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    活性炭/碳納米管復(fù)合電極電吸附機(jī)理研究

    2019-05-07 08:51:58王澤王黎馬力付江濤
    應(yīng)用化工 2019年4期
    關(guān)鍵詞:工作電壓脫鹽碳納米管

    王澤,王黎,馬力,付江濤

    (1.武漢科技大學(xué) 資源與環(huán)境工程學(xué)院,湖北 武漢 430081;2.中鋼集團(tuán)武漢安全環(huán)保研究院有限公司,湖北 武漢 430081)

    全球淡水僅占現(xiàn)有水資源的2.53%[1],其中,87%的淡水以南極冰層、高山冰川和永凍積雪等形式存在,人類(lèi)現(xiàn)階段無(wú)法利用[2],能夠利用的只有地表和地下水中的一部分,約占淡水儲(chǔ)量的1%[3]。面對(duì)全球日趨嚴(yán)重的淡水赤字難題,研究開(kāi)發(fā)海水、苦咸水淡化技術(shù),適度利用咸水資源是當(dāng)前研究的熱點(diǎn)和重點(diǎn)。

    相較于傳統(tǒng)的淡化技術(shù),電吸附(EST)技術(shù)具有易于實(shí)現(xiàn)、人員配備少、裝置結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單易懂、電耗少、無(wú)藥耗再生、綠色環(huán)保、循環(huán)使用壽命長(zhǎng)等優(yōu)點(diǎn),在咸水淡化領(lǐng)域具有廣闊的前景[4]。因此,本實(shí)驗(yàn)通過(guò)利用活性炭/碳納米管復(fù)合電極構(gòu)成的EST模塊處理模擬鹽水,研究電吸附機(jī)理。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 試劑與儀器

    0.55 mm鈦箔、活性炭(325~500目)、碳納米管(直徑20~30 nm,長(zhǎng)度10~30 μm,純度>90%)、聚偏氟乙烯(PVDF)均為工業(yè)品;NaCl、N,N-二甲基乙酰胺(DMAC)、H2SO4、HNO3、NaOH、草酸均為分析純。

    DHG-9030A型電熱鼓風(fēng)干燥箱;IT6322三通道可編程直流隔離電源;ASAP2020HD88型比表面與孔隙度分析儀;XL30TMP型場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡;DZF型真空干燥箱;ST3100C實(shí)驗(yàn)室電導(dǎo)率儀;KQ-500E超聲分散儀;RZ1020箱式蠕動(dòng)泵。

    1.2 電極制備

    將活性炭粉末用濃度3.529 mol/L的硝酸酸化,用濃硫酸與濃硝酸體積比3∶1的混合酸對(duì)碳納米管粉末進(jìn)行除雜、純化和改性處理。按照活性炭∶碳納米管∶PVDF=7.2∶0.8∶2質(zhì)量比制備活性炭/碳納米管復(fù)合電極。復(fù)合電極表面涂層中,吸附材料(改性活性炭與改性碳納米管)質(zhì)量為0.25 g,粘結(jié)劑(PVDF)質(zhì)量為0.06 g[5]。

    1.3 電吸附脫鹽

    電吸附脫鹽裝置見(jiàn)圖1。

    量取100 mL質(zhì)量濃度50 mg/L(電導(dǎo)率220 μS/cm)的NaCl溶液于燒杯中,接通直流穩(wěn)壓電源,利用蠕動(dòng)泵將燒杯中的NaCl溶液循環(huán)輸送進(jìn)脫鹽裝置中,每隔2 min檢測(cè)一次燒杯中溶液的電導(dǎo)率,直至電吸附飽和??疾烀擕}單元的工作電壓、初始進(jìn)水濃度對(duì)活性炭/碳納米管復(fù)合電極的電吸附脫鹽效果。

    圖1 電吸附脫鹽實(shí)驗(yàn)裝置Fig.1 Test device on electro-sorption desalination

    2 結(jié)果與討論

    2.1 比表面積與孔徑分析

    在77 K條件下,用比表面積與孔隙度分析儀檢測(cè)改性活性炭與改性碳納米管的比表面積與孔徑分布,結(jié)果見(jiàn)表1。

    表1 改性后活性炭與碳納米管的微觀結(jié)構(gòu)參數(shù)Table 1 Microstructure parameters of AC and CNT after modification

    由表1可知,分別經(jīng)由硝酸和混合酸氧化過(guò)的活性炭粉末與碳納米管粉末的比表面積達(dá)到了672.48 m2/g和117.39 m2/g,而且活性炭粉末的孔隙主要是發(fā)揮吸附作用的微孔和中孔,而碳納米管粉末的孔隙主要是中孔,這有利于離子的遷移、擴(kuò)散。

    2.2 電極表面形貌

    用場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡觀察活性炭/碳納米管復(fù)合電極的表面形貌,圖2為放大100,200,500,1 000倍時(shí)電極表面涂層的SEM圖。

    圖2 活性炭/碳納米管復(fù)合電極SEM圖Fig.2 SEM images of AC*/CNT*composite electrodes

    由圖2可知,電極表面全都是涂層材料,說(shuō)明在制備電極時(shí),涂布比較均勻,沒(méi)有出現(xiàn)明顯的凹凸現(xiàn)象,證明改性后的活性炭與碳納米管的混合沒(méi)有造成團(tuán)聚現(xiàn)象的發(fā)生。從低倍圖可知,涂層表面不僅含有許多的孔隙,還存在少量的裂縫,孔隙和裂縫的出現(xiàn)主要是因?yàn)樵趯⑼坎己玫碾姌O烘干時(shí),前驅(qū)液中的溶劑(DMAC)蒸發(fā)逃逸時(shí)產(chǎn)生的,區(qū)別在于裂縫處的溶劑比孔隙處的溶劑多。從高倍圖中可知,活性炭與碳納米管的表面附著一些白色物質(zhì),這是起粘結(jié)作用的高分子聚合物PVDF,而且各碳顆粒之間在PVDF的粘結(jié)作用下緊緊地粘在一塊,從而形成了存在大量孔隙的多層立體網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),說(shuō)明在電極涂層中,不僅碳顆粒本身存在大量的孔隙,碳顆粒之間也產(chǎn)生了許多稍大的孔隙。

    2.3 電壓對(duì)電吸附效果的影響

    電吸附技術(shù)能夠去除離子的關(guān)鍵在于電極涂層在吸附過(guò)程中,能夠在電極/溶液兩相界面處形成雙電層(即電荷層與反離子層),反離子層越厚,電吸附除鹽率越高。工作電壓的變化直接影響電荷層的密度及靜電引力大小,進(jìn)而影響雙電層的厚度。配制100 mg/L(25 ℃時(shí),電導(dǎo)率220 μS/cm)模擬咸水氯化鈉溶液50 mL,用于EST去離子實(shí)驗(yàn)。不同工作電壓時(shí)的離子去除效果見(jiàn)圖3。

    圖3 不同工作電壓時(shí)的離子去除效果Fig.3 Effects of ion removal at various working voltages

    由圖3可知,EST去離子系統(tǒng)連續(xù)運(yùn)行時(shí),不同工作電壓下,待處理咸水的電導(dǎo)率皆不斷降低,且工作電壓越大,電導(dǎo)率下降的幅度越大,因?yàn)楣ぷ麟妷涸龃蠛?,涂層的電荷密度也?huì)相應(yīng)的增大,導(dǎo)致涂層表面分布的電荷吸附位點(diǎn)增多,電荷靜電力增強(qiáng),從而增大雙電層的厚度。工作電壓1.4 V時(shí),咸水的電導(dǎo)率最低。但此時(shí)電極表面不斷產(chǎn)生大量微小氣泡,說(shuō)明電極涂層因外接電壓超過(guò)了水的理論分解電壓,發(fā)生了水的電解反應(yīng),產(chǎn)生了法拉第電流,而法拉第反應(yīng)的發(fā)生會(huì)嚴(yán)重影響電極的循環(huán)次數(shù),降低其使用壽命。

    2.4 初始進(jìn)水濃度對(duì)電吸附效果的影響

    進(jìn)水流量5 mL/min,工作電壓1.2 V。圖4為不同初始進(jìn)水濃度下,EST模塊運(yùn)行42 min時(shí),活性炭/碳納米管復(fù)合電極的比吸附量。

    圖4 不同濃度時(shí)的比吸附量變化圖Fig.4 Column diagram of specific adsorptioncapacity at various concentrations

    由圖4可知,比吸附量隨著初始進(jìn)水濃度的升高而增大。因?yàn)檫M(jìn)水濃度的升高,會(huì)造成流道內(nèi)的溶液濃度梯度變大,產(chǎn)生的壓力也變大,帶電粒子朝涂層運(yùn)動(dòng)的速度就會(huì)更快,能夠進(jìn)入涂層內(nèi)部的反離子也就更多,故電極的比吸附量更高。雖然初始進(jìn)水濃度線性升高,但比吸附量的上升幅度卻漸漸變小,可能是溶液的離子濃度或離子含量已經(jīng)滿足電極最佳吸附速率時(shí)所需的濃度或量,即使再繼續(xù)增大初始進(jìn)水濃度,也不會(huì)對(duì)電極最終的離子去除率產(chǎn)生大的影響。

    2.5 吸附動(dòng)力學(xué)

    配制4×50 mL濃度為100 mg/L(電導(dǎo)率220 μS/cm)的氯化鈉溶液,工作電壓分別控制在0.8,1.0,1.2,1.4 V。圖5為準(zhǔn)一級(jí)、準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程對(duì)活性炭/碳納米管復(fù)合電極在4種工作電壓下運(yùn)行數(shù)據(jù)的擬合結(jié)果,相關(guān)參數(shù)見(jiàn)表2。

    圖5 不同工作電壓時(shí)的準(zhǔn)一、準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)擬合Fig.5 Pseudo-first-order and Pseudo-second-orderkinetics at various working voltages

    表2 不同工作電壓下兩種動(dòng)力學(xué)擬合相關(guān)參數(shù)Table 2 Correlation parameters of two kinds of kinetics fitting at various working voltages

    由表2可知,0.8,1.0,1.2,1.4 V工作電壓時(shí),雖然準(zhǔn)一級(jí)、準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程的擬合系數(shù)R2皆大于0.99,兩者對(duì)EST吸附過(guò)程的擬合較好;然而,相同電壓下,準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)的R2始終比準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)的R2大,更接近1;而且前者的理論飽和吸附量,不僅與加載電壓值呈正相關(guān),且與實(shí)驗(yàn)平衡吸附量更接近,而后者的理論飽和吸附量與加載電壓值呈非正相關(guān)(1.2 V電壓時(shí)的理論飽和吸附量11.28 mg/g,大于1.4 V時(shí)的理論飽和吸附量11.09 mg/g),且與實(shí)驗(yàn)中得到的飽和吸附量相差較大。因此,準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程能夠更準(zhǔn)確、更完美地反映活性炭/碳納米管復(fù)合電極在EST運(yùn)行過(guò)程中的吸附過(guò)程。

    2.6 等溫吸附線

    進(jìn)水流量5 mL/min,電極間距3 mm,分別配制5種初始進(jìn)水濃度的氯化鈉溶液各200 mL(每次實(shí)驗(yàn)量取50 mL),工作電壓分別為0.8,1.0,1.2,1.4 V,通過(guò)同時(shí)改變濃度與工作電壓,探究電極的電吸附容量以及EST吸附過(guò)程的吸附類(lèi)型。圖6分別為L(zhǎng)angmuir和Freundlich等溫吸附模型的擬合結(jié)果,相關(guān)參數(shù)見(jiàn)表3。

    圖6 不同工作電壓時(shí)的Langmuir型和Freundlich型吸附等溫線擬合Fig.6 Langmuir and Freundlich adsorption isothermsfitting at various working voltages

    由表3可知,工作電壓升高,吸附平衡常數(shù)KL也隨之變大,表明工作電壓越大,活性炭/碳納米管復(fù)合電極涂層對(duì)溶液中離子的吸附能力越強(qiáng),最大吸附容量qm也就越大。表中的n值都在4以上,即1/n<0.3,表明電容去離子的吸附過(guò)程屬于易于吸附的類(lèi)型。Langmuir模型的R2皆超過(guò)Freundlich模型的R2,而且,F(xiàn)reundlich模型的n值與工作電壓呈非正相關(guān)(工作電壓1.0 V時(shí)的n為5.69,大于1.2 V時(shí)為5.58),而Langmuir模型的qm和KL皆與工作電壓呈正比關(guān)系,說(shuō)明Langmuir模型能夠更好的擬合、描述活性炭/碳納米管復(fù)合電極構(gòu)成的EST模塊運(yùn)行過(guò)程中的吸附機(jī)理,即EST脫鹽過(guò)程中的吸附過(guò)程主要進(jìn)行的是單離子層吸附。

    表3 不同電壓下兩種吸附等溫線擬合相關(guān)參數(shù)Table 3 Correlation parameters of two adsorption isothermsfitting at various working voltages

    2.7 電遷移擬合

    進(jìn)水流量5 mL/min,電極間距3 mm,工作電壓分別為0.8,1.0,1.2,1.4 V時(shí),對(duì)4×50 mL初始進(jìn)水濃度100 mg/L的氯化鈉溶液進(jìn)行電吸附,研究不同工作電壓下活性炭/碳納米管復(fù)合電極EST模塊中離子的電遷移特性。圖7為電極在不同工作電壓下離子的電遷移率的擬合結(jié)果,相關(guān)參數(shù)和公式見(jiàn)表4。

    圖7 不同電位梯度時(shí)的電遷移擬合Fig.7 Electro-migration fitting at various potential gradient

    表4 不同電位梯度下的電遷移擬合相關(guān)參數(shù)(×10-6 g/min)Table 4 Correlation parameters of electro-migration at various potential gradients(×10-6 g/min)

    由圖7和表4可知,隨著電位梯度變大,離子的電遷移率不斷提高,說(shuō)明離子的電遷移率與工作電壓成正比關(guān)系;電遷移率持續(xù)增加,但增加的幅度緩緩降低,說(shuō)明電位梯度較大時(shí),帶電粒子能夠在較短時(shí)間內(nèi)、快速地運(yùn)動(dòng)到電極表面涂層吸附材料內(nèi)。由表4可知,A和B兩個(gè)參數(shù)都與電位梯度呈現(xiàn)出正比關(guān)系,同時(shí)時(shí)間變化量t值的參數(shù)保持不變,說(shuō)明待處理咸水中的帶電粒子的電遷移率隨遷移時(shí)間的變化趨勢(shì)可以利用指數(shù)形式的方程很好的擬合。

    3 結(jié)論

    (1)通過(guò)酸化處理,活性炭與碳納米管的比表面積分別達(dá)到672.48 m2/g和117.39 m2/g,電極涂布效果較好,沒(méi)有出現(xiàn)明顯的凹凸現(xiàn)象。

    (2)準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型能夠更準(zhǔn)確的反映活性炭/碳納米管復(fù)合電極在EST吸附過(guò)程的吸附速率,表明電吸附速率只與一種反應(yīng)物的濃度有關(guān)。

    (3)Langmuir模型能夠很好的擬合、描述活性炭/碳納米管復(fù)合電極在EST脫鹽過(guò)程中的吸附機(jī)理,表明EST過(guò)程中的吸附過(guò)程主要進(jìn)行的是單離子層吸附。

    (4)電吸附過(guò)程中離子的電遷移率隨遷移時(shí)間的變化趨勢(shì)可以用指數(shù)形式的方程很好的擬合。

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