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    亞甲基藍(lán)在黃河底泥上的吸附動(dòng)力學(xué)研究

    2015-04-02 07:49:35朱靈峰葉朝馮艷敏李國亭王小敏吳潔琰郝丹迪龔詩雯
    江蘇農(nóng)業(yè)科學(xué) 2014年12期

    朱靈峰 葉朝 馮艷敏 李國亭 王小敏 吳潔琰 郝丹迪 龔詩雯

    摘要:選用黃河花園口段底泥,以亞甲基藍(lán)為目標(biāo)污染物,研究亞甲基藍(lán)在黃河底泥上的吸附動(dòng)力學(xué)行為。結(jié)果表明,亞甲基藍(lán)在黃河底泥上的吸附速率快,其吸附去除大部分發(fā)生在反應(yīng)的初始60 min內(nèi),Elovich和雙常數(shù)動(dòng)力學(xué)模型能較好地對(duì)試驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行非線性擬合;在較寬的pH值范圍內(nèi),黃河底泥都能維持對(duì)亞甲基藍(lán)較高的吸附量。

    關(guān)鍵詞:亞甲基藍(lán);黃河底泥;吸附動(dòng)力學(xué)

    中圖分類號(hào): X131;X788文獻(xiàn)標(biāo)志碼: A

    文章編號(hào):1002-1302(201412-0392-02

    近年來,染料廢水污染引發(fā)的環(huán)境問題日益突出。多數(shù)染料帶有復(fù)雜的芳環(huán)結(jié)構(gòu),且具有一定的毒性和生物積聚性,在自然條件下很難降解。染料廢水的處理主要從脫色問題著手。目前,常用的脫色處理方法有中和法、氧化法、吸附法、反滲透法及混凝法等。其中,吸附法多采用商品活性炭為吸附劑,目前人們?cè)噲D研發(fā)更廉價(jià)的吸附材料以取代活性炭來進(jìn)一步提高吸附效率并降低成本。

    底泥是一種組分復(fù)雜的天然沉積物,包含黏土礦物、有機(jī)質(zhì)、活性金屬氧化物等,在水體中能發(fā)生一系列復(fù)雜的物理、化學(xué)及生物化學(xué)反應(yīng),對(duì)于控制水體中污染物的形態(tài)分布、遷移轉(zhuǎn)化及歸宿等起到了十分重要的作用[1]。其中,各種污染物在底泥顆粒物上的吸附程度直接影響其在環(huán)境中的移動(dòng)性、揮發(fā)作用、生物降解性以及對(duì)生物的毒性。當(dāng)環(huán)境改變時(shí),吸附在底泥上的污染物會(huì)發(fā)生解吸進(jìn)入水體,不僅會(huì)污染上部水體水質(zhì),而且會(huì)對(duì)底棲生物產(chǎn)生負(fù)效應(yīng)。因此,底泥是眾多污染物在環(huán)境中遷移轉(zhuǎn)化的蓄積庫、載體和歸宿。由于染料廢水具有有機(jī)物濃度高、組分復(fù)雜、難降解等特性,難以被有效地處理,即使通過處理后還是有大量的低濃度染料廢水被排放到天然水中,造成水環(huán)境的污染。用這種水澆灌農(nóng)田,對(duì)農(nóng)作物果實(shí)產(chǎn)生污染,人、畜食用也會(huì)產(chǎn)生嚴(yán)重毒害。同時(shí),排放到水體中的染料會(huì)在底泥中累積,對(duì)水生生物的生態(tài)平衡造成嚴(yán)重影響。因此,研究亞甲基藍(lán)為染料目標(biāo)污染物在黃河底泥上的吸附行為,對(duì)進(jìn)一步深入研究染料廢水治理及治理后廢水用于農(nóng)田灌溉等綜合利用具有重要意義。

    1材料與方法

    11試驗(yàn)材料與設(shè)備

    亞甲基藍(lán)購自國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限責(zé)任公司,分析純;黃河底泥取自河南鄭州花園口黃河灘,經(jīng)105 ℃烘干、研磨后過200目篩,放在干燥器內(nèi)備用;其他所用試劑均為分析純。主要設(shè)備為UVmini-1240 紫外可見分光光度計(jì)(Shimadzu、PHS-2C 酸度計(jì)。

    12亞甲基藍(lán)在黃河底泥上的吸附動(dòng)力學(xué)試驗(yàn)

    配制濃度為5、10、20 mg/L的亞甲基藍(lán)溶液各1 000 mL,分別加入300 mg黃河底泥,混合后在中性pH值、室溫(約25 ℃條件下,用磁力攪拌器攪拌,在特定時(shí)間間隔內(nèi)(0、5、10、15、30、60、120、240、480、720、1 440 min取樣分析,經(jīng)045 μm微孔濾膜過濾,在亞甲基藍(lán)的最大吸收峰(λ=665 nm處進(jìn)行測定。溶液的pH值通過01 mol/L HCl或01 mol/L NaOH調(diào)節(jié)。以上測定均重復(fù)3次。

    2結(jié)果與分析

    21吸附動(dòng)力學(xué)

    為了研究亞甲基藍(lán)在黃河底泥上的變化規(guī)律、吸附機(jī)制和吸附特點(diǎn),采用以下準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型[公式(1]、準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型[公式(2]、Elovich模型[公式(3]和雙常數(shù)動(dòng)力學(xué)模型[公式(4]進(jìn)行非線性擬合[5]。具體公式如下:

    [J(]qt=qe(1-e-k1t;[J][JY](1

    [J(]qt=[SX(]k2q2et(1+k2qet[SX][J];[JY](2

    [J(]qt=a+klnt;[J][JY](3

    [J(]qt=e(a+klnt。[J][JY](4]

    式中:qe為亞甲基藍(lán)在黃河底泥上的平衡吸附容量,mg/g;qt為t時(shí)刻黃河底泥對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附容量,mg/g;k1、k2分別為準(zhǔn)一級(jí)和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型的速率常數(shù),min-1、g/(mg·min;t為吸附時(shí)間,min。Elovich和雙常數(shù)動(dòng)力學(xué)模型中k為吸附速率常數(shù),a為常數(shù)。

    本試驗(yàn)研究了亞甲基藍(lán)初始濃度分別為5、10、20 mg/L時(shí),在黃河底泥上的吸附量隨時(shí)間變化的變化規(guī)律,亞甲基藍(lán)初始濃度為10 mg/L時(shí)的試驗(yàn)數(shù)據(jù)見圖1。由圖1可知,大部分亞甲基藍(lán)的吸附發(fā)生在初始60 min內(nèi),以一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)為例,在反應(yīng)60 min時(shí)亞甲基藍(lán)的吸附去除率達(dá)到914%,吸附量為2258 mg/g;隨后經(jīng)歷慢長的慢速吸附階段。這是因?yàn)榍捌诳焖傥诫A段受靜電引力控制[6],而在慢速吸附階段,亞甲基藍(lán)向底泥的顆粒物表面和空隙擴(kuò)散受范德華力控制所致[7]。對(duì)各不同初始濃度下的動(dòng)力學(xué)試驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行非線性模擬,模擬結(jié)果見表1。由表1可知, 在準(zhǔn)一級(jí)

    [F(W122][TPLF1tif][F]

    動(dòng)力學(xué)模型、準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型、Elovich和雙常數(shù)動(dòng)力學(xué)模型中,Elovich和雙常數(shù)動(dòng)力學(xué)模型均能較好地?cái)M合試驗(yàn)數(shù)據(jù),相關(guān)系數(shù)均在0987以上。

    22不同pH值條件下亞甲基藍(lán)在黃河底泥上的吸附行為

    在pH值為3~11范圍內(nèi),研究亞甲基藍(lán)在黃河底泥上的吸附特性,試驗(yàn)結(jié)果如圖2所示。由圖2可見,在較寬的pH值范圍內(nèi),黃河底泥均能維持對(duì)亞甲基藍(lán)較高的吸附量,在pH值=5時(shí)達(dá)到最大吸附量,為2775 mg/g;在pH 值為3、11時(shí)分別達(dá)到2501、2529 mg/g。

    黃河底泥的主要成分為二氧化硅及氧化鋁。在中性水溶液中氧化物表面的活性區(qū),對(duì)于氧化鋁來說主要是 [FY=,1]AlOH+2官能團(tuán),對(duì)于氧化硅來說主要是[HT9,14]≡SiOH及[HT9,14]≡SiO-官能團(tuán)[8]。這些官能團(tuán)因溶液的pH值變化而表現(xiàn)為酸性或堿性[9]:

    [J(]M—OH+H+(aq=M—OH+2(堿性;[J][JY](5

    [J(]M—OH=M—O-+H+(aq(酸性。[J][JY](6[FL]

    [F(W8][HT6H][J]表1動(dòng)力學(xué)非線性擬合數(shù)據(jù)[HTSS][STB]

    [HJ5][BG(!][BHDFG42,W6,W54W]亞甲基藍(lán)初始濃度(mg/L[B(]

    [BHDWG12,W14,W16,W12。2W]準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程Elovich方程雙常數(shù)方程

    [BHDWG3,W5。2,W4,W6。2,W4,W4。6W]k1(minqe(mg/gR2k2[g/(mg·min]qe(mg/gR2akR2akR2[BW]

    [BHDG12,W6,W5。2,W4,W6。2,W4,W4。6W]5400000 16037 0976 0082 16519 0995 14530 0338 0994 2681 0021 0993

    [BHDW]100159 24710 0891 0010 25918 0958 13870 2040 0997 2730 0087 0994

    2030000 32848 0918 0026 33900 0953 26320 1380 0987 3280 0043 0988 [HJ][BG)F][F)]

    [FL(22]

    [F(W11][TPLF2tif][F]

    黃河底泥表面負(fù)電荷量隨著溶液pH值提高而增加,而黃河底泥表面正電荷量隨著溶液pH值的降低而增加。由于亞甲基藍(lán)(MB+Cl-為陽離子有機(jī)染料[10],因此,亞甲基藍(lán)在黃河底泥上的吸附量隨著溶液pH值的增加而增大,但事實(shí)上在較寬的pH值范圍內(nèi),黃河底泥都維持對(duì)亞甲基藍(lán)較高的吸附量。這說明亞甲基藍(lán)和黃河底泥之間的吸附作用較強(qiáng),溶液pH值變化對(duì)吸附行為的影響不夠明顯[11]。

    3結(jié)論

    亞甲基藍(lán)在黃河底泥上的吸附速率快;亞甲基藍(lán)的吸附去除大部分發(fā)生在反應(yīng)的初始60 min內(nèi);在準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型、準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型、Elovich和雙常數(shù)動(dòng)力學(xué)模型中,Elovich 和雙常數(shù)動(dòng)力學(xué)模型均能較好地?cái)M合試驗(yàn)數(shù)據(jù),相關(guān)系數(shù)均在0987以上。

    在較寬的pH值范圍內(nèi),黃河底泥都能維持對(duì)亞甲基藍(lán)較高的吸附量。在pH值為5時(shí)達(dá)到最大的吸附量,即 2775 mg/g 在pH值分別為3、11時(shí),分別達(dá)到2501、2529 mg/g。本試驗(yàn)證明黃河底泥對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附作用占主導(dǎo)因素,溶液pH值變化對(duì)吸附行為的影響不顯著。

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