燃油結(jié)焦影響因素及抑制方法綜述

王晨臣，彭孝天，王蘇明，劉衛(wèi)華，馮詩愚

（南京航空航天大學(xué)航空宇航學(xué)院，南京210016）

0 引言

近年來，世界各國都在進(jìn)行高馬赫數(shù)飛行器的研制，隨著馬赫數(shù)的提高，飛行器表面由于強(qiáng)烈的氣動加熱會使滯止溫度越來越高，導(dǎo)致熱負(fù)荷大幅增加，同時對航空發(fā)動機(jī)的性能要求也越來越高，提高發(fā)動機(jī)的性能需要更高的增壓比和渦輪前溫度，從而使發(fā)動機(jī)的熱負(fù)荷進(jìn)一步增加。于是飛行器上的熱管理問題成為高馬赫數(shù)飛行器發(fā)展過程中亟待解決的難題。采用傳統(tǒng)的機(jī)械制冷系統(tǒng)或制冷劑進(jìn)行冷卻，會不可避免地增加飛行器的負(fù)重，使用飛機(jī)所攜帶的燃料做冷源進(jìn)行冷卻，可有效解決這一問題。

使用飛機(jī)所攜帶的燃料作為冷卻劑時，由于吸熱使燃料溫度不斷升高，此時會不可避免地結(jié)焦。結(jié)焦會給飛行器帶來許多不利的影響，如換熱管路管壁結(jié)焦會使換熱管路壁面熱阻增加，導(dǎo)致壁面?zhèn)鳠崞焚|(zhì)惡化同時也影響了燃油的冷卻性能。結(jié)焦產(chǎn)物脫落后會隨著流體流到發(fā)動機(jī)噴嘴部位堵塞噴嘴[1]，改變噴嘴噴霧形狀，進(jìn)而影響霧化品質(zhì)，使燃燒室燃燒不充分，燃燒效率降低，使局部受熱過高等，嚴(yán)重時可導(dǎo)致發(fā)動機(jī)停車熄火。結(jié)焦還會導(dǎo)致金屬管道中滲碳，使發(fā)動機(jī)的機(jī)械性能降低，大大縮短發(fā)動機(jī)使用壽命。

因此，進(jìn)行結(jié)焦機(jī)理及結(jié)焦影響因素和抑制方法的研究對于飛機(jī)所攜帶的燃料做冷卻劑及飛機(jī)上的熱管理來說具有重要意義。

1 燃油結(jié)焦概述

1.1 燃油結(jié)焦分類和機(jī)理

隨著溫度的升高，結(jié)焦機(jī)理也會發(fā)生變化，可分為熱氧化結(jié)焦和裂解結(jié)焦。

熱氧化結(jié)焦的主要機(jī)理是隨著燃料溫度的升高，燃料產(chǎn)生自由基（R·），自由基再與燃料中溶解氧反應(yīng)生成氫過氧化物，從而生成結(jié)焦前體，結(jié)焦前體與熱氧化的其他小分子產(chǎn)物聚合生成大分子，從而結(jié)焦[2]，自由基（R·）參與的鏈?zhǔn)椒磻?yīng)過程如圖1所示，具體結(jié)焦過程如圖2所示。

圖1 自由基（R·）參與的反應(yīng)鏈過程

圖2 熱氧化結(jié)焦過程

隨著溫度繼續(xù)升高，燃料中溶解氧被消耗，熱氧化結(jié)焦速率下降，此時由于高溫導(dǎo)致的裂解結(jié)焦?jié)u漸占據(jù)主體地位，由于裂解結(jié)焦機(jī)理非常復(fù)雜，目前還沒有完全統(tǒng)一的理論，這里僅作簡單介紹。裂解結(jié)焦一般分為3種[3]：第1種為金屬催化生焦，高溫燃油在金屬催化下生成金屬碳化物，而金屬碳化物作為結(jié)焦前體，繼續(xù)與裂解產(chǎn)物反應(yīng)產(chǎn)生結(jié)焦；第2種為非催化生焦，主要由于燃料本身裂解產(chǎn)生的小分子產(chǎn)物間聚合、環(huán)化而形成大分子，再結(jié)合管壁上脫落的焦體和金屬粒子產(chǎn)生結(jié)焦；第3種為生成自由基導(dǎo)致的結(jié)焦，由于前2種原因生成的小分子產(chǎn)物，金屬碳須等物質(zhì)與熱裂解后生成的自由基反應(yīng)，進(jìn)一步脫氫縮合后產(chǎn)生積碳顆粒，從而產(chǎn)生結(jié)焦沉積物。在實際過程中，會有多種結(jié)焦機(jī)理同時發(fā)生作用，所以結(jié)焦是一個十分復(fù)雜的過程。

1.2 燃油結(jié)焦的影響因素

燃油結(jié)焦的影響因素主要有：溫度、壓力、流動方式、管路表面處理、添加劑或微量化合物、溶解氧含量等。其中對燃油結(jié)焦影響最大的因素是燃油本身溫度，其溫度不同不僅結(jié)焦的機(jī)理不同，而且結(jié)焦的速率和結(jié)焦量也有很大差異。壓力、流動方式以及管路表面處理一般只會導(dǎo)致結(jié)焦量或結(jié)焦分布位置發(fā)生變化。

2 燃油結(jié)焦特性研究現(xiàn)狀

2.1 溫度對燃油結(jié)焦的影響

大量的試驗數(shù)據(jù)表明，隨著溫度的升高，燃油首先發(fā)生熱氧化結(jié)焦，結(jié)焦速率逐漸增長到一峰值，然后下降；當(dāng)溫度升高到一定區(qū)域時，出現(xiàn)裂解結(jié)焦，其速率隨溫度升高而不斷增長。在過渡區(qū)域內(nèi)，熱氧化結(jié)焦和裂解結(jié)焦反應(yīng)共存，隨著溫度繼續(xù)升高，僅存在裂解結(jié)焦，且結(jié)焦速率隨溫度的升高而迅速增長。大多數(shù)燃油結(jié)焦速率隨溫度變化情況如圖3所示。

圖3 燃油結(jié)焦隨溫度變化

Taylor W F[4]在1974年通過對包括JP-5在內(nèi)的6種燃油進(jìn)行試驗得出：飽和空氣燃料的沉積物形成速率隨著溫度的升高而增長，在350～425℃溫度范圍的過渡區(qū)域急劇下降，然后隨著溫度升高再次增長；Giovanetti A J等[5]在1985年對Jet-A燃油熱穩(wěn)定性進(jìn)行了試驗，發(fā)現(xiàn)溫度對燃油沉淀形成具有顯著影響；Chin JS等[6]在1992年的試驗中認(rèn)為影響沉積速率最重要的因素是燃料溫度及其管壁溫度特別是壁表面和相鄰燃料之間的溫度差；Spadaccini L J等[7]在1999年對Jet-A和JP-8燃油進(jìn)行了一系列試驗，發(fā)現(xiàn)壓力和持續(xù)時間對沉淀速率的影響很小，溫度的影響最大。熱氧化結(jié)焦在316℃左右時達(dá)到峰值，然后由于溶解氧和結(jié)焦前體的消耗而降低，裂解結(jié)焦開始于約427℃，單調(diào)增加。

范啟明[8]等在2002年對吸熱型烴類燃料掛式四氫雙環(huán)戊二烯exo-THDCPD、甲基環(huán)己烷MCH以及航空煤油RP-3進(jìn)行了熱穩(wěn)定性研究，結(jié)果表明：3種燃料的熱氧化結(jié)焦在某溫度下存在波峰，熱裂解結(jié)焦隨溫度升高迅速增加，基本呈指數(shù)關(guān)系；王英杰[9]等在2009年研究了進(jìn)口溫度對航空煤油RP-3的管內(nèi)結(jié)焦的影響，結(jié)果表明：結(jié)焦速率隨溫度的升高先增加后下降，在80～160℃管內(nèi)壁結(jié)焦總量隨著油溫的升高先不斷增加，但當(dāng)進(jìn)口油溫超過127℃時，結(jié)焦總量基本保持不變，但隨著溫度的升高，結(jié)焦峰值向前推移，且結(jié)焦峰值增大。

2.2 壓力對燃油結(jié)焦的影響

壓力對燃油結(jié)焦的影響較小，一些試驗研究數(shù)據(jù)表明，隨著壓力的升高，結(jié)焦量小幅度減少，結(jié)焦分布稍有變化。Taylor W F[4]在1974年對2種燃油在不同壓力下進(jìn)行試驗表明壓力對燃油結(jié)焦有一定影響；琚印超[10]等在2010年進(jìn)行了壓力對航空煤油RP-3結(jié)焦影響的試驗，結(jié)果表明：壓力增大，管壁結(jié)焦峰值有略微向下游移動的趨勢，且結(jié)焦總量有所減少，即提高壓力對管壁有一定的結(jié)焦抑制。

2.3 流動方式對燃油結(jié)焦的影響

流動方式對結(jié)焦的影響較小，在水平、垂直的不同流動方式下，結(jié)焦量基本相等，結(jié)焦分布稍有不同；流速增大，結(jié)焦量增加。

Chin J S等[6]在1992年進(jìn)行的試驗表明流速和管徑通過影響雷諾數(shù)來影響沉積速率。在試驗覆蓋的流速范圍內(nèi)，沉淀速率隨雷諾數(shù)的增大而上升；Szetela E J等[11]在1985年進(jìn)行了RP-1、丙烷和天然氣分別流經(jīng)銅鍍和鎳鍍管壁時壁面溫度、燃料流速對燃油結(jié)焦影響的試驗發(fā)現(xiàn)，在銅鍍管路流動中，當(dāng)壁面溫度小于640 K時，結(jié)焦速率隨流速加快有所下降，當(dāng)壁面溫度高于640 K時，結(jié)焦速率隨流速加快而不斷提高。

范啟明[8]等在2002年進(jìn)行了3種航空燃料熱穩(wěn)定性方面的試驗研究，表明隨著燃料流速的加快，在低流速時熱氧化沉積增加較快，在高流速時增加緩慢，基本趨于一定值；熱裂解沉積量隨流速的加快而增加；吳瀚[12]等在2011年進(jìn)行了流動方式對航空煤油RP-3結(jié)焦影響的試驗，流動方式分為豎直向上、水平、豎直向下，試驗表明，結(jié)焦速率隨著溫度升高先增大后減小，存在峰值區(qū)域，在不同的流動方式下，結(jié)焦速率分布曲線相似，結(jié)焦總量相當(dāng)；Zhi T等[13]在2014年進(jìn)行了物理因素對超臨界狀態(tài)下航空煤油RP-3熱氧化結(jié)焦的影響的試驗發(fā)現(xiàn)，隨著管道質(zhì)量流速的加快，雷諾數(shù)不斷增大，此時管路表面結(jié)焦速率升高，但單位質(zhì)量RP-3的結(jié)焦量先減少，然后增加。

2.4 管路表面處理對燃油結(jié)焦的影響

大量研究表明，金屬材料對于熱氧化結(jié)焦和裂解結(jié)焦都具有強(qiáng)烈的催化作用。金屬表面上催化形成的沉積物促進(jìn)二次沉積，其通過反應(yīng)性物質(zhì)在初始沉積物上的反應(yīng)進(jìn)行。因而改善金屬表面材料微觀晶體結(jié)構(gòu)及材料表面鈍化對燃油結(jié)焦具有顯著的抑制效果。

And O A等[14]在2000年進(jìn)行了JP-8燃料在壁溫為500℃和壓力為3445 kPa下流經(jīng)不同壁面時的裂解結(jié)焦試驗，結(jié)果顯示管路表面碳沉積量大小排序為：鎳＞不銹鋼316＞不銹鋼304＞惰化硅制鋼管＞玻璃襯里不銹鋼。管路表面惰化處理可有效減少沉積量；Ervin J S等[15]在2003年使用 Jet-A燃料進(jìn)行了加熱管路表面處理和添加劑對結(jié)焦影響的試驗，表明在不同壓力下管路表面惰化處理可大大減少沉積量，管路表面處理和燃料添加劑對于減少沉淀量具有協(xié)同效應(yīng)；Dewitt M J等[16]在2011年使用不同航空燃料在超臨界條件下熱裂解結(jié)焦的試驗中發(fā)現(xiàn)，管路表面鈍化可有效抑制絲狀碳的形成，從而抑制裂解結(jié)焦。

金迪[17]等在2010年對航空煤油的試驗研究中發(fā)現(xiàn)，不銹鋼表面高溫氧化后生成的氧化物鈍化層可有效抑制RP-3在材料表面的熱氧化結(jié)焦，且氧化溫度越高，抑制效果越強(qiáng)；朱琨[18]等在2012年研究了不銹鋼表面進(jìn)行磷化、酸洗鈍化以及電解鈍化對超臨界壓力下航空煤油RP-3熱氧化結(jié)焦的抑制效果，發(fā)現(xiàn)不銹鋼表面的鈍化膜層可有效降低不銹鋼表面的催化活性，按抑制效果排序為：電解鈍化＞酸洗鈍化＞磷化鈍化；李范[19]等在2014年采用化學(xué)強(qiáng)氧化-陰極還原法，在材料表面得到穩(wěn)定的富鉻氧化層，使得材料表面平整致密，可有效減少結(jié)焦物質(zhì)的附著。

2.5 添加劑或微量化合物對燃油結(jié)焦的影響

添加劑抑制結(jié)焦效果因燃油的種類及添加劑或微量化合物的類型和添加量而異。對于熱氧化結(jié)焦，可使用抗氧化劑來抑制，抗氧化劑可消耗燃油中溶解氧或與熱氧化過程中的自由基作用，以抑制結(jié)焦前體的生成來達(dá)到抑制熱氧化結(jié)焦的目的；對于裂解結(jié)焦，不同的結(jié)焦抑制劑具有不同的抑制機(jī)理，包括使管路表面材料鈍化來抑制管壁的催化效應(yīng)，或消耗自由基，使其不能與裂解產(chǎn)物結(jié)合生焦從而抑制結(jié)焦，還可通過改變結(jié)焦的物理形態(tài)使之松散、易于清除來達(dá)到抑制效果，上述機(jī)理可同時進(jìn)行。

Taylor W F[20]在1976年研究了微量硫化合物對脫氧烴類航空燃料結(jié)焦速率的影響，通過向高度穩(wěn)定的JP-5燃料中加入質(zhì)量分?jǐn)?shù)為3‰的各種硫化物，發(fā)現(xiàn)沉淀量隨硫化物濃度的升高而增加，但并非線性變化，燃油脫氧對結(jié)焦形成過程的抑制作用取決于燃油中存在的微量硫化合物的類型和含量；Taylor W F等[21]又在1978年使用脫氧JP-5燃料，研究了微量氮、氧含量的存在對結(jié)焦速率的影響，發(fā)現(xiàn)氮化合物在高溫下基本無影響，但其中一些氮化合物在一定環(huán)境條件下將導(dǎo)致燃油儲存期間沉淀的形成，在研究的氧化合物中，發(fā)現(xiàn)過氧化物對燃料的穩(wěn)定性的危害非常大，一些酸、酯和酮危害次之，而其它物質(zhì)對沉積物的形成基本無影響；Pickard J M等[22]在1997年進(jìn)行了微量Fe2O3對Jet-A燃油熱氧化結(jié)焦影響試驗，通過在空氣飽和的Jet-A（POSF-2827）燃油（0.065‰的O2）中添加質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.004‰的氧化鐵，發(fā)現(xiàn)由于氧化鐵的催化自氧化，使得表面沉積的最大值和速率均有所降低；Wickham D T等[23]在2000年進(jìn)行的試驗表明，二苯基硒化物可在高壓狀態(tài)下在金屬表面形成非常穩(wěn)定的鐵、鎳硒化物，在低濃度下可顯著減少90%的絲狀碳的形成，從而有效抑制燃油結(jié)焦；Strohm JJ等[24]在2004年在JP-8航空燃料中添加體積分?jǐn)?shù)為2%的四氫化萘，發(fā)現(xiàn)管路表面的碳沉積量減少81%以上，幾乎不存在絲狀碳和硫化合物，表明加入四氫化萘不僅能有效抑制結(jié)焦，還可降低JP-8燃料中存在的有機(jī)硫化合物；Coleman M M等[25]在1992年通過對Jet-A航空燃油的相關(guān)試驗發(fā)現(xiàn)，苯甲醇、1,4-苯二甲醇和類似分子的物質(zhì)可抑制高溫下燃料的裂解結(jié)焦。

潘富敏[26]等在2001年分別進(jìn)行了含磷化合物、含硫化合物、堿金屬鹽及復(fù)合劑對航空煤油RP-3結(jié)焦抑制試驗，結(jié)果表明：含硫化合物的抑制效果優(yōu)于含磷化合物及堿金屬化合物，復(fù)合劑的抑制結(jié)焦性能比單劑大大提高,最佳配比時能抑制99%以上的結(jié)焦量；郭永勝[27]等在2004年進(jìn)行了P-2含磷結(jié)焦抑制劑的添加對吸熱型碳?xì)淙剂螻NJ-150裂解結(jié)焦速率影響的試驗，發(fā)現(xiàn)P-2含磷結(jié)焦抑制劑可明顯降低燃料裂解結(jié)焦速率，且不改變?nèi)剂狭呀鈿鈶B(tài)產(chǎn)物分布，同時有效改善結(jié)焦物質(zhì)的形態(tài)結(jié)構(gòu)以及碳?xì)湓氐慕M成，對清焦工作有較大幫助；郭永勝等[28]又在2005年進(jìn)行了含硫結(jié)焦抑制劑對吸熱型碳?xì)淙剂蟂-1裂解結(jié)焦速率影響的試驗，結(jié)果表明：含硫抑制劑可明顯降低燃料裂解結(jié)焦速率，且抑制效果好于含磷結(jié)焦抑制劑，但含硫抑制劑對燃料裂解產(chǎn)物的分布情況有一定影響；Guo W等[29]在2009年進(jìn)行了氫供體和有機(jī)硒對正十二烷和航空煤油RP-3結(jié)焦影響的試驗，分別使用了四氫化萘（THN）、R-四氫萘酮（THNone）和芐醇（BzOH）、二苯基硒化物（Ph2Se）和二苯基二硒（Ph2Se2）及其混合物，試驗發(fā)現(xiàn)這些添加劑可有效抑制正十二烷和航空煤油RP-3的結(jié)焦，并改變了沉積物的形態(tài)，氫供體主要通過降低裂解速率來抑制結(jié)焦，含硒化合物可同時降低由表面催化引起的熱氧化結(jié)焦和裂解結(jié)焦，二者還具有協(xié)同效應(yīng)；張強(qiáng)強(qiáng)等[30]在2013年進(jìn)行了添加抑制劑對航空煤油RP-3裂解和結(jié)焦影響的試驗，發(fā)現(xiàn)添加抑制劑后，燃料熱穩(wěn)定性有所提高，燃料裂解率降低，但降低幅度不明顯，添加劑同時抑制了表面催化結(jié)焦與自由基生長結(jié)焦的形成，由于添加劑的作用，積炭覆蓋表面效果更好，結(jié)焦速率下降，穩(wěn)定后結(jié)焦速率更低。

2.6 溶解氧含量對燃油結(jié)焦的影響

大量試驗研究證明，燃油中溶解氧含量對熱氧化二次反應(yīng)結(jié)焦過程起著至關(guān)重要的作用。降低燃油中溶解氧含量可顯著降低熱氧化結(jié)焦量。

Jones E G等[31]在1993年對Jet-A燃油的試驗中發(fā)現(xiàn)沉淀總量與溶解氧含量成比例，并將溶解氧與沉積物之間的緊密關(guān)系歸因于有害硫化合物的存在，試驗表明：分別在 205、195、185、175、165、155 ℃的等溫條件下測量空氣飽和燃料中溶解氧的耗盡，發(fā)現(xiàn)溶解氧消耗速率與溫度有著密切關(guān)系，在185℃的壁面和燃料溫度下，當(dāng)Jet-A燃料中溶解氧完全耗盡時，表面沉積量達(dá)到最大值，說明表面沉積速率和溶解氧消耗相關(guān)；Taylor W F[5]在1974年進(jìn)行了6種燃油在不同溶解氧濃度下的試驗，大量試驗數(shù)據(jù)表明，降低溶解氧濃度可有效減少燃油結(jié)焦；And JSE等[32]在1996年在對2種Jet-A燃油的試驗中發(fā)現(xiàn)，降低燃油中溶解氧含量，加熱段沉淀量反而增加，并將該現(xiàn)象與溶解氧部分消耗聯(lián)系在一起，當(dāng)溶解氧只有部分消耗時，存在1個并非最高的溶解氧濃度，其產(chǎn)生最多的沉積量；Ervin JS等[33]在1997年對航空燃油JP-8的試驗中發(fā)現(xiàn)沉積物的形成可能受到上游溶解氧含量的影響，在某些條件下，較少的溶解氧可以產(chǎn)生更多的沉淀物。

孫海云[34]等在2006年分別進(jìn)行了2,6-二叔丁基對甲基酚（BHT）和茶多酚（TPP）2種酚型抗氧劑作用下對吸熱型碳?xì)淙剂螻NJ-150的熱氧化穩(wěn)定性影響的試驗，發(fā)現(xiàn)加入BHT和TPP后，結(jié)焦量減少，顏色深度降低，抗氧劑可延長燃料的氧化誘導(dǎo)期，提高燃料熱氧化穩(wěn)定溫度；Pei X Y等[35]在2016年進(jìn)行了航空煤油RP-3熱氧化結(jié)焦特性試驗，試驗數(shù)據(jù)表明：在壓力為3 MPa和質(zhì)量流量為1 g/s的條件下，降低入口燃油的溶解氧濃度可顯著降低燃油熱氧化結(jié)焦量，在相同加熱條件下，與空氣飽和燃料相比，脫氧燃料的結(jié)焦量可降低31%，而更高的溶解氧含量將會導(dǎo)致更高的結(jié)焦量。

3 結(jié)束語

（1）根據(jù)對國內(nèi)外大量試驗數(shù)據(jù)的歸納分析可知，溫度是燃油結(jié)焦最大的影響因素，溫度不同，結(jié)焦機(jī)理不同。而壓力、流動方式對其影響很小，故常通過溶解氧含量、表面材料改性及添加劑來達(dá)到抑制結(jié)焦的目的。

（2）抑制燃油結(jié)焦，除進(jìn)行燃料精制外，還可針對不同的結(jié)焦機(jī)理采取不同方法。對于熱氧化結(jié)焦，可通過去除燃油中溶解氧（如氮?dú)庀礈?、使用分子篩吸附劑、化學(xué)還原劑、膜過濾器等）或通過添加抗氧化劑來抑制；對于裂解結(jié)焦，可通過添加結(jié)焦抑制劑（如供氫劑、金屬鈍化劑、分散劑、復(fù)合添加劑等）或通過反應(yīng)管路表面處理（如降低粗糙度和表面化學(xué)改性等）來抑制。

（3）燃油除氧系統(tǒng)具有可自循環(huán)、環(huán)保的優(yōu)點(diǎn)，該系統(tǒng)在理想效果下可將燃油中的溶解氧含量降到非常低的水平，從而杜絕熱氧化結(jié)焦。將其與添加抑制劑配合使用，將會比使用多種添加劑的方式更加可靠、實用，該方面研究必定被重視。

（4）對于裂解結(jié)焦，除添加結(jié)焦抑制劑外，通過化學(xué)方式對材料表面改性也為抑制結(jié)焦提供了新方向。該方法被認(rèn)為是今后解決燃油結(jié)焦最有希望的手段之一。

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