鈍化層結(jié)構(gòu)對氚輻伏電池轉(zhuǎn)換性能的影響

雷軼松，楊玉青，劉業(yè)兵，李 昊，王關(guān)全，羅順忠

(中國工程物理研究院 核物理與化學研究所，四川 綿陽 621900)

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鈍化層結(jié)構(gòu)對氚輻伏電池轉(zhuǎn)換性能的影響

雷軼松，楊玉青，劉業(yè)兵，李 昊，王關(guān)全，羅順忠*

(中國工程物理研究院 核物理與化學研究所，四川 綿陽 621900)

在輻射伏特效應同位素電池(輻伏電池)中，器件的輻伏轉(zhuǎn)化性能不僅受限于換能器件所用的半導體材料、結(jié)構(gòu)或加載放射源的種類，還受換能器件表面鈍化層結(jié)構(gòu)的影響。為在氚化鈦源加載的平面單晶硅PN結(jié)輻伏電池(氚輻伏電池)中得到最佳的鈍化效果，本文設計了3種不同的鈍化層結(jié)構(gòu)，考察其初始輸出性能和抗輻射性能，并單獨研究了氚化鈦源出射的X射線對單晶硅換能器件的輻射損傷。結(jié)果顯示：在輻伏電池初始輸出性能方面，Si/SiO2/Si3N4結(jié)構(gòu)>Si/B-Si glass/Si3N4結(jié)構(gòu)>Si/Si3N4結(jié)構(gòu)；在抗氚化鈦源輻射損傷方面，Si/Si3N4結(jié)構(gòu)>Si/B-Si glass/Si3N4結(jié)構(gòu)>Si/SiO2/Si3N4結(jié)構(gòu)，Si/B-Si glass/Si3N4結(jié)構(gòu)具有最佳的抗X射線輻射衰減性能。氚化鈦源出射的X射線對輻射損傷效應起主要作用，XPS結(jié)果顯示，X射線長時間輻照造成了單晶硅表面平整性的破壞。

氚；輻伏電池；鈍化層；輻射損傷

隨著微機電系統(tǒng)(MEMS)的迅猛發(fā)展，為微機電系統(tǒng)提供能源的途徑也越來越受到關(guān)注。對微型化系統(tǒng)而言，輻射伏特效應同位素電池(輻伏電池)是最佳選擇之一。類似于太陽能電池，輻伏電池依靠半導體換能單元收集放射性粒子的能量來產(chǎn)生電輸出[1]。半導體換能單元能很好地與微機電系統(tǒng)集成，同時，輻伏電池還具有使用壽命長、能量密度高及不易受外部環(huán)境影響等特點，特別適合一些特殊的免維護場合，如海洋、極區(qū)、航天或生物醫(yī)學等[2]。

輻伏電池的發(fā)展中，放射源、換能單元材料和換能單元立體結(jié)構(gòu)一直是3種理論上決定輻伏電池性能的根本因素[3]。其中提高放射源強度和換能單元材料的抗輻照性是一對矛盾，換能單元多維結(jié)構(gòu)和半導體材料加工工藝是另一對矛盾，因此，理論設計的優(yōu)良性能往往難以實現(xiàn)。影響半導體換能器件輻伏轉(zhuǎn)換性能的主要因素有換能單元器件主體設計、PN結(jié)材料與結(jié)構(gòu)和PN結(jié)表面鈍化材料與結(jié)構(gòu)。在主體PN結(jié)器件材料和結(jié)構(gòu)一定的情況下，表面鈍化材料與結(jié)構(gòu)對輻伏轉(zhuǎn)換性能具有重要影響。目前對輻伏電池的理論建模和參數(shù)優(yōu)化設計較多[4-5]，但均未針對表面鈍化層材料與結(jié)構(gòu)進行過全面研究。在輻伏轉(zhuǎn)換性能中，包括器件的起始輸出性能及輸出性能的抗輻射穩(wěn)定性這兩大方面。一般的鈍化層研究僅關(guān)注了起始輸出性能，而對抗輻射性能的研究很少，且主要考慮高能入射粒子對換能單元材料的位移損傷[6-7]，對低能粒子的電離效應在鈍化層中產(chǎn)生的缺陷和損傷研究則較缺乏。文獻[8-9]認為，能量低于位移閾能的低能粒子也會對換能器件的輻伏輸出性能產(chǎn)生很大的影響。

在輻伏轉(zhuǎn)換研究中，基于單晶硅換能器件加載金屬氚化物的研究較多[10]。一方面由于金屬氚化物衰變的射線能量低，化學穩(wěn)定性好，具有較好的安全性，且成本低。另一方面基于硅是最為成熟的半導體材料，單晶硅器件的工藝成熟度遠優(yōu)于其他半導體材料器件，使用單晶硅能最大程度地避免材料工藝對電池性能的影響。雖然氚衰變的β粒子能量遠低于晶體硅的移位閾能，但與其他形式的氚源類似，金屬氚化物中氚發(fā)射的β粒子與重原子碰撞會產(chǎn)生韌致輻射。本工作對金屬氚源的表面出射進行理論模擬，并用氚化鈦源作用于3種不同鈍化層結(jié)構(gòu)表面的單晶硅PN結(jié)器件，對其輻伏轉(zhuǎn)換性能以及抗輻射綜合性能進行對比研究，以期獲得輸出性能與抗輻射性能最優(yōu)的單晶硅PN結(jié)表面鈍化材料與結(jié)構(gòu)，并對低能粒子的輻射損傷進行更深入的探索。

1 實驗方法

對輕摻雜的單晶硅基體進行了磷(P)和硼(B)的重摻雜，形成P+NN+結(jié)，在P+層上進行不同的表面鈍化，靠網(wǎng)狀金屬電極引出電流。3種鈍化層的單晶硅器件Si/SiO2/Si3N4、Si/Si3N4、Si/B-Si glass/Si3N4編號分別為①、②、③。器件①的結(jié)構(gòu)如圖1所示，單晶硅為(100)晶向，此晶向能減少初始界面態(tài)的數(shù)量[11]。實驗中所用的P+NN+結(jié)具有相同的參數(shù)設計和工藝。3種結(jié)構(gòu)的Si3N4膜均具有相同的生長條件，膜厚均為30 nm。

氚化鈦膜自身對氚同位素發(fā)射的低能β粒子有很強的自吸收，β粒子的出射則根據(jù)膜厚呈拋物線變化,理論設計研究表明，0.7 μm的氚化鈦膜可達到飽和出射[12]，但考慮到實際加工中氚分布的不均勻性，氚化鈦膜的飽和厚度還需增加。為研究X射線對換能器件的輻射損傷，實驗中使用了氚化鈦膜厚度為5 μm的放射源，活度為7.5×1010Bq，氚化鈦膜生長于金屬基底上。使用蒙特卡羅方法的Geant4程序進行氚化鈦源出射X射線的模擬，程序版本為Geant4.9.2，模擬粒子數(shù)為108個，物理過程選用Penelope模塊，初始粒子的能量使用氚連續(xù)能譜。

圖1 帶有Si/SiO2/Si3N4鈍化層結(jié)構(gòu)的輻伏電池結(jié)構(gòu)模型Fig.1 Schematic diagram of beta-voltaic battery with Si/SiO2/Si3N4 passivation layer

氚化鈦源與換能器件間隙為空氣，分為0.1 mm和5 mm兩種寬度。0.1 mm間隙是為避免換能器件與氚化鈦源之間的摩擦以及氚的滲透，在本實驗中還視為X射線和β粒子復合輻照；5 mm間隙是為讓氚化鈦源出射的β粒子在空氣中全部衰減，而X射線在此距離內(nèi)的衰減可忽略，在本實驗中視為純X射線輻照。通過對比實驗探討射線對輻射損傷起主要作用的因素。微電流電壓的測試儀器為KEITHLEY 6517B靜電計和KEITHLEY 2635數(shù)字源表，反向飽和電流在-1 mV偏壓下測得?；跍囟葘﹄姵剌敵鲂阅苡休^大的影響[13]，同時過高的濕度也會對測量結(jié)果有影響，實驗在恒溫控濕的超凈間內(nèi)進行，控制溫度為(20±2) ℃，濕度為40%±5%。XPS測試使用英國Kratos公司生產(chǎn)的AXIS Ultra DLD型X射線光電子能譜儀。

同批次換能器件因工藝原因?qū)е螺敵鲂阅軙幸恍┘毿〔顒e，以及不同的放射源含量的微小差別，但均不影響整體性能對比和輻照衰減趨勢。

2 實驗結(jié)果及討論

2.1 理論模擬結(jié)果

Geant4程序建模中，考慮氚化鈦源在4π方向均勻發(fā)射X射線，其模擬結(jié)果如圖2所示。由圖2可見，X射線能量均低于18 keV，在4.45 keV和4.85 keV處有兩個特征峰，分別對應鈦原子的Kα和Kβ峰，其余能量分布由韌致輻射所產(chǎn)生?？煽闯?，作用于半導體換能單元的X射線傳遞給換能器件的能量很低，主要通過光電效應產(chǎn)生次級電子，并通過二次電離效應產(chǎn)生大量電子空穴對,以及使半導體界面形變鍵斷裂，此能量遠不足以使單晶硅中晶格原子移位。

2.2 輻照對器件性能的影響

1) Si/SiO2/Si3N4鈍化層

SiO2為熱氧生長，厚度為20 nm。器件在輻照前用KEITHLEY 2635進行暗電流掃描，得到反向飽和電流為102 pA，用KEITHLEY 6517B測得加源后開路電壓VOC=0.27 V，短路電流ISC=1.24 μA。按0.1 mm間隙進行輻照實驗，輻照216 h，結(jié)果示于圖3。由圖3可見，輻照216 h后，輸出基本穩(wěn)定，器件輸出性能下降為ISC=0.67 μA、VOC=0.24 V。測得反向飽和電流為380 pA。

同批次器件掃描反向飽和電流為511 pA,加源后輸出性能為ISC=1.22 μA、VOC=0.16 V；在平行源的5 mm間隙下輻照200 h，結(jié)果示于圖4。由圖4可看出，輻照200 h后，器件輸出性能變?yōu)镮SC=0.99 μA、VOC=0.07 V。測得純X射線輻照200 h后，器件的反向飽和電流為11.5 nA。

圖3 Si/SiO2/Si3N4鈍化層結(jié)構(gòu)器件在0.1 mm間隙下的輻照性能變化Fig.3 Radiation property change with 0.1 mm gap in beta-voltaic battery with Si/SiO2/Si3N4passivation layer

圖4 Si/SiO2/Si3N4鈍化層結(jié)構(gòu)器件在5 mm間隙下的輻照性能變化Fig.4 Radiation property change with 5 mm gap in beta-voltaic battery with Si/SiO2/Si3N4passivation layer

在Si/SiO2/Si3N4鈍化層結(jié)構(gòu)下，器件能得到最佳短路電流和開路電壓，此類結(jié)構(gòu)器件中短路電流最大值可達1.4 μA，開路電壓最大值可達0.34 V。但從以上兩種間隙的輻照可見，器件性能有相當大的衰減，導致輻照后的穩(wěn)定輸出值反而很低。對比分析可知，在這種結(jié)構(gòu)的鈍化層下，純X射線輻照會產(chǎn)生更強的輻射損傷，X射線有可能是損傷的主要來源，但對損傷的具體原因還存在多種可能性[14]，還需對輻照損傷進行表征分析。

2) Si/Si3N4鈍化層

此鈍化層結(jié)構(gòu)器件的初始反向飽和電流為48 pA，加源后初始輸出性能為ISC=0.91 μA、VOC=0.21 V。在0.1 mm間隙輻照下，經(jīng)過216 h的輻照，性能為ISC=0.92 μA、VOC=0.22 V，暗電流掃描值為97 pA。延長輻照時間至480 h，輸出性能為ISC=0.92 μA、VOC=0.21 V，電流和電壓在輻照期間基本保持穩(wěn)定。

同批次器件初始反向飽和電流為96 pA。加源后初始輸出為ISC=0.93 μA、VOC=0.2 V。加源在5 mm間隙輻照下，經(jīng)過200 h輻照，性能變?yōu)镮SC=0.9 μA、VOC=0.01 V，反向飽和電流變?yōu)?8 nA。

對單晶硅而言，此鈍化層結(jié)構(gòu)使用較少，但可與Si/SiO2/Si3N4鈍化層結(jié)構(gòu)器件對比，更好地研究SiO2層對輻照衰減的影響。Si/Si3N4鈍化層結(jié)構(gòu)器件開路電壓遠低于含SiO2結(jié)構(gòu)，初始電流相對較小，只有約0.9 μA。在界面處，氮化硅和硅的晶格匹配度低，局部缺陷明顯增多，這些缺陷使得硅表面懸掛鍵和形變鍵增多，具有較差的鈍化效果。在復合輻照下，器件具有相當好的抗輻照性能，說明SiO2對混合輻照的性能衰減起主要作用。在純X射線輻照下，電壓在較短時間變?yōu)楹苄〉闹?，而且反向飽和電流急劇增大。說明X射線會造成不同于復合輻照的損傷，結(jié)果破壞了PN結(jié)的內(nèi)建電場。

3) Si/B-Si glass/Si3N4鈍化層

硼硅玻璃的厚度與二氧化硅層的相同，為20 nm。初始反向飽和電流為30 pA，對此鈍化層結(jié)構(gòu)器件進行0.1 mm間隙輻照，初始性能為ISC=1.09 μA、VOC=0.3 V，經(jīng)過216 h的輻照后，性能基本保持不變，為ISC=1.08 μA、VOC=0.29 V，反向飽和電流為63 pA。

同批次器件的反向飽和電流為268 pA,初始輸出性能為ISC=0.98 μA、VOC=0.22 V，在平行源的5 mm間隙下輻照200 h，器件性能變?yōu)镮SC=0.96 μA、VOC=0.17 V，反向飽和電流為426 pA。此結(jié)構(gòu)器件抗輻射性能較好。延長輻照時間，經(jīng)過560 h輻照后，結(jié)果示于圖5。由圖5可見，經(jīng)過560 h輻照后，性能變?yōu)镮SC=0.97 μA、VOC=0.14 V，表明輸出性能基本趨于穩(wěn)定。

圖5表明，Si/B-Si glass/Si3N4結(jié)構(gòu)器件有較好的初始輸出性能，且在器件正常工作(0.1 mm間隙下)時輸出性能基本不隨輻照衰減。在純X射線的照射下，輻照衰減也明顯小于其他兩種結(jié)構(gòu)。B原子的摻入使B—O鍵替代了部分Si—O鍵，具有更強的鍵能[15]。

圖5 Si/B-Si glass/Si3N4鈍化層結(jié)構(gòu)器件在純X射線輻照下的性能變化Fig.5 Property change with pure X-ray radiation in beta-voltaic battery with Si/B-Si glass/Si3N4 passivation layer

綜合以上結(jié)果可知，初始性能由好到差依次為：Si/SiO2/Si3N4>Si/B-Si glass/Si3N4>Si/Si3N4?？馆椛湫阅苡珊玫讲钜来螢椋篠i/Si3N4>Si/B-Si glass/Si3N4>Si/SiO2/Si3N4。在抗X射線輻射方面Si/B-Si glass/Si3N4結(jié)構(gòu)最好。

3組實驗還同時發(fā)現(xiàn)，僅用X射線輻照的器件不僅輸出性能更易產(chǎn)生衰減，且表面還會出現(xiàn)肉眼可見的污痕，輻照前后器件的表面變化如圖6所示?？梢娢酆壑饕亟饘倬W(wǎng)狀電極出現(xiàn)，而β和X射線混合輻照時則沒有。

a、b、c——X射線單獨輻照；d——X和β射線混合輻照 a——Si/SiO2/Si3N4；b——Si/Si3N4；c——Si/B-Si glass/Si3N4

選取輻照后污痕最明顯的Si/SiO2/Si3N4樣品進行X光電子能譜(XPS)分析，用氬離子以2.3 nm/min的速度進行表面逐層刻蝕后發(fā)現(xiàn)，污痕產(chǎn)生于單晶硅與鈍化層的界面和單晶硅的表面。對污痕區(qū)域和正常區(qū)域選取長寬分別為200 μm和500 μm的區(qū)域進行能譜分析，發(fā)現(xiàn)污痕處的成分和正常點處成分有所不同，圖7為刻蝕至單晶硅表面后的兩個區(qū)域的XPS譜。查文獻[16]得圖7中結(jié)合能98.8、98.9、99.4 eV是硅的信號，101.7 eV是氮化硅的信號，103.4 eV是二氧化硅的信號。從圖7可看出，污點處單晶硅層出現(xiàn)了SiO2和Si3N4層的信號,而正常點處只有硅的信號，說明X射線可能破壞了單晶硅表面的平整性，污點處在縱向上成分發(fā)生了混合。而且污痕區(qū)域出現(xiàn)在網(wǎng)狀電極附近，很可能與靠近鋁電極的形變鍵有很大的形變應力有關(guān)，首先在X射線輻照下斷裂，形成局部錯配。還有可能與鈍化層空間電場中反向大電流通過電極傳輸，使電極周邊鈍化層形成較多缺陷有關(guān)。

a——污點處；b——無污點處

X射線與低能β粒子對半導體換能單元界面結(jié)構(gòu)的作用過程有所不同，氚輻伏電池的輻射性能下降主要與X射線有關(guān)，而X射線的劑量與輻射衰減的程度也有直接的聯(lián)系。鑒于X射線容易對PN結(jié)造成永久性傷害，在選擇放射源時應考慮盡量減少X射線的出射量，或在換能單元表面鈍化層的結(jié)構(gòu)設計上進行優(yōu)化設計。使用SiO2鈍化層材料的器件在氚化鈦源的輻照下會產(chǎn)生明顯的輻射損傷，鈍化層材料與單晶硅晶格常數(shù)相差太大(如氮化硅)，會造成晶格位錯增多，也不能得到好的鈍化效果及輸出性能。因此，要得到輸出性能較高，同時抗輻射性能又好的器件，鈍化層結(jié)構(gòu)和材料是不可忽視的因素。

3 結(jié)論與討論

輻伏電池利用了放射性粒子的電離效應，而電離效應在半導體單元的鈍化層結(jié)構(gòu)中會產(chǎn)生不利于輻伏電池輸出的變化。從本文的3組實驗可看出，在X射線單獨輻照條件下，器件性能的衰減均強于X射線和β粒子同時輻照的情況，且X射線劑量近似相同，說明β粒子一定程度上修復了或延緩了X射線造成的輻射損傷。傳統(tǒng)研究[17]認為，X射線的主要影響是使電子從氧化物傳輸?shù)焦?，從而在氧化物中留下正電荷，進而形成空間正電荷，通過電場作用影響PN結(jié)的正常性能，β粒子可以減少空間正電荷的積累，從而緩解輻射損傷的形成。在本實驗中，不僅是含氧化物鈍化層的器件在X射線輻照下性能大幅衰減，Si/Si3N4結(jié)構(gòu)器件也產(chǎn)生嚴重衰減，應該考慮界面晶格不匹配造成的形變鍵，這可能是因為在X射線的輻照下更易產(chǎn)生斷鍵，形成局部界面失配。X射線輻照和β粒子輻照具有不同的損傷效應，其機理還需進一步研究。本著實現(xiàn)輻伏電池長期穩(wěn)定使用的目的，在使用單晶硅換能器件對氚化鈦源進行輻伏性能轉(zhuǎn)換的實驗中，得出以下結(jié)論：

1) 對于單晶硅換能單元材料，不同鈍化層的選擇對換能器件的抗輻射性能和輸出性能影響較大。

2) 初始輸出性能方面，Si/SiO2/Si3N4結(jié)構(gòu)>Si/B-Si glass/Si3N4結(jié)構(gòu)>Si/Si3N4結(jié)構(gòu)。

3) 抗氚化鈦源輻射性能方面，Si/Si3N4結(jié)構(gòu)>Si/B-Si glass/Si3N4結(jié)構(gòu)>Si/SiO2/Si3N4結(jié)構(gòu)?？筙射線輻射性能方面，Si/B-Si glass/Si3N4結(jié)構(gòu)最好。

4) X射線單獨輻照會較X射線和β粒子復合輻照產(chǎn)生更大的輻射損傷。

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Influence of Passivation Layer Structure on Energy Conversion Property of Tritium Beta-voltaic Battery

LEI Yi-song, YANG Yu-qing, LIU Ye-bing, LI Hao,WANG Guan-quan, LUO Shun-zhong*

(InstituteofNuclearPhysicsandChemistry,ChinaAcademyofEngineeringPhysics,Mianyang621900,China)

The energy conversion property of beta-voltaic battery is not only decided by the material and structure of energy conversion device and the kind of radiation source, passivation layer also has significant influence on the radiation resistance and the initial output property. In order to realize the optimized passivation property in plain c-silicon PN beta-voltaic battery with tritide titanium source (tritium beta-voltaic battery), three kinds of passivation layers were designed to testify the radiation resistance and initial output properties. The radiation damage from the X-ray emitted from tritide titanium source was investigated individually. The initial output properties from the optimized to worst rank are as follow: Si/SiO2/Si3N4structure>Si/B-Si glass/Si3N4structure>Si/Si3N4structure, and for the radiation resistance, Si/Si3N4structure>Si/B-Si glass/Si3N4structure>Si/SiO2/Si3N4structure, and the Si/B-Si glass/Si3N4structure has the optimal radiation resistance under the pure X-ray irradiation. The X-ray emitted from tritide titanium source is the main reason for radiation damage and the results from XPS detection show that the surface of c-silicon is broken by pure X-ray irradiation.

tritium; beta-voltaic battery; passivation layer; radiation damage

2014-03-03;

2014-04-13

中國工程物理研究院909專項基金資助項目(CAEP 9100204)

雷軼松(1987—)，男，四川眉山人，碩士研究生，從事輻射伏特效應同位素電池研究

*通信作者：羅順忠，E-mail: 412860991@qq.com

TL814；O57

A

1000-6931(2015)07-1338-07

10.7538/yzk.2015.49.07.1338