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    烷烴鏈長對直鏈烷烴液體膜摩擦性質(zhì)的影響*

    2019-11-28 08:38:24張兆慧于曉東李海鵬韓奎
    物理學(xué)報 2019年22期
    關(guān)鍵詞:鏈長烷烴基板

    張兆慧 于曉東 李海鵬? 韓奎?

    1) (宿遷學(xué)院信息工程學(xué)院,宿遷 223800)

    2) (中國礦業(yè)大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,徐州 221116)

    采用分子動力學(xué)方法,模擬了兩塊金 [111]基板及其間由不同鏈長的直鏈烷烴 CnH2n+ 2 (n=6,8,10,12,14,16,18)組成的7種純液體膜及6種混合分子液體膜的摩擦行為,分析了分子鏈長對薄膜摩擦性質(zhì)的影響以及滑動過程中的膜的結(jié)構(gòu)變化機制.結(jié)果表明: 在純液體膜中,十六烷液體膜的摩擦力最大;碳原子數(shù)n>8 時,液體膜摩擦性質(zhì)隨著分子鏈長的增加而保持穩(wěn)定.在 C6H14 與 CnH2n+ 2 的 1∶1 混合液體膜中,己烷與十二烷混合液體膜的摩擦最大;當(dāng)長鏈分子CnH2n+ 2的碳原子數(shù)n>12時,混合膜的摩擦性質(zhì)較為穩(wěn)定;烷烴分子的碳原子數(shù)n>10時,加入短鏈分子會增強膜的摩擦.滑動過程中在基板表面附近形成的多層高致密性分層是降低摩擦的主要原因,單層或無分層結(jié)構(gòu)導(dǎo)致較高摩擦.液體膜與基板間相互作用對摩擦有貢獻,摩擦力主要來自膜內(nèi)粘滯作用.

    1 引 言

    降低各部件間的摩擦是微/納米電子機械系統(tǒng)成功運行的關(guān)鍵技術(shù).許多學(xué)者通過對部件表面鍍以有序超薄分子膜,例如自組裝膜self-assembled monolayers (SAMs)膜、Langmuir-Blodgett (LB)膜等,來降低部件間的摩擦[1-4].直鏈烷烴膜因其結(jié)構(gòu)簡單,受到了研究者的廣泛關(guān)注.Mcdermott等[5]對有序烷烴自組裝膜的鏈長效應(yīng)進行了模擬,結(jié)果表明: 烷烴鏈長的增加使得膜的內(nèi)部黏滯性增加,從而導(dǎo)致更低的摩擦.Booth等[6]研究了單層硫烷自組裝膜的滑動,發(fā)現(xiàn): 當(dāng)分子中的C原子數(shù)大于8時,摩擦系數(shù)保持穩(wěn)定.劉蕾等[7]的實驗研究表明: 單一自組裝膜中,C6H14膜的摩擦最大,但C10H22,C14H30和C18H38的摩擦力和摩擦系數(shù)無明顯區(qū)別;二元混合自組裝膜的摩擦隨著長鏈分子的鏈長增加而逐漸減小.我們的研究也表明: 單一自組裝膜的摩擦小于二元混合膜的摩擦[8].Gosvami等[9]的實驗結(jié)果表明,有序分子膜在經(jīng)過多次滑動后,膜的有序結(jié)構(gòu)遭到破壞,摩擦力隨著膜內(nèi)缺陷的增加而急劇增加.因此,對有結(jié)構(gòu)缺陷或分子無序分布的潤滑膜的摩擦機理的研究就顯得非常重要.

    Granick[10]對受約束烷烴薄膜的研究表明: 基板間距較小時,薄膜黏度增加,膜內(nèi)有分層形成.Cui等[11]采用組合原子模型研究了烷烴潤滑薄膜滑動過程中的分層行為及分層內(nèi)的分子取向問題.Vasko等[12]對石墨烯表面的無序烷烴單層膜的實驗研究表明混合膜較純潤滑膜的摩擦小.但是,由于對受約束混合膜的摩擦性質(zhì)研究較少,目前人們還缺少對其摩擦機理的充分解釋.本文利用分子動力學(xué)方法,模擬了受約束純液體膜(由單一分子組成)和混合膜(由兩種分子組成)的滑動過程,探索了分子鏈長改變對薄膜結(jié)構(gòu)、基板與液體膜間的相互作用及摩擦性質(zhì)的影響,分析了混合液體膜的摩擦機理.研究結(jié)果對進一步加深理解納米摩擦機理有重要的指導(dǎo)作用.

    2 模型及計算方法

    本文中所有模型均由兩塊相同的金[111]基板及其間的液體膜組成,如圖1所示.每塊金基板由2138個金原子按照面心立方結(jié)構(gòu)堆積而成,晶格參數(shù)為 4.08 ?,尺寸為 (44.88×44.88×12.24) ?3.為更接近實際摩擦工況,每塊金基板分為三層,分別為: 剛性層 (rigid layer)、恒溫層 (thermostat layer)和自由層 (Newton layer)[13].初始時,兩塊基板間距48.96 ?.本研究中的液體分子膜共分兩類,第一類為純液體膜,它是由單一直鏈烷烴分子CnH2n+2(n=6,8,10,12,14,16 和 18)組成,共計 7種純液體膜;第二類為混合液體膜,是由C6H14和 CnH2n+2(n=8,10,12,14,16 和 18) 按照1∶1的比例混合而成,共計6種混合膜.

    圖1 液態(tài)烷烴 C18H38 潤滑膜模型Fig.1.Liquid alkane C18H38 lubricant film model.

    模擬中,為了兼顧計算結(jié)果的精度及計算的效率,采用了混合力場: 對有機分子,采用了全原子OPLS-AA[14-16]力場,勢函數(shù)為:

    其中,第一、二項為分子內(nèi)的鍵伸縮能及角彎曲能;第三項為二面角作用能,由于二面角作用能對摩擦的貢獻較小[17,18],本模擬中僅考慮相鄰的四個碳原子形成的二面角作用能.采用Lennard-Jones (L-J)作用勢和靜電作用勢描述有機分子內(nèi)和有機分子間非鍵相互作用,分別對應(yīng)勢函數(shù)的第四、五項.采用 嵌入原子法(EAM)力場描述金原子間相互作用,參數(shù)來自程序自帶的力場參數(shù)[19].采用L-J作用勢和靜電作用勢描述有機分子及金原子間相互作用,金原子的參數(shù)來自文獻[20].

    模擬時,對模型在x和y方向施加周期性邊界條件,在Z方向施加有限邊界條件.對剛性層施加剛性約束;對恒溫層部分施加300 K的Langevin熱浴,每 50步對恒溫層進行溫度重置;采用Velert算法對自由層中的原子運動的牛頓運動方程進行積分,對整個模型施加微正則(NVE)系綜約束[13].模擬分為四個步驟: 1)采用共軛梯度方法對模型進行構(gòu)型優(yōu)化,獲得最優(yōu)構(gòu)型;2)對恒溫層施加熱浴,對系統(tǒng)施加NVE系綜約束,運行10萬步;3)固定下層基板中的剛性層部分,對上層基板的剛性層施加沿著Z軸負方向的1.0 GPa載荷,運行 40萬步;4)拉動上基板的剛性層以10 m/s的速度沿X軸正負方向運動,運行60萬步.模擬結(jié)果表明,當(dāng)上層金基板水平滑動20萬步時,系統(tǒng)達到穩(wěn)定狀態(tài),為此,我們抽取最后30萬步數(shù)據(jù)進行分析.所有模擬的時間步長為2 fs,非鍵相互作用的截斷距離為 10 ?.本文所有計算工作采用LAMMPS[21]軟件完成.

    3 結(jié)果與討論

    3.1 純液體膜的摩擦性質(zhì)

    由于烷烴液體膜的分子呈完全無序分布狀態(tài),其摩擦性質(zhì)與有序分子膜有較大不同.從圖2(a)中可以看出,隨著滑動距離的增加,純C12H26膜(簡記C12膜)的摩擦力呈現(xiàn)無規(guī)則變化,有序分子膜在滑動過程中的規(guī)律“黏-滑”周期效應(yīng)在此并未出現(xiàn).觀察液體膜滑動的動畫發(fā)現(xiàn): 液體膜內(nèi)的分子相互纏雜,膜的構(gòu)型在滑動過程中保持穩(wěn)定,分子并未發(fā)生周期性擺動振蕩行為,這也是“黏-滑”效應(yīng)消失的主要原因.

    摩擦力和摩擦系數(shù)(COF)作為摩擦性質(zhì)中的重要參數(shù),直接體現(xiàn)了潤滑物的潤滑效果.從圖2(b)可以看出,當(dāng)CnH2n+2烷烴中C原子數(shù)n<12時,摩擦力隨著鏈長的增加逐漸增加;當(dāng) n>8 時,除C16膜外,其他烷烴液體膜的摩擦力隨鏈長的增加變化較小,這表明 C 原子數(shù) n>8 時,分子鏈長對液體膜的摩擦性質(zhì)影響減小,不同分子鏈長液體膜的摩擦性質(zhì)較為穩(wěn)定,這與極性無序硫烷的結(jié)論一致[6].同時,從圖2(b)中可看出,與有序分子膜的摩擦系數(shù)隨鏈長的增加而減小的規(guī)律不同[17],烷烴液體膜的摩擦系數(shù)變化趨勢與摩擦力變化趨勢一致.這主要是由于有序分子膜的穩(wěn)定性隨著膜內(nèi)分子鏈長的增加而增強,而烷烴液體膜在滑動過程中,在內(nèi)部形成多層分層,且各分層結(jié)構(gòu)較為穩(wěn)定所致.

    圖2 (a) C12H26液體膜在滑動過程中的摩擦力隨滑動距離的變化;(b) 7種液體膜的平均摩擦力和平均摩擦系數(shù)Fig.2.(a) Friction curve of C12H26 liquid film in sliding process with sliding distance;(b) the average friction force and average coefficient of friction (COF) of the seven liquid films.

    3.2 混合膜的摩擦性質(zhì)

    實驗[7,22,23]及模擬[8]均表明,在有序分子膜中加入的短鏈分子會增強膜的摩擦,但實驗[12]發(fā)現(xiàn)加入短鏈分子的無序烷烴膜的摩擦降低.為探討無序混合潤滑膜的摩擦機理,我們設(shè)計的6種混合液體分子膜進行了對比研究,每種混合膜由C6H14和 CnH2n+2按 1∶1 比例混合而成 (簡記為 C6Cn膜).從圖3 中可看出,C6C12 膜的摩擦力最大,其摩擦系數(shù)較純C12液體膜的摩擦力大56%左右,而C6C8,C6C10和C6C16混合膜的摩擦力及摩擦系數(shù)分別較純C8,C10和C16膜的摩擦系數(shù)略小.混合膜C6C14和C6C18的摩擦力分別比純C14和C18膜的摩擦力增大約15%.此外,從圖3中也可看出,當(dāng)混合膜中長鏈 CnH2n+2分子中的碳原子大于12時,摩擦力和摩擦系數(shù)變化不大,摩擦性質(zhì)較為穩(wěn)定.

    圖3 六種混合分子膜的平均摩擦力和平均摩擦系數(shù)Fig.3.The average friction force and average COF of the six mixed films.

    3.3 基板與膜間相互作用及結(jié)構(gòu)變化

    由于直鏈烷烴分子為非極性分子,因此,基板與液體膜間的非鍵作用主要為范德瓦耳斯相互作用.從表1中可看出,當(dāng)分子中碳原子數(shù)小于14時,液體膜與基板間相互作用隨著分子鏈長的增加而增強,其中,C16膜與基板間相互作用較C12,C14 及 C18 膜要小.結(jié)合圖2(b)可知,當(dāng)碳原子數(shù)小于12時,液體膜與基板間的相互作用在一定程度上增加了摩擦.當(dāng)碳原子數(shù)大于12時,液體膜與基板間相互作用對摩擦貢獻較小.

    表1 純液體膜中上基板與液體膜間相互作用(kJ/mol)Table 1.Interaction between upper substrate and liquid film (kJ/mol).

    圖4 (a)純C12H26液體膜在滑動過程中的分層結(jié)構(gòu);(b)四種純液體膜沿Z方向的密度分布Fig.4.(a) Layered structure of C12H26 liquid film in sliding process;(b) density distribution along Z direction of four pure liquid films (C6H14,C12H26,C16H34,C18H40).

    當(dāng)兩基板間間距較小時(小于約6個分子層厚)時,由于基板與液體膜間較強的吸附作用,導(dǎo)致液體膜的等效黏度比其正常狀態(tài)時的體相黏度高出4個數(shù)量級以上[10,11],較高的黏度導(dǎo)致層狀結(jié)構(gòu)的形成.層狀結(jié)構(gòu)的密度較常態(tài)下的密度大,又稱為類固層.當(dāng)基板與液體膜間相互作用較弱時,無分層形成[11].從圖4(a)中可看出,純C12H26液體膜在滑動過程中形成5層明顯的類固層,且各分層間有分子滲入相鄰分層之中,這種分子又稱橋接分子,橋接分子在一定程度上阻礙了兩相鄰分層的相對滑動,這也是膜內(nèi)部黏滯的主要來源.從圖4(b)中可看出,在滑動過程中,在C6膜兩層基板表面附近各形成兩層類固層,在中間部分的密度較其他層稍小,由于其分子鏈長較短,內(nèi)部黏滯較其他液體膜小.純C12膜和純C18膜內(nèi)形成五層明顯分層,且純C12膜的分層密度比純C18膜的分層密度要小,這主要是由于分子鏈長增加導(dǎo)致分層內(nèi)分子纏繞得更加緊密.純C16膜在上、下基板附近形成一層較為密度較大的分層,但在這兩單層之間無其他明顯的分層行為,且內(nèi)部密度分布較為均勻,具有流體特征,這也是C16膜的摩擦比其他液體膜摩擦高的主要原因.

    從表2中可看出,混合C6C12液體膜與基板間相互作用最強.結(jié)合表1可知,除十二烷外,其他烷烴液體膜中加入短鏈分子后,液體膜與基板間相互作用略有增減,但變化不大.結(jié)合圖2(b)及圖3可知,液體膜與基板間相互作用是摩擦力的來源之一.

    表2 混合液體膜中上基板與液體膜間相互作用(kJ/mol)Table 2.Interaction between upper substrate and mixed liquid film (kJ/mol).

    圖5 混合液體膜在上基板表面形成的分層內(nèi)分子分布圖 (a) C6C8;(b) C6C12;(c) C6C18Fig.5.Distribution of the molecules in the layer formed on the surface of the base: (a) C6C8;(b) C6C12;(c) C6C18.

    滑動過程中,緊鄰基板表面形成的分層如圖5.從圖5(a)和圖5(c)中可以看出,C6C8及C6C18混合膜的分層均與基板吸附良好,且分層內(nèi)分子大部分完整地分布在分層之內(nèi),且長鏈分子越長,分層內(nèi)的短鏈分子越少.Cui等[11]的研究也表明,長鏈分子傾向于平行基板分布.從圖5(b)中可看出,其分層并不完整,有部分區(qū)域空心化,這表明短鏈分子的加入對十二烷烴影響較大,使其無法在基板表面形成穩(wěn)定的類固層(見圖6).

    圖6 混合膜在滑動過程沿著Z方向密度分布Fig.6.Distribution of density along Z direction in sliding process of mixed films.

    由圖6 中可看出,C6C12混合膜中,在上、下基板附近并未形成類固層,膜內(nèi)無分層行為,且其膜厚度較其他混合膜的厚度小,密度也最大,膜仍為高密度的液體態(tài).C6C8及C6C10混合膜的分布情況與純C16膜的分層類似,其他三種混合膜的分層均較為明顯,均形成了多層分層,且摩擦力及摩擦系數(shù)相差較小.

    綜合上述分析可得出: 液體膜內(nèi)由分子緊密纏繞形成的類固層與自組裝單層膜功能上相同,基板附近的連續(xù)多層分層結(jié)構(gòu)類似于多層自組裝單層膜的疊加,這是薄膜摩擦力降低的主要原因.純液體膜中,分層內(nèi)分子纏繞度隨著鏈長的增加而增加,其致密性較高,同時,長鏈橋接分子也導(dǎo)致的分層間黏滯性也增加,但這種分層間的黏滯力在C原子數(shù)大于10后影響較小.在混合液體膜中,由于短鏈分子的加入,分層內(nèi)分子纏繞度及致密性降低,導(dǎo)致液體黏性增加.當(dāng)僅在上、下基板附近各形成一層分層或無分層,且中間部分仍是流體態(tài)時,使得內(nèi)部黏滯作用增強,摩擦增大,這也是純C16膜和C6C12膜的摩擦比其他同類膜強的主要原因.

    4 結(jié) 論

    本文采用分子動力學(xué)模擬方法,研究了直鏈烷烴液體膜的摩擦性質(zhì),探討了分子鏈長對其摩擦性質(zhì)的影響,分析了混合膜的結(jié)構(gòu)對摩擦性質(zhì)影響的機理.結(jié)果表明: 在滑動過程中,非極性烷烴液體中無“黏-滑”效應(yīng),摩擦力呈無規(guī)律變化.純液體膜中,當(dāng)碳原子數(shù)大于8時,除C16烷烴膜具有最大摩擦力外,其他液體膜摩擦性質(zhì)較為穩(wěn)定.在混合液體膜中,C6C12混合膜的摩擦最大;當(dāng)長鏈分子C原子數(shù)小于12時,短鏈分子起到稀釋作用,液體膜的摩擦降低;當(dāng)長鏈分子C原子數(shù)大于10時,短鏈分子增強膜的摩擦;長鏈分子C原子數(shù)大于12時,液體膜摩擦性質(zhì)保持穩(wěn)定.液體膜在滑動過程中形成的多層高致密性分層是摩擦降低的主要原因.液體膜與基板間相互作用對摩擦有貢獻.

    感謝中國礦業(yè)大學(xué)現(xiàn)代分析與計算中心提供的集群機時.

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