基于未擾動土壤中7Be的量估算其沉降通量的研究

張風寶，張 博，楊明義,*

(1.西北農(nóng)林科技大學 水土保持研究所 黃土高原土壤侵蝕與旱地農(nóng)業(yè)國家重點實驗室，陜西 楊凌 712100；2.中國科學院水利部 水土保持研究所，陜西 楊凌 712100)

7Be是宇宙射線轟擊大氣氮、氧靶核而產(chǎn)生的天然放射性核素，半衰期較短(53.3 d)[1]。7Be主要被吸附在亞微米氣溶膠顆粒上隨大氣運動，并通過干濕沉降到達地表[2-4]。7Be沉降通量受緯度、7Be產(chǎn)生速率、平流層和對流層的交換頻率、降水量及區(qū)域氣象條件等因素影響，年際和年內(nèi)變化較大[5-8]。7Be主要通過濕沉降(降水)到達地表，之后被地表覆蓋物和土壤顆粒強烈吸附[9-11]。裸露地面7Be一般分布在0～20 mm的土壤表層，隨深度呈指數(shù)遞減[12-14]。因7Be的產(chǎn)生、運移及在土壤表層剖面中分布特征等特性，近年來被應用于示蹤大氣運動、空氣質(zhì)量變化、土壤侵蝕及泥沙來源等物質(zhì)遷移的研究，并取得了大量研究成果[13-19]。

大氣中7Be沉降是地表土壤中7Be的唯一來源，了解7Be的沉降特征是利用其進行地表物質(zhì)遷移示蹤的基礎。以往的研究大多通過收集單次降雨或一定時段內(nèi)的雨水，利用化學方法將7Be從雨水中分離出來，然后測定其活度，進而計算雨水中7Be的濃度和其大氣沉降通量[5,20]。但這種方法比較復雜、費時費力、成本高，且不易進行大面積監(jiān)測。因未擾動土壤中7Be的量由7Be沉降通量和7Be衰變量決定，其變化直接反映了7Be沉降通量的變化和時間分布，Walling等[14]基于這一特點，提出下述公式：

cm=(Aref(t=T)-Aref(t=0)exp(-λT))/

(1)

式中：T為研究時段，d；t為時間變量，d；cm為T時段內(nèi)雨水中7Be的平均濃度，Bq/L；Aref為未擾動土壤中7Be的量，Bq/m2；I為日降雨量，L/m2；λ為7Be的衰變常數(shù)。利用式(1)，基于未擾動土壤中7Be的量和日降雨資料，可計算不同采樣時段內(nèi)雨水中7Be平均濃度，進而計算7Be的沉降通量。這一方法試驗布設容易、操作簡單、樣品容易獲得，為進行大尺度大范圍內(nèi)7Be沉降特征的研究奠定了基礎。

目前，國外對于7Be沉降通量及變化特征的研究報道較多，而針對黃土高原地區(qū)的相關研究還鮮有報道，因此該區(qū)域內(nèi)7Be的沉降規(guī)律還不清楚，這直接影響7Be示蹤技術在該區(qū)域內(nèi)的應用；同時因黃土高原地區(qū)地理位置特殊，降塵量大，降雨季節(jié)分配不均，對于式(1)的適用性還未進行驗證。鑒于此，本文基于未擾動土壤中7Be的量和日降雨數(shù)據(jù)，估算不同采樣時段內(nèi)雨水中7Be的平均濃度，并與實測雨水中7Be濃度進行對比分析，確認式(1)在黃土高原地區(qū)的適用性，進而估算7Be沉降通量，分析其變化特征及主要影響因素，為進一步利用7Be示蹤技術研究黃土高原大氣運動(如降塵、沙塵來源及空氣質(zhì)量等)和進行黃土高原地表物質(zhì)遷移過程(如土壤侵蝕、養(yǎng)分流失)的示蹤研究奠定基礎。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

試驗布設在中國科學院水利部水土保持研究所內(nèi)，位于陜西省楊凌區(qū)，關中平原西部，渭河以北，東經(jīng)107°59′～108°08′，北緯34°14′～34°20′。全區(qū)海拔418.0～540.1 m，屬于暖溫帶半濕潤季風氣候，年平均溫度12.9 ℃，極端最高溫度42 ℃，最低溫度-19.4 ℃，全年無霜期221 d，年均降水量637.6 mm。

1.2 試驗布設

在水土保持研究所模擬降雨大廳旁空曠地放置6個1 m×1 m底部帶孔土槽(深40 cm)。2010年9月1日裝土，裝土前先在底部鋪紗布，紗布上鋪5 cm厚的銀沙，銀沙上按1.25 g/cm3容重填裝15 cm厚的楊凌農(nóng)耕地土壤，土壤表層刮平，裝好后露天水平放置，接收沉降的7Be。試驗期間噴打除草劑，使土壤表面保持裸露。2013年3月初，在水土保持研究所黃土高原土壤侵蝕與旱地農(nóng)業(yè)國家重點實驗室大樓樓頂放10個干凈的直徑約25 cm的塑料桶，用于接收降雨和降塵。樓頂安裝自記降雨計測量降雨參數(shù)。

1.3 樣品的采集與處理

為消除裝土對表層土壤中7Be量動態(tài)變化的影響(約4個7Be半衰期)，從2011年3月31日開始采樣，每月末用10 cm×10 cm×3 cm的采樣框在其中的3個土槽上采樣，每個土槽采集3個點，混合為1個土樣。采樣結束后用相同質(zhì)量的土將采樣點填平，并用竹簽做記號，采樣持續(xù)到2012年12月31日。所采集土壤樣品在烘箱中烘干(105 ℃)，過1 cm的篩子，稱量，裝盒待測。

樓頂塑料桶收集單次降雨的雨水，每次降雨結束后，將塑料桶中的雨水集中、稱重，并用加入稀鹽酸的蒸餾水至少清洗2次塑料桶壁，洗滌液混合到收集的且已稱重的雨水中。從2011年3月到12月收集多場降雨雨水，部分降雨因收集的雨水量太少而無法測量。用土柱法分離雨水中7Be，所謂土柱法，是根據(jù)土壤強烈吸附7Be且7Be在土壤中一般滲透深度在2 cm之內(nèi)這一事實而設計。用PVC管制作土柱裝置(直徑15 cm，高40 cm)，將PVC管從中間劃成兩半，在下端安裝可拆卸的不銹鋼帶孔鋼片，PVC管外安裝兩道可拆卸鋼箍。裝土前安裝帶孔鋼片，用鋼箍箍緊PVC管，用防水膠帶粘住PVC管上的縫隙，在底層帶孔鋼板上先鋪數(shù)層紗布，紗布上裝5 cm銀沙，銀沙上面裝10 cm過1 mm篩子的不含7Be的楊凌土，壓實，容重控制在1.25 g/cm3左右，將收集的雨水樣和洗桶的蒸餾水轉(zhuǎn)入下部帶調(diào)節(jié)閥的玻璃瓶中，為防止7Be吸附在瓶壁上，加入少量稀鹽酸，將雨水導入PVC管土柱中，調(diào)節(jié)閥門，控制滴水速率，等雨水樣全部被土壤過濾完，用加入少量鹽酸的蒸餾水至少洗兩次玻璃瓶并同樣經(jīng)土壤過濾，之后將PVC管放入烘箱中烘干(105 ℃)，打開鋼箍，用刀片劃開膠布，取土柱表層4 cm的土樣(4 cm以下經(jīng)測試不含7Be)磨細，用1 mm篩子過濾，稱量，裝盒待測。

1.4 7Be測定

用美國ORTEC公司生產(chǎn)的8 192道低本底γ能譜儀，在477.6 keV能譜峰下測定7Be活度，測定時間為86 400 s，用全峰面積法(TPA)計算7Be的比活度。由于7Be沒有標準源，通過其他核素的標準源得到能譜儀的探測效率曲線，根據(jù)曲線擬合方程得到7Be的探測效率。每個樣品的7Be含量均衰變校正到采樣時的含量。

2 結果與討論

2.1 未擾動土壤中7Be量變化特征

2011—2012年不同采樣時間未擾動土壤中7Be的量示于圖1。由圖1知，研究期內(nèi)不同采樣時間未擾動土壤中7Be的量在165～1 001 Bq/m2之間，在雨季，未擾動土壤中7Be的量呈增大趨勢，8月或9月份達到最大，之后又減小。未擾動土壤中7Be的量在年內(nèi)及年際均有較大變異，其變化受降雨在年內(nèi)及年際分配模式的影響。未擾動土壤中7Be的量由7Be沉降通量和7Be衰變量決定，是衰變后的累積值，時刻處于變化之中，用一個數(shù)量上不斷變化的值無法直接探討其與降雨量之間的關系，但如果二者原本存在某種函數(shù)關系，則用相同數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換方法對其進行數(shù)據(jù)變換后仍然能夠保持這種函數(shù)關系。然而，因很難監(jiān)測采樣間隔期內(nèi)每次降雨中7Be的輸入量，對未擾動土壤中7Be的量進行衰變校正得到未衰變時的量是非常困難的；相反，對于每次降雨的降雨量很容易觀測到。因此為探討未擾動土壤中7Be量與降雨量的關系，對降雨量數(shù)據(jù)進行了轉(zhuǎn)換，假定累積雨量和未擾動土壤中7Be的量一樣具有衰變特征，即累積雨量也按照53.3 d的半衰期進行衰變計算，得到整個采樣期內(nèi)不同時間衰變累積雨量，結果示于圖2。由圖2a可見，未擾動土壤中7Be的量和衰變累積雨量之間呈顯著的線性相關，衰變累積雨量可解釋未擾動土壤中7Be量84%的變異。由圖2b可見，采樣間隔期內(nèi)未擾動土壤中7Be量的增量與衰變累積降雨量的增量之間也呈顯著的線性相關。該結果一方面說明降雨量是未擾動土壤中7Be量的主要控制因素，證明土壤中7Be主要通過濕沉降到達地表；另一方面在利用7Be示蹤地表物質(zhì)遷移研究時，可通過衰變累積降雨的變化預測未擾動土壤中7Be的量，可大體上驗證未擾動土壤采樣點(即對照值或背景值采樣點)選擇的合理性，為提高7Be示蹤地表物質(zhì)遷移的準確性奠定了基礎。然而，由于7Be的衰變特性及沉降的隨機性，未擾動土壤中7Be量始終是在變化的，不同采樣時間未擾動土壤中7Be量的變化特征只是粗略地反映其變化趨勢，并不能反映其詳細的變化特征。

圖1 2011—2012年不同采樣時間未擾動土壤中7Be的量

圖2 未擾動土壤中7Be的量與衰變累積降雨量(a)及采樣間隔期7Be量的增量與衰變累積降雨量增量(b)的關系

2.2 雨水中7Be濃度

圖3為2011年不同次降雨雨水中7Be濃度的實測值，圖4為雨水中7Be濃度與降雨量之間的關系。由圖3可見，不同批次降雨雨水中7Be的濃度變化較大，在0.73～18.11 Bq/L之間，變異系數(shù)達0.81。由圖4a可見，7Be濃度整體上隨降雨量的增大呈明顯的遞減趨勢，這與文獻[5，21]的研究結果一致。從時間上看，4～6月份降雨量不算少，但雨水中7Be濃度卻較高(圖3)。

圖3 2011年內(nèi)不同次降雨雨水中7Be濃度和降雨量的實測值

圖4 實測和估算雨水中7Be濃度與降雨量之間的關系

圖4b為利用式(1)，基于不同采樣時間未擾動土壤中7Be的量和日降雨量估算出的不同采樣間隔期內(nèi)雨水中7Be的平均濃度。圖4b顯示估算值在1.05～9.69 Bq/L之間，變異系數(shù)為0.63。變異性整體上小于實測的單次降雨雨水中7Be濃度。但其變化特征和測定值的變化特征相似，均隨降雨量增大而減小，且在冬季和春季時平均濃度較高。利用降雨量加權計算實測單次雨水中7Be的月平均濃度，然后與估算的雨水中7Be月平均濃度進行比較，對兩個獨立樣本進行t檢驗，結果顯示，二者之間無顯著差異(P>0.05)。說明基于式(1)，利用未擾動土壤中7Be的量和日降雨資料估算采樣時段內(nèi)雨水中7Be的平均濃度是合理可行的，這也與文獻[14]的研究結果一致。

本研究中實測和估算的雨水中7Be濃度的變化范圍與西班牙的Cantabria(0.73～5.05 Bq/L)[22]、英國的Chilton and Miford Haven(0.59～2.74 Bq/L)[23]、澳大利亞東南部(0.02～5.9 Bq/L)[20]及荷蘭(1.11～5.55 Bq/L)[24]等地的報道值相比略高，與美國的Texas(0.11～24.84 Bq/L)[21]和瑞士的Geneva(0.93～10.45 Bq/L)[5]地區(qū)的報道基本一致。但整體而言，本研究的結果稍偏大。究其原因可能與研究區(qū)域內(nèi)有較大的降塵有關，尤其在4—6月份，導致雨水中7Be濃度較高。因在收集雨水過程中及未擾動土壤接收7Be過程中都很難將降塵和雨水直接分開估算，而降塵是由大量的地表層細顆粒物組成，一方面來自地表的細顆粒中含有大量7Be，同時這些細顆粒在大氣中經(jīng)過長距離傳輸，吸附了空氣中大量含7Be的氣溶膠，使降塵中7Be含量高，進而導致雨水中7Be濃度升高，尤其在雨量小時，表現(xiàn)更為顯著。因此在本研究中，無論是實測還是估算的雨水中7Be濃度，并不代表雨水中真正溶解的7Be2+濃度。事實上7Be是吸附在大氣氣溶膠上通過降雨的方式降落到地表，根據(jù)Be的化學特性，Be2+很難以離子態(tài)溶解在水中，因此在國內(nèi)外相關研究中所測的值均稱為雨水中7Be濃度，但并不代表雨水中溶解了相同量的Be2+，Be2+基本被雨水中的固體微顆粒吸附。

除降塵導致雨水中7Be濃度增高外，以下幾方面的因素也可導致研究區(qū)雨水中7Be濃度增高：1) 研究區(qū)處于中緯度地帶，春季由于對流層和平流層氣體交換加強，可能導致大氣中7Be濃度增大[3,25]，稱為“春季泄露”現(xiàn)象；2) 研究區(qū)內(nèi)冬春季天氣主要受來自于亞洲北部和西伯利亞干冷氣團(西伯利亞高壓)控制，相關研究顯示這種干冷氣團中7Be濃度較高，會增大本地大氣中7Be的濃度[2,26-28]；3) 因冬春季降雨頻率小，單次降雨事件之間的時間間隔長，有利于大氣中7Be在降雨之后有足夠的時間進行補充，進而使大氣中7Be濃度處于較高水平[5]；4) 黃土高原關中地區(qū)露水量較大，也會導致部分7Be沉降，這部分7Be在計算過程中被分配到雨水中，可能使單位體積雨水中7Be含量增大。

2.3 7Be 的沉降特征

利用估算的雨水中7Be的平均濃度和單次降雨資料，計算在研究期間研究區(qū)內(nèi)7Be的沉降通量，發(fā)現(xiàn)單次降雨7Be沉降通量在0.18～251.72 Bq/m2之間。圖5a為研究時段不同月份7Be沉降通量的變化，可見，7Be沉降通量在16.36～742.13 Bq/m2之間，各月之間差異性較大，月均沉降通量為(179.63±166.61) Bq/m2，變異系數(shù)為0.97，最大沉降通量一般出現(xiàn)在8月或9月份。圖5b為7Be沉降通量的季節(jié)變化，可見，7Be沉降通量具有明顯的季節(jié)變化。從兩年的平均值來看，夏季沉降通量大，冬季沉降通量小，春秋季節(jié)大體相當。夏季沉降通量占年沉降通量的39.4%，冬季沉降通量約占5.5%，春季和秋季分別占26.7%和28.4%。不同年份7Be沉降通量相差較大，2011年為2 521 Bq/m2，2012年為1 618 Bq/m2。

7Be沉降通量年內(nèi)及年際變化主要由降雨量及其時間分配所決定，如2011年9月份降雨量(410 mm)是同期月平均降雨量(102 mm)的4倍多，導致2011年秋季7Be沉降通量明顯大于夏季，2011年降雨量明顯高于2012年，在7Be年沉降通量上也明顯反映出來。圖6為不同時間尺度下7Be沉降通量與其相對應降雨量的關系。圖6顯示，二者在不同時間尺度下均呈顯著線性正相關，相關系數(shù)均大于0.8，這與國外的相關研究結果[6,29-30]較一致。說明研究區(qū)內(nèi)，盡管存在降塵、露水等沉降方式，但濕沉降(降水)仍然是決定7Be沉降通量的主要因素。

圖5 2011—2012年7Be月沉降通量(a)和季節(jié)沉降通量(b)變化圖

圖6 7Be沉降通量與單次(a)、月(b)、季節(jié)(c)降雨量的關系

表1為世界上具有相似緯度的地區(qū)7Be年沉降通量。與表1相比，本研究的7Be沉降通量較大，甚至大于降雨量較高區(qū)域的沉降通量，具體原因在前面已經(jīng)敘述，與影響雨水中7Be濃度增高的原因一致。

表1 世界上相似緯度地區(qū)7Be年沉降通量

在利用式(1)計算采樣間隔期內(nèi)雨水中7Be平均濃度的過程中，降塵、露水等沉降方式對計算結果有一定影響，可能會高估雨水中7Be濃度，但對估算研究區(qū)7Be沉降通量的影響很小，相反可能使估算結果更為準確，因為國內(nèi)外在直接利用化學分離方法測定雨水中7Be含量時，大多沒有包含通過沙塵和露水等方式沉降的7Be，而是僅考慮了降水。利用式(1)雖將其他形式沉降的7Be都歸到降水中，使得雨水中7Be濃度增高，但因考慮了沙塵和露水等沉降方式對于7Be沉降通量的貢獻，使得計算區(qū)域的7Be沉降通量更準確。

3 結論

本研究基于不同采樣時間未擾動土壤中7Be量的變化和日降雨資料，估算了采樣時段內(nèi)雨水中7Be平均濃度，并基于實測值驗證其合理性，進而估算研究區(qū)7Be沉降通量并分析其變化特征，得到以下主要結論。

1) 未擾動土壤中7Be量在年內(nèi)及年際均有較大變異，其變化主要受控于降雨量及其時間分布，和衰變累積雨量之間具有顯著的線性相關，衰變累積雨量可解釋未擾動土壤中7Be量84%的變異。

2) 實測雨水中7Be濃度和估算雨水中7Be平均濃度均隨降雨量的增大呈減小趨勢，在4～6月份盡管降雨量不少，但因降塵等因素影響，其值較高。實測單次降雨雨水中7Be濃度較估算的采樣間隔期雨水中7Be平均濃度的變異性大，但二者之間無顯著差異，說明基于未擾動土壤中7Be量估算雨水中7Be平均濃度是合理的。

3)7Be沉降通量在年內(nèi)和年際均存在較大的變異性。研究期內(nèi)，月沉降通量變異系數(shù)達0.97，8月或9月份沉降通量最大；季節(jié)上夏季沉降通量大，冬季的沉降通量小，春秋季節(jié)大體相當；年均沉降通量為2 069 Bq/m2。7Be沉降通量變化主要受降雨量及其時間分布控制，不同時間尺度下7Be沉降通量與其相對應降雨量呈顯著線性正相關。

在7Be測量過程中得到李雅琦高級實驗師的大力幫助，在此表示感謝。

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