孫天嬌錢軒尚雅軒劉劍王開友姬揚(yáng)
1)(中國科學(xué)院半導(dǎo)體研究所,半導(dǎo)體超晶格國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100083)
2)(中國科學(xué)院大學(xué),材料科學(xué)與光電技術(shù)學(xué)院,物理科學(xué)學(xué)院,北京 100049)
“赤橙黃綠青藍(lán)紫,誰持彩練當(dāng)空舞.”雨后彩虹是自然界中常見的現(xiàn)象,太陽光因?yàn)榭諝庵械乃味l(fā)生折射和反射,不同波長的光其折射率不同,從而形成彩色的半圓環(huán),也就是虹和霓.在合適的天氣條件下,大氣中的冰晶也可以形成彩虹甚至幻日.這些現(xiàn)象只涉及光的折射和反射,它們是非相干的光學(xué)現(xiàn)象,而牛頓環(huán)則是一種相干的光學(xué)現(xiàn)象.凸透鏡和玻璃平面接觸,二者之間會形成空氣膜,在白光的照射下,經(jīng)過球面和平面之間所形成的空氣膜上、下表面反射的兩束光發(fā)生干渉,從而出現(xiàn)中間疏、邊緣密的彩色同心圓環(huán)[1].
用單色激光聚焦照射液晶[2]、茶水[3]、染料[4?6]、納米材料的懸濁液[7?17]、醇類溶劑[18],都觀察到了干涉環(huán).此外在固體材料如聚合物薄膜[19?21]中也觀察到了類似的干涉環(huán).最近,我們使用白光脈沖光纖激光器發(fā)出的高強(qiáng)度的、高定向性的白光激光,在多種液體純?nèi)軇┲杏^察到了彩色干涉環(huán)(相干彩虹)[22],同時在多種固體中也觀察到了同樣的現(xiàn)象[23].本文詳細(xì)報道了這些相干彩虹現(xiàn)象,闡明其形成機(jī)制.高強(qiáng)度白光的加熱改變了材料的密度(以及折射性質(zhì))、產(chǎn)生了光程差,由此導(dǎo)致的干涉效應(yīng)形成了彩色干涉環(huán),也就是相干彩虹.在此過程中,液體中的對流過程和微氣泡扮演了重要角色.在反射模式下,有色玻璃表面輪廓因加熱而發(fā)生變化,從而導(dǎo)致了干涉形成相干彩虹所需要的光程差.在這種情況下,無參數(shù)擬合的結(jié)果定量地符合觀測到的干涉圖案,證明了我們提出的物理機(jī)制.
實(shí)驗(yàn)裝置如圖1(a)所示,聚焦后的激光照射在待測樣品上(固體材料或者是放在比色皿中的液體),透射光照射在成像屏IS1上,而反射光照射在IS2上.大多數(shù)實(shí)驗(yàn)采用了白光脈沖光纖激光器,其光譜范圍為400—2400 nm,重復(fù)頻率在0.1—25 MHz連續(xù)可調(diào)(在本文報道的實(shí)驗(yàn)中,主要采用的重復(fù)頻率是1—2 MHz),脈寬約為100 ps,聚焦后的光斑大小約為30μm,最大平均功率約為2 W.有些實(shí)驗(yàn)采用了He-Ne激光器或者半導(dǎo)體綠光激光器.
透射模式下,我們以多種凝聚態(tài)物質(zhì)為樣品,都觀察到了多級的同心彩色環(huán)(相干彩虹),例如:水、丙酮、無水乙醇甚至汽水等液體;冰、有色玻璃、塑料以及彩色蠟等固體.在反射模式下,有色玻璃很容易出現(xiàn)很好的干涉圖案,而其他樣品尚未觀察到干涉圖案.
一些典型結(jié)果如圖1所示.這些相干彩虹都是多級的環(huán)形結(jié)構(gòu),而且是中心密、外圍疏.液體的相干彩虹往往會顯著地偏離圓對稱(水,圖1(b);丙酮,圖1(c);無水乙醇,圖1(d);汽水,圖1(e)).而固體材料就要圓得多(冰,圖1(f);透明塑料棒,圖1(g);透明固體蠟,圖1(h);反射模式下的有色玻璃,圖1(i)).這些干涉圖案有些像牛頓環(huán),但是也有顯著不同的地方.牛頓環(huán)是非常對稱的一組同心圓,但這里觀察到的相干彩虹并非完美的同心圓,而是存在一定的畸變.白光照明下,牛頓環(huán)的中心處是暗的圓斑,其周圍為一些彩色圓環(huán),從中心向外,不同單色光各自形成的環(huán)錯開得越來越大[1],但是環(huán)間距越來越密;相干彩虹的中心處可明可暗,形狀接近于圓形,而環(huán)間距從中心向外越來越疏.所以,相干彩虹雖然和牛頓環(huán)有類似之處,但并不是牛頓環(huán).
圖1 相干彩虹 (a)實(shí)驗(yàn)裝置示意圖,白光脈沖激光器(WL)發(fā)出的一束白光經(jīng)焦距約為5 cm的透鏡(L)聚焦照射到樣品(S)上,透射光照射在成像屏IS1上,反射光照射在IS2上;(b)—(i)不同材料里出現(xiàn)的相干彩虹:(b)水,(c)丙酮,(d)無水乙醇,(e)汽水,(f)冰,(g)透明塑料棒,(h)固體蠟,(i)有色玻璃(反射模式);圖中的標(biāo)尺給出了出射光束的張角大小Fig.1.Coherent rainbows.(a)Schematics of the experimental setup.A pulsed white laser(WL)is focused into the sample(S)by a lens with focal length about 5 cm,the transmitted light shines on the image screen IS1,while the reflected light shines on the IS2.(b)–(i)Coherent rainbows from different materials:(b)water,(c)acetone,(d)absolute ethyl alcohol,(e)soft drink,(f)ice,(g)plastics,(h)wax,(i)colored glass(in reflection mode).Scale bar shows the size of the outgoing beam.
圖2 從零開始逐漸增大白光光強(qiáng)再逐漸減小光強(qiáng)(箭頭方向?yàn)楣鈴?qiáng)增大方向)情況下干涉環(huán)的變化 (a)樣品為水;(b)樣品為有色玻璃Fig.2.Coherent rainbows changes when the power of the white light laser is increased from zero to maximum and then is reduced from maximum to zero,as indicated by the direction of arrow:(a)The sample is water;(b)the sample is colored glass.
對于液體樣品,從零開始逐漸增大白光光強(qiáng),成像屏上起初是一個光斑,隨著光強(qiáng)的增大逐漸變大,出現(xiàn)越來越多的圓環(huán);在減小白光光強(qiáng)時,干涉環(huán)隨著光強(qiáng)的減小而逐漸減小直到變?yōu)楣獍卟⑾?整個變化過程與增大光強(qiáng)時相反,是可逆的,如圖2(a)所示[22](參見video-1(online)).
對于不同的固體樣品,干涉環(huán)隨著白光光強(qiáng)的變化過程并不總是可逆的.以有色玻璃為例,在反射模式下,讓白光功率從零慢慢逐漸增大,起初沒有干涉環(huán)出現(xiàn),當(dāng)功率增大到約1.4 W時,開始出現(xiàn)干涉環(huán),且隨著白光功率的增大而不斷增大.隨后減小白光功率,干涉環(huán)隨之變小,當(dāng)功率減小到1.6 W時,圓環(huán)大小不再變化,而是隨著功率的減小而變暗直至消失.具體結(jié)果如圖2(b)所示[23](參見video-2(online)).
這里先利用實(shí)驗(yàn)觀察排除了幾種可能的模型,這些模型此前被用來解釋液體中出現(xiàn)的類似干涉環(huán).然后給出相干彩虹的形成機(jī)制,并對反射模式里有色玻璃出現(xiàn)的相干彩虹進(jìn)行定量研究,無參數(shù)擬合的結(jié)果定量地符合觀測到的干涉圖案.
關(guān)于液體(特別是納米材料懸濁液)中出現(xiàn)的類似干涉環(huán),此前有幾種不同的解釋,包括光學(xué)非線性效應(yīng)[4]、空間自相位調(diào)制[8]和熱透鏡效應(yīng)[13].通過分析觀察到的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象,我們認(rèn)為這些都不是相干彩虹的形成機(jī)制.
通過綠光激光與白光激光共線的實(shí)驗(yàn)(圖3(a)),我們發(fā)現(xiàn),當(dāng)一束532 nm綠光與白光共線照射水時,綠光也能出現(xiàn)單色環(huán).在樣品后方放置一個532 nm的濾光片,可以發(fā)現(xiàn),與白光的干涉環(huán)相比,綠光的干涉環(huán)成環(huán)效果較差,邊緣較為模糊(圖3(b)).擋住白光,僅用綠光照射樣品則不會出現(xiàn)干涉環(huán)(圖3(c)),擋住綠光,白光的單色環(huán)會整體變暗(圖3(d)),具體可見video-3(online).在合適的樣品里(如綠色透明蠟),單獨(dú)用綠光激光也可以看到干涉圓環(huán),與白光激光器的結(jié)果相差不大,而這兩者的最大瞬時功率相差好幾個數(shù)量級.根據(jù)這兩個觀察結(jié)果,我們認(rèn)為相干彩虹不是來自于光學(xué)非線性效應(yīng).
圖3 雙激光共線實(shí)驗(yàn) (a)實(shí)驗(yàn)裝置示意圖,白光脈沖激光器(WL)發(fā)出的一束白光與半導(dǎo)體綠光激光器(GL)發(fā)出的一束綠光共線(M為半透半反鏡)經(jīng)焦距約為5 cm的透鏡(L)聚焦照射到樣品(S)上,樣品后方放置532 nm干涉濾光片(IF),在成像屏(IS)上出現(xiàn)綠色干涉環(huán);(b)白光和綠光共線照射水得到的綠色干涉環(huán);(c)擋住白光,僅用綠光照射水的結(jié)果;(d)擋住綠光,僅用白光照射水得到的綠色干涉環(huán)Fig.3.Collinear experiments with two lasers.(a)A white laser(WL)and a green laser(GL)are aligned co-linearly and focused into the sample(S)by a lens(L)with focal length about 5 cm.M is a half reflecting mirror.A 532 nm interference filter(IF)is placed behind the sample.Single color rings are observed on the image screen IS.(b)Green rings appear when a white laser and a green laser are aligned co-linearly and focused into the water.(c)No rings appear when the white light is blocked.(d)Green rings appear darker when the green laser is blocked.
空間自相位調(diào)制效應(yīng)需要利用光改變材料中的電子分布.但是,用白光照射多種純?nèi)軇┮约岸喾N固體材料如塑料、蠟等,在這些液體和固體中并沒有可以自由移動的電子,卻仍然能觀察到相干彩虹.因此我們認(rèn)為,相干彩虹也不是空間自相位調(diào)制的結(jié)果.
對于液體樣品,相干彩虹大多嚴(yán)重偏離軸對稱性,熱透鏡效應(yīng)只涉及熱的傳導(dǎo),應(yīng)該保持軸對稱性.白光聚焦照射有色玻璃時,讓光強(qiáng)從零開始逐漸增大,起初并不會出現(xiàn)干涉環(huán),當(dāng)光強(qiáng)增大到一定程度,才開始出現(xiàn)相干彩虹.然后再逐步減小光強(qiáng),干涉環(huán)慢慢變小,但是在到達(dá)一定閾值后就不再變小,而是變暗(參見video-2(online)).如果是熱透鏡效應(yīng),那么在激光的照射下,可以很快地在局部形成溫度梯度,從而產(chǎn)生干涉環(huán).但是實(shí)驗(yàn)觀測表明,情況并非如此.根據(jù)這兩個觀察結(jié)果,我們認(rèn)為熱透鏡效應(yīng)并不是相干彩虹的形成機(jī)制.
需要注意的是,我們在上面的這些定性討論并沒有涉及液體中因加熱引起的對流效應(yīng)[4,6,12,24],這將在下文討論.
無論是透射模式還是反射模式,相干彩虹的形成都是因?yàn)槌霈F(xiàn)了光程差.在透射模式下,高強(qiáng)度白光的局部加熱改變了樣品的密度,因而改變了折射性質(zhì),產(chǎn)生光程差;而在反射模式下,高強(qiáng)度白光的局部加熱使得有色玻璃局部熔化,表面的形變導(dǎo)致了光程差.由于光程差的存在,各個波長的光都發(fā)生相互干渉,形成彩色干涉環(huán).
樣品內(nèi)局部加熱后,其密度的具體分布無法得知.雖然可以根據(jù)熱傳導(dǎo)方程和物質(zhì)的熱學(xué)性質(zhì)進(jìn)行計(jì)算(也許還要考慮對流),但這些計(jì)算太繁瑣,而且需要人為地設(shè)定一些參數(shù).為了定性地說明相干彩虹的形成機(jī)制,我們不妨假設(shè)白光透過樣品后的光程差可能呈現(xiàn)高斯?fàn)罘植?與激光光強(qiáng)的空間分布類似,如圖4(a)所示.最大光程差?l的大小決定了相干彩虹的環(huán)的數(shù)目,而光程差的徑向梯度決定了環(huán)的大小(也就是出射方向).相干彩虹的環(huán)數(shù)n=?l/λ.光程差的徑向梯度如圖4(b)所示,最高點(diǎn)對應(yīng)最大出射角?max,這就決定了相干彩虹的最外環(huán)的大小.對于比這個更小的角度(如圖4(b)中所示的?1),總是有兩條不同的路徑使得兩個分光束出射(對應(yīng)于圖中的r1和r′1),它們干涉的結(jié)果就是相干彩虹里較小的環(huán).
在白光水平地照射液體時,由于白光局部加熱產(chǎn)生大量微小氣泡,同時液體會發(fā)生對流,氣泡不斷上升,氣泡的分布具有上下不對稱性[22],導(dǎo)致光程差梯度在這兩個方向上存在差異.因此,液體所產(chǎn)生的相干彩虹上下不對稱,上面環(huán)數(shù)較密(因?yàn)樯戏降臍馀莞?平均密度變化得更慢,所以出射角度就會小一些).而當(dāng)白光自下而上地垂直照射液體時,雖然氣泡還是不斷上升,但是氣泡在以光傳播方向?yàn)檩S的分布是對稱的,因此干涉環(huán)也就是對稱的.此前的一些工作也注意到了對流的作用,特別是Sarkisov小組[4]和Karimzadeh[6,24]的工作.
圖4 相干彩虹的形成機(jī)制示意圖 (a)白光激光垂直照射樣品后的光程差l在樣品徑向上的分布;(b)由圖4(a)得到的光程差梯度(左半部分),?為出射角(由光程差在R方向上的導(dǎo)數(shù)決定),?0為最大出射角,r1和位置處對應(yīng)的兩束光出射方向相同,都是?1;(c)水平入射的白光照射水得到的相干彩虹,經(jīng)過532 nm干涉濾光片濾光后的結(jié)果;(d)白光自下而上照射水得到的相干彩虹,經(jīng)過532 nm干涉濾光片濾光后的結(jié)果Fig.4.Schematics of the formation mechanism of the coherent rainbows:(a)Optical path difference along the radial direction with the white laser focused into the sample;(b)derivative of the optical path difference along the radial direction(the left part),? is the outgoing angle which determined by the derivative and ?0is the maximum angle,two sub-beams at r1and have the same outgoing angle ?1;(c)coherent rainbows with an 532 nm interference filter,the white laser goes through the water sample horizontally;(d)coherent rainbows with an 532 nm interference filter,the white laser goes through the water sample from bottom to top.
我們認(rèn)為,此前的工作用單色激光照射懸濁液看到干涉環(huán)的原因是:各種懸濁液更容易吸收單色激光的能量(很多納米材料對光的吸收率都很大),從而引起密度(以及折射率)的變化.在此過程中,甚至可以產(chǎn)生微小氣泡,而氣泡和液體的差別,要遠(yuǎn)大于任何非線性效應(yīng)帶來的差別.
在增大光強(qiáng)的過程中,材料內(nèi)部的溫度升高,密度變小.對于液體而言,最大光程差?l總是隨著光強(qiáng)的變化而變化的,因?yàn)橐后w內(nèi)部密度更多依賴于氣泡;而對于固體而言,光強(qiáng)越大內(nèi)部更容易熔化,最大光程差?l隨之變大,所以環(huán)數(shù)變多.
在達(dá)到最大光強(qiáng)以后,逐漸減小光強(qiáng).因?yàn)橐后w具有流動性,局部密度可以恢復(fù)到從前,所以相干彩虹就是可逆的;而局部熔化的固體在凝固過程中很難回到從前的狀態(tài),相干彩虹就不一定是可逆的了.
上述分析只能定性地說明相干彩虹的形成機(jī)制,下面利用反射模式進(jìn)行更加詳細(xì)的定量研究.
白光照射到有色玻璃表面并被反射,在成像屏IS2上出現(xiàn)了相干彩虹(圖5(a)).通過顯微鏡可以觀察到,高強(qiáng)度白光的加熱使得有色玻璃發(fā)生了局部變形(圖5(b)),臺階儀的測量結(jié)果表明,玻璃表面形成了高斯?fàn)钔蛊?圖5(c)).
當(dāng)白光以入射角γ照射有色玻璃時,總會存在兩個分光束同時照射到有色玻璃表面凸起部分兩個斜率均為α的位置(r1,h1)和,如圖5(d)所示,這兩束光將朝著同一方向反射出去(出射張角即出射方向與入射方向的夾角為2α);切線1和切線1′平行,且距離為d,θ為入射光與切線的夾角,?h為兩個入射點(diǎn)的垂直高度差,?r為兩個入射點(diǎn)的徑向距離.類似于平行板干涉,當(dāng)光程差是波長的整數(shù)倍即滿足2dsinθ=nλ時,來自平行平面的反射光就會發(fā)生相長干涉.易知,θ=γ?α,δ=α;根據(jù)臺階儀測量結(jié)果,可知斜率α?1,這個值也遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于其他參數(shù),可以近似地認(rèn)為θ=γ.根據(jù)圖5(d)中關(guān)系,兩切線之間的距離d≈?h??r·α,因此光程差
光程差隨出射張角?(?=2α)的分布如圖5(e)所示.
圖5 相干彩虹的形成機(jī)制 (a)反射模式下的相干彩虹,經(jīng)過532 nm濾光片后呈現(xiàn)出清晰的環(huán)狀結(jié)構(gòu);(b)顯微鏡里看到的經(jīng)由白光照射后的樣品表面;(c)臺階儀測量結(jié)果,樣品表面呈現(xiàn)出高斯?fàn)钔黄?(d)光以入射角γ照射到有色玻璃表面,兩個分束光同時照射到有色玻璃表面上兩個斜率均為α的位置(r1,h1)和θ為入射光與切線的夾角,d為切線1和切線1′之間的距離,?h為兩個入射點(diǎn)的垂直距離,?r為兩個入射點(diǎn)的徑向距離;(e)光程差隨出射角的分布;(f)光程差的徑向梯度(左半部分),?為出射角,?0為最大出射角,r1和位置處對應(yīng)的兩束光出射方向相同,即三點(diǎn)之間區(qū)域的面積Fig.5.Formation mechanism of the coherent rainbows:(a)Coherent rainbows from a colored glass in the reflection mode;(b)the morphology of the colored glass illuminated by the white laser,as viewed under a microscope;(c)the surface topography of the colored glass along the dash line in(b),which is Gaussian as measured by a step pro filer;(d)two sub-beams at(r1,h1)and(),with the incident angle γ,illuminate on the surface of colored glass,where they have the same slope α,θ is the angle between the incident light and the tangent line,d is the distance of these two tangent lines,?h and?r are the height difference and the radial distance between(r1,h1)and()respectively;(e)optical path difference along the outgoing angle;(f)the derivative of the surface pro file fig.4(c)(the left part),? is the outgoing angle,?0is the maximum angle,two sub-beams at r1andhave the same emitting direction ?1,s is the area between
根據(jù)臺階儀測量結(jié)果得到的光程差的徑向梯度,可以得到光的出射張角如圖5(f)所示.?0為最大出射角,假設(shè)?1和分別為(r1,h1)和兩處的出射張角,而且?1=.由圖5(f)中可知,?0,?1和之間的面積
當(dāng)相長干涉時,每一對相同出射角對應(yīng)的面積s均為波長的整數(shù)倍除以2sinγ.也就是說,相鄰兩個干涉極大值的出射角?n?1和?n之間的面積(圖5(f)中陰影區(qū)域)正好是λ/(2sinγ).
利用(1)式和臺階儀測量的結(jié)果(圖5(c)),模擬了干涉極大值的分布,如圖6(a)所示.可以發(fā)現(xiàn),中心處的環(huán)很密,隨著出射角的增大,環(huán)越來越稀疏,這很好地符合了實(shí)驗(yàn)中觀測到的干涉環(huán)內(nèi)密外疏的特征,而且環(huán)的總數(shù)與觀測結(jié)果相同.通過圖5(c)和圖5(e)模擬得到了相干彩虹經(jīng)過600 nm濾光片濾光后的單色環(huán)(圖6(b)),與實(shí)驗(yàn)中觀察到的單色環(huán)(圖6(c))較為接近.實(shí)驗(yàn)觀測的相干彩虹不是完全的圓對稱圖案,因?yàn)檎缗_階儀測量的結(jié)果表明的那樣(數(shù)據(jù)沒給出),有色玻璃表面的凸起并不是完全圓對稱的.
圖6 相干彩虹的模擬結(jié)果(波長選擇為600 nm) (a)模擬得到的干涉圖案的徑向分布;(b)模擬得到的干涉圖案;(c)有色玻璃實(shí)驗(yàn)中觀察到的相干彩虹(經(jīng)過600 nm干涉濾光片濾光后的結(jié)果)Fig.6.Simulation results(wavelength is set to be 600 nm):(a)Simulated interference pattern along the radial direction;(b)simulated interference pattern;(c)observed coherent rainbows from colored glass.
有色玻璃能很好地吸收光熱而熔化,從而產(chǎn)生光程差,而同樣條件下實(shí)驗(yàn)室里常見的光學(xué)玻璃如反射鏡、透鏡等,卻不能出現(xiàn)相干彩虹,這是因?yàn)檫@些光學(xué)元件純度都較高,對光的吸收少,大部分光直接透過無法使其融化,所以無法形成相干彩虹.
在增大白光功率的過程中,有色玻璃被持續(xù)加熱,局部不斷熔化,表面形變增大,因而光程差隨之增大,相干彩虹的環(huán)數(shù)增多.而在減小白光功率的過程中,有色玻璃逐漸冷卻,表面凸起變小,因而干涉環(huán)縮小,隨后有色玻璃局部開始凝固,表面形變不再變化,繼續(xù)減小光強(qiáng)就不再引起光程差的變化,干涉環(huán)的環(huán)數(shù)和大小也不會發(fā)生變化,只是亮度變暗,直至看不見.
由此可見,我們不需要引入任何參數(shù),完全利用實(shí)驗(yàn)測量的結(jié)果,就很好地模擬了觀測到的干涉環(huán).這進(jìn)一步說明了本文理論解釋是正確的.
我們在多種液體和固體材料中觀測到了相干彩虹,無論是透射模式還是反射模式,相干彩虹的形成機(jī)制都在于光程差帶來的干涉效應(yīng):透射模式下,光程差的出現(xiàn)源于白光局部的加熱改變了液體(固體)的密度以及折射性質(zhì);反射模式下,光程差來自于有色玻璃表面的形變.光程差的存在使得不同波長的光都發(fā)生干渉,形成了彩色的干涉環(huán).最大光程差?l決定了相干彩虹環(huán)的數(shù)目,光程差的徑向梯度(出射方向)決定了干涉環(huán)的大小.液體中相干彩虹的顯著不對稱性的原因在于液體中氣泡因?qū)α鲗?dǎo)致的不對稱分布.改變光強(qiáng)時,液體樣品和固體樣品的變化趨勢有所不同是因?yàn)橐后w中密度的改變依賴于氣泡,氣泡隨著光強(qiáng)的改變近似呈線性;而固體中密度的改變源于材料的相變,并不總是隨著光強(qiáng)而線性變化.我們以有色玻璃為樣品在反射模式下詳細(xì)研究了相干彩虹的形成機(jī)制,而且定量的擬合結(jié)果與實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象符合得很好.
感謝與中國科學(xué)院半導(dǎo)體研究所孫寶權(quán)研究員、中國科學(xué)院物理研究所趙繼民研究員和翁羽翔研究員進(jìn)行的有益討論.