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    碳摻雜α-S8的光學性質和彈性性質的第一性原理計算

    2014-10-18 05:28:04阮林偉朱玉俊裘靈光盧運祥
    物理化學學報 2014年5期
    關鍵詞:虛部光吸收實部

    阮林偉 朱玉俊,* 裘靈光,* 盧運祥

    (1安徽大學化學化工學院,合肥 230601;2華東理工大學化學系,上海 200237)

    1 引言

    由于21世紀能源短缺和環(huán)境污染的問題日益嚴重,尋找新能源以及治理環(huán)境污染的技術已經變得迫在眉睫.由于光催化劑能將太陽能轉化為化學能且能分解污染物,因而成為當前研究的熱點.1-5理想的光催化劑應該具有催化活性高、穩(wěn)定性能好、合成簡單、無污染、原料便宜易得等優(yōu)點.自1972年Fujishima和Honda6發(fā)現TiO2光催化劑之后,其他各種光催化劑如BiVO4、7Bi2WO6、8,9Ag2CrO4、10BiPO411等相繼被發(fā)現,但這些光催化劑并不能很好地滿足以上的標準.雖然TiO2的催化效率高、穩(wěn)定性能好、價格低廉,但是由于它的帶隙太寬以至于不能有效地吸收可見光,12從而限制了材料的光催化活性,而其他的傳統(tǒng)光催化劑大多由于含有重金屬離子不僅價格昂貴而且還會造成環(huán)境污染,所以尋找一種條件適宜的光催化劑是目前實驗和理論研究的重要方向.

    S元素有多種同素異形體,能夠形成各種不同的環(huán)狀結構,其中以八元環(huán)的結構最為穩(wěn)定,而八元環(huán)的S8結構在標準條件下又有3種不同的構型,分別是:正交晶系的α-S8、單斜晶系的β-S8和γ-S8,其中又以正交晶系的α-S8最為穩(wěn)定.最近,Liu等13發(fā)現α-S8可作為一種高效的元素光催化劑用于光解水和降解有機物,并且作為一種非金屬光催化劑,α-S8不會造成環(huán)境污染且原料簡單、合成方便,預示著其在光催化領域具有巨大的應用潛力.但是實驗發(fā)現受制于催化劑的大尺寸、弱的親水性以及較短的光吸收波長,α-S8仍然表現出低的光催化活性,在Liu等13的工作中,作者預測可以通過表面改性、納米尺度、摻雜以及與其他光催化劑耦合的方法來彌補這些缺點,從而改善它的光催化性能.受此啟發(fā),Wang等14通過實驗的方法合成了異質結構Graphene-g-C3N4-α-S8,結果表明新合成的物質光催化性能與α-S8相比得到了極大的提高,表明Liu等的設想具有一定的實驗可行性.摻雜是在一種材料中摻入少量其它元素或化合物,以使材料性質和性能發(fā)生相應的改變,從而具有實際應用價值或特定用途的過程,近年來已有大量實驗證明摻雜能改變材料的電子結構、表面性質從而提高材料的性能.15-20當前已報道的非金屬光催化劑只有g-C3N4和α-S8,其中對于g-C3N4的實驗和理論研究已趨于完備卻很少有關于α-S8的理論探索.本文即是基于第一性原理密度泛函的方法首次通過在α-S8中摻雜C原子來探索摻雜后材料電子結構、能帶結構、光學性質、彈性性質以及各向異性的變化規(guī)律,從而為以后的實驗研究提供理論的指導.

    2 計算方法

    本文采用密度泛函理論平面波贗勢法進行計算,采用局域密度近似(LDA)中CA-PZ泛函21處理相關勢能.贗勢設置為ultrasoft贗勢,22贗勢表示方法為倒易空間.平面波截斷能(Ecut=280 eV)與Liu等13的報道相一致,系統(tǒng)總能量和電荷密度在布里淵區(qū)的積分計算使用Monkhorst-Pack方案23來選擇k網格點為5×5×5,收斂性測試表明截斷能和k點的選擇能保證結構在完備平面波基水平上收斂.在自洽場計算中,采用Pulay密度混合法,每個原子自洽場設為5.0×10-7eV·atom-1,在對模型結構進行優(yōu)化中采用BFGS算法.24在對晶體進行結構優(yōu)化和單點能計算的過程中,保證能量收斂標準為5.0×10-6eV·atom-1,原子間相互作用力低于0.1 eV·nm-1,最大應力低于0.02 GPa,原子最大位移不超過5.0×10-5nm.在彈性常數的計算過程中,每個應變模式設置為6步,最大應變振幅設為0.005,能量收斂標準設為4.0×10-6eV·atom-1,原子間相互作用力低于0.1 eV·nm-1,原子最大位移不超過4.0×10-5nm.本文利用CASTEP模塊25進行計算,原子贗勢計算選取的價電子分別為C 2s22p2、S 3s23p4.

    3 結果與討論

    3.1 電子結構

    圖1 純α-S8(a)及碳摻雜α-S8(b)的結構Fig.1 Structures of pure(a)and carbon-doped(b)α-S8Bond length(nm)and corresponding bond overlap population(data in bracket).

    由圖1(a)可以看到,α-S8晶體的每個原胞包括4個獨立的八元環(huán),每個環(huán)由8個硫原子以單鍵相連而成,而環(huán)與環(huán)之間無任何化學鍵連接.α-S8晶體的八元環(huán)上有4種不同的對稱性硫原子,在圖1(a)中,分別用1、2、3、4表示.由圖可知,純α-S8結構中存在5種不同的 S―S 鍵,即 S1―S2、S1―S4、S2―S3、S3―S3和S4―S4鍵.計算結果顯示,不同S―S鍵的鍵長相差很小,重疊布居數非常接近,且都為正值,Mulliken電荷都為0,說明α-S8晶體中硫原子之間以強的共價鍵相連,無電荷轉移.由于每個α-S8原胞中有32個S原子,我們采取在每個原胞中摻雜一個C原子,即摻雜的原子濃度為3.125%,以此來探索C原子在α-S8中摻雜后對晶體電子結構、光學性質、彈性性質以及各向異性的影響.

    首先,為了得到C原子在α-S8中的最佳摻雜位,分別計算了摻雜后體系的形成能,即反應初始態(tài)與終態(tài)的能量之差,包括C原子在S位的4種取代摻雜體系和C原子在α-S8中的間隙摻雜體系.本文形成能的計算基于以下公式:26

    其中,Etot(X:α-S8)為摻雜后體系的總能量;Etot(α-S8)為摻雜前體系的總能量;μ(X)為摻雜原子的化學勢;μ(S)為被取代S原子的化學勢.在本文中,S原子和C原子的化學勢可分別由純α-S8分子以及固體石墨得到,即:μ(S)=μ(α-S8)/32,μ(C)=μ(graphite)/4.值得注意的是,在本文式(1)中的X表示C原子,在計算間隙摻雜形成能時,因為S原子未被C原子取代,所以μ(S)一項應省去.計算得到C在S1、S2、S3、S4位上的取代摻雜形成能分別為2.3061、2.3351、2.3034、2.3040 eV,間隙摻雜形成能為3.8691 eV.形成能越小說明摻雜反應越容易進行,相應的雜質缺陷也越容易形成,當形成能為負值時,表明反應能自發(fā)進行.由計算結果可知,首先,C原子在S位上的取代摻雜和在α-S8晶體中的間隙摻雜形成能都為正值,表明摻雜需要吸收能量,取代反應相對進行困難.其次,C原子在S位上的取代摻雜形成能明顯低于C原子在α-S8晶體中的間隙摻雜形成能,說明C原子在α-S8中的取代摻雜更易于進行.最后,我們發(fā)現C原子在不同S位的取代摻雜形成能相差非常小,但是在S3位的取代摻雜形成能最低,表明雖然C原子在不同S位上的取代幾率相近,但是C原子應該在S3位最容易發(fā)生取代.在以下的計算和分析過程中我們取C原子取代S3位S原子形成的結構為分析對象.

    表1所示為α-S8摻雜前后晶體結構參數的變化.由表1可以看出,純α-S8晶體經LDA(CA-PZ)泛函優(yōu)化后,得到a=0.7898 nm,c=1.3244 nm,而b=1.2748 nm略小于Liu等13的實驗結果(1.2866 nm).純α-S8的密度為2.3783 g·cm-3,與非金屬共價化合物g-C3N4的密度非常接近,27說明雖然S原子的相對原子質量大于C和N,但是由于α-S8晶體中存在非常大的空隙空間導致了α-S8的晶體密度下降.摻雜后,晶格常數a和b以及角度α和β都降低,但是c和γ卻明顯地增大,說明C原子在α-S8晶體中摻雜后,晶體中分子間相互作用力在O A和O B方向增強了,而在O C方向卻得到了削弱.此外,摻雜后晶體的體積和密度也減小了,雖然C原子取代S原子后導致了晶體質量的下降,但是由于其下降的幅度大于晶胞體積的下降幅度,所以導致了晶體的密度降低.

    在圖1(a)中,我們展示了純α-S8結構中不同S―S鍵的鍵長和鍵重疊布居數,在圖1(b)中,顯示了C摻雜α-S8晶體后不同的S―S鍵的鍵長和鍵重疊布居數變化以及新形成的C―S鍵的鍵長和鍵重疊布居數.從圖中可以看出,新形成的C―S2和C―S3鍵的鍵長分別為0.1567和0.1557 nm,都小于取代前的S2―S3與S3―S3的鍵長,而其鍵重疊布居數分別為0.98、1.04,與摻雜前的鍵重疊布居數相比,增加了0.73和0.78.我們還發(fā)現與C―S2和C―S3鍵相連的S1―S2與S2―S3鍵的鍵長與摻雜前相比變長了,而鍵重疊布居數卻降低至接近于0,而其他的S―S鍵的鍵長和鍵重疊布居數卻變化很小,計算結果顯示Mulliken電荷從S原子轉移到C原子約為0.56e.所有這些變化都說明C摻雜α-S8后形成的C―S鍵的共價性強于摻雜前的S―S鍵.從計算結果還可得到,純α-S8中S原子核外電子的軌道布居為3s1.883p4.12,C摻雜α-S8后,取代C原子的核外電子的軌道布居為2s1.202p3.38.C摻雜α-S8后,C原子的p軌道與S環(huán)中其他的S原子的p軌道發(fā)生了部分重疊,導致了本文中的碳硫鍵比芳香環(huán)中的C―S和一般的C=S都要縮短.純α-S8與摻雜后結構的電荷密度如圖2所示,圖中的淡黃色區(qū)域代表S原子的電荷密度,紅色區(qū)域表示C原子的電荷密度,可知紅色區(qū)域的電荷密度明顯強于淡黃色區(qū)域,也即C原子取代S原子之后會導致電荷密度明顯增強.

    表1 α-S8摻雜前后晶格常數以及密度(ρ)和體積(V)的變化Table 1 Change of lattice constants and density(ρ)and volume(V)of α-S8before and after doping

    圖2 純α-S8(a)與碳摻雜α-S8(b)的電荷密度圖Fig.2 Charge densities of pure α-S8(a)and carbon-doped α-S8(b)

    3.2 能帶結構和態(tài)密度

    圖3為純α-S8與摻雜α-S8的能帶圖,純α-S8的帶隙寬度為1.69 eV,小于實驗值(2.79 eV)13.我們知道密度泛函理論-局域密度近似(DFT-LDA)在原子、分子和有機、無機固體的基態(tài)性質研究中獲得巨大成功,但是處理半導體材料的電子結構中,存在帶隙偏小問題,這已經被許多的實驗結果所證實,28-31但是這并不影響本文對α-S8及其摻雜體系的變化規(guī)律的分析.由于純α-S8與實驗值相差1.10 eV,所以我們將1.10 eV作為本文能帶、態(tài)密度以及光性質計算的修正值.如圖3所示,修正后的純α-S8以及摻雜α-S8的帶隙值分別為2.79、2.64 eV.摻雜后的體系帶隙值明顯降低,表明摻雜體系的導電性能增強,催化效率得到了提高,同時也證明了在α-S8晶體中摻雜C原子是一種改善α-S8電子結構理論上可行的方法.由圖3(a)還可以看到,純α-S8的價帶邊緣在G-Y方向,而導帶邊緣在Z點,表明α-S8為間接帶隙半導體,而在圖3(b)中,摻雜結構的價帶最高點和導帶最高點都位于G點,表明C摻雜后的α-S8轉化為直接帶隙半導體.通過比較圖3(a,b),可以發(fā)現摻雜后的體系導帶和價帶都變得更加緊湊,表明摻雜后的體系原子雜化程度加強.

    圖3 純α-S8(a)與碳摻雜α-S8(b)的能帶圖Fig.3 Band gaps of pure α-S8(a)and carbon-doped α-S8(b)

    為了更好地描述C原子在α-S8晶體中摻雜后,電子軌道的貢獻作用變化,分別計算了α-S8和摻雜結構的態(tài)密度(TDOS)以及單個原子的局部態(tài)密度(PDOS),如圖4所示.結果表明,費米能級處態(tài)密度為0,價帶與導帶之間的距離為2.79和2.64 eV,分別對應于純α-S8和摻雜α-S8的帶隙.α-S8的導帶寬度為4.20 eV,主要是由S的3p軌道組成,α-S8價帶的低能區(qū)(-17--7.5 eV)主要是由S的3s軌道組成,而S的3p軌道占據了α-S8的價帶高能區(qū)(-7.5 eV到費米能級處).圖4(b)顯示C原子在α-S8晶體中摻雜后,結構的價帶的高能區(qū)和導帶由S-3p與C-2p共同組成,由圖可以看到二者發(fā)生了重疊,因此二者產生了高度雜化,這與圖3中C原子摻雜α-S8后結構能帶圖的價帶和導帶都變得更加緊密相對應.

    3.3 光學性質

    了解固體物質的光學性質是非常重要的,特別是對于了解光催化劑α-S8在可見光照射下的光譜響應變化尤其顯得不可或缺.在本文中我們計算了α-S8及其摻雜結構的介電函數曲線和光吸收曲線.據Saha等32所言,介電函數可以作為固體的其他光學性質的基礎,即其他光學性質可以由介電函數推導得到.介電函數的虛部可以定義為:

    圖4 純α-S8(a)與碳摻雜α-S8(b)的態(tài)密度(DOS)Fig.4 Density of states(DOS)of pure α-S8(a)and carbon-doped α-S8(b)

    其中,V表示晶胞體積;e表示電子電荷;m為電子質量;ω表示光子頻率;hω即為入射光子的能量;P為動量運算符;K n和K n′分別表示導帶和價帶波函數;K為晶體動量特征值;f(K n)為費米函數;E表示晶體能量.介電函數的實部ε1(ω)可根據Kramers-Kronig關系式33計算得到,定義如下:

    圖5 純α-S8介電函數在不同極化方向上的實部Re(ε)和虛部Im(ε)Fig.5 Real Re(ε)and imaginary Im(ε)parts of dielectric function for pure α-S8at different polarization directions

    其中,M為積分的主值.根據定義的介電函數的虛部和實部,可以得到其他光學性質的計算公式,如光吸收系數I(ω)可表示為:32

    圖6 碳摻雜α-S8介電函數在不同極化方向上的實部Re(ε)和虛部Im(ε)Fig.6 Real Re(ε)and imaginary Im(ε)parts of dielectric function for carbon-doped α-S8at different polarization directions

    圖5和圖6分別為純α-S8和摻雜α-S8的介電函數在(100),(010),(001)極化方向上的實部和虛部.由圖5可以看到,α-S8的介電函數在(010)和(001)方向上的實部和虛部幾乎完全重合.由(3)式可知,當入射光子頻率一定時,介電函數的實部決定于虛部.在虛部表達式(2)中只有P與K都為矢量,且都是動量的運算符,而其他運算符都為標量,在一定條件下都為定值,所以可以推測α-S8晶體受光子激發(fā)時,在(010)和(001)方向上的動量相同.從圖5中還可以看到,α-S8晶體的介電函數在(100)方向上的實部和虛部在低能區(qū)(0-5 eV)明顯低于(010)和(001)方向,表明α-S8晶體在低能區(qū)(100)方向上動量低于(010)和(001)方向.α-S8介電函數在不同極化方向上的實部Re(ε)和虛部Im(ε)分別在3.45和4.40 eV出現最高峰,表明α-S8介電函數的實部和虛部在該值處的響應最靈敏.在 E≥11.68 eV和E≥12.29 eV處,α-S8在(100)方向和(010)以及(001)方向上的實部趨向于一定值,表明當能量超過該數值時,對應方向上的介電函數實部響應不變.同理,E≤2.10 eV或E≥11.74 eV時,α-S8晶體在(100)、(010)、(001)極化方向上的虛部為0.由圖6可以看到C原子在α-S8晶體中摻雜后,雖然介電函數在(010)和(001)方向的實部和虛部仍高度重合,但在低能區(qū)(0-5 eV)兩者發(fā)生了一定程度的偏離,(001)方向上的實部和虛部略高于(010)方向,表明α-S8晶體受低能電子激發(fā)時,在(001)方向的動量大于(010)方向.C摻雜后的α-S8晶體的介電函數在(100)方向的實部和虛部與純α-S8相比依然小于(010)、(001)方向.摻雜后晶體在(100)方向和(010)以及(001)方向的實部分別在2.59和3.27 eV處出現最高峰,虛部在4.37 eV處出現最高峰,表明摻雜后最高峰的位置發(fā)生了紅移.在E≥11.55 eV和E≥12.17 eV處,α-S8的摻雜結構在(100)方向和(010)以及(001)方向上的實部趨向于穩(wěn)定,與未摻雜結構相比未出現較大變化.當E≤1.36 eV或E≥11.55 eV 時,α-S8晶體的摻雜結構在(100)、(010)、(001)極化方向上的虛部為0,相比于未摻雜結構,響應區(qū)間向低能區(qū)發(fā)生了移動.

    圖7 純α-S8(a)以及碳摻雜α-S8(b)在不同極化方向上的光吸收曲線Fig.7 Absorption spectra of pure α-S8(a)and carbon-doped α-S8(b)for different polarization directions

    圖7所示為純α-S8以及摻雜α-S8在(100)、(010)、(001)極化方向上的光吸收曲線,由圖可知,第一,圖7(a)顯示,純α-S8在(010)、(001)方向上光吸收曲線幾乎完全重合,這是由于在這兩個方向上介電函數重合的緣故.純α-S8在(100)方向上的光吸收曲線強度明顯低于(010)和(001)方向,但α-S8在三個方向上的光吸收波長都延伸至500 nm左右,這與實驗值相吻合,13并且該值明顯大于光催化劑g-C3N4的光吸收波長,1,34-36表明在可見光照射下,α-S8能利用更多的光源.純α-S8的光吸收曲線分別在118.91、160.18和239.20 nm處出現波峰,表明波長在這三個數值下,α-S8的光吸收響應最靈敏.第二,圖7(b)顯示,C摻雜后的α-S8晶體在(100)方向上的光吸收曲線強度明顯低于(010)和(001)方向,但三個方向上的光吸收波長都延伸至650 nm左右.與未摻雜結構相比,光吸收波長得到了極大的提高,且該值大于絕大多數的其他光催化劑及其改性材料的光吸收波長,12,37-39表明C摻雜α-S8晶體后能極大地改善材料對光源的利用率,從而提高材料的光催化效率,預示著C摻雜的α-S8材料在光催化領域有極大應用前景.C摻雜后的α-S8晶體光吸收曲線分別在120.65、163.50和240.90 nm處出現波峰,與未摻雜結構相比最靈敏響應位置發(fā)生了紅移.

    3.4 彈性性質

    彈性常數在描述物質的機械性質方面發(fā)揮著重要作用,而密度泛函理論(DFT)能得到可靠的彈性常數數值,這已經被許多的實驗研究所驗證,40-44本文即使采用應力-應變的方法通過DFT得到純α-S8以及摻雜α-S8的彈性常數,進而得到材料的體積模量、剪切模量、楊氏模量、泊松比等其他彈性性質.計算得到的純α-S8以及摻雜α-S8的彈性常數結果如表2所示.

    純α-S8為正交晶系,C原子摻雜后的α-S8晶體晶系未發(fā)生改變,正交晶系有9個獨立的彈性常數,分別為 C11、C22、C33、C44、C55、C66、C12、C13、C23,其機械穩(wěn)定性條件可以定義為:45

    由表2可知,純α-S8以及摻雜α-S8晶體都完全滿足以上的機械穩(wěn)定性條件,表明α-S8以及C摻雜后的物質都能穩(wěn)定的存在.通過已得到的彈性常數,材料的其他彈性性質,如體積模量B、剪切模量G、楊氏模量E以及泊松比γ等都可通過Voigt-Reuss-Hill(VRH)46近似方法得到,其中基于Voigt和Reuss方法得到的數值分別代表彈性模量的上下限.其計算公式如下所示:47

    基于Hill方法得到的彈性模量可以定義為:

    楊氏模量E和泊松比γ的計算公式可以定義為:

    根據以上公式,得到的結果以及文獻值48,49列于表3.

    體積模量可用于表征材料抵抗外界壓力所引起的體積改變的物理量,而剪切模量可用于衡量材料抵抗可逆形變的強弱.由表3可知,α-S8的體積模量和剪切模量都遠小于非金屬材料g-C3N4和石墨烯,表明α-S8在抵抗外界壓力引起的材料的體積和形狀發(fā)生改變的能力遠不如g-C3N4和石墨烯,也即α-S8的機械性能低于g-C3N4和石墨烯,這是因為雖然g-C3N4和石墨烯為層狀二維結構,其機械性質弱于它們的三維結構的同分異構體,但是相比于α-S8結構中S原子只以孤立的八元環(huán)形式存在,環(huán)與環(huán)之間無任何化學鍵連接,g-C3N4和石墨烯層內原子卻以強的化學鍵相連,所以導致了α-S8的機械性能遠不如層狀二維結構的g-C3N4和石墨烯.C原子在α-S8中摻雜后材料的體積模量和剪切模量同時下降,說明C摻雜導致了材料機械性能的降低.觀察表3可以發(fā)現,純α-S8以及摻雜α-S8的體積模量B都大于剪切模量G,表明限制α-S8及其摻雜結構穩(wěn)定性的因素是剪切模量G.在表3中,我們計算了材料的楊氏模量E,結果顯示其與彈性模量和剪切模量有相同的變化規(guī)律,即α-S8材料的楊氏模量小于g-C3N4和石墨烯,摻雜C原子后α-S8的楊氏模量變小.泊松比可以用來判斷材料的延展性和脆性,50當泊松比γ<0.33時,表明該材料為脆性材料,當γ≥0.33時,則表明該材料為塑性材料.由表3可知,g-C3N4、石墨烯、α-S8以及C摻雜后的α-S8晶體都為脆性材料,且由泊松比γ越小脆性越大可知,C摻雜后的α-S8脆性減弱.根據Pugh標準,51剪切模量與體積模量的比值G/B也可以用來衡量材料的延展性,其中脆性材料的G/B≥0.5,塑性材料的G/B<0.5.由表3可知,以上材料的剪切模量與體積模量的比值G/B均大于0.5,進一步證明了g-C3N4、石墨烯、α-S8以及C摻雜后的α-S8晶體都為脆性材料的結論.

    表2 純α-S8以及碳摻雜α-S8的彈性常數(Cij)Table 2 Elastic constants(Cij)of pure α-S8and carbon-doped α-S8

    表3 基于第一性原理計算得到的體積模量(B),剪切模量(G),楊氏模量(E)以及泊松比(γ)Table 3 Calculated bulk modulus(B),shear modulus(G),and Young′s modulus(E)as well as Poisson′sratio(γ)based on first principles

    3.5 各向異性

    材料的各向異性的研究由來已久,最早可追溯到制陶業(yè)中,各向異性是微裂隙的主因.52本質上,現在已知的所有晶體都是彈性各向異性的,并且現在對于彈性各向異性的描述也已有多種方法.在本文中,我們引入了通用各項異性系數AU,53分別對應于體積模量和剪切模量的各向異性百分比AB、AG54以及剪切各向異性系數A1、A2、A3,54來描述純α-S8以及摻雜α-S8的彈性各向異性.以上各彈性各向異性系數都可以通過彈性常數得到,其計算公式可定義為

    處于(011)和(010)方向的(100)切面的剪切各向異性系數可以定義為:

    處于(101)和(001)方向的(010)切面的剪切各向異性系數可以定義為:處于(110)和(010)方向的(001)切面的剪切各向異性系數可以定義為:

    表4 純α-S8以及碳摻雜α-S8的各向異性系數Table 4 Anisotropic factors of pure α-S8and carbon-doped α-S8

    計算得到的彈性各向異性系數的結果列于表4.

    對晶體而言,當各向異性系數等于0時,表明該物質各向同性,而當各向異性系數為100%時,表明該物質各向異性最大.由表4可知,α-S8的體積各向異性系數和剪切各向異性系數分別為0.0172、0.0439,接近于0,表明α-S8晶體具有強的各項同性.C摻雜α-S8后AB和AG同時變大,表明摻雜后的晶體各向同性減弱,各向異性增強.計算得到的α-S8的AU為0.4940,小于C摻雜后α-S8晶體的AU值(0.8030),進一步證明了C摻雜α-S8后各向異性增強的結論.

    對于各向同性的晶體,A1、A2、A3的值相同,當A1、A2、A3不同時,表明該晶體各向異性.由表4可以看到α-S8晶體在(100)、(010)、(001)三個切面的各向異性系數分別為0.5879、0.8368、1.5031,表明α-S8晶體在這三個切面上各向異性,且在(001)切面的各向異性強于(100)、(010)切面.C原子在α-S8中摻雜后,A1、A2、A3同時增大,但表現出與α-S8相同的變化規(guī)律,即各向異性系數A1<A2<A3,表明C在α-S8中摻雜后在(100)、(010)、(001)三個切面的各向異性增強,同時在(001)切面的各向異性仍是最強的.

    4 結論

    (1)α-S8晶體中中有4種不同對稱性的S原子,計算結果顯示,C原子在α-S8中的取代摻雜易于間隙摻雜,且在S3位的取代摻雜最易于進行.

    (2)C原子在α-S8中摻雜后,新形成的C―S鍵鍵長變短,鍵重疊布居數增大,電荷密度增加,共價性增強.

    (3)C摻雜α-S8晶體后,半導體的帶隙變窄,晶體導電性增強;光吸收波長由原來的500 nm延伸至650 nm左右,極大地提高了材料對可見光的吸收范圍,增強了催化劑的光催化效率.

    (4)對純α-S8以及摻雜α-S8的彈性性質計算顯示,C摻雜后晶體的體積模量、剪切模量以及楊氏模量都下降了,表明摻雜后材料的機械性能降低,由計算的泊松比γ顯示純α-S8以及摻雜α-S8都為脆性材料.

    (5)對純α-S8以及摻雜α-S8的各向異性計算顯示,C摻雜后晶體的各向異性增強,且計算結果顯示純α-S8以及摻雜α-S8在(001)切面的各向異性強于(100)和(010)切面.

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