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    Co9CrOz/HZSM-5催化劑催化氧化低濃度氯乙烯

    2019-03-05 06:08:34劉紹英王公應(yīng)
    石油化工 2019年2期
    關(guān)鍵詞:尖晶石副產(chǎn)物負(fù)載量

    袁 燦,劉紹英,姚 潔,張 華,胡 靜,王公應(yīng)

    (1. 中國科學(xué)院 成都有機化學(xué)研究所 中國科學(xué)院成都有機化學(xué)有限公司,四川 成都 610041;2. 中國科學(xué)院大學(xué) 揮發(fā)性有機物污染控制材料與技術(shù)國家工程實驗室,北京 101408)

    氯乙烯(VC)、1,2-二氯乙烷(1,2-DCE) 等含氯易揮發(fā)性有機物(CVOCs)出現(xiàn)在聚氯乙烯(PVC)生產(chǎn)過程的尾氣中,CVOCs作為一類高毒的易揮發(fā)性有機物,若排放至大氣,會引起光化學(xué)煙霧,威脅人類的健康,因此有效的處理CVOCs已是迫在眉睫[1-3]。目前處理CVOCs的方法主要有膜分離、溶劑吸收、直接燃燒法、催化加氫脫氯法、催化氧化法等[4-7]。其中,催化氧化法在高效催化劑作用下可有效處理CVOCs,且具有反應(yīng)溫度低、能耗少、避免二次污染等優(yōu)點,因而受到廣泛地關(guān)注[8]。用于CVOCs催化氧化的催化劑主要有貴金屬催化劑和非貴金屬氧化物[9-16],其中,尖晶石型Co3O4催化劑對CVOCs催化氧化顯示出良好的活性和穩(wěn)定性[14]。另外,負(fù)載型非貴金屬氧化物具有較高的活性[17],尤其是H型分子篩載體具有特定的孔結(jié)構(gòu)和表面活性基團,不僅有利于提高催化活性,還可提供氫源,提高產(chǎn)物的HCl選擇性。其中,HZSM-5被廣泛地應(yīng)用于CVOCs的研究[17-20]。研究發(fā)現(xiàn) Co3O4/ZSM-5 具有良好的氧化性和強酸性,對二氯甲烷(DCM)顯示出良好的催化活性,而Cr基催化劑對CVOCs的催化活性高于Co基催化劑,但Cr組分易生成易揮發(fā) Cr(OCl)2物種而流失[13,16]。在尖晶石型CoCr2O4催化劑中,Cr離子被限域在尖晶石結(jié)構(gòu)晶胞中,不容易流失,且Cr摻雜可提高Co3O4對DCM催化氧化活性[21-23]。目前,HZSM-5負(fù)載尖晶石型CoxCryOz復(fù)合金屬氧化物催化氧化VC的相關(guān)報道甚少。

    本工作采用浸漬法制備了一系列不同負(fù)載量的Co9CrOz/HZSM-5催化劑,考察了催化劑對VC的催化氧化性能,并采用XRD,H2-TPR,NH3-TPD,TEM,EDX等表征方法研究了所制備催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)和催化性能的關(guān)系。

    1 實驗部分

    1.1 催化劑的制備

    采用浸漬法制備Co9CrOz/HZSM-5催化劑[24]。以HZSM-5(Si/Al摩爾比27)為載體,選擇Co(NO3)2·6H2O和Cr(NO3)3·9H2O為金屬鹽,將n(Co)∶n(Cr)=9 的 Co(NO3)2·6H2O 和 Cr(NO3)3·9H2O在室溫下溶于100 mL乙醇中,將5 g HZSM-5在室溫下置于溶液中,采用溶劑蒸發(fā)法去除溶劑,在100 ℃下干燥10 h,在550 ℃下焙燒3 h,得到不同負(fù)載量的Co9CrOz/HZSM-5催化劑(記為 10CoCr/HZSM-5,20CoCr/HZSM-5,30CoCr/HZSM-5,40CoCr/HZSM-5,50CoCr/HZSM-5)。采用相同方法制得Co9CrOz,將其作為評價催化劑活性的參考。

    1.2 催化劑活性的評價

    VC催化氧化活性評價在內(nèi)徑為10 mm,長度為360 mm的自制石英管固定床反應(yīng)器上進行,催化劑粒徑40~60目,裝填1 g催化劑,氣態(tài)空速為30 000 h-1,VC質(zhì)量濃度為1 000 mg/m3,反應(yīng)氣和尾氣采用重慶川儀公司GC-2000型氣相色譜儀在線檢測,用0.1 mol/L的NaOH溶液吸收,并采用化學(xué)滴定法定量分析HCl和Cl2尾氣含量。

    1.3 催化劑的表征

    XRD表征采用荷蘭飛利浦公司X-PertPro型X射線衍射儀,CuKa射線,管電流40 mA,管電壓40 kV,掃面范圍10 °~80 °。BET比表面積在美國麥克公司的ASAP2420型物理吸附儀上進行,采用N2吸附法測定。H2-TPR測試采用天津先權(quán)公司TP-5080型全自動多用吸附儀,取試樣用量為50 mg置于石英管中,在400 ℃、高純氮氣氛圍下處理后降至室溫,然后通入3.6%(φ)H2/96.4%(φ)N2混合氣,程序升溫至700 ℃,檢測H2濃度。NH3-TPD測試采用與H2-TPR測試相同的實驗儀器,將100 mg催化劑裝入石英管中,在400 ℃下使用高純N2氣(25 mL/min)吹掃120 min,然后降溫至100 ℃,用氨氣吸附1 h,在100 ℃下吹掃至基線平穩(wěn)后,以10 ℃/min的速度升溫到600 ℃,并保持30 min,檢測脫附的氨氣。TEM和EDX測試采用美國FEI公司TECNAIG2型透射電子顯微鏡,工作電壓200 kV。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 Co9CrOz/HZSM-5催化劑對VC的催化氧化性能

    在100~400 ℃溫度范圍內(nèi),考察了Co9CrOz,HZSM-5和Co9CrOz/HZSM-5催化劑對VC的催化氧化性能,結(jié)果見圖1和表1。由圖1可知,Co9CrOz/HZSM-5對VC的催化氧化活性隨著Co9CrOz負(fù)載量的增加先增加后降低,T50和T98(VC轉(zhuǎn)化率為50%和98%時的反應(yīng)溫度)由高到底的順序分別為:30CoCr/HZSM-5<20CoCr/HZSM-5<40CoCr/HZSM-5<50CoCr/HZSM-5<10CoCr/HZSM-5<Co9CrOz<HZSM-5;30CoCr/HZSM-5<40CoCr/HZSM-5<50CoCr/HZSM-5<Co9CrOz<20CoCr/HZSM-5<10CoCr/HZSM-5<HZSM-5。說明當(dāng)負(fù)載量大于20%(w)時,Co9CrOz/HZSM-5催化劑顯示出較高的催化活性,高于Co9CrOz和HZSM-5,其中,30CoCr/HZSM-5催化劑顯示出最高的催化活性,具有最低的T50(183 ℃)和T98(242 ℃)。

    圖1 系列Co9CrOz/HZSM-5催化劑對VC的催化氧化活性Fig.1 The catalytic oxidation activity for vinyl chloride(VC) over the series of Co9CrOz/HZSM-5 catalysts.

    產(chǎn)物選擇性可以作為衡量催化劑催化性能的主要指標(biāo)之一,由表1可見,催化劑在T98溫度下的主要產(chǎn)物為CO2,CO,HCl,Cl2,并伴有多氯副產(chǎn)物生成;HZSM-5分子篩在T98溫度下,CO2選擇性(SCO2)和CO選擇性(SCO)分別為49.8%和38.6%,HCl選擇性(SHCl)為75.6%,并伴有多氯副產(chǎn)物生成,HZSM-5表面存在羥基,有利于CVOCs的脫氯化氫反應(yīng),但其氧化性較弱,不利于CO和多氯副產(chǎn)物的深度氧化[25];Co9CrOz在T98溫度下SCO2和SCO分別為98.3%和1.2%,SHCl和分別為62.5%和30.6%,只有微量副產(chǎn)物生成,說明Cr的添加,有利于多氯副產(chǎn)物的催化氧化;Co9CrOz/HZSM-5的SCO2隨著Co9CrOz負(fù)載量的增加而升高,由65.3%升高至95.5%,說明Co9CrOz負(fù)載量的增加有利于CO深度催化氧化為CO2。同樣可知,SHCl隨著Co9CrOz負(fù)載量的增加先升高后降低,而則逐漸升高,多氯副產(chǎn)物隨之降低,說明Co9CrOz負(fù)載量的增加,促進多氯副產(chǎn)物的催化氧化,有利于HCl的生成,但是會促進Deacon反應(yīng)的發(fā)生[25]。綜上所述可知,Co9CrOz/HZSM-5催化劑具有較好的催化性能。

    表1 在Co9CrOz/HZSM-5催化劑對VC的T50、T98及T98溫度下產(chǎn)物選擇性Table 1 T50,T98 and product selectivities at T98 for VC on the Co9CrOz/HZSM-5 catalysts

    2.2 XRD表征結(jié)果

    對 Co9CrOz、HZSM-5和 Co9CrOz/HZSM-5催化劑進行了XRD表征,結(jié)果見圖2,表2列出了Co9CrOz金屬氧化物的晶粒尺寸和晶胞參數(shù)。由圖2可見,Co9CrOz和Co9CrOz/HZSM-5催化劑在2θ=31.3°,36.8°,44.8°,59.4°,65.2°處的特征衍射峰對應(yīng)于尖晶石型Co3O4的(220),(311),(400),(511),(440)晶面[22],未出現(xiàn)其他金屬氧化物的特征峰,表明Co9CrOz具有Co3O4尖晶石結(jié)構(gòu)。Co9CrOz/HZSM-5催化劑的峰強度隨Co9CrOz負(fù)載量的增加而增強,而HZSM-5衍射峰的強度則隨之減弱,說明Co9CrOz負(fù)載量的增加降低了HZSM-5分子篩的晶化程度。

    由表2可見,催化劑表面的Co9CrOz的晶粒尺寸分布在17.4~20.1 nm范圍內(nèi)。結(jié)合催化活性可見,催化劑的T50和T98隨Co9CrOz負(fù)載量的增加先降低后升高,表明Co9CrOz/HZSM-5催化劑載體表面Co9CrOz的晶粒尺寸對VC的催化氧化活性影響不明顯。

    圖2 系列Co9CrOz/HZSM-5催化劑的XRD譜圖Fig.2 XRD spectra of the series of Co9CrOz/HZSM-5 catalysts.

    2.3 BET表征結(jié)果

    對 HZSM-5、Co9CrOz和 Co9CrOz/HZSM-5催化劑的比表面積和孔結(jié)構(gòu)進行了分析,結(jié)果見表2。由表2可見,Co9CrOz/HZSM-5系列催化劑的比表面積隨著負(fù)載量的增加而減小,這是因為隨著Co9CrOz負(fù)載量的增加,Co9CrOz會覆蓋催化劑表面而產(chǎn)生位阻效應(yīng),降低催化劑的比表面積[16,24],而Co9CrOz/HZSM-5催化劑的孔徑和孔體積沒有明顯變化。結(jié)合表1可知,Co9CrOz/HZSM-5的T98的活性高低順序為30CoCr/HZSM-5>40CoCr/HZSM-5>50CoCr/HZSM-5>Co9CrOz>20CoCr/HZSM-5>10CoCr/HZSM-5> HZSM-5,該順序與催化劑的比表面積的變化順序不同,說明Co9CrOz/HZSM-5催化劑的比表面積對該反應(yīng)的催化活性影響不明顯。

    表2 系列Co9CrOz/HZSM-5催化劑的比表面積、孔體積、平均孔徑、晶粒尺寸和晶胞參數(shù)Table 2 Specific surface area,pore volume,average pore diameter,crystallite size and lattice parameters of the series of Co9CrOz/HZSM-5 catalysts

    2.4 TEM表征結(jié)果

    采用TEM方法對Co9CrOz、HZSM-5和Co9CrOz/HZSM-5的形貌進行了表征,采用EDX測試30CoCr/HZSM-5催化劑的元素組成,結(jié)果見圖3和圖4。

    由圖3a可知,HZSM-5載體表面出現(xiàn)層狀褶皺;對30CoCr/HZSM-5催化劑,Co9CrOz金屬氧化物均勻分布在載體表面。由圖3 c可知,對40CoCr/HZSM-5催化劑,Co9CrOz金屬氧化物在載體表面團聚[7];Co9CrOz金屬氧化物呈現(xiàn)顆粒狀;同時,在Co9CrOz/HZSM-5中,Co9CrOz呈現(xiàn)納米顆粒狀,平均粒徑約為20 nm,這與Scherrer公式計算結(jié)果相近。由圖4可知,30CoCr/HZSM-5催化劑表面出現(xiàn)Co,Cr,Si,Al,Cu,C等元素,其中,Cu元素來源于儀器銅網(wǎng),C元素為污染碳。綜上分析可知,30CoCr/HZSM-5催化劑表面存在Co和Cr元素,Co和Cr元素的摩爾比為7.8,表明Co和Cr元素子在載體表面均勻分布[26]。

    2.5 H2-TPR表征結(jié)果

    采用H2-TPR方法分析了Co9CrOz和Co9CrOz/HZSM-5催化劑的氧化還原性能,結(jié)果見圖5。由圖5可知,Co9CrOz和Co9CrOz/HZSM-5催化劑在320 ℃左右出現(xiàn)第一個還原峰,歸屬于Co3+→Co2+和 Cr6+→ Cr3+還原過程[15,16],該峰溫高低順序為:30CoCr/HZSM-5<20CoCr/HZSM-5<50CoCr/HZSM-5<40CoCr/HZSM-5< 10CoCr/HZSM-5<Co9CrOz,其中30CoCr/HZSM-5的峰溫(291 ℃)最低,表明活性組分和載體之間存在相互作用,有利于提高催化劑的氧化性;尖晶石型(AB2O4)八面體B位金屬離子是VOCs的催化反應(yīng)的活性位[27-28],而催化劑的第一還原峰峰溫順序,與T50的高低順序(30CoCr/HZSM-5< 20CoCr/HZSM-5<40CoCr/HZSM-5<50CoCr/HZSM-5<10CoCr/HZSM-5<Co9CrOz)基本相同,說明Co3+和Cr6+的氧化性對于VC的催化氧化性至關(guān)重要。30CoCr/HZSM-5催化劑具有最低的峰溫,表明催化劑表面存在較多的氧遷移[29-31],因此,30CoCr/HZSM-5表現(xiàn)出最佳的催化活性。同時,Co9CrOz/HZSM-5催化劑在500 ℃左右出現(xiàn)的強還原峰,歸屬于Co2+→Co還原過程[15-16]。H2還原峰強度隨著Co9CrOz負(fù)載量的增加而增強,這是由于Co9CrOz負(fù)載量的增加,增加了催化劑表面的氧化中心,使得催化劑的耗氫量增大。綜上所述,催化劑的氧化中心是催化劑催化氧化活性關(guān)鍵因素。

    圖3 系列Co9CrOz/HZSM-5催化劑的TEM照片F(xiàn)ig.3 TEM images of the series of Co9CrOz/HZSM-5 catalysts.

    圖4 30CoCr/HZSM-5催化劑的EDX譜圖Fig.4 EDX spectrum of 30CoCr/HZSM-5 catalyst.

    圖5 系列Co9CrOz/HZSM-5催化劑H2-TPR譜圖Fig.5 H2-TPR profiles of the series of Co9CrOz/HZSM-5 catalysts.

    2.6 NH3-TPD表征結(jié)果

    VC的催化氧化反應(yīng)屬于“吸附-酸中心裂解-氧化中心深度氧化”作用機理,酸性中心在CVOCs催化氧化過程中為CVOCs的吸附提供活性位,有利于CVOCs中C—Cl鍵斷裂,提高CVOCs的催化氧化活性[32]。采用NH3-TPD方法分析了Co9CrOz,HZSM-5,Co9CrOz/HZSM-5的酸量和酸性,表征結(jié)果見圖6和表3。

    圖6 系列Co9CrOz/HZSM-5催化劑的NH3-TPD譜圖及T50和T98與總酸量的關(guān)系Fig.6 NH3-TPD profiles(a) and dependence of T50 and T98 with total acid amount(b) of the series of Co9CrOz/HZSM-5 catalysts.

    表3 Co9CrOz/HZSM-5系列催化劑的酸性分布Table 3 Acid distribution of the series of Co9CrOz/HZSM-5 catalysts

    由圖6可知,催化劑的NH3-TPD譜圖可分為兩個脫附峰(α和β),分布于180 ℃和400 ℃左右,分別歸屬于弱酸和強酸的脫附峰[15]。由表3可知,HZSM-5的酸量(按NH3計算,下同)為2.21 mmol/g,表面存在大量的B酸和少量的L酸[31],B酸的增加有利于CVOCs的催化氧化,但是L酸的減弱,會引起中間副產(chǎn)物生成[33],因此HZSM-5在T98溫度下生成較多的中間產(chǎn)物;而Co9CrOz催化劑總酸量為1.08 mmol/g,尖晶石型催化劑表面存在較多的L酸[33],有利于中間產(chǎn)物的深度氧化[34],因此,Co9CrOz催化劑在T98溫度下,具有較高的SCO2(98.3%),只有微量的多氯副產(chǎn)物生成;同時根據(jù)表3可知,Co9CrOz/HZSM-5的總酸量隨著Co9CrOz負(fù)載量的增加而降低,均高于Co9CrOz催化劑的酸量,低于HZSM-5的酸量,10CoCr/HZSM-5除外,這是由于負(fù)載的活性組分沉積在HZSM-5表面,會覆蓋酸性羥基基團[16],使得Co9CrOz/HZSM-5催化劑酸量下降。

    由圖6 b可見,Co9CrOz/HZSM-5催化劑的T50和T98隨著總酸量的增加先降低后升高,其中,30CoCr/HZSM-5具有最低的T50和T98,說明合適的酸量有利于提高VC的催化氧化活性;產(chǎn)物選擇性變化順序與總酸量變化順序不同,但是SCO2和隨著Co9CrOz負(fù)載量的增加而升高,SCO隨之降低,SHCl隨之先升高后降低,歸因于L酸中心和氧化中心隨著Co9CrOz負(fù)載量的增加而增加,有利于中間產(chǎn)物進一步氧化為HCl和CO2,但是會促進HCl進一步氧化為Cl2。綜上分析可知,Co9CrOz催化劑的催化活性與Co9CrOz和HZSM-5之間存在協(xié)同效應(yīng)有關(guān),HZSM-5的表面存在豐富的酸中心,有利于HCl的生成,而Co9CrOz的氧化中心有利于中間產(chǎn)物深度為CO2。合適的Co9CrOz負(fù)載量,使得Co9CrOz/HZSM-5催化劑表面的酸性和氧化性之間協(xié)同催化作用表現(xiàn)出最佳的效果。

    3 結(jié)論

    1)浸漬法制備的一系列不同負(fù)載量的Co9CrOz/HZSM-5催化劑對VC的催化氧化活性順序為:30CoCr/HZSM-5>40CoCr/HZSM-5>50CoCr/HZSM-5>Co9CrOz>20CoCr/HZSM-5>10CoCr/HZSM-5> HZSM-5。HZSM-5對VC催化氧化具有一定活性,但是CO2選擇性低,且伴隨大量的多氯副產(chǎn)物生成;Co9CrOz催化劑對VC催化氧化具有良好的活性,但HCl選擇性較低。

    2) Co9CrOz/HZSM-5催化劑的催化活性與Co9CrOz和HZSM-5之間存在的協(xié)同效應(yīng)有關(guān),HZSM-5的表面存在豐富的酸中心,有利于HCl生成,而Co9CrOz的氧化中心有利于中間產(chǎn)物深度氧化為CO2。合適的負(fù)載量,使得催化劑表面的酸性和氧化性之間協(xié)同催化作用表現(xiàn)出最佳的效果。

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