基于微流控芯片的液滴被動式融合數(shù)值仿真研究

楊麗，周圍，姜云峰，程景萌，王媛媛，張思祥

（河北工業(yè)大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院，天津 300130）

基于微流控芯片的液滴被動式融合數(shù)值仿真研究

楊麗，周圍，姜云峰，程景萌，王媛媛，張思祥

（河北工業(yè)大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院，天津 300130）

基于COMSOL Multiphysics 5.0層流兩相流模型，通過數(shù)值模擬研究了微通道內(nèi)液滴被動式融合機(jī)理及影響因素．在液滴生成的下游通道設(shè)計長棱形的擴(kuò)張通道，形成流速降低梯度區(qū)，實現(xiàn)了液滴的有效融合．結(jié)果表明：微液滴的被動式融合利用的是油/水界面張力的作用使液滴自發(fā)融合，主要分為4個過程：液滴相遇、液滴接觸、液滴破碎和液滴融合．連續(xù)相入口處的雷諾數(shù)和液滴體積是影響液滴融合的關(guān)鍵因素．一定范圍內(nèi)，雷諾數(shù)越大，融合時間越短，當(dāng)超過臨界值時，雷諾數(shù)越大，液滴運動速度過快，則無法實現(xiàn)融合；一定范圍內(nèi)，液滴體積越大，融合時間越短．當(dāng)超過臨界值時，液滴運動軌跡發(fā)生變化，使兩液滴不能相遇，無法融合．

微流控；液滴；融合；界面張力；數(shù)值模擬

0 引言

微流控芯片（microfluidicchip）技術(shù)是指在厘米級的芯片上，由微通道形成網(wǎng)絡(luò)，使可控流體貫穿整個系統(tǒng)，以實現(xiàn)常規(guī)化學(xué)或生物學(xué)實驗室的各種功能，在生物、化學(xué)等領(lǐng)域具有良好的應(yīng)用前景，又稱為芯片實驗室（Lab-on-a-chip）[1]．液滴微流控是近年來在微流控芯片上發(fā)展起來的一種新興的操縱微小體積液體的技術(shù)，與基于連續(xù)流動的微流控芯片相比，液滴微流控芯片大大強(qiáng)化了微流控芯片的低消耗（1015～1019L）、自動化和高通量等優(yōu)點[2]，是這一領(lǐng)域的重要研究方向之一．微液滴最普遍的應(yīng)用是微反應(yīng)器，以分散的液滴單元作為一個密閉的微反應(yīng)器，基于液滴的反應(yīng)方式具有更高的傳質(zhì)、傳熱效率，液滴體積小，減少了試劑消耗，液滴體系封閉，減少了相互污染，已成功用于生命科學(xué)和化學(xué)等領(lǐng)域，研究微觀條件下蛋白質(zhì)結(jié)晶、酶篩選、微納米顆粒制備、高通量試劑注射等各個方面，效果良好[3-8]．

液滴的可控融合（coalescence）是重要的微流控液滴的操縱技術(shù)之一，不同液滴之間的融合對于以液滴作為微反應(yīng)器實現(xiàn)復(fù)雜的多步反應(yīng)是十分必要的，如在微納米顆粒合成制備的過程中，需向已有液滴中加入另一種反應(yīng)組分，通常會以不同液滴之間的融合形式進(jìn)行，從而提高混合反應(yīng)效率[9-10]．因此，在較短的時間內(nèi)，在微通道中如何實現(xiàn)液滴的可控融合是一個重要的研究方向．微液滴的融合主要分為主動式融合和被動式融合．主動式融合利用外加能量場實現(xiàn)液滴融合．常用方法有在局部施加電場、磁場、熱毛細(xì)效應(yīng)或者利用激光的熱效應(yīng)等主動觸發(fā)融合[11-14]．被動式融合是在沒有施加外場的條件下，利用微通道特殊的流道結(jié)構(gòu)來實現(xiàn)液滴融合的方法．與主動式融合相比，被動式融合只需調(diào)節(jié)流動條件、巧妙設(shè)計微通道的幾何結(jié)構(gòu)即可實現(xiàn)融合，加工與操作簡單，本文以此展開研究．本文基于COMSOL Multiphysics 5.0的兩相流模塊，利用水平集法研究了被動式液滴融合的機(jī)理及影響液滴融合的關(guān)鍵因素，對于提高微液滴融合的效率和速率具有重要的意義．

1 微通道內(nèi)兩相流數(shù)值模型

1.1 微通道的幾何結(jié)構(gòu)與邊界條件設(shè)置

在研究微通道內(nèi)油水兩相流的問題時，假設(shè)兩相流動為不可壓縮層流，與外界沒有能量交換，流動過程中不發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，兩相流體的物理性質(zhì)為常數(shù)，表面張力為主導(dǎo)力，忽略重力的影響．?dāng)?shù)值模擬采用二維通道，在液滴生成的下游通道設(shè)計長棱形的擴(kuò)張通道，模型尺寸如下：主通道寬度為100m，a=500m，b=400m，b與水平線的夾角為arctan1/8，c=200m，d=300m，c與水平線的夾角為arctan1/6，e=300m，兩個液滴半徑大小為45m，兩圓心的距離為200m，第一個圓的圓心距離通道入口的距離為190m．連續(xù)相在左側(cè)入口通入，右側(cè)為流體出口．在初始時刻，液滴內(nèi)部為分散相，通道的其余部分都是連續(xù)相．網(wǎng)格類型為物理控制網(wǎng)格，網(wǎng)格尺寸為粗化．圖1為液滴融合通道幾何模型．

仿真中設(shè)定的邊界條件為：連續(xù)相和分散相入口定義為均勻速度入口，流體出口為自由出口；通道壁均為潤濕性邊界，其壁面接觸角設(shè)定為3/4．

圖1 液滴融合通道的幾何結(jié)構(gòu)Fig.1Geometric model of micro droplet coalescence

1.2 控制方程的確定及兩相物理參數(shù)

數(shù)值模擬基于COMSOLMultiphysics多物理場有限元計算平臺，在微觀尺度下忽略流體重力作用，控制方程包括物質(zhì)連續(xù)性方程、納維-斯托克斯（Navier-Stokes）方程及水平集方程．

1.2.1 不可壓縮流體的連續(xù)性方程

根據(jù)質(zhì)量守恒定律，流入控制體的質(zhì)量速率減去流出控制體的質(zhì)量速率等于控制體內(nèi)的質(zhì)量累計速率，如式(1)所示．式中是流體內(nèi)一點流體的密度，u是流體的速度，t是時間，對于不可壓縮的流體密度為常數(shù)，因此簡化后得到該式．

1.2.2 層流N-S方程

在給定的流體系統(tǒng)中，動量的累積速率等于作用于其上的外力總和，即：

1.2.3 水平集方程

兩相界面追蹤方法采用水平集法，x,t為水平集函數(shù)，水平集方法描述界面運動時，函數(shù)x,t=0形成的等值面保持與運動界面相對應(yīng)，可以很容易地表示界面的變化，水平集方程如式(3)所示；＞0.5表示連續(xù)相，＜0.5表示分散相，=0.5表示油水兩相界面．

連續(xù)相為硅油，分散相主要為蒸餾水并添加了甘油．兩相物理參數(shù)如表1所示．

表1 兩相物理參數(shù)Tab.1Physical parameters of two phases

2 仿真結(jié)果與分析

2.1 液滴融合的仿真過程與分析

液滴融合的仿真過程中，連續(xù)相入口處速度為0.045m/s．液滴的融合過程如圖2所示．本研究在液滴生成的下游通道設(shè)計長棱形的擴(kuò)張腔室，由于質(zhì)量流率不變，形成了一個使流速變慢的梯度區(qū)．處于上游的液滴進(jìn)入擴(kuò)張腔室時受到的粘滯阻力逐漸增大，流速驟降，因此下游液滴可以追上上游液滴，兩液滴之間的距離不斷減小，直至相互接觸（t=0.017 8 s時相遇），在相互接觸的過程中，液滴內(nèi)部中心處的速度最大，液滴間相互擠壓使分離薄膜逐漸排空，最終油水界面失穩(wěn)破碎，克服了液滴之間的界面張力作用，液滴進(jìn)入融合過程（t=0.018 s時開始融合），融合后的液滴體積變大，速度變慢，最后通過收縮通道時，在通道的擠壓誘導(dǎo)和兩相溶劑間的拖拽力作用下完成融合過程，由于位移的增大和通道結(jié)構(gòu)由寬變窄，液滴發(fā)生變形，隨著連續(xù)相流出通道．

圖2 液滴融合過程仿真示意圖Fig.2Simulation sketch of droplet coalescence

通過仿真分析得出，液滴的被動式融合主要依靠的是油/水界面表面張力的作用，克服液滴之間流體薄膜的分離作用并使得兩相界面失穩(wěn)才能實現(xiàn)，主要分為4個過程：液滴相遇、液滴接觸、液滴破碎和液滴融合．微通道內(nèi)液滴受到的表面張力作用，由表面上任何一點所受到的壓強(qiáng)即Young-Laplace方程進(jìn)行定量描述，如式(4)[15]所示．

2.2 液滴融合影響因素分析

2.2.1 連續(xù)相入口處雷諾數(shù)對液滴融合的影響

雷諾數(shù)是液滴動力學(xué)中重要的無量綱參數(shù)，如式(5)所示，表示慣性力與黏性力之比，也是影響液滴融合的關(guān)鍵因素之一．

式中：代表流體平均密度；u代表流體進(jìn)口平均流速；d代表通道當(dāng)量直徑；代表流體動力粘度系數(shù)．仿真分析中，設(shè)定連續(xù)相的密度為840kg/m3，粘度系數(shù)為0.003Pa s，通道水利直徑為100m，連續(xù)相入口處速度從0.04 m/s～0.065 m/s變化，相應(yīng)的Re數(shù)從1.26～1.82變化．圖3分析了連續(xù)相入口處雷諾數(shù)對液滴融合時間的影響．從圖中得出當(dāng)Re數(shù)在1.26～1.54變化時，隨著連續(xù)相入口處的雷諾數(shù)增加，慣性力增大并占主導(dǎo)，有利于促進(jìn)液滴的快速接觸及融合，液滴的融合時間縮短．當(dāng)連續(xù)相入口處速度增大到0.065 m/s即Re增大到1.82時，液滴無法融合，因此雷諾數(shù)并不是越大越好，當(dāng)雷諾數(shù)過大即后續(xù)液滴的速度過大時，上游液滴很容易被后續(xù)液滴擊碎，無法完成融合，即使融合，融合后的液滴會發(fā)生較大變形，易于發(fā)生破裂．

2.2.2 液滴體積對液滴融合的影響

圖3 連續(xù)相入口處雷諾數(shù)對液滴融合影響的仿真結(jié)果分析Fig.3Influenceof Re numbers of continuous phasein theinlet on droplet coalescence simulation analysis

圖4 液滴體積對液滴融合影響的仿真結(jié)果分析Fig.4Influence of droplet volume on droplet coalescence simulation analysis

圖5 液滴半徑r=47 m時液滴的融過程Fig.5Process of droplet coalescence at r=47 m

圖6 液滴半徑r=50 m時液滴的融過程Fig.6Process of droplet coalescence at r=50 m

3 結(jié)論

本文采用層流兩相流模型利用水平集法開展了二維微通道內(nèi)液滴融合機(jī)理及影響因素的仿真研究，主要結(jié)論如下：

1）微液滴的被動式融合利用的是油/水界面張力的作用使液滴自發(fā)融合，主要分為四個過程：液滴相遇、液滴接觸、液滴破碎和液滴融合．本研究通過設(shè)計的展寬長棱形結(jié)構(gòu)，使前一個液滴速度突然降低，后一個液滴可以追趕上與其接觸，并克服液滴間的表面張力，完成融合．

2）連續(xù)相入口處的雷諾數(shù)是影響液滴融合的關(guān)鍵因素之一．一定范圍內(nèi)，雷諾數(shù)越大，融合時間越短，當(dāng)超過臨界值時，雷諾數(shù)越大，液滴運動速度過快，后續(xù)液滴很容易擊碎上游液滴，無法完成融合，即使融合，融合后的形狀會變得不規(guī)則，易于發(fā)生破裂，則無法實現(xiàn)融合．

3）液滴體積對液滴融合的影響也是非常明顯的，一定范圍內(nèi)，液滴的體積越大，慣性力越大，液滴之間的吸引力更大，從而縮短了融合時間．當(dāng)超過臨界值時，液滴受到通道壁面的剪切阻力也越大，引起液滴運動軌跡發(fā)生變化，使兩液滴不能相遇，無法融合．

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[責(zé)任編輯 田豐夏紅梅]

Numerical simulation study on passive coalescence in droplet-based microfluidics

YANG Li，ZHOU Wei，JIANG Yunfeng，CHEN Jingmeng，WANG Yuanyuan，ZHANG Sixiang

(School of Mechanical Engineering,Hebei University of Technology,Tianjin 300130,China)

Based on two-phase flow module in COMSOL Multiphysics 5.0,a numerical simulation about passive coalescence in droplet-based microfluidics and influence factors are carried out in this paper.The long prismatic expansion microchannel in the downstream channel of droplet generation is proposed to form decreased velocity gradient to realize coalescence in droplet.The research results show that the process of coalescence in micro droplet can be divided into four stages:droplet encounter,droplet contact,droplet breakup and droplet fusion.The critical factors of droplet coalescence are Re numbers of continuous phase in the inlet and droplet volume.Within limits,the dropletcoalescence time decreases when Renumbers ofcontinuous phase inthe inletincreases.When Renumbersare over criticalvalue,thedroplet velocity is so fast that the droplet coalescence can't be realized.Within limits,the droplet coalescence time is shorten with the biggerdroplet volume.When dropletvolume isovercritical value,two dropletscannot encounterdueto changed trajectory of droplet,the droplet coalescence can't be realized.

microfluidic;droplet;coalescence;interfacial tension;numerical simulation

TH79

A

1007-2373(2015)03-0048-05

10.14081/j.cnki.hgdxb.2015.03.010

2015-02-15

國家重大科學(xué)儀器設(shè)備開發(fā)專項（2012YQ060165）

楊麗（1983-），女（漢族），講師，博士生；通訊作者：張思祥（1959-），男（漢族），教授，zhangsixiang@hebut.edu.cn．