基于光柵耦合懸空薄膜波導(dǎo)的折射率傳感器

韓 晶 馮勝飛

(首都師范大學(xué)物理系，北京 100048)

0 引 言

平板波導(dǎo)[1-5]、光纖[6-7]、納米線[8-10]等光學(xué)波導(dǎo)之所以能夠?qū)⒐獠ㄏ拗圃谄渲袀鞑?，是利用了光波從光密介質(zhì)入射到光疏介質(zhì)中的全反射特性.光波在波導(dǎo)中傳播時光場分布存在一定的模式，即所謂的波導(dǎo)模式[11].即使是在全反射的情況下，波導(dǎo)模式的光場能量也并不都是限制在波導(dǎo)中的光密介質(zhì)中，而是有一部分光場以倏逝波的形式穿過光密介質(zhì)與光疏介質(zhì)的界面進(jìn)入到光疏介質(zhì)中.因此在臨近界面處的光疏介質(zhì)中折射率的變化會導(dǎo)致波導(dǎo)中波導(dǎo)模式的變化，通過測量波導(dǎo)模式的變化即可獲知波導(dǎo)外折射率的變化.這就是波導(dǎo)模式用于折射率傳感的基本物理機(jī)理.

由于光波導(dǎo)具有結(jié)構(gòu)尺寸小、可集成、靈活性好等優(yōu)點(diǎn)，光波導(dǎo)折射率傳感器件成為近年來的研究熱點(diǎn).基于波導(dǎo)模式的傳感器越來越趨向于小型化、功能多樣化.目前基于波導(dǎo)模式倏逝波的折射率傳感器的研究主要集中在器件結(jié)構(gòu)的優(yōu)化設(shè)計上.優(yōu)化設(shè)計需要統(tǒng)籌考慮波導(dǎo)模式的激發(fā)方式、波導(dǎo)模式與外界被檢測物的接觸方式和波導(dǎo)模式的探測三個方面.一般來說波導(dǎo)模式的激發(fā)方式有三種：端面耦合、光柵耦合和棱鏡耦合.波導(dǎo)模式與外界被檢測物的接觸方式一般來說都是直接接觸，即將被檢測物(一般是液體)直接滴在波導(dǎo)外表面上.波導(dǎo)模式的檢測通常有兩種方法：第一種是干涉法，同時將光波耦合進(jìn)入兩個波導(dǎo)，被檢測物只與其中一個波導(dǎo)的表面相接觸，光波從兩個波導(dǎo)出射后相遇發(fā)生干涉.通過測量干涉條紋的變化獲知被檢測溶液折射率信息.第二種方法是利用光柵與波導(dǎo)耦合時波導(dǎo)模式表現(xiàn)為結(jié)構(gòu)透射(反射)光譜中的谷(峰)的性質(zhì)[12-15]實(shí)現(xiàn)對波導(dǎo)模式共振波長變化的檢測.通過測量波導(dǎo)模式共振波長即可獲得外界被檢測物的折射率信息.光柵耦合的方法具有穩(wěn)定性好、測試光路簡單等優(yōu)點(diǎn).本文所設(shè)計的納米光柵耦合懸空薄膜波導(dǎo)折射率傳感器即采用光柵耦合方法.

然而，光柵耦合波導(dǎo)結(jié)構(gòu)用于折射率傳感時有兩個很明顯的缺點(diǎn)：(1)通常情況下光柵和被分析液體在波導(dǎo)同側(cè)，由于被分析液體與光柵相互接觸，降低了光柵的衍射效率；(2)光柵柵條的存在，減小了被檢測液體與波導(dǎo)的接觸面積，進(jìn)而減弱波導(dǎo)的倏逝場與被檢測液體相互作用的強(qiáng)度.為了克服以上兩個缺點(diǎn)，科研工作者已經(jīng)做出了很多的努力，一般的解決方案是提高光柵材料的折射率，例如，貴金屬光柵或高折射率光柵[16-17].光柵材料的折射率越高，其衍射效率受外界環(huán)境變化的影響越小.然而，貴金屬納米光柵的制備工藝復(fù)雜、難度較大、成本較高.如何采用工藝簡單、易制備、低成本的介質(zhì)光柵與波導(dǎo)相結(jié)合克服上述兩個缺點(diǎn)實(shí)現(xiàn)高性能折射率傳感有待進(jìn)一步研究.

本文提出的納米光柵耦合懸空薄膜波導(dǎo)的折射率傳感器能夠有效地克服以上兩個缺點(diǎn).與通常制備在基底上的波導(dǎo)不同之處在于，自由懸空薄膜波導(dǎo)的下表面對外界環(huán)境來說也是開放的，可以用于液體折射率傳感.因此用于激發(fā)波導(dǎo)模式的光柵結(jié)構(gòu)可以制備在波導(dǎo)的上表面，這樣波導(dǎo)模式的激發(fā)與傳感分別位于波導(dǎo)的兩側(cè)互不影響.波導(dǎo)下表面沒有結(jié)構(gòu)、平整光滑可以實(shí)現(xiàn)與被檢測液體的充分接觸.論文首先在理論上采用數(shù)值模擬計算了不同參數(shù)下結(jié)構(gòu)的透射光譜，分析了各個參數(shù)對波導(dǎo)模式共振波長以及傳感靈敏度的影響.然后，在實(shí)驗(yàn)上采用3D雙光子納米光刻技術(shù)在懸空氮化硅薄膜波導(dǎo)上制備了光刻膠納米光柵結(jié)構(gòu).最后用光纖收集結(jié)構(gòu)的透射光對器件的傳感特性進(jìn)行了表征.

1 器件設(shè)計與傳感性能數(shù)值模擬分析

1.1 器件設(shè)計及工作原理

光柵耦合懸空氮化硅(Si3N4)薄膜波導(dǎo)折射率傳感器的結(jié)構(gòu)設(shè)計及測試方法如圖1所示.在自由懸空的氮化硅薄膜波導(dǎo)上表面周期性排列的光刻膠(PR)納米線構(gòu)成納米光柵，用于激發(fā)氮化硅波導(dǎo)中的光波導(dǎo)模式.在自由懸空的氮化硅薄膜波導(dǎo)正下方放置一根端面切平的光纖，光纖端面和氮化硅波導(dǎo)下表面形成一個開放的腔，用于滴入待測液體.考慮到被分析液體的表面張力和浸潤性，以及大小為微米量級的光纖端面，使得被分析液體在光纖和氮化硅波導(dǎo)之間的微腔中形成一個倒錐體.因此在測量過程中，可以非常方便地更換待測液體，在一定程度上降低實(shí)驗(yàn)測量的難度，又能避免由液體壓力引起的氮化硅薄膜波導(dǎo)的破裂.

當(dāng)白光正入射到光柵表面，一部分光直接透射，另一部分光被光柵衍射，衍射光中波長滿足一定條件的光進(jìn)入氮化硅波導(dǎo)，在傳播過程中光波被波導(dǎo)上表面反射時將在結(jié)構(gòu)的透射和反射方向產(chǎn)生次級衍射.整個結(jié)構(gòu)的透射光是直接透射光和波導(dǎo)中傳播的光在透射方向衍射光的疊加.當(dāng)?shù)璨▽?dǎo)和光纖端面之間的液體折射率變化時，相應(yīng)的透射光光譜會發(fā)生變化，耦合進(jìn)入光纖的光就會發(fā)生變化.因此，通過測量耦合進(jìn)入光纖中透射光的共振波長的變化就可以推測外界溶液折射率的變化.定義入射光電場方向垂直于光柵柵條方向時為TM模式，電場方向平行于光柵柵條方向時為TE模式.根據(jù)文獻(xiàn)調(diào)研，TM模式比TE模式靈敏度高[14]，因此本文將主要研究TM模式下光柵耦合波導(dǎo)的傳感效果.

圖1 光柵耦合懸空氮化硅薄膜波導(dǎo)傳感器及其測試方法示意圖

1.2 器件參數(shù)優(yōu)化

為了獲得最佳的傳感靈敏度，需要對器件中各個參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化.實(shí)驗(yàn)中光刻膠折射率(np=1.5)，周圍環(huán)境折射率(na=1.0)以及氮化硅薄膜波導(dǎo)的折射率(nm)是固定值，無法調(diào)節(jié)，因此器件性能的優(yōu)化主要通過調(diào)節(jié)以下參數(shù)來實(shí)現(xiàn)：光柵周期(Λ)、高度(h)、光柵柵條寬度(w)和氮化硅波導(dǎo)厚度(t).首先是光柵周期，文獻(xiàn)研究表明光柵周期越大相應(yīng)的靈敏度越高[12]，考慮到本實(shí)驗(yàn)室現(xiàn)有光譜儀測量范圍是194～1 052 nm，因此我們把光柵周期設(shè)定為600 nm，以保證獲得最高的靈敏度，并且器件的波導(dǎo)共振波長不超出光譜測量范圍.其次，我們利用基于嚴(yán)格耦合波分析算法[18-19]的Gsolver[20]軟件對器件的透射光譜進(jìn)行分析，尋找最優(yōu)化的光柵柵條寬度w、光柵高度h和氮化硅薄膜厚度t，最終獲得優(yōu)化的器件參數(shù).氮化硅波導(dǎo)折射率參數(shù)取自Gsolver中的內(nèi)置參數(shù)(table model).被檢測物折射率(nl)變化范圍為1.30～1.40.

圖2是光柵高度h為200 nm，氮化硅薄膜厚度t為100 nm，外界溶液折射率為1.333，光柵占空比(f=w/Λ) 從0.1到0.9的結(jié)構(gòu)透射光譜.從圖中可以看到：(1) 當(dāng)f<0.2時，波導(dǎo)模式(透射光譜中的谷)很弱，幾乎難以辨認(rèn).當(dāng)f=0.3時，波導(dǎo)模式開始變得明顯，當(dāng)f>0.3時隨著f的增大波導(dǎo)模式往長波長處移動；(2) 波導(dǎo)模式的寬度和強(qiáng)度先逐漸增加，在f=0.7時達(dá)到最大，然后逐漸減??；(3) 瑞利反常波長在799.8 nm處，為待測溶液透射光中一級衍射波長λRayleigh=nl×Λ[21]處.上述現(xiàn)象的物理機(jī)制可以解釋如下，由于光刻膠的折射率大于空氣的折射率，光刻膠光柵和氮化硅薄膜可以看成一個復(fù)合波導(dǎo)，當(dāng)光柵占空比增加時，復(fù)合波導(dǎo)有效厚度增加，波導(dǎo)模式紅移.波導(dǎo)模式寬度對應(yīng)復(fù)合波導(dǎo)中光波傳播過程中的能量損失[22-23]，當(dāng)光柵占空比很小或者很大時，光柵表面都可以認(rèn)為是均勻且平坦的，此時能量損耗小，波導(dǎo)模式寬度窄.當(dāng)光柵占空比f為0.6或0.7時，光柵表面褶皺度最大，損耗最大.上述計算結(jié)果表明，可以通過調(diào)節(jié)光柵占空比進(jìn)一步調(diào)節(jié)波導(dǎo)模式的強(qiáng)度及共振波長.

圖2 光柵占空比(f=w/Λ)取不同值情況下光柵耦合氮化硅薄膜波導(dǎo)的透射光譜.其他參數(shù)：Λ=600 nm，h=200 nm，t=100 nm，na=1.0，np=1.5，nl=1.333

圖3是光柵周期Λ為600 nm, 高度h為200 nm,占空比f為0.6,外界溶液折射率為1.333，氮化硅波導(dǎo)厚度t從20 nm到120 nm時的透射光譜計算結(jié)果.可以看到，當(dāng)t< 80 nm時，波導(dǎo)模式很弱，幾乎難以辨認(rèn)；當(dāng)t≥80 nm時波導(dǎo)模式出現(xiàn)；隨著t的進(jìn)一步增加，波導(dǎo)模式紅移.上述計算結(jié)果表明，波導(dǎo)厚度越大，其波導(dǎo)模式共振波長越長.

圖3 氮化硅波導(dǎo)厚度(t)取不同值情況下光柵耦合氮化硅波導(dǎo)的透射光譜.其他參數(shù)：Λ=600 nm，h=200 nm，f=0.6，na=1.0，np=1.5，nl=1.333

圖4是光柵厚度h分別為100 nm、200 nm、300 nm時，溶液折射率nl從1.30以0.02為間隔變化到1.40時結(jié)構(gòu)透射光譜計算結(jié)果.計算中其他參數(shù)分別為Λ=600 nm，f=0.6，t=100 nm，na=1.0，np=1.5.當(dāng)折射率從1.30變化到1.40時，光柵厚度不同時，其波導(dǎo)模式的共振波長改變量也是不同的，分別從786.27 nm移動到839.50 nm (圖4(a))；從797.97 nm移動到841.55 nm(圖4(b))；從807.30 nm移動到843.98 nm(圖4(c)).相應(yīng)波長改變量分別為49.23 nm、43.58 nm和36.68 nm；其對應(yīng)的靈敏度為492.3 nm/RIU、435.8 nm/RIU和366.8 nm/RIU.然而，這三種情況下，瑞利反常(以星號標(biāo)識)波長都是從780 nm移動到840 nm，對應(yīng)靈敏度為600 nm/RIU.瑞利反常波長位置隨溶液折射率是線性變化，波導(dǎo)模式共振波長隨溶液折射率變化是非線性變化.以圖4(a)為例，溶液折射率變化初始階段，瑞利反常模式比波導(dǎo)模式移動速度快，隨著折射率nl逐漸增加，波導(dǎo)模式共振波長和瑞利反常波長位置逐漸靠近，隨后，波導(dǎo)模式變化速度較快.外界折射率nl為1.38和1.40時，波導(dǎo)模式和瑞利反常模式重合，在這個狹窄溶液折射率變化范圍內(nèi)，光柵耦合波導(dǎo)結(jié)構(gòu)的靈敏度能夠達(dá)到最大值600 nm/RIU.波導(dǎo)共振的波長位置可以通過調(diào)節(jié)光柵高度，光柵占空比，進(jìn)而可以調(diào)節(jié)瑞利反常波長和波導(dǎo)共振波長的重合位置，如圖4(b)所示，瑞利反常和波導(dǎo)模式重合區(qū)域在1.40以后.

綜上所述，要想獲得較高的折射傳感靈敏度，需要綜合調(diào)節(jié)光柵厚度、寬度、占空比以及氮化硅薄膜波導(dǎo)的厚度，使得波導(dǎo)模式盡可能靠近瑞利反常模式.另外，考慮到波導(dǎo)模式的共振波長與被檢測物折射率之間不是線性關(guān)系，當(dāng)器件結(jié)構(gòu)參數(shù)固定后其對外界折射率變化存在一個高靈敏度響應(yīng)的折射率范圍，因此在實(shí)際器件設(shè)計中要針對外界折射率區(qū)間合理選擇結(jié)構(gòu)參數(shù).

2 器件制備與傳感性能表征

實(shí)驗(yàn)中自由懸空的薄膜波導(dǎo)為商業(yè)化的氮化硅薄膜窗口，氮化硅薄膜大小為1 mm×1 mm，厚度為100 nm，是一種重要的薄膜光學(xué)材料，不僅具有透光率高、透光譜寬等特點(diǎn)，還具有耐磨損、耐腐蝕、應(yīng)力小等優(yōu)良的力學(xué)和化學(xué)性質(zhì)，能夠承受光刻膠和鏡頭油的雙重重力作用，滿足實(shí)驗(yàn)結(jié)構(gòu)制備的要求.氮化硅薄膜波導(dǎo)上的光刻膠納米光柵采用3D雙光子納米光刻系統(tǒng)[24]制備.過程如下：第一步，將光刻膠滴在氮化硅窗口的上表面；第二步，將滴有光刻膠的氮化硅窗口放入3D雙光子光刻系統(tǒng)，采用油浸物鏡將激光焦點(diǎn)聚焦在光刻膠與氮化硅薄膜的接觸面上；第三步，通過Nanowrite程序控制3D雙光子光刻系統(tǒng)中三維壓電陶瓷平移臺按照設(shè)定的光柵生成程序移動，從而將氮化硅薄膜上表面的光刻膠按照設(shè)定的光柵圖案曝光；第四步，將氮化硅薄膜取出，經(jīng)過顯影、定影后獲得光刻膠納米光柵耦合自由懸空波導(dǎo)結(jié)構(gòu).

周大國說：“這個我還真不知道，我跟他雖然熟，但是辦公區(qū)不同，所以呢平常也很少在一起，毛夫人后來報毛主任失蹤后，院方很重視，也報過警，陪同當(dāng)?shù)嘏沙鏊娜ニ霓k公室查過，也問他的助手及他科室的其他人，都沒有反常情況。他的電腦中還有才寫到一半的論文呢，桌上擺著的參考書也都是攤開著的，他還安排了差不多一周的日程，包括講學(xué)、去電視臺錄節(jié)目等。”

圖4 被檢測液體折射率不同取值情況下三種光柵厚度光柵耦合氮化硅波導(dǎo)的透射光譜 (a) h =100 nm； (b) h=200 nm；(c) h=300 nm.其余參數(shù)：Λ =600 nm，f=0.6，na=1.0，np=1.5

為表征結(jié)構(gòu)的傳感性能，搭建如圖5所示的測試系統(tǒng).實(shí)驗(yàn)采用EQ-99XFC寬帶白光光源，白光光源發(fā)出的光經(jīng)過準(zhǔn)直鏡準(zhǔn)直后，正入射到懸空氮化硅薄膜波導(dǎo)光柵一側(cè)，透過結(jié)構(gòu)后被一固定在調(diào)節(jié)精度為1 μm的三維平移臺上纖芯直徑為6 μm的光纖收集.光纖另一端連接到光譜儀上(海洋光學(xué)USB4000).圖5(b)是氮化硅薄膜上三維立體光柵的掃描電子顯微鏡圖片，周期600 nm，占空比0.72.

圖5 (a)光柵耦合氮化硅薄膜的實(shí)驗(yàn)裝置圖； (b)氮化硅薄膜上光柵結(jié)構(gòu)的掃描電子顯微鏡圖

利用上述搭建的測試光路測量了當(dāng)?shù)璞∧づc光纖之間分別為蒸餾水、酒精、異丙醇和顯影液(丙二醇甲醚醋酸酯)四種液體(折射率分別為1.333，1.361，1.375和1.401)時的透射光譜.在實(shí)驗(yàn)過程中，為了避免液體滴入氮化硅薄膜與光纖端面之間的縫隙中后由于表面張力的作用導(dǎo)致氮化硅薄膜緊密貼在光纖端面上，我們通過調(diào)節(jié)微米平移臺使得兩者間距為20～50 μm，從而避免氮化硅薄膜與光纖端面接觸對測試結(jié)果造成影響.實(shí)驗(yàn)過程中在滴加不同被檢測液體過程中未發(fā)現(xiàn)氮化硅薄膜的破裂，表明氮化硅薄膜具有良好的力學(xué)性能，同時也表明我們這種折射率傳感器系統(tǒng)的耐用性.雖然不同液體表面張力不同可能會導(dǎo)致氮化硅薄膜與光纖端面之間的間距微小改變，但是不同液體的表面張力之間的差異不足以造成幾十微米的間距變化，因而也不會對測試結(jié)果產(chǎn)生影響.

圖6給出了以氮化硅薄膜與光纖之間為空氣時的透射光譜為參考光譜時四種液體的相對光透射光譜曲線.相對透射光譜曲線定義為Trelative=(Iliquid(λ)-Ib(λ))/(Iair(λ)-Ib(λ))，其中Iliquid(λ)表示滴入被分析溶液后光纖收集到的光譜強(qiáng)度，Iair(λ)是氮化硅薄膜與光纖之間為空氣時光纖收集到的光譜強(qiáng)度，Ib(λ)是背景噪聲.圖6(a)中可以看出，每一條曲線在波長772 nm處都存在一個峰，這對應(yīng)光柵耦合氮化硅波導(dǎo)與光纖之間為空氣時的波導(dǎo)共振模式.波長分別為831.2 nm、845.17 nm、849.75 nm和856.03 nm處的谷對應(yīng)四種不同的溶液折射率.相對應(yīng)的瑞利反常波長理論值為 (λRayleigh=nl×Λ) 799.8 nm、816.6 nm、825 nm和840.6 nm.實(shí)驗(yàn)中波導(dǎo)模式和瑞利反常波長差分別為31.4 nm、28.57 nm、24.75 nm和15.43 nm.從實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)可得，隨著溶液折射率逐漸增加，波導(dǎo)模式和瑞利反常模式逐漸靠近.圖6(b)是相應(yīng)的模擬結(jié)果，模擬中參數(shù)選擇為光柵周期600 nm，光柵寬度為450 nm，占空比0.75，光柵高度200 nm，氮化硅薄膜厚度100 nm.此時波導(dǎo)模式共振波長位置和形狀與實(shí)驗(yàn)結(jié)果基本一致.

圖6 光柵耦合氮化硅波導(dǎo)對不同溶液傳感的(a)實(shí)驗(yàn)與(b)模擬結(jié)果

圖7為溶液折射率與波導(dǎo)共振波長之間的關(guān)系曲線.方塊和圓點(diǎn)分別對應(yīng)圖6(a)中的實(shí)驗(yàn)結(jié)果和6(b)中的模擬結(jié)果.由圖7可知，實(shí)驗(yàn)結(jié)果和模擬結(jié)果基本一致.由6(b)可知溶液折射率從1.333改變到1.361時，器件靈敏度的平均值為314.28 nm/RIU；折射率從1.375改變到1.401時，器件平均靈敏度為371.53 nm/RIU.圖6(a)實(shí)驗(yàn)結(jié)果中，相對應(yīng)靈敏度為501.78 nm/RIU和241.54 nm/RIU.

圖7 波導(dǎo)模式中波長位置與折射率的實(shí)驗(yàn)和模擬結(jié)果

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論結(jié)果具有一定的偏差，這是由于在光纖收集透射光的光譜測試系統(tǒng)中，光波進(jìn)入光纖后，不同模式之間相互干涉造成整個系統(tǒng)噪聲振蕩的半高全寬大約為2 nm，導(dǎo)致圖6(a)中的波導(dǎo)模式共振波長存在大約為2 nm的位置誤差，加之實(shí)驗(yàn)中測量的被分析液體折射率差別本身很小，因此造成實(shí)驗(yàn)結(jié)果與模擬結(jié)果之間存在一定的誤差.

3 結(jié) 論

本文提出了一種基于光柵耦合懸空氮化硅薄膜波導(dǎo)的液體折射率傳感器設(shè)計方案.通過將待測液體和光柵分別置于氮化硅波導(dǎo)兩側(cè)避免了因待測液體與光柵相互接觸引起的光柵衍射效率降低的問題，同時增加被分析液體與氮化硅波導(dǎo)的接觸面積，提高器件的靈敏度.采用數(shù)值模擬分析優(yōu)化了器件的參數(shù)設(shè)計，計算表明當(dāng)波導(dǎo)模式靠近瑞利反常模式時，器件靈敏度最高.通過改變光柵的周期、高度、厚度以及波導(dǎo)的厚度都可以實(shí)現(xiàn)對波導(dǎo)模式共振波長的調(diào)節(jié)，從而可以針對被檢測液體折射率的大小合理選擇結(jié)構(gòu)參數(shù)實(shí)現(xiàn)最優(yōu)化的傳感靈敏度.實(shí)驗(yàn)上采用3D雙光子光刻系統(tǒng)在氮化硅薄膜上制備了光刻膠納米光柵，并利用自搭建的光譜測試系統(tǒng)表征了器件的傳感性能，證明了設(shè)計方案的可行性.