• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    富碘中藥碘含量的測定及影響因素分析

    2014-09-13 07:15:14鄭曲高天舒
    中國生化藥物雜志 2014年7期
    關鍵詞:昆布灰化海帶

    鄭曲,高天舒

    (1.遼寧中醫(yī)藥大學研究生學院,遼寧沈陽110847;2.遼寧中醫(yī)藥大學附屬醫(yī)院慢性病科第七診療區(qū),遼寧沈陽110032)

    富碘中藥碘含量的測定及影響因素分析

    鄭曲1,高天舒2Δ

    (1.遼寧中醫(yī)藥大學研究生學院,遼寧沈陽110847;2.遼寧中醫(yī)藥大學附屬醫(yī)院慢性病科第七診療區(qū),遼寧沈陽110032)

    目的測定富碘中藥中碘元素含量,并對測定過程中的影響因素進行分析。方法分別在200℃、300℃、400℃、500℃和600℃堿灰化條件下測定海藻碘含量,選擇出最佳灰化溫度。分別于海藻、海帶和昆布樣品中加入硫酸鋅、碳酸鉀、氯化鈉以及氯酸鉀混合堿性輔助劑,于最佳灰化溫度下進行樣品灰化2 h,將灰分溶于去離子水中,取上清液后用砷鈰催化分光光度法測定碘含量。結(jié)果最佳灰化溫度為300℃;標準曲線回歸方程A=-6.91×10-3C+1.0306,其相關系數(shù)r=0.9993;海藻碘含量0.829mg/g,昆布碘含量0.343mg/g,海帶碘含量0.864mg/g;灰化前回收率分別為海藻83.19%、海帶81.47%、昆布80.32%;灰化后回收率分別為海藻91.24%、海帶93.43%、昆布95.86%。結(jié)論富碘中藥碘含量豐富,300℃為測定碘含量的最佳灰化溫度,堿灰化砷鈰催化分光光度法是測定富碘中藥飲片中碘含量的穩(wěn)定、準確性較強的一種測量方法。

    富碘中藥;碘含量測定;堿灰化條件;砷鈰催化分光光度法

    碘缺乏?。╥odine deficiency disorders,IDD),指機體因缺乏微量元素碘而引起一系列疾病或危害的總稱。包括地方性甲狀腺腫、地方性克汀病、地方性亞臨床克汀病、流產(chǎn)、早產(chǎn)、死胎等[1]。1999年世界衛(wèi)生組織(WHO)公布了全球191個國家中的130個國家存在IDD,其中全球有7億4千萬(13%)的人口為碘缺乏性甲狀腺腫患者,20億(38%)人為IDD的高危人群,50億人受到IDD的嚴重威脅[2]。治療IDD最直接有效的手段即補充機體碘元素。自1996年全國普遍食鹽碘化(USI)以來,IDD在我國已經(jīng)得到控制[3],但碘過量,體內(nèi)氧化應激水平升高對機體帶來損害的報道卻屢見不鮮[4]。中醫(yī)藥在碘缺乏性甲狀腺疾病的治療上有著獨特的優(yōu)勢,本實驗小組在前期的工作中發(fā)現(xiàn)[5]:富碘中藥海藻、海帶及昆布在對碘缺乏機體進行碘補充的過程中,不造成碘甲亢,且與補充碘過量比較,甲狀腺內(nèi)的氧化應激水平較低,不對機體造成損傷,故富碘中藥中碘含量成為時下內(nèi)分泌專家討論的熱點。但以往的文獻中由于測量條件,測量方法以及測量樣品的差異,測得中藥碘含量的數(shù)值也存在差異[6]。研究表明[7],在測定食鹽碘含量的方法中,灰化時間、灰化溫度等常作為碘含量的影響因素,隨著時間的延長,溫度的升高等都會使食鹽中的碘損失增加。傳統(tǒng)的堿灰化方法中,堿性輔助劑較單一,碘作為比較活潑的一種元素,高溫往往能夠引起碘的揮發(fā)增多,對實驗測量誤差影響較大,經(jīng)過查閱文獻,研究采取混合堿性輔助劑,使用鹽沉淀將碘元素鎖于沉淀中,從而減少測量誤差[8]。鑒于此,本實驗應用堿灰化分光光度法對富碘中藥碘含量及提取過程中碘含量的變化等加以探討,其研究結(jié)果可為碘含量測定工藝篩選提供正確的方法。

    1 材料與方法

    1.1 材料

    1.1.1 實驗藥材:海藻:馬尾藻科植物海蒿子或羊棲菜的干燥藻體;海帶:大葉藻科植物大葉藻的全草;昆布:海帶科植物海帶或翅藻科植物昆布(鵝掌菜)的干燥葉狀體。以上藥物均購于遼寧中醫(yī)藥大學附屬醫(yī)院中藥局,并經(jīng)遼寧中醫(yī)藥大學資源鑒定教研室鑒定為正品。

    1.1.2 實驗試劑:碳酸鉀、硫酸鋅、濃硫酸、三氧化二砷、氯酸鉀、氫氧化鈉、硫酸鈰銨[2(NH4)2SO4·Ce(SO4)2·4H2O]等,購于天津市博迪化工有限公司;氯化鈉購于天津市北方天醫(yī)化工廠;碘化鉀購于沈陽市新城化工廠;去離子水(H2O)。

    1.1.3 實驗儀器:721E型可見分光光度計(上海光譜儀器有限公司)、移液器(20~200μL、200~1000μL,大龍興創(chuàng)實驗儀器有限公司)、101-1A型數(shù)顯式電熱恒溫干燥箱(上海陽光實驗儀器有限公司)、DZTW調(diào)溫電熱套(北京市永光明醫(yī)療器械有限公司)、瓷坩堝(25mL)、試管(15mL)、秒表。

    1.2 富碘中藥碘含量測定

    1.2.1 溶液配制:氯化鈉、碳酸鉀混合液:稱取5 g氯化鈉,30 g碳酸鉀,加100mL去離子水溶解,常溫下保存;硫酸鋅、氯酸鉀混合液:稱取5 g氯酸鉀,加100 mL去離子水,溶解后加10 g硫酸鋅,攪拌溶解,常溫保存;硫酸溶液:取濃度為98%的濃硫酸加入700mL去離子水中,后稀釋至1 L,于常溫下保存,最多可以保存1個月;0.030mol/L亞砷酸溶液制備:稱取氯化鈉6.25 g、三氧化二砷(As2O3)1.5 g、氫氧化鈉1.0 g,置于容積1 L燒杯中,加200 mL去離子水充分溶解后,加入150 mL硫酸溶液(2.5mol/L),于棕色瓶內(nèi)室溫保存;硫酸鈰銨溶液(Ce4+濃度為0.01mol/L)制備:準確稱取硫酸鈰銨3.34 g,后溶于200mL濃硫酸中(2.5mol/L),貯存于棕色瓶中避光室溫放置;0.2%氫氧化鈉溶液:稱取氫氧化鈉3.4 g,溶于1700m L去離子水中,室溫保存。

    1.2.2 碘標準溶液:①貯備液稱取碘化鉀0.0654 g置于0.2%的氫氧化鈉溶液中,充分溶解后置于1000mL容量瓶中,加氫氧化鈉溶液定容,碘含量為100μg/mL。②中間溶液吸取貯備液10.00mL于100mL容量瓶中,用0.2%氫氧化鈉溶液稀釋定容,碘含量為10μg/mL。③碘標準系列溶液分別吸取中間溶液4.0、6.0、8.0、10.0、12.0mL置于100 mL量瓶中,用0.2%氫氧化鈉溶液稀釋定容,制備成碘含量分別為400,600,800,1000,1200μg/L的標準溶液。以上碘標準溶液均在4℃條件下保存,可保存6個月。

    1.2.3 灰化條件:①灰化溫度:將海藻打成細粉,精密稱取粉末2 g,分別在300℃、400℃、500℃與600℃灰化溫度下按照1.2.4項進行操作,進行碘含量測定,從而得出最佳灰化溫度;②堿輔助劑:碳酸鉀、氯化鈉混合溶液和硫酸鋅、氯酸鉀混合溶液[9];③灰化時間為2 h。

    1.2.4 測定步驟:采用碳酸鉀、硫酸鋅、氯酸鉀、氯化鈉混合堿性助劑在最佳灰化溫度下灰化樣品2 h,用水溶解灰份取上清液測定。利用碘催化砷鈰氧化還原反應的原理(反應式為H3AsO3+2Ce4++H2O→H3AsO4+2Ce3++2H+):反應中黃色的Ce4+被還原成無色的Ce3+,碘含量越高,反應速度越快,所剩余的Ce4+則越少,吸光度越低。在420 nm波長下動態(tài)測定反應體系中剩余Ce4+的光密度值,根據(jù)碘含量與光密度值成線性關系計算樣品中碘含量。具體操作如下:

    ①標準曲線繪制:取1mL碘標準系列溶液加入2mL亞砷酸溶液(0.030 mol/L),混勻后于30℃恒溫水浴箱中溫浴15 min,后加入硫酸鈰銨溶液充分反應30min后,使用1 cm厚度比色杯,選擇去離子水參比,測定吸光度(λ=405 nm)。

    ②樣品測定:將海藻、海帶、昆布中藥飲片分別放入烘干機烘干后打碎,過80目篩。分別取約2 g樣品于30mL瓷坩堝中,在樣品中加入去離子水1mL,順序加入配置好的氯化鈉、碳酸鉀混合液1mL,硫酸鋅、氯酸鉀混合液1mL,攪勻。樣品干燥后在低溫(300W功率)電爐上炭化,使樣品呈現(xiàn)均勻的黑色時,炭化停止。將炭化樣品放入200℃馬輻爐中,然后按照最佳灰化溫度進行灰化。取出灰化后的樣品分別加入10 mL去離子水,充分攪拌后沉淀30min。分別取上清1mL按照上述操作步驟測定碘含量。

    1.2.5 碘含量計算:吸光度(A)與碘含量(C)的定量關系方程為:A=a-b·C,將測得的吸光度代入方程,得出碘濃度,單位為mg/g。樣品碘含量=C/w。C:測得碘含量(mg/g);w:樣品質(zhì)量(g)。

    1.2.6 回收率試驗:分別稱取海藻、海帶、昆布粉末約3 g,均分成6份,于灰化前、后加碘濃度為0.5mg/mL的碘化鉀溶液,按最佳灰化條件操作,每個樣品測3次,取平均值?;厥章?實測值/(樣品碘含量+加入碘量)×100%。

    2 結(jié)果

    2.1 不同溫度對海藻中碘含量測定的影響 結(jié)果顯示碘含量的測定跟灰化溫度有關,在300℃左右測得碘含量最高值,所以認定300℃為最佳灰化溫度(見表1)。

    表1 灰化溫度與碘含量濃度分布Tab.1 Distribution of ashing temperature and iodine concentration

    2.2 標準曲線線性范圍 400~1200μg/L為本方法測得的線性范圍,得出C與A之間存在較好的線性關系?;貧w方程A=-6.91×10-3C+1.0306,其相關系數(shù)r=0.9993(見圖1)。

    圖1 碘含量與吸光度標準曲線Fig.1 Standard curve of Iodine content and absorbance

    2.3 富碘中藥碘含量 測量3次后,海藻、海帶與昆布碘含量的平均值分別為0.829、0.864、0.343 mg/g。其RSD均<10%,符合生物樣品分析要求(見表2)。

    表2 富碘中藥碘含量Tab.2 Iodine content of iodine-rich herbal

    2.4 回收率試驗 灰化前海藻、海帶與昆布的平均回收率分別為83.19%、81.47%以及80.32%;灰化后,海藻、海帶與昆布的平均回收率分別為91.24%、93.43%以及95.86%,RSD值均<10%(見表3)。

    表3 回收率試驗結(jié)果Tab.3 Results of recovery rate test

    3 討論

    碘缺乏病在古代醫(yī)學中隸屬于“癭病”范疇,而早在晉代,醫(yī)家葛洪就開始使用富碘中藥治療癭病,療效甚佳,隨后大量醫(yī)書中均有記載使用“海藻”、“海帶”、“昆布”等富碘中藥治療甲狀腺疾病。隨著人們對疾病的深入了解,認為碘缺乏病的主要原因即為碘元素的缺乏,而富碘中藥恰恰是富含碘元素的中藥飲片,故應用富碘中藥治療碘缺乏疾病成為內(nèi)分泌醫(yī)生的主要手段??墒请S著高碘對甲狀腺損傷的報道,人們對富碘中藥的安全性也逐漸開始質(zhì)疑,古代文獻卻未見富碘中藥治療癭病的副作用記載,所以富碘中藥碘含量的準確測定則顯得非常重要。本實驗應用堿灰化分光光度法對富碘中藥碘含量進行測定,制定了一套重復性較強且測定準確的實驗方法。

    3.1 碘含量測定方法 2000年版《中國藥典》[10]中未規(guī)定海藻中碘含量,參照昆布項下碘含量測定方法,有回收率低下,重現(xiàn)性不好,測定結(jié)果偏低等問題。分析原因可能由于灰化溫度低、保持時間短、灰化殘渣用水溶后顏色對試驗結(jié)果的掩蔽作用大而造成。本研究采用國家對碘鹽碘含量進行測定的砷鈰催化分光光度法進行測定[11],通過查閱文獻[7-8,12-14],發(fā)現(xiàn)使用混合堿性輔助劑對灰化干擾較小,本實驗在炭化過程中采用混合堿性輔助劑,其中硫酸鋅與氫氧化鈉在樣品中能夠發(fā)生沉淀反應,生成白色絮狀氫氧化鋅,能夠很好的將富碘中藥中的碘離子鎖定在沉淀物中,而不隨溫度揮發(fā),且長時間灰化碘離子也能夠被保護在沉淀中,故灰化時間對碘含量測定的影響不明顯,故我們選取常規(guī)的2 h作為碘灰化時間[9]。據(jù)《研制生物樣品監(jiān)測檢驗方法指南》[9]中規(guī)定,若實驗方法簡易操作、準確度高,重復性好可認定為方法學中的優(yōu)良水平,本實驗方法能夠達到方法學中的優(yōu)良水平。本研究發(fā)現(xiàn)溫度在炭化與灰化過程中是非常重要的影響因素。因炭化過程的終點無明確規(guī)定,故以往實驗結(jié)果差異較大。炭化過程時間不宜過長,見到無明顯黑煙即可,同樣灰化時間不宜過長,最佳灰化結(jié)果應該為均勻白色質(zhì)地,若存在少量黑色顆粒,將其搗碎,減少對實驗結(jié)果的影響。

    3.2 碘含量測定影響因素分析 從2.4結(jié)果中我們可以看出,灰化后加樣的實驗結(jié)果回收率明顯升高,這提示高溫灰化對碘含量有一定的影響。溫度越高,碘灰化過程中丟失越多[15]。本實驗組曾于600℃高溫灰化條件對碘含量進行測定,測得海藻碘含量為643.25μg/kg[16],而本實驗對灰化溫度進行探討,分別使用200℃、300℃、400℃、500℃以及600℃的溫度進行灰化測定,得出最佳灰化溫度約為300℃,進而測出海藻碘含量為0.823mg/g。本實驗結(jié)果首先針對本研究組前期碘含量測定方法進行了驗證,在600℃灰化的條件下,測得碘含量約為1×10-3mg/g,隨后彌補了當時因?qū)一瘲l件認識不足,而產(chǎn)生較大誤差的缺陷,建立了穩(wěn)定、可靠、回收率高的檢測方法,對中藥碘含量的測定具有一定的指導意義。但是在本實驗中,仍存在樣品種類較單一,且不能夠?qū)鴥?nèi)的中藥進行普遍的采集,不能夠標準化等問題,故下一步會加大采樣范圍。

    [1] 滕衛(wèi)平.防治碘缺乏病與碘過量[J].中華內(nèi)分泌代謝雜志,2002,18(3):75-78.

    [2]婁峰閣.居民食用鹽碘含量測定及其影響因素分析[A].膳食營養(yǎng)、身體活動與健康——達能營養(yǎng)中心第十一次學術年會會議論文集[C].中國疾病預防控制中心達能營養(yǎng)中心,2008:136-140.

    [3]姚保棟,趙琦,趙根明,等.中國碘缺乏病(IDD)監(jiān)測方案評估的定性研究[J].復旦學報(醫(yī)學版),2012,39(2):123-127.

    [4]高天舒,滕衛(wèi)平.輕、中度碘過量對碘缺乏大鼠甲狀腺功能和形態(tài)的影響[J].中華內(nèi)分泌代謝雜志,2004,20(4):353-356.

    [5]高天舒,齊騰澈.碘過量與富碘中藥對碘缺乏大鼠甲狀腺內(nèi)氧化應激的比較研究[J].中華內(nèi)分泌代謝雜志,2012,28(10):855-858.

    [6]丁選勝,孫巨燕,葉波平.海藻及海藻甘草配伍水煎液中碘含量測定研究[J].基層中藥雜志,2002,16(5):3-6.

    [7]額爾登桑,耐登,柴志波.測定食鹽碘含量及其影響因素研究[J].食品研究與開發(fā),2012,33(2):126-130.

    [8]劉列鈞,李秀維,李淑華,等.堿灰化砷鈰催化分光光度法測定鮮奶及奶粉中碘含量[J].中國地方病防治雜志,2006,21(2):79-81.

    [9]李素梅,劉列鈞,李秀維,等.堿灰化砷鈰催化分光光度法測定食品中碘含量[J].中國地方病防治雜志,2005,20(5):266-268.

    [10] 遲忠云,孔祥民,常海華.尿中碘的砷鈰催化分光光度法的探討[J].中國地方病防治雜志,2010,10(3):222-223.

    [11]國家藥典委員會.中華人民共和國藥典[S].中國醫(yī)藥科技出版社獨家出版,2010,277.

    [12] 馬有香,焦淑婷,張金生,等.分光光度法測定核黃素碘鹽碘含量方法的研究[J].中國衛(wèi)生檢驗雜志,2008,18(3):460-461.

    [13] 蘇鎮(zhèn)軍,王虹,郭占景,等.尿碘含量與甲狀腺結(jié)節(jié)性疾病的關系研究[J].現(xiàn)代中西醫(yī)結(jié)合雜志,2013,22(23):2532-2534.

    [14] 程婉秋,侯常春,朱艷艷,等.食品安全國家標準《食用鹽碘含量》(GB 26878-2011)實施及其效果的評價[J].中華地方病學雜志,2014,12(4):407-410.

    [15] 周素華,石青,尹堅,等.湖北省不同碘含量食用鹽的社區(qū)干預研究[J].中華地方病學雜志,2014,33(3):311-314.

    [16]崔鵬,高天舒.常用軟堅散結(jié)中藥及復方碘含量的測定[J].中華中醫(yī)藥學刊,2007,25(7):1396-1398.

    (編校:王儼儼)

    Determ ination of iodine content of iodine-rich herbal and analysis of effective factors

    ZHENG Qu1,GAO Tian-shu2Δ

    (1.Postgraduate School,Liaoning University of Traditional Chinese Medicine,Shenyang 110847,China;2.The Seventh Chronic Diseases Department,The First Affiliated Hospital of Liaoning University of Traditional Chinese Medicine,Shenyang 110032,China)

    ObjectiveTo determine the iodine contentof iodine-rich herbal and analyze the effective factors.MethodsIodine contents of seaweed at different alkaliashing temperature,such as200℃,300℃,400℃,500℃and 600℃were determined,then the optimum ashing temperature were selected.Mixed ashing auxiliary including potassium carbonate,zinc sulfate,sodium chloride,potassium chlorate were added in samples of iodine-rich herbal,and ashed at the optimum ashing temperature for 2h.The ash was dissolved in deionized water.Iodine content of iodine-rich herbal was determined with As3+-Ce4+catalytic spectrophotometry.ResultsThe optimum ashing temperaturewas300℃;the standard curve regression equation:A=-6.91×10-3C+1.0306,r=0.999 3;iodine content of seaweed,Kunbu and Haidai was 0.829 mg/g,0.343 mg/g and 0.864 mg/g respectively;recovery rates before ashing of seaweed,Haidai and Kunbu were 83.19%,81.47%and 80.32%respectively;91.24%,93.43%and 95.86%after ashing.ConclusionIodine is rich in iodine-rich herbal,the optimum ashing temperature is 300℃,and As3+-Ce4+catalytic spectrophotometry is stable and accurate as a determination method of iodine content of herbal.

    iodine-rich herbal;determination of iodine content;alkali ashing conditions;As3+-Ce4+catalytic spectrophotometry

    R917

    A

    1005-1678(2014)07-0171-04

    遼寧省教育廳優(yōu)秀人才計劃(LR201026);沈陽市科學技術計劃(F10-205-1-31);教育部博士點基金項目(20092133110004)

    鄭曲,男,博士研究生,研究方向:中西醫(yī)結(jié)合防治內(nèi)分泌代謝疾病,E-mail:362523993@qq.com;高天舒,通信作者,男,教授,博士生導師,研究方向:中西醫(yī)結(jié)合防治內(nèi)分泌代謝疾病,E-mail:gaotianshu67@163.com。

    猜你喜歡
    昆布灰化海帶
    即興
    飛碟探索(2023年3期)2023-11-23 16:08:36
    如果沒有你
    飛碟探索(2023年1期)2023-05-30 22:59:34
    消痰散結(jié)說昆布
    夢的解析
    有機銠凝膠廢料的低溫灰化處理技術
    中藥昆布有效成分的提取分離及抗氧化活性的評價
    海 帶
    愛你(2016年17期)2016-11-26 07:45:45
    灰化法-氣相色譜法測定45種食品中的碘含量
    灰化苔草葉片鉛脅迫的光譜響應研究
    亚洲三区欧美一区| 精品无人区乱码1区二区| 国产欧美日韩一区二区三| 日本黄色视频三级网站网址| 欧美日韩一级在线毛片| 宅男免费午夜| av网站在线播放免费| 两个人免费观看高清视频| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 一二三四社区在线视频社区8| 一区二区日韩欧美中文字幕| 精品欧美一区二区三区在线| 国产黄色免费在线视频| 中国美女看黄片| 99久久精品国产亚洲精品| 午夜精品久久久久久毛片777| 欧美在线一区亚洲| 一本综合久久免费| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 成熟少妇高潮喷水视频| a级毛片在线看网站| 国产深夜福利视频在线观看| 成人精品一区二区免费| 伦理电影免费视频| 久久伊人香网站| 99久久精品国产亚洲精品| 成人黄色视频免费在线看| 久久九九热精品免费| 人成视频在线观看免费观看| 国产有黄有色有爽视频| 免费看十八禁软件| 久久久国产一区二区| 免费在线观看亚洲国产| 精品久久久久久成人av| 精品一区二区三区av网在线观看| 高清在线国产一区| 大香蕉久久成人网| 青草久久国产| 日韩高清综合在线| 一边摸一边抽搐一进一小说| 一夜夜www| 91成年电影在线观看| 99国产综合亚洲精品| 婷婷精品国产亚洲av在线| 天天影视国产精品| 女性生殖器流出的白浆| 精品一品国产午夜福利视频| 两个人免费观看高清视频| 黄色视频,在线免费观看| 日韩视频一区二区在线观看| 黄片大片在线免费观看| 真人一进一出gif抽搐免费| 日韩有码中文字幕| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 欧美另类亚洲清纯唯美| 正在播放国产对白刺激| √禁漫天堂资源中文www| 69av精品久久久久久| 啦啦啦 在线观看视频| 大型av网站在线播放| 真人一进一出gif抽搐免费| 女人被狂操c到高潮| 亚洲avbb在线观看| 热re99久久国产66热| 亚洲一区中文字幕在线| www.自偷自拍.com| 精品一品国产午夜福利视频| 性色av乱码一区二区三区2| 成年人黄色毛片网站| 国产片内射在线| 日韩免费高清中文字幕av| 亚洲成人久久性| 国产xxxxx性猛交| videosex国产| 国产成人av教育| 精品久久久久久成人av| 又黄又粗又硬又大视频| 丝袜在线中文字幕| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 久久久久久久久久久久大奶| 精品日产1卡2卡| 91精品国产国语对白视频| 亚洲av五月六月丁香网| 亚洲在线自拍视频| 精品国产国语对白av| 这个男人来自地球电影免费观看| 女人被狂操c到高潮| 9色porny在线观看| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 不卡av一区二区三区| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 日本欧美视频一区| 亚洲av成人av| av超薄肉色丝袜交足视频| 大陆偷拍与自拍| 久久精品国产亚洲av高清一级| 黄片大片在线免费观看| 性少妇av在线| 中文字幕高清在线视频| 欧美乱色亚洲激情| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 日韩欧美三级三区| 亚洲黑人精品在线| 亚洲欧美精品综合久久99| 欧美日韩视频精品一区| 在线观看免费日韩欧美大片| 成人18禁在线播放| 亚洲av五月六月丁香网| 国产一区在线观看成人免费| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 在线观看免费日韩欧美大片| 99久久精品国产亚洲精品| 国产1区2区3区精品| 欧美成人免费av一区二区三区| 精品一区二区三区av网在线观看| 午夜视频精品福利| 十八禁网站免费在线| 国产成人影院久久av| 亚洲男人的天堂狠狠| 国产精品成人在线| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 在线观看免费日韩欧美大片| 黑人猛操日本美女一级片| 女性被躁到高潮视频| 久久久国产欧美日韩av| 91精品三级在线观看| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 黑丝袜美女国产一区| 午夜福利在线观看吧| x7x7x7水蜜桃| av天堂久久9| 美女国产高潮福利片在线看| 国产三级在线视频| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 乱人伦中国视频| 长腿黑丝高跟| 老司机午夜十八禁免费视频| 国产成人av激情在线播放| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 国产野战对白在线观看| 精品免费久久久久久久清纯| 国产亚洲欧美精品永久| 久久伊人香网站| 窝窝影院91人妻| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 丰满的人妻完整版| 交换朋友夫妻互换小说| 国产av一区在线观看免费| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 黄色毛片三级朝国网站| 欧美日韩黄片免| 国产免费现黄频在线看| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 国产精品偷伦视频观看了| 国产又爽黄色视频| 一级毛片女人18水好多| 中文字幕精品免费在线观看视频| 波多野结衣高清无吗| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 淫秽高清视频在线观看| 精品国产乱码久久久久久男人| 男人操女人黄网站| 久久 成人 亚洲| 欧美激情久久久久久爽电影 | 可以在线观看毛片的网站| 国产乱人伦免费视频| av欧美777| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 国产又色又爽无遮挡免费看| 亚洲第一av免费看| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 欧美一区二区精品小视频在线| 黑人欧美特级aaaaaa片| 一级a爱视频在线免费观看| 欧美在线黄色| 久久久久久久精品吃奶| 极品人妻少妇av视频| 看黄色毛片网站| 欧美日韩av久久| 天堂俺去俺来也www色官网| 精品一品国产午夜福利视频| 制服诱惑二区| 精品熟女少妇八av免费久了| 国产伦人伦偷精品视频| 十八禁网站免费在线| 欧美在线一区亚洲| 国产成人啪精品午夜网站| 亚洲av五月六月丁香网| 国产精品久久久av美女十八| av超薄肉色丝袜交足视频| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 国产亚洲精品一区二区www| 免费看a级黄色片| 90打野战视频偷拍视频| 久久精品亚洲av国产电影网| 黄色怎么调成土黄色| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 妹子高潮喷水视频| 欧美日本亚洲视频在线播放| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 女人被狂操c到高潮| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 日韩欧美国产一区二区入口| 欧美成人性av电影在线观看| 久久影院123| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 午夜亚洲福利在线播放| 首页视频小说图片口味搜索| 曰老女人黄片| 国产真人三级小视频在线观看| 国产av一区二区精品久久| 国产亚洲精品久久久久5区| 亚洲欧美精品综合久久99| 久久精品国产综合久久久| 99久久人妻综合| 国产成人精品在线电影| 极品教师在线免费播放| 久久久久久久久久久久大奶| 两个人看的免费小视频| 丁香欧美五月| 国产精华一区二区三区| 搡老熟女国产l中国老女人| 精品电影一区二区在线| 精品乱码久久久久久99久播| 精品久久久久久电影网| 国产99白浆流出| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 亚洲午夜理论影院| 亚洲精品粉嫩美女一区| www.熟女人妻精品国产| 国产三级在线视频| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 老司机深夜福利视频在线观看| 国产av一区二区精品久久| 男人操女人黄网站| 欧美国产精品va在线观看不卡| 久热这里只有精品99| 母亲3免费完整高清在线观看| 热re99久久国产66热| 啦啦啦免费观看视频1| 十八禁人妻一区二区| 免费观看精品视频网站| 午夜免费观看网址| 美女扒开内裤让男人捅视频| 最好的美女福利视频网| 高清毛片免费观看视频网站 | 亚洲成人免费av在线播放| 在线观看免费日韩欧美大片| 亚洲国产欧美网| 久久精品国产清高在天天线| 久久香蕉激情| 欧美人与性动交α欧美软件| 亚洲av成人av| 国产精品一区二区免费欧美| 一a级毛片在线观看| 丝袜人妻中文字幕| 一级毛片精品| 国产不卡一卡二| 欧美日韩视频精品一区| 91大片在线观看| 美女大奶头视频| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 免费日韩欧美在线观看| 久久香蕉国产精品| 久久久久久久久免费视频了| 婷婷精品国产亚洲av在线| 中文欧美无线码| 在线观看舔阴道视频| 黄色女人牲交| 人妻久久中文字幕网| 亚洲成人免费电影在线观看| 1024视频免费在线观看| 亚洲专区中文字幕在线| 国产色视频综合| 欧美激情久久久久久爽电影 | 午夜老司机福利片| 成人av一区二区三区在线看| 久久午夜亚洲精品久久| 午夜两性在线视频| 午夜亚洲福利在线播放| 男男h啪啪无遮挡| 亚洲精品一二三| av网站在线播放免费| 免费看a级黄色片| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | a在线观看视频网站| 国产1区2区3区精品| av欧美777| 在线观看免费午夜福利视频| 亚洲精品中文字幕在线视频| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 免费在线观看日本一区| 国产精品二区激情视频| 91大片在线观看| avwww免费| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 欧美日韩视频精品一区| 亚洲精品中文字幕在线视频| 久久午夜亚洲精品久久| 老司机在亚洲福利影院| 国产精品二区激情视频| 男女高潮啪啪啪动态图| av在线播放免费不卡| 欧美日韩视频精品一区| 一边摸一边做爽爽视频免费| 丝袜人妻中文字幕| 女同久久另类99精品国产91| 又大又爽又粗| 欧美乱码精品一区二区三区| 88av欧美| 91麻豆av在线| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 亚洲免费av在线视频| 三上悠亚av全集在线观看| 两性夫妻黄色片| 色婷婷久久久亚洲欧美| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 一级毛片精品| 黄片小视频在线播放| 高清在线国产一区| 亚洲成人精品中文字幕电影 | 国产熟女午夜一区二区三区| 国产精品99久久99久久久不卡| 午夜福利免费观看在线| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 欧美乱色亚洲激情| 精品免费久久久久久久清纯| 日日夜夜操网爽| 亚洲,欧美精品.| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 精品国产亚洲在线| 国产伦人伦偷精品视频| 黄色毛片三级朝国网站| 欧美精品一区二区免费开放| 级片在线观看| 国产精品久久久av美女十八| 老鸭窝网址在线观看| 欧美国产精品va在线观看不卡| av有码第一页| 男男h啪啪无遮挡| 国产精品国产av在线观看| 国产色视频综合| 水蜜桃什么品种好| 亚洲九九香蕉| 看黄色毛片网站| 国产一区二区在线av高清观看| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 欧美av亚洲av综合av国产av| 一级片免费观看大全| 国产免费男女视频| 大型av网站在线播放| 亚洲国产欧美网| 深夜精品福利| 亚洲 欧美一区二区三区| 亚洲国产精品999在线| 真人一进一出gif抽搐免费| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 亚洲男人的天堂狠狠| 久久久久久人人人人人| 18美女黄网站色大片免费观看| 久久国产亚洲av麻豆专区| 丰满的人妻完整版| 亚洲情色 制服丝袜| 无遮挡黄片免费观看| 一级作爱视频免费观看| 亚洲成人免费电影在线观看| 亚洲五月天丁香| 一级黄色大片毛片| 高清黄色对白视频在线免费看| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 最近最新免费中文字幕在线| 热99国产精品久久久久久7| 国产三级黄色录像| av网站在线播放免费| 悠悠久久av| 亚洲精华国产精华精| 欧美乱码精品一区二区三区| 老汉色av国产亚洲站长工具| 精品久久蜜臀av无| 热re99久久精品国产66热6| 18禁美女被吸乳视频| 美女福利国产在线| 黄片小视频在线播放| 久久伊人香网站| 国产成人系列免费观看| 免费在线观看黄色视频的| 日韩国内少妇激情av| 国产免费av片在线观看野外av| 色精品久久人妻99蜜桃| 脱女人内裤的视频| 亚洲成人精品中文字幕电影 | 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 交换朋友夫妻互换小说| 制服人妻中文乱码| 美女大奶头视频| 69精品国产乱码久久久| 九色亚洲精品在线播放| 大陆偷拍与自拍| 黄色怎么调成土黄色| 男人舔女人下体高潮全视频| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 一二三四社区在线视频社区8| 一进一出抽搐动态| 757午夜福利合集在线观看| 国产91精品成人一区二区三区| 女警被强在线播放| 欧美性长视频在线观看| 日韩欧美一区视频在线观看| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 91九色精品人成在线观看| 两个人免费观看高清视频| 老鸭窝网址在线观看| 看黄色毛片网站| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 丝袜美足系列| 国产精品二区激情视频| 色综合婷婷激情| 免费高清在线观看日韩| 成人永久免费在线观看视频| 免费搜索国产男女视频| 国产精品国产高清国产av| 亚洲av电影在线进入| 麻豆一二三区av精品| 在线天堂中文资源库| 亚洲国产欧美网| 国产又色又爽无遮挡免费看| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 99re在线观看精品视频| 亚洲黑人精品在线| 国产99白浆流出| 视频区图区小说| 国产av在哪里看| 久久这里只有精品19| 美女大奶头视频| 亚洲一区高清亚洲精品| 亚洲片人在线观看| 亚洲在线自拍视频| 一二三四社区在线视频社区8| 美女福利国产在线| 五月开心婷婷网| 国产成+人综合+亚洲专区| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 一二三四在线观看免费中文在| 他把我摸到了高潮在线观看| 成人影院久久| 成人免费观看视频高清| 成人精品一区二区免费| 亚洲成人国产一区在线观看| 亚洲一区高清亚洲精品| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 黄片小视频在线播放| 最近最新中文字幕大全电影3 | 午夜成年电影在线免费观看| 国产不卡一卡二| 美女扒开内裤让男人捅视频| 亚洲 国产 在线| 十分钟在线观看高清视频www| 亚洲精品在线观看二区| 午夜久久久在线观看| 精品一区二区三卡| 搡老乐熟女国产| 亚洲第一青青草原| 日日夜夜操网爽| 国产免费现黄频在线看| 男男h啪啪无遮挡| 狠狠狠狠99中文字幕| 又黄又粗又硬又大视频| 日韩成人在线观看一区二区三区| 成年女人毛片免费观看观看9| 波多野结衣av一区二区av| 欧美丝袜亚洲另类 | 一级作爱视频免费观看| 老汉色∧v一级毛片| 成年人黄色毛片网站| 欧美日韩黄片免| 后天国语完整版免费观看| 亚洲精品中文字幕在线视频| 波多野结衣一区麻豆| 动漫黄色视频在线观看| 一区二区三区精品91| 亚洲三区欧美一区| 99久久精品国产亚洲精品| 91成人精品电影| 性欧美人与动物交配| 欧美av亚洲av综合av国产av| 精品欧美一区二区三区在线| 国产一区在线观看成人免费| 黄色a级毛片大全视频| 天堂√8在线中文| 丰满迷人的少妇在线观看| 久久中文看片网| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| videosex国产| 又黄又粗又硬又大视频| 亚洲五月天丁香| 在线观看www视频免费| 久久性视频一级片| 国产av在哪里看| 高清在线国产一区| 90打野战视频偷拍视频| 亚洲av五月六月丁香网| 久久精品亚洲av国产电影网| 久久久国产欧美日韩av| 成人影院久久| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 国产精品99久久99久久久不卡| 欧美日韩一级在线毛片| www.自偷自拍.com| 亚洲男人的天堂狠狠| 久久久水蜜桃国产精品网| 免费日韩欧美在线观看| 麻豆av在线久日| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 国产精华一区二区三区| 一进一出抽搐gif免费好疼 | 亚洲五月色婷婷综合| 日本一区二区免费在线视频| 国产高清激情床上av| 免费av中文字幕在线| 日韩欧美三级三区| 脱女人内裤的视频| 日韩av在线大香蕉| 成人av一区二区三区在线看| 高清av免费在线| 国产欧美日韩精品亚洲av| 一本大道久久a久久精品| 久久性视频一级片| 美女大奶头视频| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 亚洲精品国产一区二区精华液| 黄色视频不卡| 97人妻天天添夜夜摸| 在线观看免费午夜福利视频| 国产一区在线观看成人免费| 日日爽夜夜爽网站| 久久久久久大精品| 亚洲一区二区三区不卡视频| 久久久久九九精品影院| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 久久青草综合色| 久久人妻熟女aⅴ| 久久久久久免费高清国产稀缺| 桃红色精品国产亚洲av| 久久欧美精品欧美久久欧美| 国产麻豆69| 久久中文看片网| 国产1区2区3区精品| 最近最新免费中文字幕在线| 久久婷婷成人综合色麻豆| x7x7x7水蜜桃| 在线免费观看的www视频| 亚洲欧美一区二区三区久久| 久久精品国产亚洲av高清一级| 身体一侧抽搐| 桃色一区二区三区在线观看| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 黄色片一级片一级黄色片| 男女做爰动态图高潮gif福利片 | 国产精品一区二区免费欧美| 中文字幕人妻丝袜制服| 黄色 视频免费看| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 欧美不卡视频在线免费观看 | 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 男人的好看免费观看在线视频 | 久久国产精品男人的天堂亚洲| 正在播放国产对白刺激| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 黑人欧美特级aaaaaa片| 一夜夜www| 激情视频va一区二区三区| 欧美一级毛片孕妇| 1024香蕉在线观看| 看片在线看免费视频| 国产伦人伦偷精品视频| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 亚洲色图综合在线观看| 欧美激情 高清一区二区三区| 91大片在线观看| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 十分钟在线观看高清视频www| 亚洲精品一区av在线观看| 老司机午夜福利在线观看视频| 精品一品国产午夜福利视频| 色综合欧美亚洲国产小说| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 日韩精品青青久久久久久| 日本一区二区免费在线视频| 麻豆久久精品国产亚洲av | 美女国产高潮福利片在线看| a在线观看视频网站| 精品国产亚洲在线| 日本一区二区免费在线视频| ponron亚洲| 日本wwww免费看| 欧美在线黄色| 精品日产1卡2卡| 色在线成人网| 亚洲国产中文字幕在线视频| 美女午夜性视频免费| 熟女少妇亚洲综合色aaa.|