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    氣相色譜-同位素稀釋質(zhì)譜法測(cè)定肉中多環(huán)芳烴含量

    2019-07-05 02:13:30彭姚珊李永利
    食品科學(xué) 2019年12期
    關(guān)鍵詞:檢測(cè)方法

    彭姚珊,李永利,陳 鷹,李 杰*

    (上海市計(jì)量測(cè)試技術(shù)研究院,上海 201203)

    多環(huán)芳烴(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)是指分子中含有兩個(gè)或兩個(gè)以上芳香環(huán)的烴類化合物,廣泛存在于環(huán)境、食品及生物體內(nèi)[1]。其中,美國環(huán)保署優(yōu)先監(jiān)測(cè)的有16 種,被歐盟法規(guī)關(guān)注的有15 種[2-3]。PAHs屬于環(huán)境持久性污染物,具有生物累積性、不易降解等特點(diǎn),有致畸、致癌、致突變作用[4]。大氣、土壤和水體中的PAHs易被植物吸收,通過食物鏈的富集并傳遞,最終到達(dá)食物鏈高端的哺乳動(dòng)物等生物體內(nèi),從而影響其神經(jīng)系統(tǒng)、生殖系統(tǒng)等,給健康以致命威脅[4]。因此,研究肉及肉類制品中PAHs的高效檢測(cè)方法具有重要意義,而對(duì)肉中富集的PAHs的檢測(cè)分析同時(shí)在一定程度上反映了環(huán)境中PAHs的水平。

    檢測(cè)PAHs常用的儀器方法有高效液相色譜法[5-7]、液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法[8-11]、氣相色譜-質(zhì)譜(gas chromatography-mass spectrometry,GC-MS)法[12-14]、氣相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法[15-18]、毛細(xì)管電泳法[19]等。其中,GC-MS法相比于其他方法最大程度地排除了基體干擾,選擇性好、靈敏度高,具有較好的定性、定量能力。

    對(duì)于食品中痕量有機(jī)殘留分析,由于具有待測(cè)物提取困難、干擾多等特點(diǎn),采用外標(biāo)法定量分析偏差較大,而選擇與待測(cè)物理化性質(zhì)非常接近的穩(wěn)定同位素標(biāo)記物作為內(nèi)標(biāo)的同位素稀釋質(zhì)譜(isotope diluted mass spectrometry,IDMS)法可以避免因食品復(fù)雜的基質(zhì)效應(yīng)、前處理和質(zhì)譜檢測(cè)器等因素對(duì)分析測(cè)定結(jié)果的影響[20-22],有效地校正了方法中可能出現(xiàn)的誤差,顯著提高了檢測(cè)方法的準(zhǔn)確性。在眾多前處理技術(shù)中,固相萃取技術(shù)具有簡(jiǎn)單、方便、節(jié)省時(shí)間的優(yōu)點(diǎn),被廣泛應(yīng)用于肉類等復(fù)雜基質(zhì)樣品的前處理。而使用分子印跡材料作為固相萃取填料的分子印跡固相萃取(molecularly imprinted solid phase extraction,MISPE)技術(shù)由于分子印跡聚合物對(duì)某一類化合物具有特異性選擇,使得其對(duì)目標(biāo)化合物的選擇性、分離效率和富集效率大大提高,有提取和凈化的雙重作用[18]。

    本實(shí)驗(yàn)采用超聲振蕩結(jié)合MISPE技術(shù)對(duì)樣品進(jìn)行提取和凈化,利用IDMS法校正前處理過程中待測(cè)成分的損失、降低基體效應(yīng)的影響,建立了MISPE-GC-IDMS法同時(shí)對(duì)鮮肉及肉制品中16 種PAHs進(jìn)行檢測(cè)的方法,本方法高效、準(zhǔn)確、靈敏,可以為食品安全監(jiān)測(cè)中PAHs的檢測(cè)工作提供可靠的技術(shù)支撐。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    魚肉、蝦肉、雞肉、肉松 市售。

    萘、苊烯、苊、芴、菲、蒽、熒蒽、芘、苯并[a]蒽、?、苯并[b]熒蒽、苯并[k]熒蒽、苯并[a]芘、茚并[1,2,3-c,d]芘、二苯并[a,h]蒽、苯并[g,h,i]苝16 種PAHs混合標(biāo)準(zhǔn)溶液(2 000 μg/mL) 美國o2si公司;萘-D8(純度>99%) 自制;正己烷、二氯甲烷(均為色譜純)美國Honeywell公司;無水硫酸鈉(分析純) 國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;CNW MISPE PAHs固相萃取小柱(500 mg/6 mL) 上海安譜實(shí)驗(yàn)科技有限公司。

    1.2 儀器與設(shè)備

    6890N-5975B GC-MS聯(lián)用儀(配電子電離源、G2614A自動(dòng)進(jìn)樣器) 美國Agilent公司;KQ-50DA超聲振蕩器 昆山市超聲儀器有限公司;PT 2500 E均質(zhì)勻漿機(jī) 德國Wiggens公司;L530R離心機(jī) 長(zhǎng)沙湘儀離心機(jī)儀器有限公司;R-215旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀 瑞士Büchi公司;氮吹儀 丹麥Jun-Air公司。

    1.3 樣品處理

    1.3.1 提取

    準(zhǔn)確稱取事先已攪碎(最長(zhǎng)邊不大于0.5 cm)的肉制樣品4.000 0 g于研缽內(nèi),加入質(zhì)量濃度為1 μg/mL的萘-D8同位素內(nèi)標(biāo)溶液100 μL,再加入8.0 g無水硫酸鈉,充分研磨至粉末狀,轉(zhuǎn)移至50 mL離心管中,用10 mL正己烷-二氯甲烷(7∶3,V/V)沖洗缽體并轉(zhuǎn)移至離心管中,再加入15 mL正己烷-二氯甲烷(7∶3,V/V),均質(zhì)勻漿1 min,超聲提取25 min,渦旋振蕩1 min;以4 000 r/min離心10 min,上清液轉(zhuǎn)移至梨形燒瓶;再加入25 mL正己烷-二氯甲烷(7∶3,V/V)重復(fù)均質(zhì)勻漿及之后的過程,合并上清液,用旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀將合并的上清液在30 ℃旋轉(zhuǎn)蒸干至近干,用2 mL正己烷復(fù)溶后待凈化。

    1.3.2 凈化

    用5 mL二氯甲烷活化固相萃取小柱,重復(fù)3 次后用5 mL正己烷平衡。轉(zhuǎn)移1.3.1節(jié)中正己烷溶液至固相萃取柱頂部,再用3 mL正己烷蕩洗梨形燒瓶并上樣至固相萃取柱。用6 mL正己烷分3 次淋洗后用10 mL二氯甲烷分2 次洗脫,收集流出的二氯甲烷洗脫液。洗脫液用氮?dú)獯蹈珊笥? mL正己烷復(fù)溶,濾膜過濾后,在儀器分析條件下進(jìn)行測(cè)定。

    1.3.3 儀器分析條件

    1.3.3.1 色譜條件

    色譜柱:J&W DB-5MS石英毛細(xì)柱(30 m×0.25 mm,0.25 μm);升溫程序:50 ℃保持5 min,以5 ℃/min升至250 ℃,保持3 min,再以3 ℃/min升至280 ℃;載氣(He)流速1.0 mL/min,進(jìn)樣量0.5 μL;分流比10∶1。

    1.3.3.2 質(zhì)譜條件

    電子電離源;電子能量70 eV;傳輸線溫度280 ℃;離子源溫度230 ℃;全掃模式及選擇離子監(jiān)測(cè)模式,16 種PAHs及同位素內(nèi)標(biāo)的質(zhì)譜分析參數(shù)見表1,總離子流圖見圖1。

    表1 16 種PAHs及同位素內(nèi)標(biāo)的保留時(shí)間及特征離子Table 1 Retention times and target ions for PAHs and isotope internal standard

    圖1 16 種PAHs及同位素內(nèi)標(biāo)物的總離子流圖Fig. 1 Total ion current chromatograms of 16 PAHs and isotope internal standard

    2 結(jié)果與分析

    2.1 樣品提取條件的優(yōu)化

    圖2 提取溶劑正己烷-二氯甲烷比例對(duì)PAHs回收率的影響Fig. 2 Comparison of PAHs recoveries with different extraction solvent compositions

    根據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道[23-24],肉中PAHs的提取多選用正己烷、二氯甲烷。PAHs在正己烷中分配比較高,但同時(shí)會(huì)提取出較多脂肪,干擾測(cè)試;PAHs和脂肪在二氯甲烷中的溶解度具有較大差異,可以降低脂肪引入的基質(zhì)效應(yīng),但對(duì)PAHs的提取效率較低。為兼顧較高的提取效率和較小的基質(zhì)效應(yīng),本實(shí)驗(yàn)采用正己烷和二氯甲烷的混合溶劑作為提取試劑,考察混合溶劑的不同比例對(duì)16 種PAHs提取效率的影響(圖2)。結(jié)果表明,當(dāng)正己烷-二氯甲烷(7∶3,V/V)時(shí),大多數(shù)PAHs具有較好的萃取效率和較高的回收率,故選擇此比例混合溶劑作為提取溶劑。

    2.2 樣品凈化條件的選擇

    MISPE相比于傳統(tǒng)固相萃取,具有特異識(shí)別性高、目標(biāo)物選擇吸附及富集能力強(qiáng)等特點(diǎn)[25],在食品、環(huán)境樣品檢測(cè)中顯示出對(duì)PAHs的顯著專一吸附效果[26-27]。對(duì)比不同類型固相萃取填料對(duì)提取液中PAHs富集凈化效果,圖3表明:分子印跡固相萃取柱既可以有效去除提取液中脂肪等雜質(zhì),又能夠較好地保留16 種PAHs,回收率在85%~110%之間,可達(dá)到分離富集目標(biāo)化合物、降低基質(zhì)效應(yīng)、提高檢測(cè)靈敏度的目的;硅膠固相萃取柱、中性氧化鋁固相萃取柱、親水親脂固相萃取柱和C18固相萃取柱雖然對(duì)部分含2~3 個(gè)芳香環(huán)的PAHs具有較好的選擇性吸附效果,但對(duì)苯并[b]熒蒽等含4 個(gè)或更多芳香環(huán)的PAHs回收率較低,不適合用于16 種PAHs的凈化。

    圖3 固相萃取填料對(duì)PAHs回收率的影響Fig. 3 Comparison of PAHs recoveries with different types of SPE

    2.3 標(biāo)準(zhǔn)曲線、檢出限及定量限的測(cè)定結(jié)果

    將質(zhì)量濃度為2 000 μg/mL的PAHs混合標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液用正己烷稀釋成質(zhì)量濃度分別為5.0、10、20、50、100 ng/mL且內(nèi)標(biāo)萘-D8質(zhì)量濃度均為20 ng/mL的系列溶液,按照儀器分析條件進(jìn)行測(cè)定,并繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。結(jié)果表明:在5~100 ng/mL范圍內(nèi),各PAHs與內(nèi)標(biāo)物峰面積的比值均與質(zhì)量濃度的比值呈良好線性關(guān)系(線性方程見表2);除茚并[1,2,3-c,d]芘、二苯并[a,h]蒽、苯并[g,h,i]苝的檢出限(RSN=3)和定量限(RSN=10)分別為2.5 ng/mL和5.0 ng/mL外,其余PAHs的檢出限和定量限分別為0.5 ng/mL和1.0 ng/mL,相當(dāng)于樣品中檢出限為0.125~0.625 μg/kg、定量限為0.250~1.250 μg/kg,遠(yuǎn)優(yōu)于GB 5009.265—2016《食品中多環(huán)芳烴的測(cè)定》方法[24]。當(dāng)前我國對(duì)肉及肉制品僅限定苯并[a]芘的含量不得超過5.0 μg/kg[28],雖然國標(biāo)方法可以滿足限量要求,但歐盟等對(duì)多種食品中PAHs含量要求愈發(fā)嚴(yán)格[29],我國政府和人民群眾也對(duì)食品中苯并[a]芘等高毒性物質(zhì)關(guān)注度逐漸增強(qiáng),仍需要更為靈敏的分析方法測(cè)定肉及肉制品中PAHs含量。

    表2 線性方程、檢出限和定量限Table 2 Calibration equations, LODs and LOQs

    2.4 精密度及回收實(shí)驗(yàn)結(jié)果

    表3 精密度和回收實(shí)驗(yàn)結(jié)果(n=6)Table 3 Results of recoveries and precision (RSDs) tests (n= 6)

    按照實(shí)驗(yàn)方法測(cè)定空白樣品,并分別進(jìn)行1.25、5.0、20 μg/kg三個(gè)水平的加標(biāo)回收實(shí)驗(yàn),每組分別測(cè)定6 次,目標(biāo)物測(cè)定回收率在85.7%~109%之間,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.75%~4.90%(表3)。

    2.5 實(shí)際樣品檢測(cè)結(jié)果

    市售樣品測(cè)定結(jié)果見表4,魚肉、蝦肉、雞肉、肉松樣品中均檢出萘,含量在17~61 μg/kg之間;魚肉、蝦肉、肉松樣品中還檢出苊烯和蒽,含量分別為11~81 μg/kg和32~86 μg/kg;此外,還在雞肉中檢出苯并[a]蒽、在魚肉中檢出?,含量分別為51 μg/kg和12 μg/kg。

    表4 樣品分析結(jié)果Table 4 Analytic results of 16 PAHs in different types of meat samples

    3 結(jié) 論

    本實(shí)驗(yàn)建立了肉及肉制品中16 種PAHs殘留的GCIDMS檢測(cè)方法,該方法凈化效果好、靈敏度高、定性定量準(zhǔn)確性高,可滿足食品安全檢測(cè)領(lǐng)域多種肉及肉制品中PAHs監(jiān)測(cè)的需求[30]。通過對(duì)市售魚肉、蝦肉、雞肉、肉松樣品的檢測(cè)表明,典型肉及肉制品中PAHs的總含量處于較安全水平。

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