• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    貴州省銅仁汞礦區(qū)汞污染特征研究

    2016-12-06 06:11:18夏吉成胡平王建旭張華馮新斌
    生態(tài)毒理學(xué)報(bào) 2016年1期
    關(guān)鍵詞:銅仁礦渣大氣

    夏吉成,胡平,王建旭,張華,馮新斌,*

    1.中國(guó)科學(xué)院地球化學(xué)研究所環(huán)境地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,貴陽(yáng)550002

    2.中國(guó)科學(xué)院大學(xué),北京100049

    3.銅仁市固體廢物管理中心,銅仁554300

    貴州省銅仁汞礦區(qū)汞污染特征研究

    夏吉成1,2,胡平3,王建旭1,張華1,馮新斌1,*

    1.中國(guó)科學(xué)院地球化學(xué)研究所環(huán)境地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,貴陽(yáng)550002

    2.中國(guó)科學(xué)院大學(xué),北京100049

    3.銅仁市固體廢物管理中心,銅仁554300

    銅仁汞礦位于銅仁市碧江區(qū)云場(chǎng)坪鎮(zhèn),曾是貴州省最大的汞礦之一。為了了解該礦在閉坑后礦區(qū)的汞污染特征,采集了礦區(qū)的大氣、水體、礦渣、土壤和農(nóng)作物樣品,分析了汞的分布特征。結(jié)果表明,礦區(qū)大氣汞濃度為7.29~139 ng·m-3、地表水汞濃度為81.6~4.25×103ng·L-1、礦渣汞含量為2.79~510mg·kg-1、土壤汞含量為3.06~2.92×103mg·kg-1??梢?大氣、水體、礦渣和土壤中的汞含量遠(yuǎn)高于對(duì)照區(qū)或國(guó)家相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)。共采集了10種農(nóng)作物玉米(Zea maysL)、高粱(Chinese sorghum)、棗(Ziziphus jujuba Mill)、梨(Pyrus spp)、茄子(Solanum melongena)、絲瓜(Luffa cylindrica)、西紅柿(Lycopersicon esculentum)、南瓜(Cucurbita moschata duchesne)、苦瓜(Balsam pear)和辣椒(Capsicum annuum),除了茄子和南瓜外,其余農(nóng)作物可食部分的汞含量都高于國(guó)家《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)》。綜上所述,銅仁汞礦開采和冶煉帶來(lái)的汞污染已嚴(yán)重影響周邊生態(tài)環(huán)境和食品安全,礦區(qū)汞污染不容忽視。

    汞;大氣;地表水;礦渣;土壤;農(nóng)作物

    我國(guó)汞礦資源分布相對(duì)集中,大型汞礦多分布于西南地區(qū),其中約有80%汞礦分布在貴州境內(nèi)。長(zhǎng)期大規(guī)模的汞礦開采和冶煉對(duì)礦區(qū)生態(tài)環(huán)境造成了嚴(yán)重的污染。目前汞礦資源逐漸枯竭,盡管大部分汞礦已經(jīng)閉坑[1],但是在汞礦區(qū),歷史遺留的汞污染問(wèn)題依然存在。

    在我國(guó)《十二五重金屬污染防治規(guī)劃》中,汞被列為重點(diǎn)防控的重金屬之一,貴州省境內(nèi)的汞礦區(qū)被列為重點(diǎn)防控區(qū)。開展汞礦區(qū)環(huán)境汞污染效應(yīng)研究,是礦區(qū)汞污染防控的基礎(chǔ)。已有學(xué)者在我國(guó)貴州萬(wàn)山汞礦區(qū)[2-3]、貴州濫木廠汞礦區(qū)[4-5]、貴州務(wù)川汞礦區(qū)[6]、貴州丹寨汞礦區(qū)[7-8]、湖南鳳凰茶田汞礦區(qū)[9]、重慶秀山汞礦區(qū)[10]和陜西旬陽(yáng)汞礦區(qū)[11]等開展了汞的污染環(huán)境效應(yīng)研究,為這些區(qū)域汞污染防治和管理提供了基礎(chǔ)資料。

    銅仁汞礦位于銅仁市碧江區(qū)云場(chǎng)坪鎮(zhèn),曾是貴州省最大的汞礦之一,開采歷史悠久,可追溯到明朝。該汞礦已于1996年閉坑,但是汞礦開采和冶煉對(duì)周邊環(huán)境影響仍不清楚,而且遺留的大量的尾渣和廢渣仍然露天堆放在環(huán)境中。

    為了了解該汞礦開采對(duì)周邊生態(tài)環(huán)境的影響,本研究系統(tǒng)采集了銅仁汞礦區(qū)大氣、地表水、礦渣、土壤和農(nóng)作物樣品,探究了汞的污染特征。本研究結(jié)果可為全面評(píng)價(jià)該礦區(qū)汞污染環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)和開展汞污染修復(fù)工作提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

    1 研究區(qū)域概況(Introduction of research area)

    銅仁汞礦位于湘黔兩省交界處的貴州銅仁市東部云場(chǎng)坪鎮(zhèn),東連湖南省鳳凰縣茶田鎮(zhèn),北接滑石鄉(xiāng),西、南與漾頭鎮(zhèn)毗鄰。轄區(qū)位于東經(jīng)109°17′至109°22′、北緯27°43′至27°47′之間。云場(chǎng)坪鎮(zhèn)東西長(zhǎng)8.6 km,南北寬8.4 km,總面積35.6 km2。全年無(wú)霜期250 d左右,降雨量1 250 mm。全鎮(zhèn)耕地面積249 hm2,其中水田172 hm2,占耕地面積的69.2%;旱地76.5 hm2,占耕地面積的30.8%。

    2 材料與方法(Materials and methods)

    2.1 樣品的采集和預(yù)處理

    于2014年9月對(duì)貴州省銅仁汞礦區(qū)的礦渣、農(nóng)作物、土壤、大氣和地表水進(jìn)行了采樣,采樣點(diǎn)見圖1(Fig.1)。

    圖1 銅仁汞礦區(qū)采樣位點(diǎn)示意圖Fig.1 The sampling sites of Tongren Hg mining area

    礦渣堆堆體上采集表層5 cm以下的礦渣6個(gè),研磨并過(guò)200目篩,裝入自封袋待測(cè)。

    農(nóng)作物:采集成熟期農(nóng)作物可食部分。作物種類包括玉米(Zea mays)L、高粱(Chinese sorghum)、棗(Ziziphus jujuba Mill)、梨(Pyrus spp)、茄子(Solanum melongena)、絲瓜(Luffa cylindrica)、西紅柿(Lycopersicon esculentum)、南瓜(Cucurbita moschata Duchesne)、苦瓜(Balsam pear)和辣椒(Capsicum annuum)。農(nóng)作物樣品用自來(lái)水反復(fù)清洗,去除附在其表面上的泥土,然后用去離子水漂洗干凈后記錄鮮重。隨后,將作物分別裝于尼龍網(wǎng)兜中懸于通風(fēng)干燥處自然風(fēng)干,稱其干重,樣品干燥后粉碎備用。

    土壤:在采集農(nóng)作物樣品的同時(shí),采集對(duì)應(yīng)植株根際土壤(27個(gè)),裝入聚乙烯自封袋中。土壤樣品在室內(nèi)風(fēng)干后去除雜物,混勻研磨并過(guò)200目篩備用。

    大氣:利用RA-915+塞曼效應(yīng)汞分析儀現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定礦區(qū)近地表的大氣-氣態(tài)單質(zhì)汞濃度,設(shè)13個(gè)點(diǎn),同期在貴陽(yáng)采集3個(gè)點(diǎn)作為對(duì)照,每個(gè)采樣點(diǎn)監(jiān)測(cè)10 min。

    地表水:采集礦渣堆淋濾液及礦區(qū)居民所飲用的山泉水,共6個(gè)采樣點(diǎn)。對(duì)照水樣(3個(gè)采樣點(diǎn))采自于銅仁境內(nèi)的錦江河未受汞污染影響的區(qū)域。用于測(cè)定溶解態(tài)汞的水樣現(xiàn)場(chǎng)用0.45μm微孔醋酸纖維濾膜過(guò)濾后加入0.5%的工藝超純鹽酸;用于測(cè)定總汞的水樣現(xiàn)場(chǎng)加入0.5%的工藝超純鹽酸,密封后均用雙層保鮮袋包裝。所有水樣在分析前都在冰箱內(nèi)4℃保存。

    實(shí)驗(yàn)用鹽酸、硝酸和氯化亞錫的純度均為分析純,購(gòu)自中國(guó)國(guó)藥有限公司;溴酸鉀的純度為分析純,購(gòu)自西隴化工股份有限公司;溴化鉀的純度為BioXtra(>99%),購(gòu)自Sigma公司。

    2.2 分析方法

    水樣總汞:參照閆海魚等[12]的方法,在未過(guò)濾水樣中加入0.5%BrCl氧化24 h,上機(jī)前加入0.2%鹽酸羥銨去除過(guò)剩的BrCl,SnCl2還原后將汞蒸汽富集在金管,高溫?zé)峤夂笥美湓訜晒夥?Tekran 2500型測(cè)汞儀)(Tekran Co.,Canada)測(cè)定汞含量。

    水樣溶解態(tài)汞:在過(guò)濾水樣中加入0.5%BrCl氧化24 h,上機(jī)前加入0.2%鹽酸羥銨去除過(guò)剩的BrCl,SnCl2還原后將汞蒸汽富集在金管,高溫?zé)峤夂笥美湓訜晒夥?Tekran 2500型測(cè)汞儀)測(cè)定汞含量。

    水樣活性汞:在未過(guò)濾水樣中,加入SnCl2還原后將汞蒸汽富集在金管,高溫?zé)峤夂罄湓訜晒夥?Tekran 2500型測(cè)汞儀)測(cè)定汞含量。

    水樣顆粒態(tài)汞:水樣顆粒態(tài)汞為總汞與溶解態(tài)汞的差值。

    礦渣總汞:稱取0.1 g左右的樣品,用王水水浴消解后,加入0.5%BrCl氧化24 h,SnCl2還原后用F732-V型測(cè)汞儀(上海華光儀器儀表廠)測(cè)定。

    土壤總汞:稱取0.1 g樣品,用王水水浴消解后,加入0.5%BrCl氧化24 h,SnCl2還原后用F732-V型測(cè)汞儀測(cè)定。

    土壤汞形態(tài):采用包正鐸等[13]方法,將土壤汞分為溶解態(tài)與可交換態(tài)、特殊吸附態(tài)、氧化態(tài)、有機(jī)結(jié)合態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)汞。

    大氣氣態(tài)單質(zhì)汞:利用RA-915M塞曼效應(yīng)汞分析儀(LUMEX Co.,Russia)現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定,氣體流量為1~3 L·min-1,儀器檢出限0.5 ng·m-3。

    農(nóng)作物總汞:稱取0.1 g左右的樣品,用RA-915M塞曼效應(yīng)汞分析儀和配套PYRO-915熱解裝置(LUMEX Co.,Russia)直接測(cè)定。

    2.3 質(zhì)量控制

    實(shí)驗(yàn)質(zhì)量通過(guò)平行樣、空白試驗(yàn)和標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(土壤GBW07405;植物GBW10014)測(cè)定的統(tǒng)計(jì)結(jié)果控制。樣品分析過(guò)程中,分析的相對(duì)偏差處于±5%以內(nèi)。土壤標(biāo)準(zhǔn)樣品GBW07405的總汞測(cè)定值為0.28± 0.01mg·kg-1(n=5),參考值為(0.29±0.04)mg·kg-1;圓白菜標(biāo)準(zhǔn)樣品GBW10014的總汞測(cè)定值為(11.1± 0.45)μg·kg-1(n=5),參考值為(10.9±1.6)μg·kg-1。

    表1 銅仁汞礦區(qū)大氣汞濃度(單位:ng·m-3)Table 1 The total elemental gaseous mercury concentrations at Tongren mercury mine(Unit:ng·m-3)

    表2 國(guó)內(nèi)外部分汞礦區(qū)大氣汞的含量Table 2 The total elemental gaseous mercury concentrations at mercury mines in China and other countries

    3 結(jié)果與討論(Results and discussion)

    3.1大氣汞含量

    由表1(Table 1)可見,銅仁汞礦區(qū)大氣汞濃度的空間變化較大,從尾渣堆放區(qū)域到礦區(qū)周邊的云場(chǎng)坪鎮(zhèn)上,大氣汞濃度顯著降低。比如,礦區(qū)尾渣堆附近大氣汞平均濃度為57.4 ng·m-3,礦區(qū)周邊的云場(chǎng)坪鎮(zhèn)上的大氣汞平均濃度為10.4ng·m-3。銅仁汞礦大氣汞濃度明顯高于北半球內(nèi)陸大氣汞的背景濃度(~1.5 ng·m-3)[14-15]以及同期貴陽(yáng)市大氣汞濃度(6.5 ng·m-3)。與國(guó)內(nèi)外典型汞礦區(qū)大氣汞濃度相比,除菲律賓巴拉望汞礦區(qū)外,銅仁汞礦區(qū)的大氣汞濃度明顯偏低,見表2(Table 2),這可能與銅仁汞礦閉坑停產(chǎn)較早有關(guān)。

    3.2 水體中不同形態(tài)汞的分布特征

    對(duì)照點(diǎn)水樣總汞濃度為45.1~56.4 ng·L-1,平均為50.5 ng·L-1,接近我國(guó)Ⅰ類和Ⅱ類地表水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(50 ng·L-1)。

    銅仁汞礦區(qū)地表水中不同形態(tài)汞的分布特征見圖2(Fig.2),水樣總汞(THg)濃度為81.6~4.25×103ng·L-1,平均濃度為 1.48×103ng·L-1。顆粒態(tài)汞(PHg)濃度為49.4~2.53×103ng·L-1,平均為1.17× 103ng·L-1;溶解態(tài)汞(DHg)濃度為11.0~1.72×103ng·L-1,平均為314 ng·L-1,溶解態(tài)汞濃度占總汞的21.2%;活性汞(RHg)濃度為1.7~15.7 ng·L-1,平均為5.4 ng·L-1。銅仁汞礦區(qū)地表水總汞濃度顯著高于對(duì)照區(qū),表明礦區(qū)水體受到汞污染嚴(yán)重。在意大利的圣薩爾瓦多汞礦,其礦區(qū)地表水體總汞濃度可達(dá)1.4×103ng·L-1,地表水污染引起魚體的汞含量嚴(yán)重超標(biāo),不僅嚴(yán)重影響食物鏈安全而且給當(dāng)?shù)貪O業(yè)發(fā)展帶來(lái)一定影響[21]。銅仁汞礦區(qū)地表水總汞濃度可達(dá)4.25×103ng·L-1,因此地表水汞污染帶來(lái)的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)不容忽視。值得注意的是,活性汞的平均濃度達(dá)5.4 ng·L-1,盡管該形態(tài)在總汞中所占比例較小,但是它在水體中既可以被還原生成零價(jià)汞并進(jìn)入大氣也能被微生物甲基化生成毒性極強(qiáng)的甲基汞[22]。

    顆粒態(tài)汞是水體中汞的主要存在形態(tài),約占總汞濃度78%。

    如圖3(Fig.3)所示,礦區(qū)水體中的顆粒態(tài)汞與總汞含量之間呈顯著的正相關(guān)關(guān)系,這與李平等[23]的研究結(jié)果類似,說(shuō)明地表水中的汞主要和顆粒物結(jié)合在一起遷移。從污染控制角度考慮,通過(guò)人工攔截,將顆粒物沉淀則能去除礦區(qū)地表水體大部分汞,可作為將來(lái)地表水汞污染修復(fù)的一種策略。

    圖2 銅仁汞礦區(qū)地表水中不同形態(tài)汞的分布特征注:采樣點(diǎn)1~6為礦區(qū),7~9為對(duì)照區(qū)。Fig.2 The distribution characteristic of different mercury species of surface water at Tongren Hg mining areaNote:Sampling points 1~6 for mining sites,7~9 for the control areas.

    圖3 銅仁汞礦區(qū)地表水中顆粒態(tài)汞含量與總汞的相關(guān)性Fig.3 The correlation relationship between particulate Hg and total Hg in surface water in Tongren Hg mining area

    表3 銅仁汞礦區(qū)礦渣汞含量(單位:mg·kg-1)Table 3 The mercury content of calcine at Tongren Hg mining area(Unit:mg·kg-1)

    3.3 礦渣汞含量

    汞礦區(qū)礦渣是一個(gè)重要的汞釋放源[24]。從表3 (Table 3)可以看出貴州銅仁汞礦區(qū)不同采樣點(diǎn)的礦渣樣品中總汞含量變化較大。這可能與采樣點(diǎn)位的水文條件和不同時(shí)期的汞冶煉工藝有關(guān)[25]。當(dāng)外部水動(dòng)力較強(qiáng)時(shí),礦渣中的汞會(huì)隨水流遷移到周圍環(huán)境,導(dǎo)致礦渣中汞含量降低。此外,不同時(shí)期的汞冶煉工藝,也會(huì)造成礦渣汞含量的不同。早期冶煉工藝簡(jiǎn)單粗放,礦石冶煉不徹底,汞的回收率低下(低于50%);隨著冶煉技術(shù)的持續(xù)更新進(jìn)步,汞的回收率不斷提高,可達(dá)95%[26]。

    3.4 土壤中汞的形態(tài)分布特征

    由表4(Table 4)可見,土壤中總汞含量在3.06~2.92×103mg·kg-1,平均值為322mg·kg-1,遠(yuǎn)高出國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(GB 15618-1995)所規(guī)定的最大汞濃度負(fù)荷值1.0mg·kg-1。礦區(qū)土壤總汞含量分布見圖4(Fig.4),土壤總汞含量較高的采樣點(diǎn)主要集中在汞礦坑附近,其空間分布差異較大。如表5(Table 5)所示,與國(guó)內(nèi)外其他汞礦區(qū)土壤汞含量相比,銅仁汞礦區(qū)土壤中的汞含量處于較高水平。土壤各形態(tài)汞占總汞的比例由大到小依次為:殘?jiān)鼞B(tài)>有機(jī)結(jié)合態(tài)>>氧化態(tài)>特殊吸附態(tài)≈溶解態(tài)與可交換態(tài)。盡管溶解態(tài)與可交換態(tài)和特殊吸附態(tài)汞含量普遍較低,平均值為0.024mg·kg-1,但是部分采樣位點(diǎn)土壤中溶解態(tài)與可交換態(tài)和特殊吸附態(tài)含量高達(dá)1.24mg·kg-1,說(shuō)明礦區(qū)土壤汞的形態(tài)分布在空間分布上是高度不均一的,其環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)也不一樣。因此,在開展汞污染土壤風(fēng)險(xiǎn)管控時(shí),要充分考慮汞的空間分布引起的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)。

    表4 銅仁汞礦區(qū)土壤中不同形態(tài)汞的分布特征(單位:mg·kg-1)Table 4 The distribution of mercury speciation at Tongren Hg mining area(Unit:mg·kg-1)

    圖4 銅仁汞礦區(qū)土壤總汞含量分布Fig.4 The distribution of mercury concentrations of soils at Tongren Hg mining area

    3.5 農(nóng)作物的汞含量分布特征

    由表6(Table 6)可見,農(nóng)作物樣品中可食部分(水果蔬菜以鮮重計(jì))汞含量為2.41~95.4μg·kg-1,汞含量低于我國(guó)《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)》(GB2762-2012)的有茄子和南瓜,其余農(nóng)作物均有不同程度的超標(biāo)。

    表5 國(guó)內(nèi)外部分礦區(qū)土壤汞的含量Table 5 The mercury content in the soils collected from some mercury mines in China and other countries

    汞礦區(qū)由于汞污染相對(duì)較重,導(dǎo)致農(nóng)作物汞含量普遍偏高。盡管在有些區(qū)域汞礦開采和冶煉活動(dòng)已經(jīng)停止,但是由于汞仍然在環(huán)境中循環(huán)(揮發(fā)-沉降-揮發(fā))并在土壤中沉降,最終被作物(植物)富集。比如在斯洛文尼亞的伊德里亞汞礦,Miklavˇciˇc等[32]發(fā)現(xiàn),即使汞礦閉坑達(dá)15年之久,在礦區(qū)采集的作物如茄子、辣椒、菊苣根和毛柄庫(kù)恩菌等24種作物,其汞含量仍達(dá)215~5.68×103μg·kg-1。因此,在汞礦區(qū)開展汞污染土壤修復(fù)工作,要充分考慮環(huán)境中汞的揮發(fā)-沉降引起的土壤二次污染并有可能導(dǎo)致作物中汞含量超標(biāo)。

    表6 農(nóng)作物可食部分汞的含量(單位:μg·kg-1)Table 6 Mercury content in the edible parts of the crops(Unit:μg·kg-1)

    致謝:感謝張鵬和查磊同學(xué)在野外采樣過(guò)程中給予的幫助。

    [1]黃健琴.貴州萬(wàn)山汞礦開采史[J].東方企業(yè)文化,2012, 6:148. Huang J Q.Wanshan mercury mining history,Guizhou province[J].Oriental Enterprise Culture,2012,6:148(in Chinese)

    [2]丁振華,王文華,瞿麗雅,等.貴州萬(wàn)山汞礦區(qū)汞的環(huán)境污染及對(duì)生態(tài)系統(tǒng)的影響[J].環(huán)境科學(xué),2004,25(2): 111-114 Ding Z H,Wang W H,Qu L Y,et al.Mercury pollution and its ecosystem effects in Wanshan mercury miner area, Guizhou[J].Environmental Science,2004,25(2):111-114 (in Chinese)

    [3]王建旭,馮新斌,Chris W N A.貴州萬(wàn)山汞礦區(qū)汞污染土壤植物修復(fù)技術(shù)研究[C].全國(guó)環(huán)境化學(xué)大會(huì)暨環(huán)境科學(xué)儀器與分析儀器展覽會(huì),2011 Wang J X,Feng X B,Chris W N A.Phytoremediation of mercury contaminated soil at Wanshan mercury mine[C]. National Conference on Environmental Chemistry,2011 (in Chinese)

    [4]王少鋒,馮新斌,仇廣樂(lè),等.貴州濫木廠汞礦區(qū)土壤與大氣間氣態(tài)汞交換通量及影響因素研究[J].地球化學(xué),2004,33(4):405-413 Wang S F,Feng X B,Qiu G L,et al.Research of the fluxes and impact factors of gaseous mercury exchange between the soil and the atmosphere in Lanmuchang mercury area,Guizhou.[J].Geochemistry,2004,33(4):405-413 (in Chinese)

    [5]仇廣樂(lè),馮新斌,王少鋒,等.貴州汞礦礦區(qū)不同位置土壤中總汞和甲基汞污染特征的研究[J].環(huán)境科學(xué), 2006,27(3):550-555 Qiu G L,Feng X B,Wang S F,et al.Total mercury and methylmercury in soils collected from Guizhou Hg-mined areas[J].Environmental Science,2006,27(3):550-555(in Chinese)

    [6]李平,馮新斌,仇廣樂(lè),等.貴州省務(wù)川汞礦區(qū)土法煉汞過(guò)程中汞釋放量的估算[J].環(huán)境科學(xué),2006,27(5): 837-840 Li P,Feng X B,Qiu G L,et al.Mercury emission from the indigenous method of mercury smelting in Wuchuan mercury mining mreas,Guizhou province[J].Environmental Science,2006,27(5):837-840(in Chinese)

    [7]孫雪城,王建旭,馮新斌.貴州丹寨金汞礦區(qū)尾渣和水土中汞砷分布特征及潛在風(fēng)險(xiǎn)[J].生態(tài)毒理學(xué)報(bào), 2014,9(6):1173-1180 Sun X C,Wang J X,Feng X B.Distribution and potential environmental risk of mercury and arsenic in slag,soil and water of Danzhai mercury mining area,Guizhou province,[J].China Asian Journal of Ecotoxicology, 2014,9(6):1173-1180(in Chinese)

    [8]劉榮相,王智慧,張朝暉.苔蘚植物對(duì)貴州丹寨汞礦區(qū)汞污染的生態(tài)監(jiān)測(cè)[J].生態(tài)學(xué)報(bào),2011,31(6):1558-1566Liu R X,Wang Z H,Zhang Z H.Ecological monitoring of bryophytes for mercury pollution in Danzhai mercury mine area,Guizhou province,China[J].Acta Ecologica Sinica,2011,31(6):1558-1566(in Chinese)

    [9]李永華,孫宏飛,楊林生,等.湖南鳳凰茶田汞礦區(qū)土壤-水稻系統(tǒng)中汞的傳輸及其健康風(fēng)險(xiǎn)[J].地理研究, 2012,31(1):63-70 Li Y H,Sun H F,Yang L S,et al.Transmission and health risks of mercury in soil-paddy system in Chatian mercury mining area,Fenghuang county,Hunan province [J].Geographical Research,2012,31(1):63-70(in Chinese)

    [10]張龍,林先輝,劉俏,等.秀山汞礦開采對(duì)當(dāng)?shù)赝了h(huán)境的影響[J].西南師范大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版,2011, 33(6):105-109 Zhang L,Lin X H,Liu Q,et al.Effects of mercury mine exploitation on local soil and water environment in Xiushan[J].Journal of Southwest China Normal University: Natural Science,2011,33(6):105-109(in Chinese)

    [11]徐平平.汞礦區(qū)汞污染的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)研究[D].山東師范大學(xué),2013 Xu P P.Risk assessment of mercury contamination in mercury mining area[D].Shandong Normal University, 2013(in Chinese)

    [12]閻海魚,馮新斌,商立海,等.天然水體中痕量汞的形態(tài)分析方法研究[J].分析測(cè)試學(xué)報(bào),2003,22(5):10-13 Yan H Y,Feng X B,Shang L H,et al.Speciation analysis of ultra-trace levels of mercury in natural waters[J].Journal of Instrumental Analysis,2003,22(5):10-13(in Chinese)

    [13]包正鐸,王建旭,馮新斌,等.貴州萬(wàn)山汞礦區(qū)污染土壤中汞的形態(tài)分布特征[J].生態(tài)學(xué)雜志,2011,30(5): 907-913 Bao Z D,Wang J X,Feng X B.et al.Distribution of mercury speciation in polluted soils of Wanshan mercury mining area in Guizhou[J].Chinese Journal of Ecology, 2011,30(5):907-913(in Chinese)

    [14]Lindberg S,Bullock R,Ebinghaus R,et al.A synthesis of progress and uncertainties in attributing the sources of mercury in deposition[J].AMBIO:A Journal of the Human Environment,2007,36(1):19-33

    [15]Zhu J,Wang T,Talbot R,et al.Characteristics of atmospheric total gaseous mercury(TGM)observed in urban Nanjing,China[J].Atmospheric Chemistry and Physics, 2012,12(24):12103-12118

    [16]Li P,Feng X,Qiu G,et al.Mercury pollution in Wuchuan mercury mining area,Guizhou,Southwestern China:the impacts from large scale and artisanal mercury mining[J]. Environment International,2012,42(4):59–66

    [17]王少鋒,馮新斌,仇廣樂(lè),等.萬(wàn)山汞礦區(qū)地表與大氣界面間汞交換通量研究[J].環(huán)境科學(xué),2006,27:1487-1494 Wang S F,Feng X B,Qiu G L,et al.Mercury exchange fluxes between air and soil interface over different type of land in Wanshan Hg mine area[J].Environmental Science,2006,27:1487-1494(in Chinese)

    [18]Gustin M S,Taylor G E,Leonard T L,et al.Atmosphericmercury concentrations associated with geologically and anthropogenically enriched sites in central western Nevada [J].Environmental Science&Technology,1996,30(8): 2572-2579

    [19]Maramba N P C,Reyes J P,Francisco-Rivera A T,et al. Environmental and human exposure assessment monitoring of communities near an abandoned mercury mine in the Philippines:A toxic legacy[J].Journal of Environmental Management,2006,81(2):135–145

    [20]Antonio Garcia-Sanchez,Felicia Contreras,Meliton Adams,et al.Airborne total gaseous mercury and exposure in a Venezuelan mining area[J].International Journal of Environmental Health Research,2006,16(5):361-373

    [21]Rimondi V,Gray J E,Costagliola P,et al.Concentration, distribution,and translocation of mercury and methylmercury in mine-waste,sediment,soil,water,and fish collected near the Abbadia San Salvatore mercury mine,Monte Amiata district,Italy[J].Science of the Total Environment,2012,414(1):318–327

    [22]何天容,馮新斌,郭艷娜,等.紅楓湖水體中活性汞和溶解氣態(tài)汞的分布特征及其控制因素[J].環(huán)境科學(xué)研究,2008,21(2):14-17 He T R,Feng X B,Guo Y N,et al.Distributions of reactive and dissolved gaseous mercury and controlling factors in Hongfeng reservoir[J].Research of Environmental Sciences,2008,21(2):14-17(in Chinese)

    [23]李平,馮新斌,仇廣樂(lè).貴州省務(wù)川汞礦區(qū)汞污染的初步研究[J].環(huán)境化學(xué),2008,27(1):96-99 Li P,Feng X B,Qiu G L.The preliminary study of mercury pollution in Wuchang mercury mining area,Guizhou province[J].Environmental Chemistry,2008,27(1):96-99(in Chinese)

    [24]馮新斌,仇廣樂(lè),付學(xué)吾,等.環(huán)境汞污染[J].化學(xué)進(jìn)展, 2009(Z1):436-457 Feng X B,Qiu G L,Fu X W,et al.Mercury pollution in the environment[J].Progress in Chemistry,2009(Z1): 436-457(in Chinese)

    [25]Ter?iˇc T,Gosar M,Biester H.Distribution and speciation of mercury in soil in the area of an ancient mercury oreroasting site,Frbej?ene trate(Idrija area,Slovenia)[J]. Journal of Geochemical Exploration,2011,110(2):136-145

    [26]仇廣樂(lè).貴州省典型汞礦地區(qū)汞的環(huán)境地球化學(xué)研究[D].貴州:中國(guó)科學(xué)院地球化學(xué)研究所,2005 Qiu G L.Environmental geochemistry of mercury in typical Hg-mined area,Guizhou Province[D].Guizhou:Institute of Geochemistry,Chinese Academy of Sciences,2005 (in Chinese)

    [27]Qiu G,Feng X,Wang S,et al.Environmental contamination of mercury from Hg-mining areas in Wuchuan, northeastern Guizhou,China[J].Environmental Pollution, 2006,142(3):549–558

    [28]Qiu G,Feng X,Wang S,et al.Mercury and methylmercury in riparian soil,sediments,mine-waste calcines,and moss from abandoned Hg mines in east Guizhou province,southwestern China[J].Applied Geochemistry, 2005,20(3):627–638

    [29]Boszke L,Kowalski A,Astel A,et al.Mercury mobility and bioavailability in soil from contaminated area[J].Environmental Geology,2008,55(5):1075-1087

    [30]Loredo J,Ordonez A,Gallego J R,et al.Geochemical characterisation of mercury mining spoil heaps in the area of Mieres(Asturias,northern Spain)[J].Journal of Geochemical Exploration,1999,67(1):377-390

    [31]David K,Milena H,Joze K.Mercury fractionation in contaminated soils from the Idrija mercury mine region[J]. Journal of Environmental Monitoring,2004,6(8):696-703

    [32]Miklavˇciˇc A,Mazej D,Ja'cimovi'c R,et al.Mercury in food items from the Idrija Mercury Mine area[J].Environmental Research,2013,125:61–68

    Mercury Pollution Characteristics in Tongren Mercury Mining Area, Guizhou Province,China

    Xia Jicheng1,2,Hu Ping3,Wang Jianxu1,Zhang Hua1,Feng Xinbin1,*
    1.State Key Laboratory of Environmental Geochemistry,Institute of Geochemistry,Chinese Academy of Sciences,Guiyang 550081,China
    2.University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049,China
    3.Tongren Solid Waste Management Center,Tongren 554300,China

    10 December 2015 accepted 1 February 2016

    Tongren mercury mine located in Yun-chang-ping town,Bijiang district,Tongren City.It used to be one of the largest mercury mines at Guizhou province.With an aim to investigate the characteristics of mercury pollution in Tongren mercury mining area,we collected the air,water,calcine,soil and crop samples to analyze the concentration of mercury in samples.The results showed that the total gaseous mercury(TGM)concentrations ranged from 7.29 to 138.9 ng·m-3(with an average of 57.4 ng·m-3),the total mercury(THg)concentrations in surface waters ranged from 81.59 to 4.25×103ng·L-1,the THg contents in calcines ranged from 2.79 to 510mg·kg-1and theTHg contents in soils ranged from 3.06 to 2.92×103mg·kg-1.All the samples had the mercury concentration exceeded the control site or national environmental standards.Totally 10 crops including corn(Zea maysL),sorghum (Chinese sorghum),jujube(Ziziphus jujuba Mill),pear(Pyrus spp),eggplant(Solanum melongena),gourd(Luffa cylindrica),tomato(Lycopersicon esculentum),pumpkin(Cucurbita moschata duchesne),bitter gourd(Balsam pear) and pepper(Capsicum annuum)were collected for mercury analysis.With the exceptions of eggplant and pumpkin, mercury concentrations in edible sections of crops exceeded national food safety standard.In summary,Hg mining and retorting activities have resulted in serious Hg pollution at local environment and affected the food safety in the study area.Mercury pollution of Tongren Hg mine shouldn’t be ignored.

    mercury;air;surface water;calcine;soil;crops

    2015-12-10 錄用日期:2016-02-01

    1673-5897(2016)1-231-08

    X171.5

    A

    10.7524/AJE.1673-5897.20151121001

    夏吉成,胡平,王建旭,等.貴州省銅仁汞礦區(qū)汞污染特征研究[J].生態(tài)毒理學(xué)報(bào),2016,11(1):231-238

    Xia J C,Hu P,Wang J X,et al.Mercury pollution characteristics in Tongren Mercury Mining Area,Guizhou Province,China[J].Asian Journal of Ecotoxicology,2016,11(1):231-238(in Chinese)

    973項(xiàng)目(2013CB430004);國(guó)家自然科學(xué)基金(41303068);貴州省科學(xué)技術(shù)基金(黔科合J字[2014]2169號(hào));中國(guó)科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)基金;環(huán)境地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放課題資助(SKLEG2015903)

    夏吉成(1989-),男,碩士,研究方向?yàn)槲廴经h(huán)境修復(fù),E-mail:xiajicheng13@mails.ucas.ac.cn

    ),E-mail:fengxinbin@vip.skleg.cn

    簡(jiǎn)介:馮新斌(1968-),男,地球化學(xué)博士,研究員,主要研究方向?yàn)榄h(huán)境地球化學(xué)。

    猜你喜歡
    銅仁礦渣大氣
    大氣的呵護(hù)
    軍事文摘(2023年10期)2023-06-09 09:15:06
    尋味貴州——銅仁
    超細(xì)礦渣粉在預(yù)制箱梁混凝土中的應(yīng)用研究
    建筑科技(2018年6期)2018-08-30 03:41:12
    天地大美——銅仁梵凈山
    看雪——銅仁梵凈山
    輪楊樹達(dá)義近旁任作
    大氣古樸揮灑自如
    大氣、水之后,土十條來(lái)了
    礦渣粉、改性礦渣粉對(duì)發(fā)泡EVA充填改性效果的研究
    高爐渣制礦渣棉工藝及其產(chǎn)品應(yīng)用
    上海金屬(2014年2期)2014-12-18 06:52:48
    亚洲人成网站在线播| 毛片一级片免费看久久久久| 亚洲自偷自拍三级| 亚洲欧洲日产国产| 久久久精品欧美日韩精品| 69av精品久久久久久| 久久久色成人| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 亚洲人成网站高清观看| 岛国毛片在线播放| 精品人妻偷拍中文字幕| 搡女人真爽免费视频火全软件| 丰满乱子伦码专区| 久久久久久久久久久免费av| 两个人的视频大全免费| 国产成人福利小说| 欧美色视频一区免费| 老女人水多毛片| 国产免费男女视频| 五月伊人婷婷丁香| 日日摸夜夜添夜夜爱| 国产精品一二三区在线看| av专区在线播放| 精品熟女少妇av免费看| 少妇的逼好多水| 春色校园在线视频观看| 欧美97在线视频| 久久久久久久久久久免费av| 国产精品av视频在线免费观看| 日本爱情动作片www.在线观看| 国产麻豆成人av免费视频| 国产日韩欧美在线精品| av在线蜜桃| 久久久久久久久久黄片| 91精品伊人久久大香线蕉| 久久99热6这里只有精品| 麻豆一二三区av精品| 人妻夜夜爽99麻豆av| 美女黄网站色视频| 国产精品嫩草影院av在线观看| videos熟女内射| 一个人看的www免费观看视频| 亚洲精品成人久久久久久| 我要搜黄色片| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 久久久久国产网址| 久久99热这里只有精品18| 丝袜美腿在线中文| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 亚洲最大成人中文| 搡女人真爽免费视频火全软件| 99久久无色码亚洲精品果冻| av黄色大香蕉| 麻豆久久精品国产亚洲av| 精品一区二区免费观看| 毛片女人毛片| 日韩一区二区视频免费看| 我的老师免费观看完整版| 国产精品人妻久久久影院| 性色avwww在线观看| av线在线观看网站| 国产老妇女一区| 日韩制服骚丝袜av| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 国产精品永久免费网站| 久久精品91蜜桃| 97超视频在线观看视频| 能在线免费观看的黄片| 欧美激情国产日韩精品一区| 黄片wwwwww| av在线播放精品| 国产v大片淫在线免费观看| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 日韩精品有码人妻一区| 男插女下体视频免费在线播放| 国产在视频线在精品| 夫妻性生交免费视频一级片| 99久久中文字幕三级久久日本| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 亚洲天堂国产精品一区在线| 日本免费在线观看一区| 亚洲精品国产成人久久av| 久久人人爽人人片av| 麻豆一二三区av精品| 午夜视频国产福利| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 一本一本综合久久| 一级av片app| 一级爰片在线观看| 成年av动漫网址| 国产一区有黄有色的免费视频 | 亚洲欧美成人精品一区二区| 蜜臀久久99精品久久宅男| 欧美一区二区亚洲| 色尼玛亚洲综合影院| 免费av不卡在线播放| 国产精品久久久久久精品电影| 亚洲国产最新在线播放| 国产精品野战在线观看| 国产一区二区三区av在线| 麻豆乱淫一区二区| 18+在线观看网站| 久久99精品国语久久久| 国产成人a∨麻豆精品| 在线播放国产精品三级| 寂寞人妻少妇视频99o| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 成人性生交大片免费视频hd| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 欧美精品一区二区大全| 亚洲最大成人av| 成年免费大片在线观看| 欧美最新免费一区二区三区| 国产成人福利小说| 三级国产精品片| 欧美人与善性xxx| 少妇丰满av| 性插视频无遮挡在线免费观看| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 久久久亚洲精品成人影院| 亚洲最大成人av| 91精品国产九色| 在线观看66精品国产| 国产精品人妻久久久影院| 水蜜桃什么品种好| 成年版毛片免费区| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 国产v大片淫在线免费观看| 在线观看66精品国产| 国产高清视频在线观看网站| a级毛色黄片| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 精品国产三级普通话版| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 大香蕉久久网| 在线免费观看的www视频| 水蜜桃什么品种好| 一个人看的www免费观看视频| 亚洲av免费在线观看| 51国产日韩欧美| 亚洲无线观看免费| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 一本一本综合久久| 国产成人freesex在线| 精品一区二区免费观看| 韩国av在线不卡| 久久鲁丝午夜福利片| 亚洲av男天堂| 少妇人妻精品综合一区二区| 国产毛片a区久久久久| 亚洲综合色惰| 青春草国产在线视频| 国产精品国产高清国产av| 99热网站在线观看| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 日韩一区二区视频免费看| 村上凉子中文字幕在线| 插阴视频在线观看视频| 欧美高清成人免费视频www| 哪个播放器可以免费观看大片| 亚洲精品影视一区二区三区av| 亚洲在线自拍视频| 日韩欧美精品v在线| 亚洲高清免费不卡视频| 亚洲成av人片在线播放无| 26uuu在线亚洲综合色| 亚洲精品国产av成人精品| 成人欧美大片| 热99在线观看视频| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 一个人看视频在线观看www免费| 久久久久久久久大av| 精品人妻熟女av久视频| h日本视频在线播放| 久久精品影院6| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 日韩中字成人| av女优亚洲男人天堂| 国产免费男女视频| 日韩大片免费观看网站 | 亚洲国产高清在线一区二区三| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 又爽又黄无遮挡网站| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 99在线人妻在线中文字幕| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 国内揄拍国产精品人妻在线| 欧美成人一区二区免费高清观看| a级一级毛片免费在线观看| 美女大奶头视频| 禁无遮挡网站| 岛国毛片在线播放| 日韩强制内射视频| 真实男女啪啪啪动态图| 免费看a级黄色片| 男女视频在线观看网站免费| 日韩欧美在线乱码| 97超视频在线观看视频| 啦啦啦啦在线视频资源| 麻豆久久精品国产亚洲av| 久久99热这里只频精品6学生 | 26uuu在线亚洲综合色| 国产老妇伦熟女老妇高清| 国产成人freesex在线| 亚洲国产欧美在线一区| 99久国产av精品| 日本免费在线观看一区| 日韩av在线大香蕉| 亚洲三级黄色毛片| 久久99热这里只有精品18| 三级毛片av免费| 国产精品.久久久| 高清av免费在线| 特大巨黑吊av在线直播| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 久久6这里有精品| 欧美一级a爱片免费观看看| 久久国产乱子免费精品| 久久久色成人| 欧美日韩综合久久久久久| 久久久久久大精品| 高清在线视频一区二区三区 | 精品欧美国产一区二区三| 国产成人freesex在线| av又黄又爽大尺度在线免费看 | 久久精品人妻少妇| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 国产午夜精品一二区理论片| 亚洲精品乱久久久久久| 国产精品久久久久久久久免| 22中文网久久字幕| 国产在视频线精品| 欧美不卡视频在线免费观看| 亚洲av电影在线观看一区二区三区 | 国产成人a∨麻豆精品| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 精品午夜福利在线看| 亚洲欧美精品综合久久99| 身体一侧抽搐| 五月玫瑰六月丁香| 中文字幕制服av| 大话2 男鬼变身卡| 欧美成人一区二区免费高清观看| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 内地一区二区视频在线| 亚洲精品,欧美精品| 毛片女人毛片| 国产老妇女一区| 免费大片18禁| 人人妻人人看人人澡| 99久久精品热视频| 青春草国产在线视频| 国产免费福利视频在线观看| 国产精品久久视频播放| 日本熟妇午夜| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 亚洲在线自拍视频| 最新中文字幕久久久久| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 国产精品一区二区性色av| 一区二区三区四区激情视频| 18+在线观看网站| 日韩三级伦理在线观看| 级片在线观看| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 三级国产精品片| 大话2 男鬼变身卡| 午夜福利视频1000在线观看| 亚洲成人av在线免费| 长腿黑丝高跟| 欧美成人a在线观看| 青青草视频在线视频观看| 亚洲图色成人| 亚洲电影在线观看av| 亚洲av电影在线观看一区二区三区 | 国产精品永久免费网站| 国产成人一区二区在线| 少妇人妻一区二区三区视频| 一个人免费在线观看电影| 国产v大片淫在线免费观看| 亚洲最大成人中文| 3wmmmm亚洲av在线观看| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 亚洲av不卡在线观看| 久久久久国产网址| 草草在线视频免费看| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 又爽又黄a免费视频| 全区人妻精品视频| 久久精品影院6| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 久久久久国产网址| 嫩草影院新地址| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 亚洲精品乱久久久久久| 国产乱人偷精品视频| 久久国产乱子免费精品| 一级av片app| 欧美又色又爽又黄视频| 亚洲欧美一区二区三区国产| 精品一区二区三区人妻视频| 男人和女人高潮做爰伦理| 成人亚洲欧美一区二区av| av视频在线观看入口| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 青春草亚洲视频在线观看| 国产精品电影一区二区三区| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 国产大屁股一区二区在线视频| www日本黄色视频网| 国产乱来视频区| 永久免费av网站大全| 男插女下体视频免费在线播放| 国语自产精品视频在线第100页| 亚洲av一区综合| 免费av观看视频| 国产av不卡久久| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 婷婷六月久久综合丁香| 欧美极品一区二区三区四区| 日韩精品有码人妻一区| 欧美高清性xxxxhd video| 国产精品无大码| 久久久久性生活片| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 1024手机看黄色片| 国产免费一级a男人的天堂| 美女cb高潮喷水在线观看| 国产老妇女一区| 男女视频在线观看网站免费| av福利片在线观看| 日韩欧美精品免费久久| 全区人妻精品视频| 大香蕉97超碰在线| 成年女人看的毛片在线观看| 2021少妇久久久久久久久久久| .国产精品久久| 99国产精品一区二区蜜桃av| 久久久久久久久久久免费av| av卡一久久| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 看黄色毛片网站| 国产成人福利小说| 亚洲人成网站在线观看播放| 久久久精品94久久精品| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 国产高清国产精品国产三级 | 一个人免费在线观看电影| 中文资源天堂在线| 欧美性感艳星| 日本熟妇午夜| 一个人观看的视频www高清免费观看| 久久鲁丝午夜福利片| 精品免费久久久久久久清纯| 少妇熟女aⅴ在线视频| 国产黄色小视频在线观看| 欧美日韩国产亚洲二区| 观看美女的网站| 中国美白少妇内射xxxbb| 听说在线观看完整版免费高清| 麻豆一二三区av精品| 国产一区二区在线av高清观看| 啦啦啦韩国在线观看视频| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 国产成人精品一,二区| 国产精品,欧美在线| 级片在线观看| 亚洲18禁久久av| 国产免费又黄又爽又色| 亚洲内射少妇av| 美女被艹到高潮喷水动态| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 青春草视频在线免费观看| 七月丁香在线播放| 国产高清三级在线| 九色成人免费人妻av| 亚洲丝袜综合中文字幕| 久久久久久久午夜电影| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 听说在线观看完整版免费高清| 中国美白少妇内射xxxbb| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 91狼人影院| 青青草视频在线视频观看| 欧美+日韩+精品| 一夜夜www| 九草在线视频观看| 欧美成人一区二区免费高清观看| 亚洲电影在线观看av| 日本欧美国产在线视频| 日韩人妻高清精品专区| 韩国高清视频一区二区三区| 黄片wwwwww| 欧美成人午夜免费资源| 日韩欧美三级三区| 精品国内亚洲2022精品成人| 淫秽高清视频在线观看| 亚洲,欧美,日韩| 国产高清有码在线观看视频| 在线a可以看的网站| 国模一区二区三区四区视频| 九九在线视频观看精品| 久久久国产成人免费| 日韩人妻高清精品专区| 干丝袜人妻中文字幕| 成人三级黄色视频| 99久久人妻综合| 国产精品,欧美在线| 亚洲在线观看片| 国产黄a三级三级三级人| 国产激情偷乱视频一区二区| 青青草视频在线视频观看| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 日本黄大片高清| 好男人在线观看高清免费视频| ponron亚洲| 韩国av在线不卡| 国产高潮美女av| 亚洲国产色片| 2021天堂中文幕一二区在线观| 免费看日本二区| 男女下面进入的视频免费午夜| 国产久久久一区二区三区| 日日撸夜夜添| 日韩一区二区视频免费看| 激情 狠狠 欧美| 久久精品国产亚洲av涩爱| 亚洲国产精品成人综合色| 精品国产一区二区三区久久久樱花 | 干丝袜人妻中文字幕| 中文欧美无线码| 亚洲国产成人一精品久久久| 七月丁香在线播放| 99久久精品一区二区三区| 听说在线观看完整版免费高清| 亚洲欧美日韩东京热| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 国产免费一级a男人的天堂| 午夜激情福利司机影院| 日韩中字成人| 国产色爽女视频免费观看| 国产成人福利小说| 国产精品99久久久久久久久| 久久99热这里只频精品6学生 | 美女xxoo啪啪120秒动态图| 国内精品一区二区在线观看| 男插女下体视频免费在线播放| 久久久久久九九精品二区国产| 久久99热6这里只有精品| 久久精品国产自在天天线| 国产精品永久免费网站| 亚洲内射少妇av| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 成年女人看的毛片在线观看| 久久草成人影院| 神马国产精品三级电影在线观看| 91精品国产九色| 日韩欧美精品v在线| 1024手机看黄色片| 美女高潮的动态| 久久热精品热| 午夜老司机福利剧场| 在线观看66精品国产| 欧美成人一区二区免费高清观看| 一级黄色大片毛片| 欧美成人a在线观看| 国产成人freesex在线| 淫秽高清视频在线观看| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 丰满乱子伦码专区| 99久久精品一区二区三区| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 男女那种视频在线观看| 美女国产视频在线观看| 久久精品国产亚洲av天美| 免费播放大片免费观看视频在线观看 | 成人无遮挡网站| 女人久久www免费人成看片 | 国内精品一区二区在线观看| 搡老妇女老女人老熟妇| 国产激情偷乱视频一区二区| 精品午夜福利在线看| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 国产高清视频在线观看网站| 高清视频免费观看一区二区 | 国产又黄又爽又无遮挡在线| or卡值多少钱| av天堂中文字幕网| 国产人妻一区二区三区在| 久久99蜜桃精品久久| 久久久久久久国产电影| 长腿黑丝高跟| 国产精品乱码一区二三区的特点| 亚洲四区av| 日本五十路高清| 亚洲国产精品久久男人天堂| 麻豆国产97在线/欧美| 久久久久久久久久成人| 一级毛片我不卡| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 中文字幕亚洲精品专区| 国产高清视频在线观看网站| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 午夜老司机福利剧场| 亚洲精品自拍成人| 日本三级黄在线观看| 亚洲内射少妇av| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 亚洲乱码一区二区免费版| 高清在线视频一区二区三区 | 亚洲在线自拍视频| 午夜亚洲福利在线播放| 永久网站在线| 免费看日本二区| 亚洲精品色激情综合| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 一级毛片我不卡| 午夜福利在线在线| 日韩欧美国产在线观看| 听说在线观看完整版免费高清| 一级黄色大片毛片| 久久精品国产亚洲网站| 久久久久久久久大av| 日韩在线高清观看一区二区三区| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 全区人妻精品视频| 国产亚洲一区二区精品| 亚洲av男天堂| 尾随美女入室| 97热精品久久久久久| 三级国产精品欧美在线观看| 水蜜桃什么品种好| av在线观看视频网站免费| 亚洲精品一区蜜桃| 久久久精品欧美日韩精品| 国产伦一二天堂av在线观看| 免费观看性生交大片5| 国产精品一区二区在线观看99 | 免费黄网站久久成人精品| 久久精品影院6| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 在线免费十八禁| 男人舔女人下体高潮全视频| 看片在线看免费视频| 嫩草影院入口| 亚洲精品久久久久久婷婷小说 | 日本午夜av视频| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 亚洲av熟女| 永久免费av网站大全| 国产91av在线免费观看| 有码 亚洲区| 国语自产精品视频在线第100页| 最近2019中文字幕mv第一页| 精品一区二区免费观看| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 国产亚洲av嫩草精品影院| 国产精品福利在线免费观看| 国产 一区 欧美 日韩| 免费观看人在逋| 人妻夜夜爽99麻豆av| 久久久久久久国产电影| 九九热线精品视视频播放| 欧美日韩综合久久久久久| 国产亚洲一区二区精品| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 国产精品国产高清国产av| 亚洲欧美一区二区三区国产| 国产精品久久久久久精品电影| 尾随美女入室| 毛片女人毛片| 久久精品国产自在天天线| 成人午夜精彩视频在线观看| 丰满少妇做爰视频| 深夜a级毛片| 亚洲丝袜综合中文字幕| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 亚洲真实伦在线观看| 一级爰片在线观看| 丝袜美腿在线中文| 欧美又色又爽又黄视频| 久久久久久久亚洲中文字幕| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 亚洲精品亚洲一区二区| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 久久国内精品自在自线图片| 亚洲欧美日韩无卡精品| 国产欧美日韩精品一区二区| 欧美成人一区二区免费高清观看| 亚洲成人精品中文字幕电影| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 男女视频在线观看网站免费| 只有这里有精品99| 夜夜爽夜夜爽视频| 卡戴珊不雅视频在线播放| 国产极品天堂在线| 国产色爽女视频免费观看| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 神马国产精品三级电影在线观看| 亚洲人成网站高清观看| 免费搜索国产男女视频| 汤姆久久久久久久影院中文字幕 | 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 亚洲四区av| 亚洲欧美成人综合另类久久久 | 午夜老司机福利剧场| 日本色播在线视频| 少妇的逼水好多| 大香蕉97超碰在线| 久久亚洲精品不卡| 日韩成人伦理影院| 在线免费十八禁|