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    甲苯、正癸烷點火延遲的激波管實驗研究

    2015-05-10 00:58:35陳其盛竇志國
    含能材料 2015年10期
    關(guān)鍵詞:延遲時間激波甲苯

    陳其盛, 竇志國, 李 蘭

    (裝備學(xué)院激光推進及其應(yīng)用國家重點實驗室, 北京 101416)

    1 引 言

    燃料的點火是燃燒學(xué)領(lǐng)域的基礎(chǔ)性問題,相關(guān)的研究對于提高燃燒效率,減少污染物排放等有極大的促進作用。同時點火又屬于典型的非定常現(xiàn)象,是多種化學(xué)、物理過程相互耦合的復(fù)雜問題。其中,燃料的點火延遲特性是點火的重要問題之一。在燃燒初始階段,反應(yīng)物的化學(xué)鍵打開,形成自由基等需要經(jīng)過一段遲滯時間,這種遲滯現(xiàn)象稱為燃料點火延遲。點火延遲時間是反映燃料燃燒特性的一項重要指標,準確的燃料點火延遲時間還是驗證燃燒反應(yīng)簡化機理和化學(xué)動力學(xué)建模的主要依據(jù)[1]。因此,燃料的點火延遲特性一直是國內(nèi)外研究的熱點,尤其對于現(xiàn)在迅速發(fā)展的高超聲速飛行器而言,其發(fā)動機燃燒室內(nèi)燃料燃燒機理的研究是整個研究工作的關(guān)鍵點。由于高超聲速飛行器速度快,燃料在燃燒室中混合、燃燒的過程十分短暫。這種情況下在燃燒室中實現(xiàn)燃料的自點火與穩(wěn)定高效燃燒將十分困難,這也使得碳氫燃料的點火性能對于超燃發(fā)動機的設(shè)計具有重要意義[2]。

    由于真實燃料是由復(fù)雜的有機化合物組成的,其成分和組分濃度不確定,且與產(chǎn)地、煉制工藝等有關(guān)[3]。所以研究一種或多種組分的碳氫化合物作為替代模型是進一步研究真實燃料的重要基礎(chǔ)。

    甲苯和正癸烷是煤油中的組成成分,同時也是構(gòu)建模型燃料的常用組分[4]。對于甲苯和正癸烷點火特性的研究,國內(nèi)外已有較多報道,主要是研究溫度、壓力、當量比(equivalent ratio,即燃料的實際量與理論完全反應(yīng)量的比值,表示燃料與氧氣的配比關(guān)系)等因素對氣相燃料點火延遲時間的影響。Pfahl等[5]在1996年使用高壓激波管研究了在點火壓力分別為1.3~5 MPa,點火溫度為700~1300 K,當量比為0.5、1.0、2.0時正癸烷/空氣混合物的點火延遲。Olchanski和Burcat[6]于2006年測量了點火溫度為1239~1616 K,壓力為0.182~1.0 MPa下的正癸烷點火延遲數(shù)據(jù),并得出了點火延遲時間擬合關(guān)系式,據(jù)此對原有反應(yīng)動力學(xué)模型進行了修正。隨后莫斯科科技大學(xué)的Zhukov等[7]又將癸烷的點火壓力推向高壓區(qū),他們同樣利用預(yù)先加熱激波管的方法,在點火溫度為800~1300 K,點火壓力最高達8 MPa的條件下,測量了油氣當量比Ф為0.5和1.0時正癸烷在空氣中的點火延遲時間。

    1986年,Burcat[8]等利用激波管測量了甲苯/氧氣/氬氣的點火延遲時間,溫度范圍為1212~1748 K,壓力為0.17~0.789 MPa。2002年,Dagaut[9]利用射流反應(yīng)器研究了大氣壓條件下,溫度為1000~1375 K時的甲苯點火延遲,并采用一種包含120種組分、920步基元反應(yīng)的詳細反應(yīng)機理進行了模擬。2004年,Vasudevan等[10]在溫度為1458~1847 K,壓力為177~450 KPa條件下測量了甲烷點火延遲時間,并分析了OH自由基的濃度變化規(guī)律。隨后在2010年,Vasu等[11]使用激波管和快壓反應(yīng)器研究了甲苯在低溫高壓(900~1200 K,5 MPa)條件下的點火延遲特性。2012年,四川大學(xué)的張昌華等[12]在溫度范圍為1312~1713 K,壓力為0.1~0.3 MPa條件下,利用激波管測量了甲苯/氧氣/氬氣的點火延遲時間,并且分析了自由基的瞬態(tài)發(fā)射光譜。

    雖然研究人員對甲苯和正癸烷的點火特性進行了大量研究工作,但是到目前為止還無法找到一個反應(yīng)動力學(xué)模型以及擬合關(guān)系式,可以與所有的實驗結(jié)果很好吻合。因此,關(guān)于甲苯和正癸烷點火延遲特性的研究還需要進一步的研究,尤其是需要獲取更大溫度范圍和變化學(xué)油氣當量比條件下的實驗數(shù)據(jù)。

    此外,由于在室溫下液態(tài)碳氫燃料的飽和蒸汽壓普遍較低(例如甲苯在290 K溫度下的飽和蒸汽壓僅為130 Pa),燃料蒸汽很容易在管壁凝結(jié)。所以制備穩(wěn)定的氣相混合物是激波管實驗中的一項技術(shù)難題。此前關(guān)于甲苯和正癸烷的實驗研究中,反應(yīng)氣體是通過液體燃料加熱蒸發(fā)制成的。這種方法十分復(fù)雜。同時加熱還有可能造成燃料熱裂解,使得反應(yīng)物組分發(fā)生改變。

    為此,本實驗采取一種全新的超聲速氣流霧化的方式來制備燃料和氧氣/氮氣的氣溶膠混合物,避免加熱帶來的問題。得到了微米量級霧化液滴,在入射激波后迅速蒸發(fā)氣化,可在反應(yīng)區(qū)域中形成均勻的氣相燃油混合物。利用霧化兩相化學(xué)激波管,實驗測量了甲苯和正癸烷的點火延時數(shù)據(jù),并研究了甲苯、正癸烷自點火過程中OH自由基的自發(fā)光強度變化。

    2 實驗部分

    2.1 試劑及設(shè)備

    激波管是進行燃料自點火特性研究的重要工具之一。它可以提供特定的壓力和溫度條件,方便在各種條件下對燃料的點火延時進行測量。相對于快壓機和發(fā)動機臺架實驗,激波管可以在更大的溫度和壓力范圍下迸行實驗[13]。

    本實驗使用的試劑為分析純級別的甲苯(北京化工廠,純度≥99.5%)和正癸烷(北京興津化工廠,純度≥99.8%)。

    2.2 實驗方法

    在本實驗中,采用超聲速氣動噴嘴實現(xiàn)燃油霧化,霧化器結(jié)構(gòu)為拉瓦爾噴管,噴管喉部的氣流可調(diào)節(jié)至聲速。液體燃料隨著氣流從喉部的小孔注入,在高速氣流的作用下迅速破碎霧化,并與氣體混合形成氣溶膠。氣溶膠的粒徑尺寸經(jīng)過馬爾文米氏激光散射粒度儀測量。結(jié)果顯示,平均粒徑尺寸在3~5 μm[14]。生成的燃料氣溶膠由噴管噴出進入體積為0.3 m3的預(yù)混灌,之后將罐體靜置10 min可使罐體內(nèi)部預(yù)混氣體到達近似均衡。

    實驗的反應(yīng)裝置為一段內(nèi)徑100 mm的單脈沖反射型激波管。裝置示意圖如圖1所示。管體全長9 m,其中驅(qū)動段為4 m,被驅(qū)動段為5 m,中間由聚酯纖維膜片隔開。實驗前,將被驅(qū)動段端部的三通活塞打開,讓預(yù)混灌中的燃料/氧氣/氮氣混合物由渦輪泵抽入激波管。在完成被驅(qū)動段氣體的配置之后,將活塞關(guān)閉,使激波管反射端面保持平整。再根據(jù)一維激波管模型縫合接觸面條件的計算結(jié)果,在驅(qū)動段內(nèi)充入一定高壓的氦氣/氮氣混合驅(qū)動氣體,完成激波管驅(qū)動氣體壓力配置。通過控制激波管“縫合接觸面條件”[15],實現(xiàn)了長達15 ms的實驗運行時間,滿足了點火延遲實驗需求。

    圖1實驗裝置示意圖

    Fig.1Schematic of experimental setup

    當熱電破膜機構(gòu)將中間的聚酯纖維膜片燒穿后,由于驅(qū)動段和被驅(qū)動段之間巨大的壓差,氣流的強烈擾動將會產(chǎn)生一道向被驅(qū)動段傳播的運動激波。這道激波將沿著被驅(qū)動段傳播,并在激波管尾部的端面上反射。經(jīng)過入射激波和反射激波的作用,驅(qū)動段內(nèi)燃料/氧氣/氮氣混合物的溫度和壓強將急劇地升高。這個物理狀態(tài)躍升的過程不到1 ns,反應(yīng)物能夠迅速達到所需的反應(yīng)條件,所以過程中的熱傳導(dǎo)效應(yīng)可以忽略不計。

    虛線框中顯示的是被驅(qū)動段端部測試區(qū)域的測量裝置布置情況。在激波管側(cè)壁上安裝有三個快速響應(yīng)壓電傳感器(PCB 113B21,響應(yīng)時間小于1 μs),各傳感器之間的間隔均為320 mm。最外側(cè)的傳感器PCB1距離激波管端面20 mm。沿著觀測軸線,在PCB1相對的壁面上安置了一個測量光強信號的光電倍增管(最高放大電壓1050 V)。在光電倍增管前面還加裝了一個透過306 nm波長帶寬10 nm的濾鏡,用來觀測OH的化學(xué)自發(fā)光。所有的壓力和光強信號都是使用數(shù)字示波器(Tek DPO7104C)以10 MHz的頻率進行采集,并以PCB3的壓力躍升作為采樣觸發(fā)信號。

    2.3 實驗過程

    點火延遲時間的定義和測量標準有很多。本實驗中,點火延遲時間定義為反射激波到達的時刻與點火反應(yīng)的開始時刻之間的差值。激波到達觀測軸線的時刻可以由壓電傳感器PCB1測得的壓力躍升信號來表示,點火反應(yīng)的開始則可以由光電倍增管測得光強躍升的速率(亦即曲線的斜率)最大點來表示。上升速率值在不同溫度下是不同的,例如在1500 K左右,油氣當量比等于1的條件下,甲苯在點火過程中光電信號幅值躍升速率最大值為60 mV·μs-1左右。

    圖2顯示了典型的點火延遲時間測量結(jié)果。在反射激波到達之后,激波管反應(yīng)區(qū)域內(nèi)的壓力值出現(xiàn)躍升,表明達到了所需的高溫高壓反應(yīng)條件。由于采用了縫合接觸面狀態(tài)運行,消除了反射非定長波系的干擾,反應(yīng)區(qū)域可以持續(xù)穩(wěn)定的高溫高壓狀態(tài)。在這段時間里,反應(yīng)物的化學(xué)鍵打開,釋放出大量的活化分子,如OH自由基等。經(jīng)過約1.3 ms,光電倍增管(PMT)探測到強烈的自發(fā)光信號,表明此時OH已大量生成,并標志著該區(qū)域已完成點火,開始燃燒。與此同時,氧化反應(yīng)中會生成氣態(tài)反應(yīng)產(chǎn)物并且釋放出大量熱量,使反應(yīng)區(qū)內(nèi)氣體體積膨脹、壓強升高。所以圖2中的壓力信號和自由基光強信號幾乎同時躍升達到峰值。在這之后自由基自發(fā)光光強迅速減弱,并且傳感器記錄的壓力信號出現(xiàn)波動,表明在燃燒開始之后激波管反應(yīng)區(qū)內(nèi)產(chǎn)生了壓力脈動。

    圖2典型點火延遲時間測量結(jié)果

    Fig.2Measurement results of typical ignition delay time

    實驗測量了甲苯/氧氣/氮氣、正癸烷/氧氣/氮氣的氣溶膠混合物的點火延遲時間,實驗壓力控制在近似一個大氣壓下,實驗溫度范圍為1295~2487 K。按照化學(xué)油氣當量比為0.5、1.0和2.0配制了不同燃油濃度的預(yù)混氣。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 不同溫度、油氣當量比下點火延遲時間

    圖3顯示了不同溫度、不同油氣當量比條件下甲苯的點火延遲時間實驗結(jié)果,實驗結(jié)果按照壓力條件為101 kPa,氧氣摩爾濃度為20%進行了標準化。散點顯示的是經(jīng)過標準化后的數(shù)據(jù),曲線為經(jīng)過擬合后的結(jié)果。圖3中的曲線清晰地顯示出甲苯和正癸烷的點火延遲時間隨著溫度的減小而增大,并且點火延遲時間的對數(shù)與溫度倒數(shù)成正比,符合Arrhenius關(guān)系[16]。隨著化學(xué)油氣當量比的增加,點火延遲時間變長。

    圖4顯示了不同溫度不同油氣當量比條件下正癸烷的點火延遲時間實驗結(jié)果,點火延遲時間與溫度同樣滿足Arrhenius關(guān)系。油氣當量比為1時點火延遲時間最長,油氣當量比為0.5時則最短。

    圖3甲苯在不同油氣當量比下的點火延遲時間

    Fig.3Ignition delay time of toluene at different equivalent ratio(Φ)

    圖4正癸烷在不同油氣當量比下的點火延遲時間

    Fig.4Ignition delay time ofn-decane at different equivalent ratio(Φ)

    在實驗中,激波后反應(yīng)區(qū)域的物理參數(shù)無法直接測量,需要根據(jù)入射激波速度,代入激波公式[13]求得。由于存在激波衰減,真實氣體效應(yīng)、邊界層效應(yīng)、振蕩弛豫等因素,將導(dǎo)致激波管的非理想運行,造成求解的結(jié)果出現(xiàn)偏差。同時由于示波器采樣頻率有限,采樣點之間有10 μs的時間間隔,在時間判讀時也存在誤差。最終得到的反應(yīng)區(qū)溫度T5存在±5%~10%左右的誤差。所以得到的實驗結(jié)果也處于這個誤差范圍。

    圖5顯示了相同油氣當量比條件下甲苯和正癸烷的點火延遲時間實驗結(jié)果,碳數(shù)較低的甲苯(C7H8)的點火延遲時間比碳數(shù)較高正癸烷(C10H22)要長得多。這主要是因為苯環(huán)的化學(xué)鍵能較大,在鏈式反應(yīng)中, 打開化學(xué)鍵生成自由基所需要的時間較長。

    圖5油氣當量比1.0下甲苯、正癸烷點火延遲時間

    Fig.5Ignition delay time of toluene andn-decane(Ф=1.0)

    在圖6中實方點為甲苯的實驗結(jié)果,空心圓點表示相同條件下Davidson[17]等得到的實驗結(jié)果。二者在高溫條件下吻合較好,在低溫區(qū)域偏差稍大。在實驗基礎(chǔ)上,還通過Chemkin程序?qū)妆竭M行了點火延時模擬,圖中藍色虛線為Andrae[18]等提出的137組633步甲苯反應(yīng)機理的模擬結(jié)果,紅色點劃線為Zoran[19]研究小組等提出的93組分736步甲苯反應(yīng)機理的模擬結(jié)果。對比發(fā)現(xiàn),實驗結(jié)果與機理的模擬結(jié)果趨勢上相同,模擬結(jié)果在中低溫區(qū)域偏低,在高溫條件下吻合得較好。

    圖7中實方點為正癸烷的實驗結(jié)果,空心圓點為根據(jù)Olchanski[6]的實驗數(shù)據(jù)??梢钥闯鰞煞N結(jié)果均具有較好的線性,整體上本實驗的結(jié)果偏高一些。在對正癸烷的點火模擬中也采用了兩種反應(yīng)機理:藍色虛線表示的是利用美國LLNL實驗室提出的直鏈烷烴機理[20],該機理可以模擬從辛烷(C8H18)到十六烷(C16H34)的直鏈烷烴的燃燒反應(yīng); 紅色點劃線表示的是德國亞琛大學(xué)提出的煤油組分替代燃料機理[21],其中包含有122種組分900步基元反應(yīng)。將實驗結(jié)果與模擬結(jié)果對比,機理模擬結(jié)果與兩種實驗結(jié)果整體趨勢相同,比本實驗的結(jié)果要低,而比Olchanski[6]的實驗數(shù)據(jù)高。

    圖6甲苯點火延時實驗數(shù)據(jù)與文獻結(jié)果、相關(guān)機理預(yù)測結(jié)果的對比

    Fig.6Comparison of the experimental data with literature ones and ones predicted by related mechanism for ignition delay times of toluene

    圖7正癸烷點火延時實驗數(shù)據(jù)與文獻結(jié)果、相關(guān)機理預(yù)測結(jié)果對比

    Fig.7Comparison of the experimental data with literature ones and ones predicted by related mechanism for ignition delay times ofn-decane

    本實驗的結(jié)果和與采用加熱氣化所測得的結(jié)果存在一定差異。主要是由于實驗條件有以下幾點不同:

    (1) 初始條件不同,加熱蒸發(fā)的初始反應(yīng)溫度較高,常見的是恒溫保持在300 K以上。

    (2) 由于飽和蒸汽壓的限制,在相同油氣當量比下,加熱蒸發(fā)制備的預(yù)混氣體中燃料的摩爾濃度較低。

    (3) 之前的研究中多采用氬氣作為稀釋氣體(bath gas),本實驗采用的是模擬空氣的氮氣/氧氣混合氣。氮氣的反應(yīng)和雙原子分子的振蕩弛豫對點火過程也會有一定的影響。

    3.2 點火過程自由基光強信號

    圖8是正癸烷在不同溫度下點火過程中OH自由基自發(fā)光光強的變化規(guī)律,圖8中縱軸為PMT感光后輸出的負電壓信號。由于自發(fā)光強度可以表征自由基的濃度,所以由此可以研究點火過程中的自由基生成消耗等微觀反應(yīng)規(guī)律。

    由圖8中可以看出,在較低溫度下,自由基濃度的峰值較小,同時反應(yīng)中自由基從生成到消失的過程持續(xù)了較長時間。而在高溫條件下,自由基濃度則是迅速達到一個較高的峰值。

    此外,不同的溫度對于自由基濃度曲線的形狀也有影響。在較低溫度下,自由基的濃度曲線上存在兩個峰。隨著溫度的升高,兩個峰的距離變大,前一個較小的峰逐漸變?nèi)?。而在高溫條件下,整個過程中則僅剩下一個峰。

    a.T=1359 Kb.T=1618 Kc.T=1887 K

    圖8不同溫度點火過程中正癸烷自由基熒光信號

    Fig.8Fluorescence signal of OH radical in ignition process ofn-decane at different temperatures

    圖9為甲苯在不同溫度下點火過程中OH自由基自發(fā)光光強的變化規(guī)律。圖9中將不同溫度下的光強信號經(jīng)過歸一化處理,使各信號的峰值相同,并以反射激波的到達時刻作為共同的信號起始時刻。從圖9中可以發(fā)現(xiàn),與正癸烷的變化規(guī)律相似,在低溫條件下甲苯點火過程中自由基的生成明顯滯后。在較高溫度(1740 K)下,自由基濃度在達到峰值后迅速回落,但在回落到較低濃度后便不再降低,而是繼續(xù)保持了近1 ms,之后再繼續(xù)減弱。而在較低的溫度條件(1562 K)下,自由基達到峰值濃度后開始較快下降,并在很短的時間內(nèi)完全消失。整個下降過程較為平滑,只是在下降的過程中出現(xiàn)了第二道小尖峰。

    圖9不同溫度點火過程中甲苯自由基熒光信號

    Fig.9Fluorescence signal of OH radical in ignition process of toluene at different temperatures

    4 結(jié) 論

    采用新的超聲速氣流霧化方法制備了含有甲苯和正癸烷的預(yù)混燃料,燃料以微小液滴的形式與氧氣和氮氣混合形成氣溶膠混合物,這使得反應(yīng)條件更加接近真實發(fā)動機環(huán)境。在近似一個大氣壓條件下測量了甲苯和正癸烷的點火延遲時間,為甲苯和正癸烷在低壓狀態(tài)下的的反應(yīng)機理模型提供了新的驗證依據(jù),并可以得到以下結(jié)論:

    (1) 在相同的點火壓力和點火溫度(0.1 MPa,1428~1668 K)下,甲苯的點火延遲時間比正癸烷的長。

    (2) 兩種燃料的點火延遲時間的對數(shù)與溫度倒數(shù)成正比關(guān)系,符合Arrhenius關(guān)系。與現(xiàn)有的幾種反應(yīng)機理在相同工況下進行對比,結(jié)果顯示實驗結(jié)果與模擬結(jié)果趨勢一致,模擬得到的點火延遲時間整體偏低一些。

    (3) 通過對點火過程中OH自由基自發(fā)光光強的分析,發(fā)現(xiàn)不同溫度下點火過程中自由基濃度的變化過程具有不同特點。在高溫條件下OH自發(fā)光的峰值更高但衰減很快,低溫下OH自發(fā)光不太劇烈但持續(xù)時間更長。這反映出正癸烷和甲苯在高低溫條件下存在不同的反應(yīng)動力學(xué)機理。

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