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    柑橘皮渣/聚乳酸可降解育苗缽的制備工藝

    2019-07-01 11:05:48肖媛付復(fù)華梁曾恩妮潘浪蘇瑾楊穎
    湖北農(nóng)業(yè)科學(xué) 2019年6期

    肖媛 付復(fù)華 梁曾恩妮 潘浪 蘇瑾 楊穎

    摘要:以柑橘(Citrus reticulata Blanco)皮渣為原材料,聚乳酸為黏合劑,采用模壓成型法制備成柑橘皮渣可降解育苗缽,在單因素試驗(yàn)的基礎(chǔ)上利用響應(yīng)面法對柑橘皮渣/聚乳酸可降解育苗缽的制備工藝參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化,探究了柑橘皮渣粒度、模壓壓力、模壓溫度、成型時(shí)間等因素對育苗缽抗壓強(qiáng)度的影響。結(jié)果表明,柑橘皮渣粒度20目,上模溫度118 ℃、下模溫度133 ℃,成型壓力2 MPa,成型時(shí)間47 s時(shí),育苗缽的抗壓強(qiáng)度達(dá)最優(yōu)值5.539 MPa。采用PLA柑橘皮渣為原料制備育苗缽,可以有效避免廢棄柑橘皮渣對環(huán)境的污染,為實(shí)現(xiàn)農(nóng)業(yè)廢棄物的資源化利用提供理論依據(jù)。

    關(guān)鍵詞:柑橘(Citrus reticulata Blanco)皮渣;模壓成型;工藝;生物可降解材料;響應(yīng)面法

    中圖分類號(hào):S221? ? ? ? ?文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A

    文章編號(hào):0439-8114(2019)06-0121-07

    DOI:10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2019.06.028? ? ? ? ? ?開放科學(xué)(資源服務(wù))標(biāo)識(shí)碼(OSID):

    Abstract: Citrus dregs/polylactic acid biodegradable seedling pots were prepared by hot press molding technology with Citrus dregs as reinforced materials and polylactic acid as adhesive. The preparation parameters of citrus dregs/polylactic acid biodegradable seedling pots were optimized by response surface method on the basis of single-factor investigation. The effects of particle size of Citrus dregs, molding temperature, pressure and forming time on the compressive strength of seedling pots were investigated. Under the conditions of particle size of Citrus dregs for 20 mesh number, molding temperature is 118 ℃ of a lower die and 133 ℃ of an upper die, molding pressure of 2 MPa, forming time 47 s, the compressive strength of seedling pots reached the optimal value of 5.539 MPa. The seedling pot made of PLA and Citrus dregs, which can avoid the phenomenon of the environmental pollution caused by the waste Citrus dregs and provide theoretical basis for the resource utilization of agricultural wastes.

    Key words: Citrus dregs; compression molding; process; biodegradable material; response surface method(RSM)

    柑橘(Citrus reticulata Blanco)是世界上產(chǎn)量最多的水果[1],年產(chǎn)量1億余噸,中國是柑橘的主要原產(chǎn)地之一,產(chǎn)量居世界第三[2]。柑橘部分用于鮮食外,很大一部分用于加工制作果酒、果醋和罐頭等產(chǎn)品,無論是鮮食還是用于生產(chǎn)加工,都伴隨著大量的皮渣副產(chǎn)物[3]。目前,國內(nèi)外對柑橘皮渣(Citrus dregs,CD)進(jìn)行了大量研究如提取精油、黃酮、橙皮苷等有效成分,發(fā)酵制作動(dòng)物飼料、檸檬酸等[4],但這些技術(shù)成本較高且工藝復(fù)雜,難以推廣。國內(nèi)的柑橘皮渣大部分仍被拋棄或簡單填埋處理,不僅浪費(fèi)資源而且占用了大量土地面積[5]。無害化處理柑橘皮渣成為當(dāng)前亟需解決的問題。柑橘皮渣中含有氮、磷、鉀等多種植物生長的有機(jī)質(zhì)成分兼具營養(yǎng)植物及改良土壤之功[6],以柑橘皮渣為原材料制備生物可降解型育苗缽,實(shí)現(xiàn)了柑橘皮渣的無害化處理及資源化利用,對柑橘加工業(yè)的可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。

    聚乳酸(Polylactic acid,PLA)被認(rèn)為是21世紀(jì)業(yè)界最具前景的新型“生態(tài)材料”[7]。PLA是以淀粉作為原料經(jīng)化學(xué)合成轉(zhuǎn)換而成,具有可再生性,能被自然界中微生物降解完全,對環(huán)境無污染[8]。聚乳酸熱穩(wěn)定性好,具有良好延伸度與機(jī)械性能應(yīng)用范圍廣泛,是理想的綠色高分子材料[9]。本試驗(yàn)對提取有效成分后剩余柑橘(Citrus dregs,CD)進(jìn)行研究,將其與聚乳酸結(jié)合制成一種可完全降解的育苗缽。柑橘皮渣/聚乳酸可降解育苗缽的制備工藝實(shí)現(xiàn)柑橘皮渣的全利用、無廢棄的目標(biāo),擴(kuò)大柑橘皮渣的工業(yè)應(yīng)用范圍,且能產(chǎn)生較好的環(huán)境效益與經(jīng)濟(jì)價(jià)值。

    1? 材料與方法

    1.1? 材料與設(shè)備

    1.1.1? 主要原材料? 柑橘皮渣:提取果膠后的柑橘皮渣塊狀(安德利果膠股份有限公司);聚乳酸:100目(光華偉業(yè)實(shí)業(yè)有限公司)。

    1.1.2? 試驗(yàn)設(shè)備? 熱壓成型機(jī):CNC1004570330(福建保創(chuàng)機(jī)械實(shí)業(yè)有限公司);萬能高速粉碎機(jī):DE-1000gA(浙江紅景天工貿(mào)有限公司);電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱:XMTD-8222(上海精宏實(shí)驗(yàn)設(shè)備有限公司);生物力學(xué)試驗(yàn)機(jī):MTS insight 30(美國美特斯工業(yè)系統(tǒng)有限公司);標(biāo)準(zhǔn)篩:10、20、40、60、80目(浙江上虞市金鼎標(biāo)準(zhǔn)篩具廠);電子天平:JCS-600(凱豐集團(tuán)有限公司);游標(biāo)卡尺:MNT-150(德國美耐特);干燥器。

    1.2? 試驗(yàn)方法

    1.2.1? 柑橘皮渣/聚乳酸育苗缽的制備工藝流程[10-14]

    1)柑橘皮渣預(yù)處理。將提取果膠后的柑橘皮渣在干燥箱中干燥4 h,干燥溫度80 ℃,經(jīng)粉碎機(jī)粉碎,過篩分別制成10、20、40、60、80目的柑橘皮粉,保存于干燥器中待用。

    2)聚乳酸預(yù)處理。粒徑大小為100目的聚乳酸于60 ℃干燥箱中干燥1 h,保存于干燥器中待用。

    3)混料。準(zhǔn)確稱取CD和PLA的混合物25 g,其中CD質(zhì)量分?jǐn)?shù)80%,PLA質(zhì)量分?jǐn)?shù)20%,充分混合成混勻料。

    4)熱壓成型。將混勻料加到熱壓成型機(jī)中,在溫度和壓力作用下成型為育苗缽,設(shè)計(jì)模壓溫度,下模溫度比上模溫度高15 ℃,便于脫模。

    5)脫模。取出育苗缽的過程不能對缽體的外觀尺寸、粗糙度、硬度等產(chǎn)生任何損害,模具表面不能有原材料痕跡殘存,即干凈無印痕。

    6)冷卻。將脫模完整的育苗缽,正立放置在常溫下冷卻24 h,待其成型固化。

    7)成品。制得缽口外徑50 mm、缽底外徑30 mm、高30 mm、壁厚2 mm的育苗缽(圖1)。

    1.2.2? 模壓成型工藝的單因素試驗(yàn)? 以育苗缽的抗壓強(qiáng)度為指標(biāo),分別考察柑橘皮渣粒度(10、20、40、60、80目)、模壓溫度(90、100、110、120、130 ℃)、模壓壓力(1、2、3 MPa),成型時(shí)間(30、40、50、60、70 s)4個(gè)因素對柑橘皮渣/聚乳酸可降解育苗缽抗強(qiáng)度的影響。

    1.2.3? 模壓成型工藝的響應(yīng)面試驗(yàn)? 為綜合考慮各個(gè)因素對柑橘皮渣/聚乳酸可降解育苗缽成型工藝的影響,在單因素試驗(yàn)的基礎(chǔ)上,根據(jù)Box-behnken的中心組合設(shè)計(jì)原理,以柑橘皮渣/聚乳酸可降解育苗缽抗壓強(qiáng)度值(P)為響應(yīng)值,對柑橘皮渣粒度、模壓溫度、模壓壓力,成型時(shí)間4個(gè)因素進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)。

    1.2.4? 育苗缽的抗壓強(qiáng)度測試? 采用MTS insight30生物材料力學(xué)試驗(yàn)機(jī)對育苗缽進(jìn)行抗壓強(qiáng)度測試。將育苗缽的缽底向上放置,傳感器壓頭垂直育苗缽的底面進(jìn)行加壓,壓頭加載速度2 mm/min,采樣頻率10 Hz,從記錄的力與變形關(guān)系曲線上采集數(shù)據(jù),至曲線的最高峰值陡直下降,得最大壓力(N),用公式P=N/S計(jì)算抗壓極限強(qiáng)度(P)計(jì)算平均值[15]。

    2? 結(jié)果與分析

    2.1? 單因素試驗(yàn)確定模壓法最佳工藝條件

    2.1.1? 柑橘皮渣粒度對育苗缽抗壓強(qiáng)度的影響? 試驗(yàn)在上模溫度120 ℃、下模溫度135 ℃、模壓壓力2 MPa、成型時(shí)間50 s的成型條件下,考察不同柑橘皮渣粒度對育苗缽抗壓強(qiáng)度的影響,結(jié)果如圖2所示。

    由圖2可知,當(dāng)柑橘皮渣粒度20目時(shí),粒徑適中,與聚乳酸界面相容性好,相對其他粒徑的柑橘皮渣,表現(xiàn)出更好的力學(xué)性能,抗壓強(qiáng)度達(dá)5.434 MPa。研究柑橘皮渣/聚乳酸可降解育苗缽,需要選擇大小合適的皮渣粒徑。當(dāng)柑橘皮渣粒度為10目,其表面粗糙,結(jié)構(gòu)疏松不利于在熱塑性黏膠劑中均勻分散[16],隨著柑橘皮渣粒徑的減小,則有利于育苗缽獲得較好的抗壓性能。當(dāng)粒徑過小吋,則易出現(xiàn)聚集團(tuán)聚現(xiàn)象,在熱塑性膠黏中,不一定能良好分散,不利于育苗缽抗壓強(qiáng)度的提高[17]。

    2.1.2? 模壓溫度對育苗缽抗壓強(qiáng)度的影響? 試驗(yàn)在柑橘皮渣粒度20目、模壓壓力2 MPa、成型時(shí)間50 s的成型條件下,考察不同模壓溫度(圖中的溫度為上模溫度,下模溫度比上模溫度高15 ℃)對育苗缽抗強(qiáng)度的影響,結(jié)果如圖3所示。

    由圖3可知,上模溫度為120 ℃時(shí),育苗缽的抗壓強(qiáng)度達(dá)最優(yōu)值。隨著模壓溫度的升高,育苗缽制品的抗壓強(qiáng)度先升高再下降,柑橘皮渣與聚乳酸需要在一定溫度下才能充分反應(yīng)。模壓溫度過低,黏合劑聚乳酸無法較好熔融,不利于其與柑橘皮渣的聚合,制得的育苗缽表面還有部分未反應(yīng)的粉末。但模壓溫度過高,會(huì)導(dǎo)致柑橘皮渣出現(xiàn)碳化,黏膠劑PLA老化,黏合后育苗缽易脆裂,降低其抗壓強(qiáng)度。隨著模壓溫度的升高,育苗缽脫模難度也增加。

    2.1.3? 模壓壓力對育苗缽抗壓強(qiáng)度的影響? 試驗(yàn)在柑橘皮渣粒度20目、上模溫度120 ℃、下模溫度135 ℃,成型時(shí)間50 s的成型條件下,考察不同模壓壓力對育苗缽抗壓強(qiáng)度的影響,結(jié)果如圖4所示。

    由圖4可知,當(dāng)模壓壓力為1 MPa時(shí),育苗缽的抗壓強(qiáng)度達(dá)最優(yōu)值。成型壓力能促進(jìn)原料壓縮成型過程,原料加入模具中,如果壓力不足,原材料難以被壓縮成型。壓力的存在使得物料顆粒能夠緊密的結(jié)合,壓力過低,無法克服粒子間的摩擦力,不易成型[18];適當(dāng)?shù)膲毫τ欣诟涕倨ぴc聚乳酸更好的融合,使分子間結(jié)合緊密,增強(qiáng)內(nèi)部結(jié)構(gòu)交聯(lián)程度,提高育苗缽的抗壓性能。當(dāng)壓力過大時(shí),增加了顆粒的流動(dòng)性能,育苗缽缽壁厚度減小,其抗壓強(qiáng)度逐漸降低。

    2.1.4? 成型時(shí)間對育苗缽抗壓強(qiáng)度的影響? 試驗(yàn)在柑橘皮渣粒度20目、上模溫度120 ℃、下模溫度135 ℃、 模壓壓力1 MPa的成型條件下,考察不同成型時(shí)間對育苗缽抗壓強(qiáng)度的影響,結(jié)果如圖5所示。

    由圖5可知,當(dāng)成型時(shí)間為30 s時(shí),隨著成型吋間的延長,育苗缽的抗壓強(qiáng)度逐漸增大。在40~60 s的范圍內(nèi),隨著成型時(shí)間的延長,育苗缽抗壓強(qiáng)度的變化趨于平緩。當(dāng)成型時(shí)間延長至70 s時(shí),育苗缽的抗壓強(qiáng)度下降,這是因?yàn)闊岢尚蜁r(shí)間過長,復(fù)合材料出現(xiàn)軟化現(xiàn)象,且成型時(shí)間過長,制得的育苗缽缽壁易黏粘模具、脫模難度加大,也增加制作成本,故成型時(shí)間選定為50 s。

    從圖2~圖5綜合分析可得,在單因素試驗(yàn)中,選取20目的柑橘皮渣、上模溫度120 ℃、模壓壓力1 MPa、成型時(shí)間50 s為最佳參數(shù)來進(jìn)行下面的響應(yīng)面分析試驗(yàn)。

    2.2? 柑橘皮渣復(fù)合材料成型工藝條件的優(yōu)化

    2.2.1? 響應(yīng)面的分析優(yōu)化試驗(yàn)設(shè)計(jì)及方差分析? 在單因素試驗(yàn)結(jié)果上,每組試驗(yàn)做3次平行并取平均值,以制得育苗缽的抗壓強(qiáng)度為主要衡量指標(biāo)。根據(jù)的Box-Benhnken中心組合試驗(yàn)設(shè)計(jì)原理,試驗(yàn)因素與水平見表1。

    按響應(yīng)面試驗(yàn)所設(shè)計(jì)的工藝條件制備育苗缽,所得育苗缽的抗壓強(qiáng)度的試驗(yàn)結(jié)果見表2。

    利用Design-Expert軟件對表2的試驗(yàn)數(shù)據(jù)分別進(jìn)行方差分析、參數(shù)估計(jì)及顯著性檢驗(yàn),表3給出了柑橘皮渣/聚乳酸可降育苗缽抗壓強(qiáng)度的擬合結(jié)果。由表3可知,F(xiàn)=126.90,P<0.000 1,表明該回歸模型指標(biāo)高度顯著。失擬誤差不顯著(P=0.162 0>0.05),表明該模型與實(shí)際擬合較好,因此可以用該回歸方程代替試驗(yàn)真實(shí)點(diǎn)對結(jié)果進(jìn)行分析。二次方程模型的精確度為43.255,大于4,表明該模型精確度較高;R2=0.992 2,Adj=0.984 4表明模型較為可信。

    回歸方程的各項(xiàng)顯著性表明,一次項(xiàng)A(P<0.000 1)、B(P<0.000 1)極顯著;C(P=0.288 2>0.05)、D(P=0.619 5>0.05)不顯著。由此可知,對柑橘皮渣/聚乳酸可降解育苗缽抗壓強(qiáng)度影響排序依次為柑橘皮渣粒度>上模溫度>模壓壓力>成型時(shí)間;二次項(xiàng)A2(P<0.000 1)、B2(P<0.000 1)、D2(P=0.002 0<0.05),說明響應(yīng)值的變化相對復(fù)雜,這3各試驗(yàn)因子對抗壓強(qiáng)度的影響不是簡單的線性關(guān)系,曲面效應(yīng)顯著。由交互項(xiàng)AB(P=0.012 4<0.05)、AD(P=0.028 8<0.05),說明柑橘皮渣粒度與上模溫度、柑橘皮渣粒度與成型時(shí)間交互作用明顯。

    2.2.2? 擬合模型的建立? 利用Design-Expert軟件對表2的數(shù)據(jù)進(jìn)行二次回歸擬合,以抗壓強(qiáng)度(Y)為因變量,柑橘皮渣粒度(A)、上模溫度(B)、模壓壓力(C)和成型時(shí)間(D)為自變量,得到了如下回歸預(yù)測模型:Y=4.86-1.33A-0.53B-0.042C-0.019D-0.19AB-0.013AC+0.16AD-0.044BC-0.024BD-0.038CD-0.71A2-0.68B2-0.051C2-0.19D2。

    2.2.3? 響應(yīng)面分析? 通過使用Design-Expert軟件對表中數(shù)據(jù)進(jìn)行二次多元回歸擬合而得到的二次回歸方程的響應(yīng)面與等高線如圖6所示。圖6直觀地表明了柑橘皮渣粒度、上模溫度、模壓壓力、成型時(shí)間的交互作用對柑橘皮渣/聚乳酸可降解育苗缽抗壓強(qiáng)度的影響。通過圖6對試驗(yàn)因素的各個(gè)響應(yīng)值交互作用大小進(jìn)行評價(jià),以確定各個(gè)因素的最佳水平范圍。

    由表3的方差分析結(jié)果及圖6進(jìn)行綜合分析表明,柑橘皮渣粒度、上模溫度對響應(yīng)值的影響比較大,模壓壓力次之,成型時(shí)間對抗壓強(qiáng)度的影響不顯著,其中柑橘皮渣粒度、模壓溫度達(dá)到極顯著水平,模壓壓力與成型時(shí)間的影響不顯著。柑橘皮渣/聚乳酸可降解育苗缽抗壓強(qiáng)度最佳工藝條件為柑橘皮渣粒度21.10目、上模溫度117.58 ℃、下模溫度132.58 ℃、模壓壓力1.68 MPa、成型時(shí)間47.07 s,在此條件下柑橘皮渣/聚乳酸可降解育苗缽的抗壓強(qiáng)度預(yù)測值為5.556 MPa。根據(jù)實(shí)際試驗(yàn)條件,取柑橘皮渣20目、上模溫度118 ℃、下模溫度133 ℃、模壓壓力2 MPa,成型時(shí)間47 s,為柑橘皮渣/聚乳酸育苗缽制備的最佳工藝條件。在此條件下柑橘皮渣/聚乳酸可降解育苗缽的抗壓強(qiáng)度實(shí)際值為5.539 MPa,相對誤差小于5%,本試驗(yàn)建立的模型優(yōu)化結(jié)果與實(shí)際情況較為吻合。

    3? 結(jié)論

    本試驗(yàn)在單因素試驗(yàn)的基礎(chǔ)上,采用了中心組合設(shè)計(jì)及響應(yīng)面分析,建立了柑橘皮渣粒度、上模溫度、模壓壓力和成型時(shí)間對柑橘皮渣/聚乳酸可降解育苗缽抗壓強(qiáng)度影響的回歸模型,此回歸模型R2=0.992 2,失擬誤差不顯著(P=0.175 0>0.05),說明該模型與試驗(yàn)實(shí)際擬合良好。對回歸模型進(jìn)行分析后可知,各因素對抗壓強(qiáng)度的影響大小依次是柑橘皮渣粒度、上模溫度、模壓壓力和成型時(shí)間;一次項(xiàng)柑橘皮渣粒度、上模溫度對柑橘皮渣/聚乳酸可降解育苗缽抗壓強(qiáng)度影響顯著,而模壓壓力、成型時(shí)間不顯著。二次項(xiàng)中有3個(gè)試驗(yàn)因子(柑橘皮渣粒度、上模溫度、模壓壓力)對柑橘皮渣/聚乳酸可降解育苗缽抗壓強(qiáng)度影響較為復(fù)雜,不是簡單的線性關(guān)系。交互項(xiàng)AB值、AD值(P<0.05),說明柑橘皮渣粒度與上模溫度、柑橘皮渣粒度與成型時(shí)間交互作用明顯。

    應(yīng)用響應(yīng)面分析法優(yōu)化柑橘皮渣/聚乳酸可降解育苗缽制備工藝條件,經(jīng)試驗(yàn)驗(yàn)證結(jié)果為柑橘皮渣的粒度20目、上模溫度118 ℃、下模溫度133 ℃、模壓壓力2 MPa、成型時(shí)間47 s,在此條件下所制備的育苗缽抗壓強(qiáng)度達(dá)5.539 MPa。制備柑橘皮渣/聚乳酸可降解育苗缽,成型工藝簡單,對環(huán)境無污染,且經(jīng)發(fā)酵降解后的柑橘皮渣能為植物生長提供氮、磷、鉀等元素,可提高土壤肥力。柑橘皮渣/聚乳酸可降解育苗缽的制備技術(shù),對農(nóng)業(yè)廢棄物資源化利用、生物可降解材料的開發(fā)及作物育苗具有重要的應(yīng)用價(jià)值[19]。

    參考文獻(xiàn):

    [1] 熊? 宇,向妙蓮,陳? 明,等.10種藥劑對柑橘采后酸腐病菌的室內(nèi)毒力測定[J].現(xiàn)代農(nóng)藥,2014(6):50-51.

    [2] 羅巧慧,黃艷玲,肖? 芳,等.柑橘皮渣在動(dòng)物飼料中應(yīng)用的研究進(jìn)展[J].動(dòng)物營養(yǎng)學(xué)報(bào),2018,30(3):874-880.

    [3] 臧玉紅.柑橘果皮在副食品加工方面的研究進(jìn)展[J].食品工業(yè)科技,2011,32(6):479-482.

    [4] 付復(fù)華,李忠海,單? 楊,等.柑橘皮渣綜合利用技術(shù)研究進(jìn)展[J].食品與機(jī)械,2009,25(5):178-184.

    [5] 趙? 建,袁? 玲,黃建國,等.柑橘皮渣高溫堆肥生產(chǎn)有機(jī)肥[J].農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào),2011,27(10):270-276.

    [6] 李世忠,李? 勇,黃建國,等.柑橘皮渣資源化利用研究進(jìn)展[J].中國農(nóng)學(xué)通報(bào),2014,30(7):38-41

    [7] 王曉彤,黃麗婕,陳? 杰,等.PLA/木薯厭氧渣復(fù)合材料的制備工藝[J].工程塑料應(yīng)用,2016,44(11):53-57.

    [8] 劉? 海,張? 偉,李素英.聚乳酸熔噴非織造材料研究現(xiàn)狀及展望[J].上海紡織科技,2016,44(2):5-7.

    [9] 龔勇吉,張道海,何敏,等.聚乳酸基層狀納米復(fù)合材料的研究進(jìn)展[J].高分子材料科學(xué)與工程,2018,34(6):184-190.

    [10] SHIH Y F,HUANG C C. Polylactic acid (PLA)/banana fiber (BF) biodegradable green composites[J].Journal of polymer research,2011,18(6):2335-2340.

    [11] 秦利軍.稻草/聚乳酸復(fù)合材料的制備及其界面改性研究[D].蘭州:蘭州大學(xué),2011.

    [12] MASMOUDI F,BESSADOK A,DAMMAK M,et al. Biodegradable packaging materials conception based on starch and polylactic acid(PLA) reinforced with cellulose[J].Environmental science & pollution research,2016,23(20):1-11.

    [13] 王曉彤,古? 碧,黃麗婕,等.響應(yīng)面法優(yōu)化制備PLA/木薯厭氧渣復(fù)合材料[J].工程塑料應(yīng)用,2017,45(2):51-55.

    [14] 潘? 浪,單? 楊,梁曾恩妮,等.柑橘皮渣基可完全降解育苗缽的性能測試[J].江蘇農(nóng)業(yè)科學(xué),2018,46(11):260-263.

    [15] 任? 民,周? 勇,蔡和平,等.不同配方CPC/DBM/rhBMP-2復(fù)合材料的抗壓性能和超微結(jié)構(gòu)特征[J].醫(yī)學(xué)爭鳴,2007,28(24):2228-2231.

    [16] 錢良玉.木薯渣可生物降解材料的制備及性能研究[D].武漢:華中農(nóng)業(yè)大學(xué),2012.

    [17] 蔡中華.棉稈粉/PVC復(fù)合材料的制備及性能研究[D].武漢:華中農(nóng)業(yè)大學(xué),2011.

    [18] 鄭云磊.造紙污泥理化性質(zhì)和木塑復(fù)合材料制備研究[D].南寧:廣西大學(xué),2013.

    [19] 孫恩惠,黃紅英,武國峰,等.稻殼/大豆蛋白基黏合劑成型育苗缽性能評價(jià)及成因分析[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2015,34(6):1202-1209.

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