液相射流吸收耦合氣相旋流分離煙氣脫硫

周先桃，王依謀，馬良，劉安林，何夢雅

（華東理工大學(xué)機械與動力工程學(xué)院，上海200237）

液相射流吸收耦合氣相旋流分離煙氣脫硫

周先桃，王依謀，馬良，劉安林，何夢雅

（華東理工大學(xué)機械與動力工程學(xué)院，上海200237）

在傳統(tǒng)的除霧型旋風(fēng)分離器基礎(chǔ)上進(jìn)行改進(jìn)，使其同時具備液相射流、氣液吸收反應(yīng)以及氣液分離功能，并將這一新型旋風(fēng)分離器用于煙氣脫硫?qū)嶒灐嶒炛袣庀酁楹琒O2煙氣，液相為NaOH或Na2CO3堿液吸收劑，通過調(diào)節(jié)吸收劑濃度、煙氣含硫濃度、煙氣噴射速度、吸收劑噴射速度、吸收劑固含率等參數(shù)得到其相應(yīng)脫硫率的變化。實驗研究表明：脫硫率隨吸收劑濃度的增加先增加，達(dá)到一定濃度后脫硫率幾乎不變；脫硫率隨SO2進(jìn)口濃度的升高而下降；隨進(jìn)口氣速的增大，脫硫率也一定程度增大；隨液體噴射速度的增加脫硫率先增大，增大到一定程度后脫硫率趨于不變；NaOH作為吸收劑所得最佳脫硫率可達(dá)85%，Na2CO3作為吸收劑，最佳脫硫率可達(dá)77%；當(dāng)其他參數(shù)一定時，加入一定量的CaCO3固體微粒，可以提高脫硫效率1%～2%。該液相射流吸收耦合氣相旋流分離裝置不僅脫硫效率高，而且脫硫劑損失少，投資成本與運行維護(hù)費用均低于相同處理量的煙氣脫硫塔，具有良好的應(yīng)用前景。

新型旋風(fēng)分離器；濕法煙氣脫硫；脫硫率；固含率

二氧化硫（SO2）氣體是主要大氣污染物之一，具有常溫下有刺激性異味、無色、有毒的特點，其存在嚴(yán)重危害人體健康，易造成酸雨等而腐蝕建筑。目前國際上已有多種排放控制技術(shù)，可以具體分為燃燒前脫硫、燃燒中脫硫和燃燒后脫硫3種[1-2]。煙氣脫硫（flue gas desulfurization，F(xiàn)GD）是世界上商業(yè)化應(yīng)用最廣泛的脫硫技術(shù)，主要包括石灰石-石膏法、氨法、海水法、活性焦（炭）吸附法、循環(huán)流化床脫硫法、旋轉(zhuǎn)噴霧干燥法、爐內(nèi)噴鈣法等[3-5]。按脫硫過程是否加水和脫硫產(chǎn)物的干濕形態(tài)，煙氣脫硫分為濕法、半干法、干法三大類脫硫工藝。濕法脫硫技術(shù)較為成熟，效率高，操作簡單[6-8]。石灰石-石膏濕法脫硫技術(shù)由于技術(shù)成熟、運行穩(wěn)定可靠、吸收劑廉價易得、脫硫效率高等優(yōu)點，是目前世界上應(yīng)用最為廣泛的脫硫技術(shù)，但在實際應(yīng)用中易出現(xiàn)系統(tǒng)結(jié)垢、堵塞、腐蝕等問題[9]。目前濕法脫硫技術(shù)采用的主要設(shè)備有撞擊流脫硫反應(yīng)器、旋轉(zhuǎn)填料床、吸收塔等[10-13]。撞擊流反應(yīng)器是兩股流體相向快速流動、撞擊而強化傳質(zhì)，脫硫效率達(dá)92%以上。旋轉(zhuǎn)填料床（rotating packed bed，RPB）脫硫反應(yīng)器是利用高速旋轉(zhuǎn)的填料產(chǎn)生超重力場強化氣液間的傳質(zhì)，脫硫率為85%以上。實際工業(yè)中脫硫設(shè)備大多采用吸收塔，吸收塔分為噴淋塔、填料塔、液柱噴射塔、旋流板塔等。噴淋塔內(nèi)部構(gòu)件少，不易結(jié)垢堵塞，運行可靠性高，但氣液接觸面積小，傳質(zhì)效率低，脫硫率在85%以上；填料塔結(jié)垢可能性較大，維護(hù)費用較高，工業(yè)中已較少應(yīng)用；板式塔結(jié)構(gòu)簡單、易清洗、價格低廉，但氣液接觸面積小，傳質(zhì)速率低，脫硫效率僅為68%；液柱噴射塔中洗滌液向上噴出與煙氣形成并流吸收作用，液滴在下落過程中不斷破碎和聚并，氣液表面更新，傳質(zhì)效果得到增強，脫硫率在90%以上。吸收塔普遍存在投資大、運行費用高、吸收效率低且設(shè)備易腐蝕、結(jié)垢堵塞等問題[14-16]。本研究涉及的液相射流吸收耦合氣相旋流分離裝置是在不改變氣相旋流分離作用前提下，利用液相射流場和氣相旋流場耦合作用以大幅增加氣液相之間的接觸面積并保持液滴界面堿性物質(zhì)的連續(xù)更新，從而增加了有效相界面積的傳質(zhì)系數(shù)并保持液滴界面對氣相的連續(xù)吸收。液相射流吸收耦合氣相旋流分離裝置具有結(jié)構(gòu)簡單、無運動部件、吸收液適應(yīng)面廣、壓降低、磨損小等優(yōu)點。在煙氣脫硫系統(tǒng)中應(yīng)用該設(shè)備能有效解決傳統(tǒng)脫硫設(shè)備存在的設(shè)備投資高、占地面積大、吸收液適應(yīng)性單一、易結(jié)垢堵塞等問題。

本文作者課題組設(shè)計開發(fā)了一種液相射流吸收耦合氣相旋流分離裝置，并進(jìn)行了液相射流吸收耦合氣相旋流分離濕法煙氣脫硫?qū)嶒?。本文以NaOH和Na2CO3為堿液吸收劑，研究了不同吸收劑濃度、煙氣含硫濃度、煙氣進(jìn)口速度、吸收劑噴射速度、吸收劑固含率等參數(shù)對該新型裝置脫硫效率的影響，探究實際工業(yè)生產(chǎn)中應(yīng)用該裝置進(jìn)行尾氣脫硫處理的可行性。

1　實驗部分

1.1實驗裝置

本次實驗系統(tǒng)主要由液相射流吸收耦合氣相旋流分離裝置、風(fēng)機、液體循環(huán)泵、液體循環(huán)槽、氣液流量計、氣液壓力表、U形管壓差計及相應(yīng)實驗用氣體和液體組成，如圖1所示。

圖1　新型煙氣脫硫?qū)嶒炏到y(tǒng)

液相射流吸收耦合氣相旋流分離裝置是在傳統(tǒng)旋風(fēng)分離器基礎(chǔ)上進(jìn)行改進(jìn)而研制的裝置，同時具備液相射流、氣液吸收反應(yīng)及氣液分離功能。該裝置主要由筒體（包括柱段和錐段）、中心排氣管、氣液進(jìn)出口、液體噴射夾套組成。主筒體總長為900mm，其中柱段長550mm、直徑為100mm，錐段長 350mm、短半徑為 45mm；該新型裝置采用內(nèi)外兩層液體噴射夾套，保證液體能均勻噴入筒體內(nèi)且有足夠壓力霧化。主筒體與外管構(gòu)成外夾套，由外夾套中部4個均布入口流入液體，主筒體液體噴孔部分長為290mm，開孔方式為共開30圈，每圈由8個孔均布構(gòu)成，孔直徑為2mm，每圈軸向距離為10 mm且噴孔每圈旋轉(zhuǎn)15°；中心排氣管與其外管構(gòu)成內(nèi)夾套，由內(nèi)夾套頂部4個均布入口流入液體，中心排氣管外管噴孔部分長為390mm，開孔方式為：共開40圈，每圈由6個孔均布構(gòu)成，孔直徑由頂部1mm均勻增大至底部2mm，即每圈增大0.025mm，每圈軸向距離為10mm且噴孔每圈旋轉(zhuǎn) 20°。為了便于觀察實驗過程中氣液兩相接觸反應(yīng)過程及反應(yīng)程度，該液相射流吸收耦合氣相旋流分離裝置由有機玻璃制成。其他設(shè)備信息詳見表1。

表1　實驗系統(tǒng)設(shè)備信息

1.2實驗流程及運行參數(shù)

本次實驗采用空氣與SO2的混合氣體模擬實際煙氣，實驗流程見圖1。實驗開始時，首先配置預(yù)定濃度吸收劑15L倒入液體循環(huán)槽內(nèi)并混合均勻，打開液體循環(huán)泵將吸收劑混合均勻，然后輸送至分離裝置內(nèi)外夾套，將液體流量調(diào)至所需數(shù)值，經(jīng)壓力作用吸收劑通過噴孔產(chǎn)生徑向穩(wěn)定射流，保持該穩(wěn)定狀態(tài)至少5min；其次，打開風(fēng)機與SO2氣瓶，將氣體流量調(diào)至實驗所需數(shù)值，經(jīng)氣瓶減壓閥流出的SO2氣體與空氣混合后由進(jìn)氣口切向進(jìn)入液相射流吸收耦合氣相旋流分離裝置，產(chǎn)生強烈氣體旋流場；徑向噴入的流線型吸收劑被切向高速旋轉(zhuǎn)的混合氣體持續(xù)切割，形成無數(shù)吸附液霧滴，通過氣體旋流場和液體射流場的耦合作用，發(fā)生強烈旋流吸收反應(yīng)；旋流吸收反應(yīng)后，凈化后氣體由中心排氣管排出，富含硫化物的吸收劑由裝置底流口流出進(jìn)入液體循環(huán)槽。

本次實驗在20～25℃條件下進(jìn)行，混合氣體一次性通過分離裝置。堿液吸收劑循環(huán)使用，隨著實驗的進(jìn)行，需及時補充堿液吸收劑。調(diào)整實驗變量，每20min作為一個實驗周期進(jìn)行脫硫率及相應(yīng)參數(shù)測定，每組數(shù)據(jù)重復(fù)測定3次，實驗結(jié)果取3次平均值。

1.3實驗原理與方法

以NaOH堿液作為吸收劑的濕法脫硫過程來闡述該液相射流吸收耦合氣相旋流分離裝置中的實驗原理[17-20]。NaOH堿液吸收二氧化硫過程反應(yīng)速度快、吸收容量大、吸收效果好，整個吸收塔和管路系統(tǒng)不存在結(jié)垢、堵塞的情況。

NaOH堿液脫除煙氣中SO2主要過程如下：第一步，氣液傳質(zhì)和水合過程，即煙氣中SO2分子與水接觸時，溶解在水中，并與水分子水合為亞硫酸H2SO3；第二步，H2SO3與溶解在水中的堿性脫硫劑反應(yīng)；第三步，生成的Na2SO3再次吸收SO2氣體。

主要反應(yīng)式為式(1)。

生成的Na2SO3再次吸收SO2氣體，見式(2)。

以上兩式總反應(yīng)為式(3)。

本次實驗使用 SO2檢測儀測定凈化后煙氣中SO2含量，從而計算出該新型裝置脫硫率 η，計算式如式(4)。

式中，cin表示進(jìn)氣中 SO2濃度，mg/m3；cout表示凈化后氣體中 SO2濃度，mg/m3；η表示脫硫率，%。

2　實驗結(jié)果與討論

2.1堿液吸收劑濃度對脫硫率的影響

圖2所示為在總氣體流量、SO2進(jìn)口濃度、吸收劑噴射速度一定的情況下，兩種堿液吸收劑NaOH和Na2CO3濃度對脫硫率的影響。

圖2　堿液吸收劑濃度對脫硫率影響

待操作參數(shù)穩(wěn)定后，脫硫率計算的試驗時間為10min。可以看出，隨吸收劑濃度的增加，脫硫率隨之提高，以 NaOH為例，當(dāng)堿液濃度大于0.8g/100g水時，脫硫率變化趨于平緩。在實驗時間內(nèi)，即使吸收液濃度在 0.2g/100g水時，堿液總量也大于實驗時間內(nèi)二氧化硫反應(yīng)所需的堿液總量，實際堿液添加量是二氧化硫反應(yīng)所需量1.2倍。雖然堿液總量足夠與二氧化硫進(jìn)行吸收反應(yīng)，但由于旋流剪切產(chǎn)生的霧滴數(shù)量眾多，傳質(zhì)面積急劇增加，使得單位面積上堿液量減少，因此使脫硫效率降低。當(dāng)吸收液濃度為 0.8g/100g水時，實際堿液添加量是二氧化硫反應(yīng)所需量5倍，霧滴表面堿液濃度達(dá)到飽和，使得脫硫效率達(dá)到最高值。

2.2SO2進(jìn)口濃度對脫硫率的影響

測定了混合氣體中SO2進(jìn)口濃度對脫硫率的影響。采用2.1節(jié)試驗中脫硫率較高的吸收劑濃度進(jìn)行實驗，取NaOH和Na2CO3濃度為0.8g/100g水。在實驗時間內(nèi)，吸收液濃度在 0.8g/100g水時，堿液總量大于實驗時間內(nèi)二氧化硫反應(yīng)所需的堿液總量，實際堿液添加量是二氧化硫反應(yīng)最大所需量（SO2濃度為5000mg/m3）2倍。由圖3所示，NaOH或Na2CO3作為吸收劑時，脫硫率隨SO2進(jìn)口濃度的增加而下降。

圖3　SO2進(jìn)口濃度對脫硫率的影響

一方面，可由惠特曼（WHITMAN W G）和劉易斯（LEWIS L K）提出的雙膜理論進(jìn)行分析，SO2傳質(zhì)反應(yīng)過程包括 SO2的擴散溶解、SO2吸收反應(yīng)[21-25]。吸收反應(yīng)過程阻力有化學(xué)反應(yīng)阻力、氣膜擴散阻力、液膜擴散阻力。這3個阻力主導(dǎo)作用可發(fā)生變化。當(dāng)煙氣濃度超過一定范圍時，如圖3所示，SO2濃度在1500mg/m3以上，主導(dǎo)阻力為液膜擴散阻力，SO2分子擴散阻力大，增加SO2濃度，可增大吸收反應(yīng)量，但吸收增量遠(yuǎn)小于煙氣增量，因此整體脫硫率減小。另一方面，以NaOH為例，通過吸收劑濃度的下降和反應(yīng)物摩爾比的下降進(jìn)行解釋。隨著SO2進(jìn)口濃度上升，雖然堿液總量足夠與 SO2進(jìn)行吸收反應(yīng)，但反應(yīng)不斷產(chǎn)生溶于水的Na2SO3、NaHSO3，導(dǎo)致堿液吸收劑濃度下降，傳質(zhì)推動力不足，脫硫率下降；同時，NaOH與SO2反應(yīng)摩爾比為2∶1，Na2SO3與SO2反應(yīng)摩爾比為1∶1，根據(jù)反應(yīng)式(1)～式(3)，部分 SO2與式(1)中反應(yīng)產(chǎn)物 Na2SO3反應(yīng)，導(dǎo)致部分反應(yīng)的反應(yīng)物摩爾比由2∶1下降為1∶1，根據(jù)李勤等[26]的研究，脫硫反應(yīng)物摩爾比下降，脫硫率下降。

2.3煙氣進(jìn)口氣速對脫硫率的影響

測定了煙氣進(jìn)口速度對脫硫率的影響。如圖 4所示，在吸收劑流量和濃度一定的情況下，隨進(jìn)口氣速的增大，脫硫率隨之增加。一方面，進(jìn)口氣速越大，煙氣流動更快，在該裝置中停留時間更短，與液體吸收劑接觸時間更短，反應(yīng)越不充分，脫硫率下降；但另一方面，進(jìn)口氣速越大，煙氣切向進(jìn)入液相射流吸收耦合氣相旋流分離裝置，產(chǎn)生越強的氣體旋流場，持續(xù)切割徑向噴入的流線型吸收劑，旋流剪切產(chǎn)生的霧滴數(shù)量更多，傳質(zhì)面積急劇增加形成無數(shù)吸附液霧滴，在吸收劑濃度為 0.8g/100g水時，霧滴表面堿液濃度持續(xù)上升，脫硫率上升。顯然，在本實驗的條件下，第二個方面占主導(dǎo)作用。但在液柱塔中，停留時間是主導(dǎo)因素[27-28]，因此得到的結(jié)果與本實驗相反。

圖4　煙氣進(jìn)口氣速對脫硫率及壓降△p的影響

隨著進(jìn)口氣速的增大，氣相壓降 Δp增大。液相射流吸收耦合氣相旋流分離裝置壓降變化可參考全學(xué)軍等[29-32]的研究。由圖4可看出，當(dāng)進(jìn)口氣速為14m/s時，NaOH和Na2CO3的壓降曲線發(fā)生明顯變化，壓降突變表明射流流型處于過渡狀態(tài)。在該裝置的低壓降區(qū)，即進(jìn)口氣速低于14m/s時，射流處于較為完整的狀態(tài)；在氣相壓降突變區(qū)，射流處于袋式破碎過程，導(dǎo)致氣相密度突然增大，壓降也隨之突跳；在旋流器的高壓降區(qū)，即進(jìn)口氣速高于14m/s時，射流霧化機理發(fā)生轉(zhuǎn)變，由袋式破碎轉(zhuǎn)化為剪切破碎，氣體旋流場為主導(dǎo)作用，壓降隨進(jìn)口氣速的增加而明顯上升。

實驗中，Na2CO3作為吸收劑時氣相壓降要略大于NaOH，這是因為與生成物不同，但由于差距較小，氣相壓降 Δp可以忽略。所以實際的氣體處理量需要根據(jù)經(jīng)濟衡算來決定，液相射流吸收耦合氣相旋流分離裝置的特殊結(jié)構(gòu)使其在實際工業(yè)領(lǐng)域可通過多塔串、并聯(lián)的方式提高煙氣含硫尾氣的處理，而不會導(dǎo)致氣相阻力的提高和脫硫率的降低。

2.4液體噴射速度對脫硫率的影響

如圖5所示，在吸收劑濃度、進(jìn)口氣速和SO2濃度一定的情況下，脫硫率隨液體噴射速度增加而持續(xù)上升，但在噴射速度達(dá)到0.3m/s后，脫硫率趨于不變。因為液體噴射速度越大，湍動程度越強，該裝置內(nèi)氣液接觸越充分，旋流吸收反應(yīng)更強烈，有利于脫硫率的提高。當(dāng)液體噴射速度達(dá)到0.32m/s后，脫硫率增加到最大值。

圖5　液體噴射速度對脫硫率影響

2.5固含率對脫硫率的影響

實驗研究了在氣液反應(yīng)吸收過程中加入第三相微粒對脫硫率的影響，見圖 6。在用液相反應(yīng)吸收氣體的過程中，已有許多文獻(xiàn)表明加入第三相均勻液滴或微?？捎绊憵庖悍磻?yīng)動力學(xué)、氣液界面形態(tài)、增大液側(cè)傳質(zhì)系數(shù)等，從而增強氣液間傳質(zhì)[33-34]。氣液噴射-旋流傳質(zhì)體系中，可能同時存在雙膜理論、溶質(zhì)滲透理論及表面更新理論，但以表面更新理論為主[35]。由丹克瓦茨（DANCKWERTS）提出的表面更新理論指出增加表面更新率有利于強化傳質(zhì)，按此理論，液膜傳質(zhì)系數(shù)與表面更新頻率之間有如下關(guān)系，見式(5)。

圖6　固含率對脫硫率影響

式中，kL表示傳質(zhì)系數(shù)；DL表示擴散系數(shù)；S表示表面更新頻率。

在本實驗中，加入CaCO3微粒后，可增強表面更新頻率從而強化傳質(zhì)?？梢钥闯?，當(dāng)固含率小于1.5g/L時，表面更新頻率隨固含率增加而增大，脫硫率也隨固含率的增加而增大，說明在此條件下加入微粒均具有很好的強化效果。當(dāng)固含率大于1.5g/L時由于液相黏滯力增加，削弱了液相的湍動和液滴、液絲的生成及破碎，其表面更新頻率減小，脫硫率也隨之減小。

3　結(jié) 論

本文以液相射流吸收耦合氣相旋流分離裝置為研究對象，以NaOH和Na2CO3為吸收劑，進(jìn)行了含硫煙氣濕法脫硫?qū)嶒?，對脫硫率的變化?guī)律進(jìn)行研究，主要得到以下結(jié)論。

（1）脫硫率隨吸收劑濃度的增加先增加，達(dá)到一定濃度后脫硫率幾乎不變；脫硫率隨SO2進(jìn)口濃度的升高而下降；隨進(jìn)口氣速的增大，脫硫率也一定程度增大；隨液體噴射速度的增加脫硫率先增大，增大到一定程度后脫硫率趨于不變。

（2）在含硫煙氣流量為10～18m/s、循環(huán)吸收劑噴射速度為0.8m3/h、吸收劑濃度在0.8g/100g水時，對SO2濃度為1500～3000mg/m3的煙氣進(jìn)行濕法脫硫?qū)嶒灒琋aOH作為吸收劑最佳脫硫率可以達(dá)到85%；使用Na2CO3時，脫硫率可達(dá)到77%。

（3）當(dāng)其他參數(shù)一定時，加入一定量的CaCO3固體微粒，可以強化氣液傳質(zhì)能力，提高脫硫率1%～2%。

（4）利用該液相射流吸收耦合氣相旋流分離裝置開發(fā)了一種新型脫硫方法，該方法與目前應(yīng)用較廣的石灰石-石膏法相比，具有裝置占地面積小、操作流程簡單、吸收劑適應(yīng)面廣、所產(chǎn)生的副產(chǎn)品不結(jié)垢不腐蝕設(shè)備等優(yōu)點，實際工業(yè)生產(chǎn)中應(yīng)用該液相射流吸收耦合氣相旋流分離裝置進(jìn)行尾氣處理具有良好的前景和可行性；但該裝置還需通過串并聯(lián)、優(yōu)化結(jié)構(gòu)等方法強化氣液傳質(zhì)能力以提高脫硫率；該新型脫硫方法產(chǎn)生的廢液還需二次處理以回收其中硫元素。

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Flue gas desulfurization research in liquid jet-absorption coupled gas cyclone-separation device

ZHOU Xiantao，WANG Yimou，MA Liang，LIU Anlin，HE Mengya
（School of Mechanical and Power Engineering，East China University of Science and Technology，Shanghai 200237，China）

The traditional mist cyclone separator was improved，to possess a comprehensive function of gas-liquid injection，absorption and separation. The new type of cyclone separator was used in flue gas desulfurization experiment. The gas phase included SO2flue gas，the liquid phase was NaOH or Na2CO3. By adjusting experimental parameters such as absorbent concentration，sulfur concentration，gas injection velocity，desulfurizer injection velocity and solid holdup to obtain the corresponding changes of the desulfurization efficiency. The results showed that the removal efficiency of SO2increases first with the increase of the absorbent concentration，then keeps almost unchanged after the absorbent concentration reaching a certain concentration. The removal efficiency of SO2declined with the increase of SO2imported concentration. With the increase of imported gas velocity，the removal efficiency of SO2also increases to a certain extent. With the increase of liquid jet speed，the removal efficiency of SO2increases first and then tends to be unchanged to a certain degree. The best removal efficiency of SO2can reach 85% and 73% when using NaOH and Na2CO3as the absorbent. When the other parameters being unchanged and adding a certain amount of CaCO3solid particles，the removal efficiency of SO2increases 1%—2%. The liquid jet-absorption coupled gas cyclone-separation devicehas high desulfurization efficiency，low loss of desulfurizer. The investment and operation maintenance costs of the new type of liquid jet-absorption coupled gas cyclone-separation device were lower than flue gas desulfurization tower with the same capacity. The new type of liquid jet-absorption coupled gas cyclone-separation device has a good application prospect.

new type cyclone separator；wet flue gas desulfurization；desulfurization rate；solid holdup

X 701.3

A

1000–6613（2016）12–4053–07

10.16085/j.issn.1000-6613.2016.12.044

2016-05-03；修改稿日期：2016-06-20。

周先桃（1967—），男，副教授。聯(lián)系人：馬良，講師。E-mail maliang@ecust.edu.cn。