激光場(chǎng)中鋰原子發(fā)射的電離閾值以下低階諧波的研究

張啟迪， 李鵬程， 趙松峰， 周效信

(西北師范大學(xué)物理與電子工程學(xué)院, 蘭州730070)

1引 言

自上世紀(jì)80年代末從實(shí)驗(yàn)上發(fā)現(xiàn)氣體在激光場(chǎng)中發(fā)射高次諧波(High-order harmonic generation,HHG)現(xiàn)象以來[1,2]，人們對(duì)高次諧波的研究產(chǎn)生了極大的興趣[3-6]，一方面是需要理解高次諧波的發(fā)射機(jī)理[7]，另一方面，高次諧波是合成超短阿秒脈沖的重要途徑[8].當(dāng)強(qiáng)激光場(chǎng)與原子分子相互作用時(shí),所發(fā)射的高次諧波是一種非線性現(xiàn)象,對(duì)于平臺(tái)區(qū)域的高次諧波，其產(chǎn)生機(jī)理可用半經(jīng)典的三步模型[3]來解釋：當(dāng)原子在強(qiáng)激光場(chǎng)的驅(qū)動(dòng)下，激光場(chǎng)和原子實(shí)的庫(kù)侖場(chǎng)聯(lián)合作用形成一個(gè)勢(shì)壘,原子中的價(jià)電子會(huì)隧穿這個(gè)勢(shì)壘而進(jìn)入到連續(xù)態(tài)，處于連續(xù)態(tài)的電子會(huì)被激光場(chǎng)加速，當(dāng)激光場(chǎng)反向時(shí)，電子會(huì)改變方向并向原子實(shí)加速運(yùn)動(dòng),從激光場(chǎng)獲得能量，當(dāng)電子返回原子實(shí)附近時(shí),與原子實(shí)復(fù)合回到基態(tài)，從而將電子從激光場(chǎng)獲得的能量以光子的形式輻射出來，即發(fā)射高次諧波.對(duì)于處在平臺(tái)區(qū)域的高次諧波可以很好地用三步模型加以解釋.近年來,人們對(duì)電離閾值以下的低階諧波(Low-order harmonic generation, LOHG)進(jìn)行了研究,研究結(jié)果表明,低階諧波的發(fā)射要比平臺(tái)區(qū)域的諧波發(fā)射機(jī)理復(fù)雜的多,不能用三步模型來解釋,因?yàn)榈碗A諧波牽涉到原子束縛態(tài)在激光場(chǎng)中的性質(zhì), Camp 等人[9]研究了氦原子閾值附近諧波的提高，他們發(fā)現(xiàn)諧波的提高主要來源于原子基態(tài)和發(fā)生Stark移動(dòng)的激發(fā)態(tài)之間的多光子共振，Beaulieu等人[10]研究了閾值附近氬原子諧波的結(jié)構(gòu). 觀察到除了通常的奇次諧波外，還存在著一些側(cè)峰，并且確定原子激發(fā)態(tài)對(duì)這些側(cè)峰的形成起著重要的作用，Li等人[11]通過同步壓縮變換技術(shù)(Synchrosqueezing transform,SST)[12]和半經(jīng)典分析研究了近閾值和閾值以下Cs原子低階諧波的性質(zhì)，Xiong等人[13]以氫原子為例，研究了這些低階諧波側(cè)峰形成的原因，最近，我們對(duì)He原子低階諧波的側(cè)峰進(jìn)行了研究[14],結(jié)合同步壓縮解釋了低階諧波的側(cè)峰結(jié)構(gòu)由兩部分組成，并且部分側(cè)峰和主峰之間的間隔可以用來估算原子激發(fā)態(tài)在激光場(chǎng)中的最大Stark移動(dòng).

對(duì)于其它原子如堿金屬原子在激光場(chǎng)低階諧波的性質(zhì)是否也存在側(cè)峰結(jié)構(gòu)以及側(cè)峰的性質(zhì)并沒有結(jié)論，雖然文獻(xiàn)[11]研究了堿金屬原子Cs的低階諧波，其側(cè)重點(diǎn)是低階諧波發(fā)射的動(dòng)力學(xué)過程，對(duì)堿金屬原子低階諧波的側(cè)峰結(jié)構(gòu)并未給與關(guān)注，本文研究了堿金屬的鋰原子在強(qiáng)激光場(chǎng)中電離閾值以下低階諧波出現(xiàn)的側(cè)峰性質(zhì)，利用鋰原子的精確模型勢(shì)，通過數(shù)值求解鋰原子在激光場(chǎng)中的三維含時(shí)薛定諤方程,計(jì)算了鋰原子的低階諧波譜,結(jié)果也出現(xiàn)了一些諧波的側(cè)峰結(jié)構(gòu),并利用SST技術(shù)對(duì)這些側(cè)峰性質(zhì)進(jìn)行了分析.

2理論方法

鋰原子屬于多電子原子，通常情況下可以把鋰原子作為準(zhǔn)單電子體系進(jìn)行處理，即由原子實(shí)和最外層的一個(gè)價(jià)電子組成.當(dāng)激光場(chǎng)不是太強(qiáng)的情況下，原子實(shí)作為凍結(jié)核來處理, 僅考慮價(jià)電子在激光場(chǎng)中動(dòng)力學(xué)過程. 在激光場(chǎng)中，該價(jià)電子受到原子實(shí)和激光場(chǎng)的共同作用而運(yùn)動(dòng)，原子實(shí)對(duì)價(jià)電子的作用可以用一個(gè)精確的模型勢(shì)表示，該模型勢(shì)可以表示為[15](如沒有特別說明,以下均采用原子單位)：

Crexp(-βr))

(1)

式中的相關(guān)參數(shù)為：z=3,α=7.90875,β=3.90006,C=10.321.在偶極近似下，激光對(duì)價(jià)電子的相互作用可以表示為：

V(r,t)=-E·r=-E0zf(t)sinωt

(2)

式中E0是激光場(chǎng)的電場(chǎng)分量，f(t)是激光脈沖的包絡(luò).這樣，鋰原子中價(jià)電子在激光場(chǎng)的運(yùn)動(dòng)可以用下述的三維含時(shí)薛定諤方程描述：

(3)

其中H0是鋰原子的無(wú)場(chǎng)下的哈密頓量：

(4)

利用含時(shí)廣義偽譜方法(TDGPS)[16]在球坐標(biāo)下對(duì)(3)式進(jìn)行數(shù)值求解, 已知t時(shí)刻體系的波函數(shù)，則t+Δt時(shí)刻的波函數(shù)可表示為：

(5)

通過對(duì)(5)式的演化，直到激光場(chǎng)結(jié)束，從而獲得原子在激光場(chǎng)作用下的含時(shí)波函數(shù),然后計(jì)算出在長(zhǎng)度規(guī)范下原子的誘導(dǎo)偶極矩：

dL(t)=〈ψ(r,t)|z|ψ(r,t)〉

(6)

通過Ehrenfest定理,可獲得誘導(dǎo)偶極加速度為：

(7)

對(duì)誘導(dǎo)的偶極矩或偶極加速度進(jìn)行傅里葉變換，可以得到原子發(fā)射的高次諧波譜：

(8)

(9)

下文我們稱由偶極矩得到的諧波稱為長(zhǎng)度形式，由偶極加速度得到諧波成為加速度形式.

為了更好地理解低階諧波的動(dòng)力學(xué)過程，我們采用同步壓縮變換技術(shù)(SST)，對(duì)發(fā)射的諧波在時(shí)頻空間進(jìn)行分析，相對(duì)于傳統(tǒng)的時(shí)頻分析方法(如Gabor變換，Morlet變換等)，SST 方法對(duì)于能量隨時(shí)間的變化的分辨率有很大提高，能夠更清楚的了解低階諧波發(fā)射的動(dòng)力學(xué)過程.

3結(jié)果和討論

首先，利用精確的模型勢(shì)(1)式，通過對(duì)角化的方法，得到無(wú)場(chǎng)下鋰原子的束縛態(tài)能級(jí)和相應(yīng)波函數(shù)，所得到束縛態(tài)能級(jí)在表1中給出，表中的第一行是NIST數(shù)據(jù)庫(kù)給出的數(shù)值[17]，第二行是我們利用精確的模型勢(shì)得到的結(jié)果.從表中可以看出，利用模型勢(shì)計(jì)算的能級(jí)與NIST中給出的結(jié)果符合得很好.

表1 鋰原子的能級(jí)值(Hartree)

為了確定計(jì)算的低階諧波的收斂性，我們對(duì)偶極矩得到的諧波和加速度得到的諧波進(jìn)行了比較，在計(jì)算過程中將上面得到無(wú)場(chǎng)下鋰原子的基態(tài)2s態(tài)作為初態(tài)，激光強(qiáng)度選為1.4×1012W/cm2，波長(zhǎng)為1600nm，sin2包絡(luò)，周期為25個(gè)，得到鋰原子的低階諧波，如圖1所示.由圖1可以看出，由長(zhǎng)度形式和加速度形式得到地諧波符合得很好，說明我們的計(jì)算結(jié)果是可靠的.因?yàn)榧铀俣刃问降玫降慕Y(jié)果更為可靠，下面我們?cè)诜治鲋C波譜的性質(zhì)時(shí)，均采用加速度形式的結(jié)果.

圖1 鋰原子長(zhǎng)度形式諧波譜和加速度形式諧波譜的比較Fig. 1 Comparison of the low-order harmonic spectra for the length and acceleration form of Li atom

從圖1還可以看出, 在電離閾值以下(即8階以下)，除了出現(xiàn)奇次諧波外，在第3階、第5階和第7階較低的一側(cè)還出現(xiàn)了側(cè)峰,只不過第5階的側(cè)峰不太明顯. 對(duì)于正常發(fā)射的低階諧波，即3、5、7……等諧波，這是由于原子在同一能級(jí)上形成的綴飾態(tài)之間的躍遷形成的，而對(duì)于側(cè)峰部分的形成，則需要對(duì)諧波譜進(jìn)行時(shí)頻分析來加以理解，為此，我們對(duì)加速度形式的諧波譜進(jìn)行了SST計(jì)算，計(jì)算結(jié)果在圖2(b)中給出.

圖2 激光波長(zhǎng)取為1600nm時(shí),(a)鋰原子的低階諧波譜，(b)相應(yīng)的SST時(shí)頻分析圖.Fig. 2 (a) Low-order harmonic spectra of lithium atom, (b) time-frequency analysis of SST with laser wavelength is 1600nm

由圖2(a)可以看出，第5階的側(cè)峰不太明顯，圖中的虛線位置是鋰原子的電離閾值.而由圖2(b)可以看出，第3階和第7階的側(cè)峰具有不同的特點(diǎn)，第3 階側(cè)峰會(huì)隨激光場(chǎng)結(jié)束而結(jié)束發(fā)射，因此，可以推測(cè)該側(cè)峰主要是原子的束縛態(tài)在激光場(chǎng)中形成的綴飾態(tài)之間的躍遷形成的，當(dāng)激光強(qiáng)度趨近于零時(shí)，這類躍遷也隨之消失.對(duì)于第7階諧波而言，除了在激光脈沖作用期間有諧波發(fā)射外(圖中是激光脈沖的下降沿)，當(dāng)激光結(jié)束后，側(cè)峰的諧波仍有發(fā)射，說明該側(cè)峰由兩部分組成：一部分是束縛態(tài)在激光場(chǎng)中形成的綴飾態(tài)之間的躍遷形成的，這些綴飾態(tài)包含了能級(jí)的Stark移動(dòng)；另一部分是無(wú)場(chǎng)下原子的激發(fā)態(tài)向基態(tài)躍遷形成的.由第7階側(cè)峰的位置剛好與激光結(jié)束時(shí)輻射的中心位置重合，因此該側(cè)峰的位置與第7階主峰的能量差反映了原子激發(fā)態(tài)的最大Stark移動(dòng).為了說明這一點(diǎn)，將我們?cè)谖墨I(xiàn)[14]中提出的公式應(yīng)用到鋰原子，其側(cè)峰的能量滿足：

(Ejp±m(xù)ω+Ux)-(E2s±nω)=q?ω

(9)

其中,Ejp±m(xù)ω是原子激發(fā)態(tài)Ejp在激光場(chǎng)中的綴飾態(tài)能級(jí),Ux是束縛態(tài)在t時(shí)刻的瞬時(shí)Stark移動(dòng),E2s±nω為原子基態(tài)在激光場(chǎng)中的綴飾態(tài)能級(jí), q為非整數(shù),q?ω是側(cè)峰的光子能量.相應(yīng)的能級(jí)圖如圖3所示.

圖3 激光場(chǎng)中Li原子的6p態(tài)和2s態(tài)的綴飾態(tài)能級(jí)Fig. 3 The 6p and 2s decorated state energy levels of lithium atoms in the laser field

對(duì)于通常的奇數(shù)階諧波,是由同一個(gè)束縛態(tài)形成的綴飾態(tài)之間躍遷形成的,由于需要滿足宇稱守恒,因此只有奇數(shù)階諧波產(chǎn)生,對(duì)于側(cè)峰而言,是由不同的束縛態(tài)形成的綴飾態(tài)之間的躍遷產(chǎn)生的,其側(cè)峰的能量反映了瞬時(shí)Stark移動(dòng),如圖中的躍遷①、②、③，當(dāng)激光結(jié)束時(shí)，側(cè)峰的位置與主峰的位置之差就是激發(fā)態(tài)的最大Stark移動(dòng).對(duì)照?qǐng)D2(b)中側(cè)峰的位置是q=6.6，可以推算該能級(jí)的最大Stark移動(dòng)為0.4階，對(duì)照表1中能級(jí)值，可以算出，該躍遷是由6p-2s的躍遷形成的，因此，6p態(tài)的最大Stark移動(dòng)為0.4階,相當(dāng)于1.0Up (Up為電子的有質(zhì)動(dòng)力能). 為了確定第7階側(cè)峰的確就是6p-2s的躍遷，我們還可以通過原子在激發(fā)態(tài)的布居數(shù)來證明，為此，我們計(jì)算了激光脈沖將要結(jié)束時(shí)原子在np激發(fā)態(tài)的布居數(shù)，如圖4所示，的確就是6p態(tài)的布居數(shù)最大，與能級(jí)差得到的結(jié)果一致.由上面分析可以看出，圖2(a)中的第7階側(cè)峰主要來源于無(wú)場(chǎng)下6p-2s態(tài)之間的躍遷，其輻射的諧波能量剛好是相應(yīng)躍遷能級(jí)差，由此可以估算出6p態(tài)的最大Stark移動(dòng)，同時(shí)也可以看出，第3階的側(cè)峰則僅是綴飾態(tài)之間的躍遷產(chǎn)生的.

按照上面的分析,如果采用其它波長(zhǎng)的激光脈沖驅(qū)動(dòng)鋰原子，當(dāng)激光結(jié)束時(shí)，有可能不是6p的布居數(shù)較大，而是其它激發(fā)態(tài)的布居數(shù)較大，這時(shí)一些低階諧波的側(cè)峰位置就會(huì)有所不同，為此，我們使用激光波長(zhǎng)為1800nm,激光強(qiáng)度仍為1.4×1012W/cm2來驅(qū)動(dòng)鋰原子，得到了相應(yīng)的低階諧波譜,并對(duì)這些諧波進(jìn)行了SST時(shí)頻分析計(jì)算，相應(yīng)的結(jié)果在圖4中給出.

圖4 激光波長(zhǎng)取為1800nm時(shí),(a)鋰原子的低階諧波譜，(b)相應(yīng)的SST時(shí)頻分析圖. Fig. 4 (a) Low-order harmonic spectra of lithium atom, (b) time-frequency analysis of SST with laser wavelength is 1600nm

由圖4(a)可以看出，閾值以下的諧波，如第3，5，7階諧波也都出現(xiàn)了側(cè)峰結(jié)構(gòu)，與圖2不同的是當(dāng)激光結(jié)束時(shí)，有兩個(gè)側(cè)峰仍在發(fā)射[見圖4(b)]，按照前面分析可以看出，第5階的側(cè)峰純粹是由原子的綴飾態(tài)之間的躍遷形成的，而第3階和第7階除了有綴飾態(tài)的貢獻(xiàn)外，還有無(wú)場(chǎng)下原子的激發(fā)態(tài)向基態(tài)躍遷的貢獻(xiàn)，根據(jù)側(cè)峰的位置，并對(duì)照表1的能級(jí)數(shù)值，可以推出第3階側(cè)峰主要是鋰原子的2p激發(fā)態(tài)向2s基態(tài)躍遷形成的，而第7階的側(cè)峰則是4p激發(fā)態(tài)向2s基態(tài)躍遷形成的.而且通過這些側(cè)峰和相應(yīng)的主峰之間的能量差，可以推算出2p激發(fā)態(tài)的最大Stark移動(dòng)為0.49Up，4p激發(fā)態(tài)的最大Stark移動(dòng)為0.81Up.

為了進(jìn)一步確認(rèn)上面根據(jù)側(cè)峰位置結(jié)合激發(fā)態(tài)到基態(tài)能級(jí)差分析得到的結(jié)果，我們還對(duì)激光結(jié)束前的幾個(gè)周期內(nèi)原子在不同p激發(fā)態(tài)的布居數(shù)進(jìn)行了計(jì)算，計(jì)算結(jié)果如圖5所示.

圖5 鋰原子在激發(fā)態(tài)的布居數(shù). 激光波長(zhǎng)為(a) 1600nm, (b) 1800nmFig. 5 The population of the excited states of lithium atom, laser wavelength (a) 1600nm, (b) 1800nm

由圖5(a)的結(jié)果可以看出，在波長(zhǎng)為1600nm激光驅(qū)動(dòng)鋰原子情況下，當(dāng)激光脈沖從11.5周期到激光結(jié)束時(shí)，電子在激發(fā)態(tài)6p布居數(shù)遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其它激發(fā)態(tài)的布居數(shù),因此，無(wú)場(chǎng)下6p激發(fā)態(tài)到基態(tài)的躍遷是主要，這正好對(duì)應(yīng)圖2(a)中第7階側(cè)峰的情況；圖5(b)給出了激光波長(zhǎng)是1800nm情況下，不同p激發(fā)態(tài)電子的布居數(shù),當(dāng)激光脈沖快要結(jié)束時(shí),2p態(tài)和4p態(tài)的布居數(shù)遠(yuǎn)大于其它激發(fā)態(tài)的布居，因此，2p態(tài)和4p態(tài)向基態(tài)躍遷的幾率遠(yuǎn)大于其它態(tài)的躍遷，這一結(jié)果剛好與能級(jí)差的分析也是一致的.

4結(jié) 論

本文在單電子近似下，利用鋰原子的精確模型勢(shì)，通過數(shù)值求解鋰原子在激光脈沖驅(qū)動(dòng)下的含時(shí)薛定諤方程,研究了鋰原子在電離閾值以下的低階諧波譜.研究結(jié)果表明，鋰原子的低階諧波除了有通常的奇數(shù)次諧波外，還會(huì)出現(xiàn)一些側(cè)峰結(jié)構(gòu)，利用計(jì)算精度高的同步壓縮變換技術(shù)詳細(xì)分析了產(chǎn)生這些側(cè)峰結(jié)構(gòu)的機(jī)理，分析結(jié)果表明,通過SST時(shí)頻分析技術(shù)，我們能夠辨認(rèn)出鋰原子低階諧波側(cè)峰結(jié)構(gòu)有兩類：一類是由原子的束縛態(tài)在激光場(chǎng)中所形成的綴飾態(tài)之間的躍遷產(chǎn)生的，這部分諧波側(cè)峰會(huì)隨著激光脈沖的結(jié)束而結(jié)束，其中包含了束縛態(tài)的瞬時(shí)Stark移動(dòng),另一類的側(cè)峰既包含這些綴飾態(tài)之間躍遷的貢獻(xiàn)，還包含無(wú)場(chǎng)下原子的激發(fā)態(tài)向基態(tài)躍遷的貢獻(xiàn)，而這一部分的側(cè)峰即使激光脈沖結(jié)束了，原子在一些激發(fā)態(tài)仍有較大的布居數(shù)，所以還有諧波的發(fā)射，利用側(cè)峰的這一特點(diǎn)，可以通過計(jì)算側(cè)峰與主峰的能量差來估算原子激發(fā)態(tài)在激光場(chǎng)中的最大Stark移動(dòng).