氘氫混合氣體的高頻離子源中H2D+與D+2 的比例實測研究

袁學(xué)東，朱洲森，繆竟威，師免恭，廖雪花，方才進(jìn)

（1.四川大學(xué)，成都610064；2.四川師范大學(xué)，成都610066）

1 引 言

H2D+是一種重要的分子離子，在天體物理和天體化學(xué)中具有許多應(yīng)用.近10年來尤其是近兩三年，人們對H2D+又進(jìn)行了各種觀測和研究：2011年，為了對小質(zhì)量恒星的研究，E.Chapillon等人深入探測研究了原行星盤（Protoplanetary Disks）中的H2D+［1］；2006 年，C.Vastel等 人以H2D+為研究對象，在實驗室模擬早期星際形成的演變等［2］；2010 年，Taha Sochi和Jonathan Tennyson 在很寬的能級范圍內(nèi)研究了H2D+的震動轉(zhuǎn)動光譜［3］；2004年，D.Strasser等人對H2D+的DR 實驗作了詳細(xì)的研究，發(fā)現(xiàn)HD+2分解時其結(jié)構(gòu)趨于線狀幾何結(jié)構(gòu)，并且氘處于中心的情形有很大的幾率［4］.這些研究對H2D+的物理特性以及在天體進(jìn)化等領(lǐng)域的作用都更進(jìn)了一步.

但有一個無法回避的事實是在實驗室條件下研究H2D+中，離子源產(chǎn)生H2D+的同時，會不可避免的混入D+2，難以將其從H2D+中分離，從而影響實驗結(jié)果.我們多年利用庫倫爆炸技術(shù)研究H+3及其氘化同位素分子離子的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)時候也只集中在三種離子H+3、D+3和HD+2上［5，6，7，8，9］，與其它研究的處理方式類似，對H2D+的實驗研究采取回避的方式.但正如前文所述，H2D+恰恰是一種重要的分子離子，被認(rèn)為是第一代氘化星際分子產(chǎn)物［1，2］.

本文將報道我們專門針對H2D+與超薄固體膜相互作用的實驗研究過程中，根據(jù)這兩種離子在離子源形成的機理出發(fā)，采取產(chǎn)物對比與分析的方法，將離子源中兩種離子的比例實際測量出來.研究先在相同實驗條件下對D+2和相同的超薄碳膜相互作用進(jìn)行了測量和研究，并參照此結(jié)果和其它分析方式將混入H2D+束流中的D+2的影響用合成與分解的方式除去.最終得到他們在實驗室條件下形成的相對比例.

2 H2D+與D+2 同位素分子離子的形成機理

在星際云中，一個重要的反應(yīng)是［5］：

其反映截面a=3×10-10cm3·s-1.由于這個反應(yīng)在星際條件下是不可逆的，所以H2D+具有較高的豐度，常被用來作為研究對象來探究星際空間的演變和形成等.

實驗室條件下，高頻離子源純凈的氫氣電離會產(chǎn)生大量的H+、H+2和H+3離子，純凈的氘氣電離同樣會產(chǎn)生大量的D+、D+2和D+3離子，這些離子在高頻離子源混合后，會形成包含H2D+在內(nèi)的一系列同位素分子離子［3］.涉及形成H2D+的主要的反應(yīng)是：

當(dāng)然，還存在其它形成H2D+的反應(yīng)道，但以以上的反應(yīng)道為主.

以上反應(yīng)后，它們與電子的復(fù)合反應(yīng)生成中性的分子和中性原子的過程也同時進(jìn)行：

一般分子離子的復(fù)合反應(yīng)速率為～10-6cm3·s-1［13］，但H+3以及其同位素復(fù)合反應(yīng)在Admas和Smith的VT-FALP實驗進(jìn)行觀察中，在95～600K 溫度范圍，其復(fù)合反應(yīng)進(jìn)行得非常慢［14］，其上限值僅為～10-11cm3·s-1，大大低于其它分子離子的復(fù)合反應(yīng)速度.在離子源處于振動激發(fā)態(tài)的H2D+，幾乎很少發(fā)生與電子的復(fù)合分解反應(yīng)，使得H2D+在離子源中的豐度較高，方便引出穩(wěn)定的強束流.Kevin G 等在1992年專門研究了通過H2和D2混合形成H+3，HD+2，H2D+，D+3的反應(yīng)［15］，得到在300K 溫度下，其產(chǎn)物比例和理論上的統(tǒng)計產(chǎn)物比例大致相當(dāng).

D+2的形成機理相對簡單，主要是由D2電離失去電子后形成.自然也有以上反應(yīng)的逆反應(yīng)形成.D+2的的豐度相對較高，因為它是其它氘化同位素最主要的中間離子之一，并以它為中心可以形成原子數(shù)更大的團(tuán)簇.

3 H2D+與固體的相互作用以及與D+2 的相對比例實際測量

“快”分子離子在進(jìn)入固體時，其束縛電子的損失截面比俘獲截面大3—4個量級，致使瞬間失去全部電子形成的裸核團(tuán)在短距庫侖力作用下爆炸式分開，由于時間極短，分子離子轉(zhuǎn)動和震動的影響被忽略［5，6，10-12］.這 一 過 程 稱 為“庫 侖 爆 炸”，是團(tuán)蔟與固體相互作用一個重要的領(lǐng)域，H+3、D+3和HD+2的化學(xué)結(jié)構(gòu)就是由庫侖爆炸技術(shù)首先確定的［5，6，14-16］.

圖1是1.5232 MeV 的H2D+離子束經(jīng)超薄碳膜后在00方向出射的質(zhì)子能譜，能量由高分辨靜電分析器測量.如圖所示，這是典型的庫侖爆炸產(chǎn)物能譜.對H2D+中的質(zhì)子，圖中能譜的兩個譜峰分別對應(yīng)在質(zhì)心系裂開時沿束流方向的朝前與朝后的質(zhì)子.需要指出的是雖然H2D+的束流中含有D+2，但對于質(zhì)子能譜不會產(chǎn)生任何影響，圖1是純粹的H2D+的庫侖爆炸能譜.

圖1 1.5232 MeV 能量入射的H2D+的質(zhì)子的庫侖爆炸能譜Fig.1 The H+energy spectrum of H2D+at energy of 1.5232 MeV during coulomb explosion

結(jié)果中，兩個峰值間的能量差ΔEHmax=10.23 keV，能量峰的半高寬（FWHM）為2.2KeV.實驗中最高計數(shù)為9987.質(zhì)子能譜和氘子的能量峰間距以及譜峰形狀一起決定H2D+的結(jié)構(gòu)，將在后節(jié)討論分析.

圖2是相同條件下，H2D+的D+的爆炸能譜分布.D+裂開速度較H+為小，造成零度方向以及附近更多的D+進(jìn)入靜電分析器.雖然D+的能譜分辨比H+的能譜分辨差，但所得到的能譜分辨仍足以對兩個峰位做清楚地辨別和定位.

這個直接測量的能譜是H2D+和D+2的混合庫侖爆炸能譜，ΔEDmax=8.68keV，能量峰的半高寬（FWHM）為2.9 KeV.測量中最高計數(shù)為88605.為了獲取H2D+的結(jié)合能和幾何結(jié)構(gòu)，就必須將兩部分分離開來.

根據(jù)早期同條件下的實驗，D+2與固體相互作用后的D+能譜是個簡單的庫侖爆炸能譜，兩個峰值間的能量差ΔEmax=8.15keV，依此得到D+2的核間距為1.32?.

圖2 1.5232 MeV 能量入射的H2D+的氘子的庫侖爆炸混合能譜，包含D+2 的氘子能譜Fig.2 The mixed D+energy spectrum of H2D+ with D+2 at energ y of 1.5232 MeV during Coulomb Explosion

由此看出，在H2D+的混合D+能譜中，D+2與固體相互作用后的能譜峰位比混合D+峰位內(nèi)移（8.68-8.15）／2=0.26keV.這個因素會對H2D+的D+內(nèi)移產(chǎn)生多大的偏差，就應(yīng)該獲得這兩個計數(shù)的相對比例.這里先指出，這個偏差相對是比較小的，因為在測量中，每個計數(shù)點的測量間距為0.3keV，這個偏差小于一個計數(shù)點.但為了準(zhǔn)確獲得真正的H2D+的D+譜圖峰間距，這個偏差需要推算出來.

為了獲得測量結(jié)果中D+的能譜峰的產(chǎn)物中H2D+的D+數(shù)量，我們用相似的微團(tuán)簇HD+2的爆炸產(chǎn)物碎片做比較.這是由于在整個實驗過程中，裝置對D+和H+的分辨本領(lǐng)保持不變，而實測和理論都說明，在庫侖爆炸中，由于在質(zhì)心系爆炸產(chǎn)物的各向的均勻分布，加上實驗裝置對某種離子的分辨本領(lǐng)是固定的，使得在實驗測量的張角一定的情況下，對異構(gòu)分子離子（H2D+，HD+2）測量時，各產(chǎn)物的相對比例總是一定的.具體在H2D+或者HD+2上，就是說，對一種分子離子而言，對應(yīng)于一定數(shù)量的H+，總會探測到固定比例的D+產(chǎn)物.而在結(jié)構(gòu)類似的不同的分子離子中，這個比例相對于分子離子中某種離子的含量也是成正比例的.這就使我們可以通過H2D+庫侖爆炸中H+的計數(shù)和HD+2爆炸能譜中H+和D+的比例以及H2D+與HD+2中兩種產(chǎn)物的含量比例，能比較準(zhǔn)確的獲取D+的混合能譜中H2D+的D+所占的比例及數(shù)量.

在HD+2的庫侖爆炸能譜測量中，中心峰的最高計數(shù)比CDmax／CHmax=168027／49763=3.38.在H2D+爆炸譜的H+的中心最高計數(shù)為9987，考慮到以上的幾個因素以及比例，以此推算得到的H2D+的D+的能譜峰的中心計數(shù)應(yīng)為16878.由此看來，在實驗所測的混合的D+的能譜中，D+2的貢獻(xiàn)要占大多數(shù).這也符合離子源中離子種類分布的實際情況.因為離子源中形成H2D+時，由氫氣和氘氣混合后電離，然后經(jīng)過分子反應(yīng)形成的，如文章的第2節(jié)所示.而電離氘氣會產(chǎn)生數(shù)量較多的D+2離子.這樣，根據(jù)實際測量的能譜使用高斯擬合先擬合出混合D+能譜，然后根據(jù)實際測量的D+2離子的爆炸能譜擬合出D+2爆炸后貢獻(xiàn)部分的能譜，參照實測的能譜計數(shù)分布以及產(chǎn)物的相對比例，最終采用高斯擬合分解的方法得到的H2D+的D+能譜峰如圖3所示.這個能譜相對于直接測量獲取的能譜，其峰位偏移了0.29keV，這是移除了D+2的影響得到的.依次H2D+的結(jié)果中，D+的能譜的兩個峰位的能量差ΔEDmax=9.26keV.D+能量峰的半高寬（FWHM）為2.9keV.

圖3 實測H2D+的D+能譜經(jīng)過高斯擬合去除D+2 的D+能譜后得到的1.5232 MeV 能量入射的H2 D+的氘子的庫侖爆炸高斯擬合能譜Fig.3 The measured D+ spectrum of H2 D+ after Gauss fitting to remove the D+ spectrum of D+2 at the energy of 1.5232 MeV during Coulomb Explosion

至此，我們完成了對兩種離子相對比例的實際測量：對于相同的探測條件和設(shè)備參數(shù)，兩種離子的對應(yīng)計數(shù)比例如前文所述為：

這意味著，相對于束流中100個H2D+離子，在高頻離子源會同時伴隨425個D+2離子產(chǎn)生并引出.這一結(jié)論和測量分析中所采用的方法對類似研究有一定的借鑒作用.

致 謝 整個實驗工作得到了四川大學(xué)原子核科學(xué)技術(shù)研究所靜電加速器老師的積極配合與支持，在此表示敬意與感謝.文章的部分計算工作得到研究生方才進(jìn)同學(xué)的協(xié)助和驗證，一并表示感謝.

［1］ Chapillon E，Parise B，Guilloteau S，et al.Detection of OD in the interstellar medium with the SOFIA observatory［J］.Astronomy and Astrophysics，2011，533：143.

［2］ Vastel C.Tracing the deuteration factory in prestellar cores［J］.Astrophys.J.，2006，645：1198.

［3］ Taha Sochi，Jonathan Tennyson.A computed line list for the H2D+molecular ion［J］.Astronomy &Astrophysics，2010：2345.

［4］ Strasser D，Lammich L，Kreckel H，et al.Threebody kinematical correlation in the dissociative recombination［J］.Phys.Rev.A，2004，69：64702.

［5］ Alvarez I.Negative-Ion formation from dissociation of H+2，H+3and HD+2in H2［J］.Phys.Rev.A，1976，14：602.

［6］ Gemmell D A，Vager Z.Evidence fir an alignment effect in the motion of swift ion clusters through foil［J］.Phys.Rev.Lett.，1975，34：1420.

［7］ Zhu Z S，Miao J W，Liao X H，et al.The Interaction of HD+2，H+3and D+3with solid foils and threebody wake effect［J］.Acta Phys.Sin.，2008，57：6240（In Chinese）［朱洲森，繆競威，廖雪花，等.HD+2、H+3和D+3與固體相互作用和三體尾流效［J］.物理學(xué)報，2008，57：6240］

［8］ Miao J W，Yang B F，Shi M G.Interaction of H+3cluster ions with solid foils［J］.Acta Phys.Sin.，1985，34：1315（in Chinese）［繆竟威，楊百方，師免恭.H+3和固體的相互作用研究 ［J］.物理學(xué)報，1985，34：1315］

［9］ Miao J W，Yang B F，Shi M G，et al.Experimental determination of the internuclear separation of Microclusters［J］.Acta Phys.Sin.，2000，49：1058（in Chinese）［繆竟威，楊百方，師免恭，等.微團(tuán)簇核間距的實驗測定［J］.物理學(xué)報，2000，49：1058］

［10］ Miao J W，Shi M G，Yang B F.Dissociation of fast H3+and D3+ions traversing thin foils［J］.Nucl.Inst.Meth.B，1986，13：181.

［11］ Zhu Z S，Miao J W，Yang B F，et al.Isotopic effect and wake effect in H2D+coulomb Explosion［J］.J.At.Mol.Phys.，2005，22：361（In Chinese）［朱洲森，繆競威，楊百方，等.H2D+庫倫爆炸中的同位素效應(yīng)和尾流效應(yīng)［J］.原子與分子物理學(xué)報，2005，22：361］

［12］ Yang B F，Miao J W，Yang C W，et al.Interaction of H+3cluster ions with solid［J］.Acta Phys.Sin.，2002，51：55（in Chinese）［楊百方，繆竟威，楊朝文，等.H+3團(tuán)簇離子與固體相互作用［J］.物理學(xué)報，2002，51：55］

［13］ Miao J W，Wang H，Zhu Z S，et al.Ion Source effect on the bound length of HeH+［J］.Chin.Phys.，2005，14：1803.

［14］ Zhu Z S，Miao J W，Liao X H，et al.Triatomic wake effect and the determination of the molecular structure from the coulomb explosion ［J］.Chin.Phys.B，2009，18：4840.

［15］ Zhu Z S，Miao J W，Liao X H，et al.The calculation of wake effect induced by HD+2traversing thin C foil［J］.J.At.Mol.Phys.，2007，24：699（In Chinese）［朱洲森，繆競威，廖雪花，等.HD+2通過超薄碳膜的尾流效應(yīng)計算［J］.原子與分子物理學(xué)報，2007，24：699］

［16］ Zhu Z S，Miao J W，Liao X H，et al.The study of wake effect on the heavy-ion fragment from the coulumn explosion of isomerism micro-cluster［J］.J.At.Mol.Phys.，2010，27：859（In Chinese）［朱洲森，繆競威，廖雪花，等.異構(gòu)微團(tuán)簇庫侖爆炸中重離子尾流效應(yīng)消失研究［J］.原子與分子物理學(xué)報，2010，27：859］