南京北郊冬季氣溶膠散射特征及其與PM2.5化學(xué)組成的關(guān)系

張程，于興娜，沈麗，呂睿，肖思晗，時(shí)政

南京信息工程大學(xué)氣象災(zāi)害教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，氣候與環(huán)境變化國(guó)際合作聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室，氣象災(zāi)害預(yù)報(bào)預(yù)警與評(píng)估協(xié)同創(chuàng)新中心，中國(guó)氣象局氣溶膠與云降水重點(diǎn)開(kāi)放實(shí)驗(yàn)室，江蘇 南京 210044

大氣氣溶膠是指懸浮在空氣中以固態(tài)或液態(tài)形式存在的顆粒物，空氣動(dòng)力學(xué)直徑在0.001～100μm 之間（王明星等，2001）。大氣氣溶膠可以通過(guò)直接輻射和間接輻射效應(yīng)對(duì)全球溫度變化造成影響，也能夠通過(guò)消光作用影響大氣能見(jiàn)度（Twomey，1991），消光作用（用消光系數(shù)表示）主要包括顆粒物和氣體的吸收和散射過(guò)程（劉愛(ài)霞等，2013），其中散射過(guò)程能夠造成大氣能見(jiàn)度減弱 60%～95%（朱崗昆，1990）。國(guó)內(nèi)對(duì)于氣溶膠消光特性中散射特征的研究已有頗多成果，比如，王開(kāi)燕等（2014）在2012年對(duì)廣州南沙區(qū)進(jìn)行研究發(fā)現(xiàn)，南沙散射系數(shù)最大值和最小值分別出現(xiàn)在10月和6月，冬季霾日散射系數(shù)稍大于霧霾日，與氣象要素中風(fēng)速的負(fù)相關(guān)性最為顯著。西安秋季大氣顆粒物的散射系數(shù)平均值為(579±387) Mm-1，具有典型的日變化特征，呈現(xiàn)夜晚高白天低的變化趨勢(shì)，散射效率為 3.09 m2·g-1（周雅清等，2015）。

南京地處長(zhǎng)三角地區(qū)，是經(jīng)濟(jì)發(fā)展比較迅速的地區(qū)之一，但空氣質(zhì)量與能見(jiàn)度水平卻日益下降（葉香等，2011），該地區(qū)已有研究表明，利用能見(jiàn)度反演的消光系數(shù)bext-vis與IMPROVE計(jì)算得到的消光系數(shù)bext-com相關(guān)系數(shù)良好，但bext-vis比bext-com高 70%（曹雙，2016）；夏季近地表不同高度的消光系數(shù)變化劇烈，不同季節(jié)的日均消光系數(shù)在一天之內(nèi)的變化也有差異（吳萬(wàn)寧等，2014）；南京霾期間的大氣消光主要由大量氣溶膠粒子造成，其中以粒徑較小的核模態(tài)粒子為主，約占總數(shù)的 80%（余洋等，2016）。馬佳等（2016）發(fā)現(xiàn) 2014年南京冬季平均消光系數(shù)為(398.72±219.88) Mm-1，而消光貢獻(xiàn)率最高的成分為有機(jī)物，占 38.81%。徐薇等（2015）通過(guò)對(duì)上海地區(qū)的散射系數(shù)與PM2.5關(guān)系進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)兩者存在顯著相關(guān)性，PM2.5化學(xué)組分對(duì)散射系數(shù)影響最大的是、OC和魏哲等（2017）則利用IMPROVE重構(gòu)公式得出邯鄲市 2013—2014年年均散射系數(shù)為 524.9 Mm-1，(NH4)2SO4是其最主要的貢獻(xiàn)源。但上述研究對(duì)散射特征與 PM2.5化學(xué)組分相關(guān)性的討論不多，尤其在南京地區(qū)相關(guān)研究比較有限。因此，在南京開(kāi)展氣溶膠散射特征與化學(xué)組成關(guān)系的研究具有十分重要的意義。本研究于2015年1月對(duì)南京北郊開(kāi)展觀測(cè)，獲取散射系數(shù)與PM2.5及其化學(xué)組分等同步數(shù)據(jù)，將大氣污染程度分為清潔、輕-中度污染與重度污染，分析了散射系數(shù)的變化特征及其與PM2.5化學(xué)組分的關(guān)系，以期為南京大氣環(huán)境問(wèn)題的解決提供新思路。

1 研究區(qū)概況

觀測(cè)地點(diǎn)位于江蘇省南京市浦口區(qū)南京信息工程大學(xué)（32°03'N，118°46'E）。該地區(qū)處于西風(fēng)帶，屬于季風(fēng)性氣候，春夏季以東南風(fēng)為主，秋冬季則以偏北風(fēng)為主。觀測(cè)地東面緊鄰寧六公路，東北和東南方向則分布著揚(yáng)子石化、南京鋼鐵集團(tuán)等大型化工、能源企業(yè)，南面毗鄰龍王山風(fēng)景區(qū)，西北兩側(cè)則為住宅區(qū)及農(nóng)田，該地區(qū)空氣質(zhì)量具有一定的區(qū)域污染特性。

2 材料與方法

2.1 儀器與方法

散射系數(shù)是氣溶膠光學(xué)性質(zhì)的重要參數(shù)之一，同時(shí)也是大氣消光系數(shù)的重要組成部分（何鎵祺等，2016），它反映了氣溶膠對(duì)輻射傳輸?shù)挠绊懀ㄔS建明等，2010）。本文所采用氣溶膠散射系數(shù)數(shù)據(jù)來(lái)自于放置于南京信息工程大學(xué)氣象樓樓頂?shù)拿绹?guó)TSI公司生產(chǎn)的3563型積分濁度儀，采樣時(shí)間為2015年1月20—31日，該儀器可以同時(shí)提供波長(zhǎng)分別為450、550和700 nm的總散射系數(shù)和后向散射系數(shù)。觀測(cè)前使用純凈CO2對(duì)儀器進(jìn)行標(biāo)定，并采用美國(guó) PERMA PURE公司生產(chǎn)的PD-100T-24MSS型Nafion干燥管進(jìn)行除濕。Nafion管利用濕度梯度使水分子從高濕向低濕端移動(dòng)的原理實(shí)現(xiàn)對(duì)樣氣的干燥，采樣前樣品空氣經(jīng)過(guò)干燥管干燥后使儀器內(nèi)部濕度控制在30%以下，減小水汽對(duì)顆粒物散射的影響。本文采用的是該儀器在550 nm波段的散射系數(shù)，時(shí)間分辨率為1 min（何鎵祺等，2016）。

實(shí)驗(yàn)中PM2.5樣品使用青島嶗山KC-120H采樣器采集，采集時(shí)間為2015年1月20—31日，切割頭流量為 100 L?min-1，采樣開(kāi)始時(shí)間為 21:00，每隔6 h采集1次樣品。常規(guī)氣象要素?cái)?shù)據(jù)通過(guò)位于南京信息工程大學(xué)內(nèi)的中國(guó)氣象局綜合觀測(cè)培訓(xùn)實(shí)習(xí)基地中的CJY-1型能見(jiàn)度儀和CAWSD 600型自動(dòng)氣象站觀測(cè)觀測(cè)獲得，觀測(cè)時(shí)間為 2015年 1月20—31日，能見(jiàn)度時(shí)間分辨率為5 min，氣象要素時(shí)間分辨率為1 h（馬佳等，2016）。

實(shí)驗(yàn)中使用Pall公司生產(chǎn)的90 mm石英膜和特氟龍濾膜采集顆粒物有機(jī)組分和無(wú)機(jī)組分。顆粒物質(zhì)量濃度通過(guò)稱重法獲得，稱重天平為瑞士Mettler Toledo MX5型微量天平，稱量精度為0.1 μg。水溶性離子的測(cè)定使用瑞士萬(wàn)通850 professional IC型色譜儀，測(cè)定大氣氣溶膠中Cl-、K+、NO2-、Ca2+、Na+、F-和 Mg2+等 10 種水溶性離子（馬佳等，2016）的質(zhì)量濃度。OC質(zhì)量濃度采用美國(guó)沙漠所研制的 Model 2001熱光碳分析儀分析測(cè)得。

為研究 PM2.5中各化學(xué)組分對(duì)散射系數(shù)的影響，本文采用Pitchford et al.（2007）于2007年建議的IMPROVE方程來(lái)重建各個(gè)化學(xué)組分與散射系數(shù)之間的關(guān)系。簡(jiǎn)化后的方程可表示為：

式中，bsp表示散射系數(shù)；x1表示(NH4)2SO4質(zhì)量濃度2-2表示 NH4NO3質(zhì)量濃度，表示有機(jī)質(zhì)（OM）的質(zhì)量濃度，主要包括有機(jī)碳和未測(cè)定的氫、氧等元素的質(zhì)量濃度，其值可以通過(guò)OC（有機(jī)碳）的質(zhì)量分?jǐn)?shù)乘上一個(gè)轉(zhuǎn)換系數(shù)獲得，一般而言，不同地區(qū)采用的轉(zhuǎn)換系數(shù)不同，本文用OC質(zhì)量濃度的1.6倍表示OM的質(zhì)量濃度（周瑤瑤等，2015）；x4表示 土 壤 塵 質(zhì) 量 濃 度 ， x4=2.2ρ(Al)+2.49ρ(Si)+1.63ρ(Ca)+2.42ρ(Fe) +1.94ρ(Ti)，根據(jù) Aldabe et al.（2011）研究結(jié)果，土壤塵的質(zhì)量濃度可用 20倍的Ca2+質(zhì)量濃度表示，即x4=20ρ(Ca)；x5表示粗粒子的質(zhì)量濃度，x5=ρ(PM10)-ρ(PM2.5)，但由于代表粗粒子的 CM 的質(zhì)量濃度對(duì)散射系數(shù)的貢獻(xiàn)很小且本次觀測(cè)未獲取PM10的質(zhì)量濃度，故忽略CM的貢獻(xiàn)（楊毅紅等，2017）；f(RH)根據(jù)當(dāng)天平均濕度，依照上甸子地區(qū)（Peng et al.，2009）研究結(jié)果取值。

2.2 數(shù)據(jù)處理

文中黑白圖形的繪制均采用OriginPro 9繪圖軟件，彩圖則通過(guò)HYSPLIT-4在線模式直接下載獲取。

3 結(jié)果與討論

3.1 氣象要素變化特征

圖 1所示為南京北郊冬季氣象要素逐時(shí)變化圖。最小能見(jiàn)度出現(xiàn)在1月25日，僅為0.94 km。由于1月26日開(kāi)始出現(xiàn)降水，能見(jiàn)度不斷提升，最大值出現(xiàn)在1月28日，為11.99 km，該日平均風(fēng)速、相對(duì)濕度和溫度分別為(1.8±1.1) m?s-1、(72.65%±18.33%)與(4.16±3.98) ℃。觀測(cè)期間能見(jiàn)度與溫度之間幾乎無(wú)相關(guān)性（r=0.04），與風(fēng)速呈正相關(guān)（r=0.27），與相對(duì)濕度呈顯著負(fù)相關(guān)（r=-0.5）。

圖1 氣象要素變化圖Fig. 1 Variation of meteorological parameters

3.2 PM2.5變化特征

研究期間，南京北郊 PM2.5日平均質(zhì)量濃度為(126.46±68.55) μg?m-3，為國(guó)家空氣質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)（75 μg?m-3）的1.6倍，低于2013年南京冬季PM2.5日平均質(zhì)量濃度(161.8±51.2) μg?m-3（劉興瑞等，2016），但高于2015年蘇州冬季(99.37±58.50) μg?m-3（王念飛等，2016）、2014 年上海冬季（85.1 μg?m-3）（王曉浩等，2015）與杭州冬季PM2.5日平均質(zhì)量濃度（67.9 μg?m-3）（沈建東等，2014），說(shuō)明 2015 年南京北郊冬季顆粒物污染相較于長(zhǎng)江三角洲地區(qū)而言較為嚴(yán)重。

根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB 3095—2012)》和《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定(HJ 633—2012)(試行)》，空氣質(zhì)量分指數(shù)（IAQI）為100時(shí)，對(duì)應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度恰為二類環(huán)境空氣功能區(qū)24 h 的平均值（75 μg?m-3）（徐紅梅等，2015）。南京北郊2015年冬季PM2.5均為每日首要污染物，因此，PM2.5的空氣質(zhì)量分指數(shù)（IAQI）即為AQI（徐紅梅等，2015）。由于本次觀測(cè)所得數(shù)據(jù)有限，將PM2.5質(zhì)量濃度在 0～75 μg?m-3所對(duì)應(yīng)的大氣污染程度劃分為清潔；將 75～150 μg?m-3與 150～250 μg?m-3對(duì)應(yīng)的大氣污染程度分別劃分為輕-中度污染和重度污染。據(jù)統(tǒng)計(jì)，觀測(cè)期間清潔天、輕-中度污染與重度污染分別出現(xiàn)2天、5天和3天，對(duì)應(yīng)的PM2.5日平 均 質(zhì) 量 濃 度 分 別 為 (41.26±1.10) μg?m-3、(109.36±28.04) μg?m-3與(211.76±25.84) μg?m-3。

3.3 散射系數(shù)分布特征

從整體上看，大部分氣溶膠散射系數(shù)小時(shí)值都出現(xiàn)在600 Mm-1以下，但在1月24—26日期間，散射系數(shù)小時(shí)值絕大多數(shù)出現(xiàn)在500 Mm-1以上，尤其是 1月 24日的小時(shí)平均值均超過(guò) 600 Mm-1，最大值接近1400 Mm-1。將本次觀測(cè)所得的240個(gè)有效數(shù)據(jù)以100 Mm-1為間距獲取散射系數(shù)小時(shí)值的統(tǒng)計(jì)分布圖，結(jié)果如圖 2所示，南京北郊散射系數(shù)在500 Mm-1以下的頻率為67.1%，而800 Mm-1以上的僅為8.3%。頻率較高的兩個(gè)區(qū)間分別為 100～200 Mm-1和 400～500 Mm-1，均為20%左右。

圖2 散射系數(shù)小時(shí)值的統(tǒng)計(jì)分布Fig. 2 Statistical distribution of the scattering coefficients

3.4 PM2.5與散射特征關(guān)系研究

觀測(cè)期間，南京北郊?xì)馊苣z散射系數(shù)日均值為(423.36±265.34) Mm-1。圖3所示為散射系數(shù)與PM2.5質(zhì)量濃度小時(shí)值的變化情況，兩者變化趨勢(shì)近似一致，均于1月21日、24日和30日達(dá)到峰值，最高峰值均出現(xiàn)在24日，分別達(dá)到241.4 μg?m-3和877.6 Mm-1。通過(guò)相關(guān)性分析（圖4）可知，PM2.5質(zhì)量濃度與散射系數(shù)相關(guān)性較好，相關(guān)系數(shù)r達(dá)0.93。清潔天、輕-中度污染天與重度污染天中散射系數(shù)日均值隨污染程度上升而不斷上升，依次為(192.50±36.79) Mm-1、 (418.08±69.16) Mm-1和(710.00±141.84) Mm-1，這與PM2.5質(zhì)量濃度的變化趨勢(shì)相吻合。

圖3 散射系數(shù)與PM2.5質(zhì)量濃度變化圖Fig. 3 Variations of scattering coefficients and PM2.5 mass concentrations

圖4 觀測(cè)期間內(nèi)散射系數(shù)與PM2.5的相關(guān)性Fig. 4 Correlation between scattering coefficients and PM2.5 mass concentrations樣本量：n=239

圖5 所示為南京北郊冬季不同污染程度下氣溶膠散射系數(shù)與PM2.5質(zhì)量濃度的日變化。由圖可知，南京北郊冬季散射系數(shù)的日平均變化情況與輕-中度污染天和重度污染天基本相同，總體上呈“三峰型”分布，3個(gè)峰值所對(duì)應(yīng)的時(shí)間分別為05:00、14:00和18:00—20:00。05:00左右由于逆溫層的存在，污染物擴(kuò)散作用受阻并不斷積累，造成污染物質(zhì)量濃度不斷升高，散射系數(shù)隨之升高（徐薇等，2015）。隨著白天溫度上升，大氣對(duì)流運(yùn)動(dòng)增強(qiáng)，低層大氣顆粒物的質(zhì)量濃度伴隨垂直輸送的加快而不斷降低，散射系數(shù)值也不斷下降，一般在中午達(dá)最低值（圖 5中 11:00），此時(shí)溫度與太陽(yáng)輻射強(qiáng)度均達(dá)到一天中的較高水平。有研究表明（張勇等，2012），二次氣溶膠也可能導(dǎo)致下午時(shí)段出現(xiàn)峰值，結(jié)合圖5可知，由于在 12:00—14:00期間PM2.5質(zhì)量濃度不斷上升，散射系數(shù)在14:00出現(xiàn)的次峰可認(rèn)為是污染物質(zhì)量濃度升高所造成的結(jié)果。此后太陽(yáng)輻射減弱，溫度降低，逆溫層再次形成，散射系數(shù)于18:00—20:00達(dá)到第3個(gè)峰值。

圖5 不同污染程度下散射系數(shù)及PM2.5質(zhì)量濃度日變化Fig. 5 Diurnal variation of scattering coefficients under different pollution levels and the mass concentration of PM2.5

與重度污染天中較大的變化幅度（636.10～823.48 Mm-1）相比，輕-中度污染天與清潔天中散射系數(shù)變化幅度較為平穩(wěn)，但也分別呈現(xiàn)出較明顯的“三峰”和“雙峰”變化。有所不同的是，散射系數(shù)在兩種污染天的午后均出現(xiàn)峰值而清潔天沒(méi)有，這主要是由于污染天中 PM2.5污染水平較高，氣溶膠成分更為復(fù)雜，重度污染與輕-中度污染天中午后 PM2.5質(zhì)量濃度分別為 212 μg?m-3和 108μg?m-3，遠(yuǎn)高于清潔天（35 μg?m-3）。

3.5 PM2.5化學(xué)組分對(duì)散射系數(shù)的影響及貢獻(xiàn)

Cl-/Na+比值可以反映Cl-來(lái)源情況（陳永橋等，2005）。觀測(cè)期間，Cl-/Na+為 16.1，遠(yuǎn)高于海水中的比值 1.8，判斷其來(lái)源主要為燃煤及生物質(zhì)燃燒（Wang et al.，2005）。因此，觀測(cè)期間海鹽因子對(duì)散射系數(shù)的影響可以忽略，不采用考慮海鹽粒子對(duì)氣溶膠散射貢獻(xiàn)的IMPROVE修正方程。

利用式（1）對(duì)整個(gè)觀測(cè)期間的有效數(shù)據(jù)進(jìn)行計(jì)算得到重建散射系數(shù)（430.89 Mm-1），與實(shí)測(cè)散射系數(shù)值（448.2 Mm-1）相關(guān)性較高（r=0.896），但重建值小于實(shí)測(cè)值，這可能是因?yàn)椴煌貐^(qū)土壤塵成分存在差異。圖6所示為不同污染程度下重建、實(shí)測(cè)散射系數(shù)的相關(guān)性情況（清潔天樣本數(shù)據(jù)較少，故清潔天圖略）。由圖可見(jiàn)，在輕-中度污染天

于污染物擴(kuò)散（何鎵祺等，2016），而局地源的排放（肖思晗等，2016）不斷加劇污染物的堆積，因此污染程度由輕-中度污染逐漸演變成重度污染。圖8(b)所示為1月28日清潔天的氣團(tuán)后向軌跡，高低空均受南下的北方氣團(tuán)影響。1月30日污染程度由清潔轉(zhuǎn)變?yōu)檩p-中度污染，如圖8(c)所示，高空氣流主要源自于西北部而低空氣流則受西北氣流影響，途經(jīng)山西，河北、山東和江蘇北部最后抵達(dá)南京，與1月24日情況類似，局地源排放為南京北郊污染物質(zhì)量濃度上升的主要原因。

4 結(jié)論

（1）2015年冬季南京北郊不同大氣污染程度下氣溶膠散射系數(shù)日均值為(423.36±265.34) Mm-1，且與PM2.5相關(guān)性均較好（r=0.93），PM2.5是影響大氣散射的主要物質(zhì)。散射系數(shù)低于500 Mm-1的頻率為67.1%。

（2）散射系數(shù)日變化總體呈“三峰”分布，05:00出現(xiàn)第 1個(gè)峰值，10:00—12:00降至谷底，14:00與18:00—20:00依次出現(xiàn)第2個(gè)和第3個(gè)峰值。

（3）利用 IMPROVE方程計(jì)算后發(fā)現(xiàn)重建散射系數(shù)與實(shí)測(cè)散射系數(shù)相關(guān)性很高（r=0.896），結(jié)合兩種污染天內(nèi)二者較高的相關(guān)性，可認(rèn)為IMPROVE方程能夠較好地反映PM2.5中主要化學(xué)組分對(duì)大氣散射系數(shù)的貢獻(xiàn)情況。研究期間，硝酸鹽、硫酸鹽與有機(jī)物是影響散射系數(shù)的最主要貢獻(xiàn)源。

（4）通過(guò)氣團(tuán)后向軌跡模擬推測(cè)，局地源的排放使污染物不斷累積，是研究期間大氣污染加重的主要原因。

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