時(shí)間間隔分析測(cè)量低濃度220Rn的實(shí)驗(yàn)研究

楊朝桐，顏擁軍，付德順，周劍良，丘壽康

(南華大學(xué) 核科學(xué)技術(shù)學(xué)院，湖南 衡陽(yáng) 421001)

時(shí)間間隔分析方法主要用于具有短壽命(10 ns≤T1/2≤1 ms)級(jí)聯(lián)衰變核素的識(shí)別，其優(yōu)點(diǎn)是對(duì)本底不靈敏，在鈾礦冶、后處理廠和快堆等核設(shè)施周圍放射性測(cè)量中有廣闊的應(yīng)用前景。Hashimoto和Falk等[1-3]用時(shí)間間隔分析方法分別測(cè)量溫泉和空氣中的220Rn，其結(jié)果顯示，時(shí)間間隔分析方法在高本底的情況下仍可有效測(cè)量環(huán)境中低活度濃度220Rn，其探測(cè)范圍為(0.01～1) Bq/m3[4]。

220Rn計(jì)量標(biāo)準(zhǔn)研究以及同位素海洋學(xué)示蹤研究均需要測(cè)量低活度濃度的220Rn，由于高本底的存在，其他方法難以實(shí)現(xiàn)。本實(shí)驗(yàn)探索利用盧卡斯氡探測(cè)器構(gòu)建試驗(yàn)裝置，得到時(shí)間序列數(shù)據(jù)，根據(jù)多時(shí)間間隔分析方法來實(shí)現(xiàn)低活度濃度220Rn的測(cè)量。

1 時(shí)間間隔分析方法原理

時(shí)間間隔分析方法分為單時(shí)間間隔分析方法和多時(shí)間間隔分析方法，單時(shí)間間隔分析是基于直接鄰近的兩個(gè)脈沖的時(shí)間間隔分析，如果選擇一個(gè)事件作為開始事件，則下一個(gè)事件作為結(jié)束事件。單時(shí)間間隔分析只考慮相鄰兩個(gè)脈沖，當(dāng)220Rn衰變產(chǎn)生的α粒子和216Po衰變產(chǎn)生的α粒子之間插入一個(gè)本底事件時(shí)，這對(duì)連續(xù)發(fā)射的α粒子信息就會(huì)丟失。當(dāng)本底幾乎為零時(shí)，單時(shí)間間隔分析方法能得到很好的結(jié)果，但當(dāng)本底增加時(shí)，單時(shí)間間隔分析會(huì)丟失一部分α粒子信息，從而不能很好地分辨出220Rn。多時(shí)間間隔分析法是將所有脈沖到達(dá)時(shí)刻之間的差值作比較，當(dāng)兩個(gè)脈沖到達(dá)時(shí)刻的差值小于3 s時(shí)，計(jì)為一個(gè)符合計(jì)數(shù)；當(dāng)兩個(gè)脈沖到達(dá)時(shí)刻的差值大于3 s時(shí)(20倍216Po的半衰期，兩個(gè)脈沖時(shí)間間隔采用3 s以保證在閃爍室內(nèi)的216Po(半衰期為150 ms)完全衰變，活度濃度對(duì)此值無影響)，計(jì)為偶然符合計(jì)數(shù)，不再對(duì)其進(jìn)行分析。然后重復(fù)上述操作，建立一時(shí)間間隔譜。其概率公式推導(dǎo)見文獻(xiàn)[5]，公式如下：

P(t)dt=(αtλexp(-λt)+C)dt

(1)

其中：P(t)dt為在時(shí)間間隔t～t+dt出現(xiàn)的概率；C為事件發(fā)生率或放射性核素的計(jì)數(shù)率；λ為相關(guān)事件(子體)的衰變常數(shù)；αt為一個(gè)真實(shí)客觀的母體衰變事件以一個(gè)已經(jīng)發(fā)生的事件作為開始的概率。

多時(shí)間間隔譜可由時(shí)間間隔分布乘以總計(jì)數(shù)M得到：

MP(t)dt=(aexp(-λt)+C)dt

(2)

式中，a為與母體活度呈正比的活度參數(shù)。多時(shí)間間隔譜由兩部分組成，指數(shù)部分和常數(shù)部分，指數(shù)部分由220Rn計(jì)數(shù)率決定，常數(shù)部分由隨機(jī)事件計(jì)數(shù)率決定。得到多時(shí)間間隔譜后，調(diào)用Cftool函數(shù)擬合出a的值，最終，光電倍增管探測(cè)到的脈沖經(jīng)過多時(shí)間間隔分析處理得到220Rn的活度A(220Rn)計(jì)算公式為：

A(220Rn)=a/λT

(3)

其中：T為測(cè)量時(shí)間；λ為子體衰變常數(shù)。

2 測(cè)量方法

圖1為多時(shí)間間隔分析方法測(cè)量220Rn的實(shí)驗(yàn)平臺(tái)。在流氣式測(cè)量過程中，樣品(220Rn源)經(jīng)過緩沖容器和過濾器到達(dá)閃爍室，緩沖容器的作用是降低源的計(jì)數(shù)率，過濾器用于過濾掉空氣中一些小顆粒。探頭(光電倍增管)探測(cè)到的信號(hào)分為兩路，一路經(jīng)過放大整形電路整形為方波，接入EL-ARM-830實(shí)驗(yàn)箱記錄脈沖到達(dá)的時(shí)刻，通過串口通信將數(shù)據(jù)傳送到計(jì)算機(jī)，然后用MATLAB進(jìn)行分析計(jì)算；另一路接入GW1016自動(dòng)定標(biāo)器進(jìn)行計(jì)數(shù)，與EL-ARM-830實(shí)驗(yàn)箱的計(jì)數(shù)進(jìn)行對(duì)比。

220Rn源到達(dá)閃爍室前要經(jīng)過緩沖容器，有一部分源在緩沖容器內(nèi)發(fā)生了衰變，只有存活下來的才能到達(dá)閃爍室，流經(jīng)閃爍室的220Rn有一部分在閃爍室發(fā)生衰變，只有發(fā)生衰變才能被探測(cè)到。要計(jì)算源的初始活度，就要知道這兩部分220Rn所占的份額，即存活因子fS和衰變因子fD[6-8]。源初始活度計(jì)算公式為：

圖1 多時(shí)間間隔分析方法測(cè)量220Rn的實(shí)驗(yàn)平臺(tái)

A1=A(220Rn)/fS×fD×ε×60

(4)

其中，ε為閃爍室的探測(cè)效率。

3 實(shí)驗(yàn)研究

測(cè)量220Rn源時(shí)，設(shè)置緩沖容器容積為4 L，測(cè)量時(shí)間為10 h。實(shí)驗(yàn)分3組進(jìn)行：第1組，流率0.32 L/min；第2組，流率0.5 L/min；第3組，流率0.32 L/min，同時(shí)加入500 Bq222Rn標(biāo)準(zhǔn)源。220Rn標(biāo)準(zhǔn)源的活度為10 Bq。設(shè)A2為220Rn標(biāo)準(zhǔn)源經(jīng)過緩沖容器到達(dá)閃爍室衰變后，探測(cè)到的理論計(jì)數(shù)率(min-1)，其計(jì)算公式為：A2=60AfSfDε，其中A為標(biāo)準(zhǔn)源活度。

EL-ARM-830記錄到達(dá)脈沖時(shí)間信息，將這些時(shí)間信息傳到計(jì)算機(jī)上，根據(jù)多時(shí)間間隔分析方法分別計(jì)算3組220Rn的衰變率，進(jìn)而計(jì)算其存活因子和衰變因子，結(jié)果列于表1。因衰變修正因子等于存活因子與衰變因子的乘積，根據(jù)衰變修正因子計(jì)算出閃爍室內(nèi)220Rn的衰變率，結(jié)果列于表2。

表1 衰變因子

表2 衰變修正因子和理論值A(chǔ)2

1) 流率0.32 L/min

流率為0.32 L/min時(shí)，閃爍室本底為4.86 min-1，測(cè)量時(shí)間為10 min。定標(biāo)器和ARM-830的計(jì)數(shù)率列于表3，測(cè)量時(shí)間為10 h。根據(jù)表3數(shù)據(jù)得到的多時(shí)間間隔分析圖示于圖2。調(diào)用Cftool函數(shù)，用公式f(x)=aexp(-0.004 779x)+c(其中，x為時(shí)間參數(shù)，c為與本底相關(guān)的常數(shù))對(duì)多時(shí)間間隔分析圖進(jìn)行擬合，結(jié)果示于圖3，由此擬合公式得到式(3)中的a值。再根據(jù)式(4)即可算出220Rn標(biāo)準(zhǔn)源的活度。圖3中，指數(shù)部分為220Rn的衰變曲線，常數(shù)部分為本底或隨機(jī)事件的計(jì)數(shù)。

為驗(yàn)證測(cè)量時(shí)間對(duì)低活度220Rn源測(cè)量的準(zhǔn)確性，進(jìn)行了5組實(shí)驗(yàn)，測(cè)量時(shí)間分別為2、4、6、8、10 h，緩沖容器容積為4 L，流率為0.32 L/min時(shí)，測(cè)量結(jié)果列于表4。由表4可知，在測(cè)量低活度220Rn時(shí)，測(cè)量時(shí)間越長(zhǎng)，結(jié)果越準(zhǔn)確。

表3 流率0.32 L/min時(shí)定標(biāo)器和ARM-830的計(jì)數(shù)率

圖2 流率0.32 L/min時(shí)的多時(shí)間間隔分析圖

表4流率為0.32L/min時(shí)不同時(shí)間測(cè)量的數(shù)據(jù)

Table4Measureddataofdifferenttimeforflowrateof0.32L/min

測(cè)量時(shí)間/hARM-830計(jì)數(shù)ARM-830計(jì)數(shù)率/min-1定標(biāo)器計(jì)數(shù)定標(biāo)器計(jì)數(shù)率/min-1理論值A(chǔ)2/min-1測(cè)量值/min-1相對(duì)偏差/%21 42611.8831 38411.5332.4152.73313.16842 67811.1582 60510.8542.68311.09363 98511.0693 88610.7942.5786.74985 25110.9405 17910.7902.4822.774106 55810.9306 65111.0852.4411.077

2) 流率0.5 L/min

流率為0.5 L/min時(shí)閃爍室的本底為4.6 min-1，測(cè)量時(shí)間為10 min。表5為測(cè)量的3組數(shù)據(jù)，測(cè)量時(shí)間10 h。根據(jù)表5中的數(shù)據(jù)，利用多時(shí)間間隔分析方法進(jìn)行處理，結(jié)果示于圖3。

為驗(yàn)證不同測(cè)量時(shí)間對(duì)低活度220Rn源測(cè)量準(zhǔn)確性的影響，進(jìn)行了5組實(shí)驗(yàn)，測(cè)量時(shí)間分別為2、4、6、8、10 h，緩沖容器容積為4 L，流率為0.5 L/min時(shí)，測(cè)量結(jié)果列于表6。由表6可知，在測(cè)量低活度220Rn時(shí)，測(cè)量時(shí)間越長(zhǎng)，結(jié)果越準(zhǔn)確。

表5 流率0.5 L/min時(shí)定標(biāo)器和ARM-830的計(jì)數(shù)率

圖3 流率0.5 L/min時(shí)的多時(shí)間間隔分析圖

表6流率為0.5L/min時(shí)不同時(shí)間測(cè)量的數(shù)據(jù)

Table6Measureddataofdifferenttimeforflowrateof0.5L/min

測(cè)量時(shí)間/hARM-830計(jì)數(shù)ARM-830計(jì)數(shù)率/min-1定標(biāo)器計(jì)數(shù)定標(biāo)器計(jì)數(shù)率/min-1理論值A(chǔ)2/min-1測(cè)量值/min-1相對(duì)偏差/%22 41520.1252 38219.8504.9955.3937.96844 85020.2084 82320.0965.3356.80767 27520.2087 210 20.2085.201 4.12489 67420.1549 598 19.9965.120 2.5031012 13820.23011 991 19.9855.0250.601

3) 流率0.32 L/min，加500 Bq的222Rn源

流率0.32 L/min時(shí)，加500 Bq的222Rn源后，閃爍室的本底為4.86 min-1。此混合場(chǎng)的測(cè)量數(shù)據(jù)列于表7，測(cè)量時(shí)間為10 h。根據(jù)表7數(shù)據(jù)，利用多時(shí)間間隔分析方法進(jìn)行處理，結(jié)果示于圖4。

對(duì)比表3和表7可知，當(dāng)222Rn的活度小于10倍左右220Rn活度時(shí)，光電倍增管記錄到220Rn的計(jì)數(shù)率相對(duì)偏差在6%以內(nèi)。

表7 流率0.32 L/min加500 Bq 222Rn源后定標(biāo)器和ARM-830的計(jì)數(shù)率

圖4 流率0.32 L/min，加500 Bq 222Rn源的多時(shí)間間隔分析圖

不同流率(0.32 L/min、0.50 L/min)和相同流率(0.32 L/min)不同本底(加500 Bq222Rn源)的測(cè)量結(jié)果比較列于表8，其中測(cè)量值為多時(shí)間間隔分析方法計(jì)算得到的220Rn源活度，理論值為220Rn標(biāo)準(zhǔn)源的活度(10 Bq)。

由表8可知，在不同流率(0.32 L/min、0.50 L/min)下，不加入222Rn源時(shí)，測(cè)量結(jié)果與標(biāo)準(zhǔn)源活度的相對(duì)偏差在7%以內(nèi)。在相同流率(0.32 L/min)下，加入500 Bq222Rn源，測(cè)量結(jié)果與標(biāo)準(zhǔn)源活度相對(duì)偏差在6%以內(nèi)。驗(yàn)證了多時(shí)間間隔分析方法測(cè)量低濃度220Rn活度的可行性及有效性。

表8 220Rn活度理論值與測(cè)量值對(duì)比

4 結(jié)論

本文實(shí)現(xiàn)了多時(shí)間間隔分析方法測(cè)量低濃度220Rn實(shí)驗(yàn)，測(cè)量結(jié)果與標(biāo)準(zhǔn)源活度的相對(duì)偏差在7%以內(nèi)，能滿足較低活度水平220Rn測(cè)量要求，測(cè)量時(shí)間越長(zhǎng)越準(zhǔn)確，在本底活度小于10倍左右220Rn活度時(shí)仍可進(jìn)行測(cè)量,證明了該方法的有效性，為進(jìn)一步應(yīng)用提供了有益參考。但對(duì)于低濃度220Rn的測(cè)量，測(cè)量時(shí)間較長(zhǎng)(10 h以上)，測(cè)量過程中要保持流率、甄別閾值參數(shù)穩(wěn)定，還要盡可能地減少電子學(xué)噪聲對(duì)測(cè)量的影響。

參考文獻(xiàn)：

[1]HASHIMOTO T, ISHIZUKA F, YONEYAMA Y, et al. Determination of natural radionuclides to millisecond order lives in envieonmental samples using the time interval analysis (TIA) method[J]. Journal of Radioanatytical and Nuclear Chemistry, 1995, 197(1): 99-114.

[2]HASHIMOTO T, NOGUCHI M, WASHIO H, et al. Priciple of single and multiple time interval analysis applicable to radioactive nuclides with half-lives of millisecond order[J]. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 1992, 59(2): 375-387.

[3]FALK R, MORE H, NYBLOM L. Measurements of220Rn in air using a flow-through lucas cell and multiple time analysis of recorded pulse event[J]. Radiation Dosimetry, 1992, 45(1/4): 111-113.

[4]HASHIMOTO T, SATO K, YONEYAMA Y, et al. Simultaneous determination of environmental CT-radionuclides using liquid scintillation counting combined with time interval analysis (TIA) and pulse shape discrimination (PSD)[J]. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 1997, 222(1-2): 109-116.

[5]HASHIMOTO T, NOGUCHI M, WASHIO H, et al. Principle of single and multiple time interval analysis applicable to radioactive nuclides with half-lives of millisecond order[J].Journal of Radioamdytical and Nuclear Chemistry, 1992, 59(2): 375-387.

[6]黃德榮,顏擁軍,周劍良,等.220Rn延遲符合測(cè)量中偶然符合及存活因子和衰變因子的確定[J]. 輻射防護(hù),2013,33(6):361-366,402.

HUANG Derong, YAN Yongjun, ZHOU Jianliang, et al. Determining chance coincidence survival factor and decay factor in220Rn delayed coincidence measurement[J]. Radiation Protection, 2013, 33(6): 361-366, 402(in Chinese).

[7]顏擁軍,黃德榮,周劍良,等. 延遲符合法測(cè)223Ra和224Ra的偶然符合修正計(jì)算比較研究[J]. 原子能科學(xué)技術(shù),2013,47(8):1 450-1 457.

YAN Yongjun, HUANG Derong, ZHOU Jianliang, et al. Comparative study of chance coincidence correction in measuring223Ra and224Ra by delay coincidence method[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2013, 47(8): 1 450-1 457(in Chinese).

[8]顏擁軍,周劍良,楊彬,等. 基于ARM的軟件延遲符合法氡同位素分辨測(cè)量實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)研制[J]. 原子能科學(xué)技術(shù),2011,45(12):1 527-1 531.

YAN Yongjun, ZHOU Jianliang, YANG Bin, et al. Development of radon isotopes discrimination device by software delayed coincidence method based on ARM[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2011, 45(12): 1 527-1 531(in Chinese).