半金屬而言有更少的外爾點(diǎn)數(shù)量和費(fèi)米面上非零的電子態(tài)密度,這將會為研究反?;魻栃?yīng)等新奇的電子效應(yīng)提供很好的平臺.

    5 新型費(fèi)米子的角分辨光電子能譜研究

    5.1 多重簡并外爾半金屬

    對于拓?fù)浒虢饘?除狄拉克半金屬之外,晶體對稱性能夠保護(hù)多重對稱性,如三重、六重簡并費(fèi)米子可以在有半整數(shù)角動(dòng)量費(fèi)米子激發(fā)的空間群中找到,受非點(diǎn)式空間群對稱性或者時(shí)間空間反演對稱性保護(hù)[88-92].此種不連續(xù)的分立空間對稱性導(dǎo)致的新型費(fèi)米子突破了人們對基本粒子的認(rèn)識.除了對基礎(chǔ)物理理解的突破,具有多種簡并度的費(fèi)米子有著獨(dú)特的表面態(tài)和輸運(yùn)特性[91-93].在理論預(yù)言的若干種材料中,第一性原理的計(jì)算結(jié)果預(yù)言在幾種碳化鎢結(jié)構(gòu)材料的電子能帶結(jié)構(gòu)中具備三重簡并點(diǎn)[94,95].中國科學(xué)院物理研究所的Lv等[96]對上述體系材料中的MoP這一材料進(jìn)行ARPES電子結(jié)構(gòu)表征,驗(yàn)證了MoP的電子結(jié)構(gòu)中具備三重簡并的費(fèi)米子存在.

    MoP晶體處于No.187 P6/mm空間群,具有C3Z旋轉(zhuǎn)對稱性,以及My和Mz鏡像對稱性(圖12(a)和圖12(b)).MoP的能帶計(jì)算顯示,在?!狝方向上,存在多重能帶簡并情況,圖12(d)和圖12(e)繪制出無自旋軌道耦合以及有自旋軌道耦合這兩種情況下三重簡并點(diǎn)所在的位置.當(dāng)無自旋軌道耦合時(shí),Γ-A方向上存在一個(gè)三重簡并點(diǎn),由一個(gè)非簡并的dZ2軌道能帶和一個(gè)二重簡并的eg(dxy和dx2-y2) 自旋軌道組合形成,如圖12(e).計(jì)入自旋軌道耦合效應(yīng)后,由于My鏡像對稱性的存在,Γ—A方向上的能帶重構(gòu)成兩個(gè)非簡并的能帶和兩條二重簡并的能帶,并最后形成四個(gè)三重簡并點(diǎn).所有的三重簡并點(diǎn)受C3Z旋轉(zhuǎn)對稱性保護(hù).

    圖12 MoP 的晶體結(jié)構(gòu)及動(dòng)量空間 ?!狝 方向能帶結(jié)構(gòu)圖示 (a) MoP 的三維晶體結(jié)構(gòu)及 (b) Mz方向 (黃色面)俯視圖;(c)體布里淵區(qū)和投影的(001)表面布里淵區(qū);(d)不考慮及(e)考慮自旋軌道耦合時(shí)沿?!狝方向的理論能帶結(jié)構(gòu).交叉點(diǎn)處的黑點(diǎn)表示三重簡并點(diǎn).顏色混合標(biāo)注的曲線表示雙重簡并能帶,純色曲線表示非簡并帶Fig.12.Crystal structure and band structure of MoP along the ?!狝 line in the momentum space: (a) Three-dimensional crystal structure of MoP and (b) the top view of the lattice showing the C3Z rotation symmetry with respect to molybdenum (brown spheres) or phosphorous (green spheres) and the My mirror plane (horizontal red line);(c) bulk Brillouin zone and the projected(001) surface Brillouin zone;(d) (e) calculated band structures along ?!狝 (d) without and (e) with SOC.The black spots at the crossing points indicate the triply degenerate points.The curves with mixed colors represent doubly degenerate bands,curves with pure color represent non-degenerate bands.

    對MoP的ARPES結(jié)果顯示,在布里淵區(qū)中,沿C2的高對稱A點(diǎn)附近的能譜上可以觀察到兩個(gè)二重簡并能帶,如圖13(b)所示.沿A—Γ方向演化時(shí),兩條能帶中處于上部的能帶保留其二重簡并的特性,而處于能量下部的W形狀能帶則劈裂成了上下兩支非簡并的能帶,如圖13(c)所示.其中下部的一條非簡并上支能帶沿著A-L方向與電子口袋狀二重簡并能帶接觸,從而形成一個(gè)三重簡并點(diǎn) (如圖13(a)和圖13(e)中 TP1),位于 ?!狝方向上 kz=0.75π/c 處.

    5.2 新型手性費(fèi)米子

    圖13 拓?fù)浜啿Ⅻc(diǎn) TP1 附近的電子結(jié)構(gòu) (a)—(c)沿 C1,C2,C3 方向 ((i)—(iii))的 ARPES 及其能帶曲率譜圖與理論計(jì)算能帶色散;(d) C1,C2,C3 方向在體布里淵區(qū)中的位置示意圖;(e)沿 C1 演化的 TP1 點(diǎn)附近能帶分布三維色散圖.C1 能譜由(100)解理面采得而C2,C3由(001)解理面采得Fig.13.Electronic structure near TP1.(a)-(c) (i) ARPES,(ii) curvature intensity plots and (iii)calculated band structure along (a)C1,(b) C2 and (c) C3;(C1,C2,C3 are blue and green lines indicated in (d)) (e) 3D plot of the band dispersions along C1 near TP1.Spectrum along C1 is recorded on the (100) cleavage surface;those along C2 and C3 are obtained on the (001) cleavage surface.

    手性一詞指一個(gè)物體不能與其鏡像相重合的現(xiàn)象,相對論中的手性討論了自旋與動(dòng)量的關(guān)系,如外爾費(fèi)米子就是一種具有手性的粒子.如固體中包圍能帶簡并點(diǎn)的費(fèi)米面具有非零的Chern數(shù),則該簡并點(diǎn)具有手性,而此時(shí)費(fèi)米面上的低能準(zhǔn)粒子激發(fā)是具有磁荷的手性費(fèi)米子.手性相反的簡并點(diǎn)在表面上的投影被費(fèi)米弧表面態(tài)所連接.如狄拉克點(diǎn)和三重簡并點(diǎn)都可以看成是一對手性相反的外爾點(diǎn)的疊加,但可以通過外加條件破缺對稱性(如外加磁場),退簡并成手性的外爾費(fèi)米子.

    圖14 (a)四種費(fèi)米子的能帶示意圖;(b)外爾半金屬 (上)與 CoSi(下)中連接手性相反費(fèi)米子投影的費(fèi)米弧圖示;(c) CoSi的晶體結(jié)構(gòu)及(d)第一布里淵區(qū)示意圖;(e)三維動(dòng)量空間中手性邊界態(tài)與費(fèi)米弧示意圖;(f),(g)理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)得出的CoSi費(fèi)米面結(jié)果;(h)沿圖(g)中Loop1和Loop2所示切出的k//面內(nèi)能譜Fig.14.(a)Schematics of the band structures of a Weyl Fermion,a Dirac Fermion,a spin-1 Fermion and a charge-2 Fermion;(b) schematics of the Fermi arcs connecting the projections of Fermions with opposite chiralities for Weyl semimetals(up) and CoSi(down);(c) crystal structure and (d) 1st Brillouin zone of CoSi;(e) diagram of chiral edge states and Fermi arcs in 3D momentum space;(f),(g) theoretical and experimental results of Fermi surface in CoSi;(h) in-plane (along k//) spectra cut along Loop1 and Loop2 in Fig.(g).

    發(fā)現(xiàn)外爾費(fèi)米子之外的新型手性費(fèi)米子具有重要的科學(xué)意義.2019年科學(xué)家們在手性晶體CoSi[97,98],AlPt[99],PdBiSe[100]等體系中預(yù)言并發(fā)現(xiàn)了若干非常規(guī)的新型手性費(fèi)米子,以CoSi為例,在其體態(tài)布里淵區(qū)的中心Г和頂角R點(diǎn)分別存在三重和四重能帶簡并點(diǎn).與MoP,WC中的三重簡并點(diǎn)和Na3Bi,Cd3As2中的四重簡并的狄拉克點(diǎn)不同,它們是陳數(shù) C=± 2 的手性的簡并點(diǎn),而費(fèi)米面上的低能準(zhǔn)粒子激發(fā)是磁荷為2的手性費(fèi)米子,分別被命名為spin-1(圖14(a)(iii))和charge-2費(fèi)米子(圖14(a)(iv)).由于CoSi中一個(gè)布里淵區(qū)僅容納一對新型的手性費(fèi)米子,且兩種手性相反的新型費(fèi)米子間相隔極遠(yuǎn),橫跨一整個(gè)布里淵區(qū)(如 圖14(b)(ii)).spin-1和 charge-2費(fèi) 米 子 在(001)面上的投影由穿過整個(gè)表面布里淵區(qū)的費(fèi)米弧相連接(圖14(e)中藍(lán)線),這給出了CoSi中存在新型手性費(fèi)米子的確定證據(jù).與CoSi類似的材料還有 RhSi[98],AlPt[99]等,其中 AlPt 為具有磁荷為4的手性費(fèi)米子,處于布里淵區(qū)中的高對稱點(diǎn),分別被命名為spin-1和spin-3/2.

    6 拓?fù)涔?jié)線半金屬

    6.1 拓?fù)涔?jié)線半金屬

    在三維動(dòng)量空間中,兩條能帶的交叉閉合不僅可能形成獨(dú)立的零維交叉點(diǎn)(如狄拉克點(diǎn)、外爾點(diǎn));還有可能形成連續(xù)的一維曲線,這樣的半金屬材料被稱為節(jié)線半金屬[101](如圖15(a)).在這類材料中,節(jié)線的存在是受對稱性保護(hù)的,一旦對稱性破缺,則能帶交叉的節(jié)點(diǎn)線處會完全打開能隙或者閉合的節(jié)線變成幾個(gè)獨(dú)立的能帶簡并點(diǎn).

    節(jié)線半金屬最初是在2011年由Burkov等[102]首次提出的,隨后研究者們通過第一性原理計(jì)算預(yù)言了一大批候選材料,如 MSiS(M=Zr或 Hf)、Cu2Si薄膜[103]、MgSrSi型材料[104]等.截至目前,已被實(shí)驗(yàn)研究證實(shí)是節(jié)線半金屬的有PbTaSe2[105],PtSn4[106-107],MSiS(M=Zr,Hf)型材 料[108-111],IrO2[112],InBi[113]等材料,甚至在鈹、鎂等堿土金屬單質(zhì)[114]中,也發(fā)現(xiàn)了與理論結(jié)果相符合的狄拉克節(jié)線量子態(tài).其中,MSiS系列的材料能帶結(jié)構(gòu)較為理想,費(fèi)米面附近節(jié)線、表面態(tài)差別明顯[115],下面以它為例子來介紹節(jié)線半金屬.

    圖15 (a)狄拉克點(diǎn)與節(jié)點(diǎn)線圖示;(b) MSiS(M=Zr/Hf)材料的晶體結(jié)構(gòu)和 (c)第一布里淵區(qū) (及 (001)表面布里淵區(qū))示意圖;(d) ZrSiS中光能436 eV下(kz=0)測得的三維能譜圖,展示了的節(jié)點(diǎn)環(huán)能帶結(jié)構(gòu);(e)沿kz方向演化的狄拉克節(jié)點(diǎn)線圖示及對應(yīng)的從 Γ-X-Γ 到 Z-R-Z 的 ARPES 能譜;(f)理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)得出的 ZrSiS 費(fèi)米面 (i) (iii)表面態(tài)及 (ii) (iv)純體態(tài)結(jié)果;(g) Co2MnGa中的鼓面表面態(tài)圖示Fig.15.(a) Schematic illustration of Dirac node and Dirac nodal line in the momentum space;(b) crystal structure and (c) 1st Brillouin zone (together with surface BZ) of MSiS (M=Zr/Hf);(d) 3D intensity plot of spectra measured in ZrSiS with hv=436 eV,showing the band structure of the nodal ring when kz=0;(e) schematic of the band structure hosting a Dirac nodal line along kz direction as well as corresponding ARPES spectra from Γ-X-Γ to Z-R-Z;(f) calculated and measured Fermi surface of ZrSiS with surface and bulk states respectively;(g) schematic of topological drumhead surface states in Co2MnGa.

    MSiS型晶體為四方結(jié)構(gòu)(No.129 P4/nmm空間群),自然解理面為 (001)面,,實(shí)驗(yàn)測得的動(dòng)量空間中能帶色散如圖15(d)所示.理論預(yù)言在高對稱 R—X及 M—A方向上存在一類節(jié)線,在?!狹方向附近存在另一類節(jié)線.第一類節(jié)線受非點(diǎn)式空間群對稱性保護(hù),在自旋軌道耦合作用下穩(wěn)定,但其具有平庸的拓?fù)鋽?shù),而第二類節(jié)線結(jié)構(gòu)具有非平庸拓?fù)鋽?shù),但其在自旋軌道耦合作用下能打開能隙.通過光能依賴的ARPES實(shí)驗(yàn),能夠測得第一類節(jié)線結(jié)構(gòu),如圖15(e)所示,?!猉—Γ方向上在費(fèi)米面下約0.6 eV處產(chǎn)生狄拉克點(diǎn),并且隨著R-X方向kz變化,能帶簡并處的狄拉克點(diǎn)始終存在并在能量方向上下浮動(dòng),構(gòu)成了一條典型的節(jié)線.而第二類節(jié)線由于處于費(fèi)米面附近,其整體結(jié)構(gòu)較難測量完成.此外2019年物理所的Fu等[116]通過軟X射線ARPES測量空氣中解理的ZrSiS樣品得到了與圖16(f)(ii)純體帶計(jì)算相符的干凈體態(tài)費(fèi)米面(圖16(f)(iv)),在體態(tài)中偏離高對稱的方向時(shí)(如圖16(a)中分別偏離X—M,L—H,R—A 方向的 C4,C5,C6),節(jié)點(diǎn)線會出現(xiàn)劈裂并沿所在面的法線方向(如圖16(b)中的kx方向)形成狄拉克錐型的能帶交疊(如圖16(b),圖16(c)和圖16(d)),這就在布里淵區(qū)的邊界kx=π或ky=π處(例如R-X-M-A面)構(gòu)成了二維的節(jié)點(diǎn)面結(jié)構(gòu)[116].

    拓?fù)涔?jié)線半金屬另一個(gè)重要特征拓?fù)潆娮討B(tài)是圍繞著拓?fù)浞瞧接沟墓?jié)線結(jié)構(gòu)會產(chǎn)生所謂的鼓面表面態(tài),最近在鐵磁性節(jié)線半金屬Co2MnGa中被實(shí)驗(yàn)觀察得到[117](如圖15(g)).在表面平帶中引入電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)或超導(dǎo)配對,還有望實(shí)現(xiàn)分?jǐn)?shù)拓?fù)鋺B(tài)、高溫超導(dǎo)等新奇物態(tài).

    圖16 (a) ZrSiS 的布里淵區(qū)局部放大圖;(b)節(jié)面附近任意 kx-ky面上的節(jié)線能帶劈裂圖示;(c)理論計(jì)算的 R—A,L—H,X—M方向上的節(jié)點(diǎn)線能帶色散;(d)沿圖(a)中C1—C6方向的ARPES能譜,紅色箭頭所指為劈裂前后的對應(yīng)能帶Fig.16.(a) Zoomed-in Brillouin zone of ZrSiS;(b) Schematic plot of the band splitting of nodal line in an arbitrary kx-ky plane near the nodal surface;(c) calculated nodal line dispersion along R—A,L—H and X—M direction;(d) ARPES spectra along C1—C6 cuts in Fig.(a),with nodal lines before and after spliting pointed out by red arrows.

    除了上文所說的節(jié)點(diǎn)線、節(jié)點(diǎn)環(huán)(如圖17(a)(i))之外,多個(gè)節(jié)點(diǎn)環(huán)在動(dòng)量空間中還可能出現(xiàn)相互交疊,形成相互嵌套的節(jié)點(diǎn)環(huán)(圖17(a)(ii))、節(jié)點(diǎn)鏈結(jié)構(gòu) (圖17(a)(iii)),甚至是更加復(fù)雜的節(jié)點(diǎn)結(jié)(圖17(a)(iv))等.其中在節(jié)點(diǎn)鏈半金屬中,由于節(jié)點(diǎn)線之間出現(xiàn)了簡并點(diǎn),電子結(jié)構(gòu)可能出現(xiàn)比四重簡并的狄拉克點(diǎn)更高簡并度的節(jié)點(diǎn)(例如圖17(b)中J點(diǎn)).較為典型的節(jié)點(diǎn)鏈半金屬是AlB2[118]型結(jié)構(gòu)的TiB2[119,120],其晶體為中心對稱的六方結(jié)構(gòu)(No.191 P6/mmm 空間群,如圖17(d)),第一布里淵區(qū)如圖17(b)所示,動(dòng)量空間中除了A點(diǎn)附近的費(fèi)米面有類似電子和空穴口袋的結(jié)構(gòu)之外,絕大部分的費(fèi)米面都全是由節(jié)點(diǎn)環(huán)構(gòu)成的.根據(jù)第一性原理計(jì)算,布里淵區(qū)中存在兩個(gè)節(jié)點(diǎn)鏈的鏡像對稱平面: Γ-K-M 面和Γ-A-H 面 (圖17(c)),節(jié)點(diǎn)環(huán)與能帶在Γ-K-M面上投影如圖17(e)所示,r1節(jié)點(diǎn)環(huán)圍繞K點(diǎn)與其他布里淵區(qū)中的r1節(jié)點(diǎn)環(huán)相連接構(gòu)成閉合圖像,r2節(jié)點(diǎn)環(huán)與r1節(jié)點(diǎn)環(huán)在J點(diǎn)處相交叉.圖17(f)為通過ARPES實(shí)驗(yàn)在80 eV入射光條件下測得的費(fèi)米面,可以明顯看到圍繞K點(diǎn)的r1節(jié)點(diǎn)環(huán)的存在,同時(shí)也能清晰地看到沿?!狵方向r2節(jié)點(diǎn)環(huán)在費(fèi)米面上繞Γ點(diǎn)的放射狀投影,兩節(jié)點(diǎn)環(huán)的交疊處J點(diǎn)由黑色虛線圈出.由于r2節(jié)點(diǎn)環(huán)嵌在Γ-A-H面中,實(shí)驗(yàn)中通過改變不同的入射光子能量(光能從50 eV變至124 eV),可以獲得如圖17(g)中的囊括了不止一個(gè)布里淵區(qū)的Γ-A-H費(fèi)米面,圖中縱軸的光能對應(yīng)kz動(dòng)量方向的演化,與圖17(c)的理論計(jì)算對比,可以證實(shí)空心圈圈出的路徑即為穿過J點(diǎn)的r2節(jié)點(diǎn)環(huán)在動(dòng)量空間中的分布色散.

    圖17 (a)四種節(jié)線形成的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu);(b)三維動(dòng)量空間中 TiB2的理論計(jì)算體態(tài)費(fèi)米面圖示;(c)節(jié)點(diǎn)鏈結(jié)構(gòu)在 A-Γ-J 面上的投影;(d) TiB2的晶格結(jié)構(gòu)示意圖;(e)節(jié)點(diǎn)鏈結(jié)構(gòu)在 Γ-M-K 面上的俯視投影;(f) ARPES 實(shí)驗(yàn) 80 eV 下測得的費(fèi)米面圖;(g)光能依賴ARPES實(shí)驗(yàn)測得的節(jié)點(diǎn)鏈結(jié)構(gòu)Fig.17.(a) Schematics of four topological configurations formed by nodal lines;(b) calculated bulk FSs in the 3D BZ and the(c) projected calculation on the A-Γ-J surface,respectively;(d) crystal structure of TiB2;(e) top view projection on Γ-M-K surface of the nodal chain calculation.(f) Fermi surface measured using ARPES at 80 eV;(g) nodal chain measured using hv-dependent ARPES experiment.

    由于晶體中宇稱-時(shí)間對稱性和鏡像反射對稱性的保護(hù),節(jié)點(diǎn)鏈的存在與否受自旋軌道耦合作用影響幾乎可以忽略,所以除 TiB2之外,ZrB2[121]等相似結(jié)構(gòu)的二硼化物中也發(fā)現(xiàn)了類似的節(jié)點(diǎn)鏈結(jié)構(gòu).這類材料中的節(jié)點(diǎn)線和動(dòng)量空間其他能帶沒有互相干涉,因此可以為進(jìn)一步研究狄拉克節(jié)點(diǎn)線費(fèi)米子提供一個(gè)理想的研究平臺.

    7 拓?fù)浒虢饘俚恼{(diào)控

    在拓?fù)浒虢饘俨牧系难芯恐?一個(gè)非常重要的方向就是如何人工調(diào)控拓?fù)潆娮咏Y(jié)構(gòu)(改變非平庸的拓?fù)潆娮咏Y(jié)構(gòu)甚至實(shí)現(xiàn)拓?fù)滢D(zhuǎn)變)并實(shí)現(xiàn)基于拓?fù)潆娮咏Y(jié)構(gòu)的器件應(yīng)用.目前報(bào)道的調(diào)控材料拓?fù)湫缘膰L試有: 體摻雜[55],表面摻雜[122],改變維度(從體塊材料到單層的演化)[123],電流調(diào)控[124]等.下面簡述兩個(gè)實(shí)例.

    7.1 摻雜調(diào)控外爾半金屬的拓?fù)潆娮咏Y(jié)構(gòu)

    在外爾半金屬的摻雜調(diào)控研究中,以體摻雜的形式改變體系的自旋-軌道耦合強(qiáng)度,能用來改變成對外爾點(diǎn)在動(dòng)量空間中的分離程度及費(fèi)米弧的長短[55,80];以表面摻雜的方式改變表面化學(xué)環(huán)境被報(bào)道能操縱費(fèi)米弧并實(shí)現(xiàn)拓?fù)銵ifshitz轉(zhuǎn)變[122].

    如前所述,通過改變化學(xué)配比方式,能夠調(diào)節(jié)TaAs家族和MoxW1-xTe2家族的外爾點(diǎn)分布、間距及費(fèi)米弧的長度及連接方式等重要拓?fù)浣Y(jié)構(gòu).此外用鉀原子修飾表面以改變表面的化學(xué)環(huán)境,被證明能操縱第一類外爾半金屬NbAs的費(fèi)米弧表面態(tài)[122,125].圖18(a)展示了 NbAs的 (001)解離面(砷截止面)的費(fèi)米面,拓?fù)浔砻鎽B(tài)貢獻(xiàn)的費(fèi)米弧位于勺子頂端,而勺子其余部分則為平庸表面態(tài).然而,表面鉀原子修飾后,費(fèi)米面由勺子-領(lǐng)結(jié)的結(jié)構(gòu)變成了“8”字形結(jié)構(gòu),并且該“8”字形純粹地由兩個(gè)長的費(fèi)米弧構(gòu)成的,平庸的表面態(tài)不復(fù)存在(圖18(b)).更重要的是,通過鉀修飾后,費(fèi)米弧連接外爾點(diǎn)的方式發(fā)生了根本改變(對比圖18(a)(iv)和 圖18(b)(iv)):修飾之后的費(fèi)米弧跨過布里淵區(qū)邊界連接了新的一對外爾點(diǎn),從而發(fā)生了拓?fù)銵ifshitz轉(zhuǎn)變[122].這為將來基于拓?fù)浒虢饘俚钠骷_發(fā)及應(yīng)用提供一個(gè)具有可操作性的重要方向.

    圖18 原位表面鉀原子修飾誘發(fā)的拓?fù)銵ifshitz轉(zhuǎn)變 (a)和(b)分別是解離的NbAs的(001)面和鉀原子修飾的電子能帶結(jié)構(gòu).(i)到(iv)分別是實(shí)驗(yàn)測得的費(fèi)米面、 點(diǎn)附近費(fèi)米面的能帶計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測量、費(fèi)米弧連接成對外爾點(diǎn)的示意圖.Trivial SS指平庸的表面態(tài),SFAs指費(fèi)米弧表面態(tài),WP指外爾點(diǎn).Fig.18.Topological Lifshitz transition induced by in-situ potassium decoration: (a) and (b) are band structures of the pristine and in-situ potassium-decorated NbAs (001) surface,respectively.(i)- (iv): Measured Fermi surface,calculated and measured Fermi surface patch around point,schematic illustration of the Fermi arc connectivity to projections of pairs of Weyl points.Trivial SS is short for trivial surface states,SFAs is short for surface Fermi arcs,and WP is short for Weyl point.

    圖19 單層 WTe2 的量子自旋霍爾絕緣體態(tài) (a) WTe2 單晶的沿著-- 方向的能帶色散;(b) WTe2 單層薄膜的能帶色散.導(dǎo)帶和價(jià)帶形成45 meV的帶隙;(c)在單層薄膜上的邊界和體態(tài)的隧道掃描顯微鏡微分電導(dǎo)譜的對比: 邊界上出現(xiàn)了邊界態(tài)Fig.19.(a) Band dispersion of WTe2 crystals along -- direction,showing multiple band crossings at EF;(b) band dispersion of monolayer WTe2 film (A bandgap of 45 meV is clearly revealed);(c) representative STM dI/dV spectra taken at the edge(orange) and in the bulk (purple),respectively.

    7.2 維度調(diào)制的拓?fù)湎嘧?/h3>

    維度也是調(diào)控體系能帶的一個(gè)重要參量.如前所述,三維體塊的WTe2被理論和實(shí)驗(yàn)證實(shí)為第二類外爾半金屬[63,81,82].當(dāng)層狀的WTe2被制備成為二維單層薄膜后,能帶結(jié)構(gòu)則變?yōu)榫哂?5 meV的能隙的間接帶隙半導(dǎo)體(圖19(b)),且STM研究顯示在邊界處有拓?fù)浞瞧接惯吔鐟B(tài)(圖19(c))[123,126].進(jìn)一步,輸運(yùn)研究在單層WTe2測到了量子化電導(dǎo)平臺[127],這些證據(jù)共同證明單層WTe2是本征二維拓?fù)浣^緣體(量子自旋霍爾效應(yīng)絕緣體).因此,我們通過改變WTe2系統(tǒng)的維度在同一種材料中實(shí)現(xiàn)了拓?fù)湎噢D(zhuǎn)變.

    8 結(jié) 論

    本文展示了多種類型拓?fù)浒虢饘匐娮咏Y(jié)構(gòu)的角分辨光電子研究成果.在過去幾年中,在拓?fù)浒虢饘俚难芯款I(lǐng)域中有大量新奇的發(fā)現(xiàn)與突破性進(jìn)展,理論分析、材料生長和實(shí)驗(yàn)表征等方面皆涌現(xiàn)了許多具有代表性的工作.目前,對一系列新型費(fèi)米子拓?fù)浒虢饘俚难芯空粩嗌钊肭也粩喑霈F(xiàn)新的突破性進(jìn)展,而除了開拓新的研究方向之外,也有部分研究者致力于探測如燒綠石銥氧化物[11]、尖晶石(HgCr2Se4[51])等早已預(yù)言的材料的電子結(jié)構(gòu).基于現(xiàn)階段已有的成果,研究者們希望在日后能夠更全面系統(tǒng)地探測拓?fù)浒虢饘俨牧系奈镄圆⑻剿髌淦骷膽?yīng)用前景,例如基于拓?fù)浒虢饘俚淖孕娮訉W(xué)器件、光電器件等.與此同時(shí),角分辨光電子能譜技術(shù)也正在日新月異地發(fā)展中,例如空間分辨ARPES技術(shù)、時(shí)間分辨ARPES技術(shù)及極低溫ARPES技術(shù)等,新技術(shù)的發(fā)展能夠拓展探索物理參數(shù)的邊界,提高物理量分辨率,增進(jìn)數(shù)據(jù)采集效率等等,從而將為拓?fù)洳牧项I(lǐng)域的實(shí)驗(yàn)探索提供更好的工具.

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