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    高效液相法測(cè)定母液中的3—甲基黃嘌呤的含量

    2014-07-07 03:21劉暉石磊王麟
    中國(guó)醫(yī)藥科學(xué) 2014年7期
    關(guān)鍵詞:容量瓶甲基甲醇

    劉暉 石磊 王麟

    [摘要]目的 建立母液中3-甲基黃嘌呤含量的測(cè)定方法。 方法 采用高效液相色譜法,分析柱為C18色譜柱,進(jìn)行等度洗脫,流速1.0mL/min,檢測(cè)波長(zhǎng):273 nm,柱溫為35℃。 結(jié)果 3-甲基黃嘌呤濃度在100~800mg/L范圍內(nèi)呈良好線形關(guān)系,實(shí)驗(yàn)有較好的精密度,其RSD為0.21%。平均回收率為98.38%,RSD為0.29%。 結(jié)論 該檢測(cè)方法操作性強(qiáng)、靈敏度高、準(zhǔn)確、重復(fù)性好,可用于生產(chǎn)母液中3-甲基黃嘌呤的含量測(cè)定。

    [關(guān)鍵詞]高效液相色譜法;3-甲基黃嘌呤

    [中圖分類號(hào)] R917 [文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼] B [文章編號(hào)] 2095-0616(2014)07-110-03

    Determination of 3-methyl xanthine by High Perfoumance Liquid Chromatography

    LIU Hui1 SHI Lei2 WANG Lin2

    1. CSPC Innovation Pharmaceutical Co.,Ltd., Luancheng 051430, China; 2. Department of Pharmaceutical Engineering, Hebei Chemical and Pharmaceutical College, Shijiazhuang 050026, China

    [Abstract] Objective To establish an HPLC method for determine of 3- methyl xanthine in mother liquor. Methods The chromatographic analysis was carried out using a Merck RP-18 colum at 35℃, The mobile phase was 5g/L potassium dihydrogen phosphate solution- methanol (80∶20, V/V), at a flow rate of 1.0mL/min and UV detection at 273 nm. Results The line arrange was 100-800 mg/L, The precision is good with RSD of 0.21%.The average recovery of 3- methyl xanthine was 99.38% and RSD was 0.29%. Conclusion The method is simple, accurate and reproducible.

    [Key words] High performance liquied chromatography; 3- methyl xanthine

    3-甲基黃嘌呤(3- methylxanthine;結(jié)構(gòu)式見(jiàn)圖1)屬于嘌呤類化合物,在醫(yī)藥工業(yè)中是合成嘌呤類衍生物的重要醫(yī)藥中間體,如MRS 1754和DMPTX[1-3],已酮可可堿(舒安靈)[4],也可通過(guò)其鈉鹽的甲基化生產(chǎn)可可堿[5]、咖啡因等黃嘌呤系列產(chǎn)品;同時(shí)3-甲基黃嘌呤作為一種母核,在其他領(lǐng)域也有著較為廣泛的應(yīng)用[6-7]。

    目前,全球可可堿的市場(chǎng)需求量約1000噸/年,主要由印度和中國(guó)生產(chǎn),通過(guò)3-甲基黃嘌呤甲基化生產(chǎn)可可堿[8],是國(guó)內(nèi)外化學(xué)合成方法生產(chǎn)可可堿的主要方式,因此作為主原料的3-甲基黃嘌呤的成本就決定了可可堿的成本。檢測(cè)母液中3-甲基黃嘌呤含量并建立回收方法可以降低企業(yè)生產(chǎn)成本,減輕環(huán)保壓力。

    圖1 3-甲基黃嘌呤

    企業(yè)在化學(xué)合成生產(chǎn)3-甲基黃嘌呤過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生大量3-甲基黃嘌呤母液,母液中含有較多色素,同時(shí)由于與3-甲基黃嘌呤結(jié)構(gòu)相似、極性相近的雜質(zhì)共存于母液中,不易分離,不能使用滴定法和紫外分光光度法進(jìn)行定量分析。參閱文獻(xiàn)[9-13],本分析方法采用液相法(外標(biāo)法),利用反相色譜柱可以快速、準(zhǔn)確測(cè)定母液中3-甲基黃嘌呤的含量。

    目前,對(duì)于從生產(chǎn)母液中檢測(cè)3-甲基黃嘌呤的分析方法尚未見(jiàn)到相關(guān)報(bào)道,故該方法具有一定創(chuàng)新性。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 試樣與試劑

    3-甲基黃嘌呤對(duì)照品(石藥集團(tuán)新諾威提供,純度99%);甲醇(天津四友精細(xì)化學(xué)品公司,色譜級(jí));氫氧化鈉(北京化工廠,分析純),其他試劑均為分析純。

    1.2 儀器與色譜條件

    高效液相色譜儀(安捷倫1200系列,包括G1314型單元泵、VWD型可變波長(zhǎng)檢測(cè)器、7725i型手動(dòng)進(jìn)樣器、安捷倫1200系列工作站,美國(guó)安捷倫公司);柱溫箱(CBL Model 100型柱溫箱,美國(guó)Photoelectron Technology公司)。

    色譜柱:Agilent extend RP-C18(4.6×250 mm,5μm);柱箱溫度:35℃;流動(dòng)相:4.5g/L;磷酸二氫鉀水溶液-甲醇 = 80∶20;檢驗(yàn)波長(zhǎng):273nm;進(jìn)樣量:20?L。

    1.3 對(duì)照溶液制備

    精密稱量3-甲基黃嘌呤對(duì)照品50mg至100mL容量瓶中,并用0.2mol/L的氫氧化鈉溶液5mL溶解,然后用純化水定容至標(biāo)準(zhǔn)刻度,可以得到濃度約為500mg/L的3-甲基黃嘌呤對(duì)照液。

    1.4 樣品處理

    由于3-甲基黃嘌呤在堿性條件下,水溶性增加,而在酸性條件下在水中溶解度降低。所以量取一定量的3-甲基黃嘌呤母液,調(diào)節(jié)母液的pH值在8.0~8.5之間,用純化水稀釋相應(yīng)倍數(shù)并經(jīng) 0.45μm膜濾過(guò)后備用。另外,在該pH條件下 做3-甲基黃嘌呤穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn),室溫放置48h后觀察檢測(cè),其質(zhì)量濃度和色譜純度沒(méi)有明顯變化,證明3-甲基黃嘌呤母液在該條件下穩(wěn)定并符合實(shí)驗(yàn)要求。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 色譜條件的選擇

    本實(shí)驗(yàn)選用4.5g/L磷酸二氫鉀水溶液-甲醇作流動(dòng)相,以4.5g/L磷酸二氫鉀水溶液-甲醇按80︰20,60︰40,50︰50比例混合后進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。發(fā)現(xiàn)當(dāng)4.5g/L磷酸二氫鉀水溶液-甲醇 =為80︰20時(shí),3-甲基黃嘌呤的分離效果理想,保留時(shí)間在10min內(nèi)。

    2.2 標(biāo)準(zhǔn)曲線

    準(zhǔn)確稱取3-甲基黃嘌呤對(duì)照品100mg,置于100mL容量瓶中,用少量0.2mol/L的氫氧化鈉溶液溶解并純化水定容,搖勻。精密量取1.0,2.0,3.0,4.0,5.0,6.0,7.0,8.0mL于10mL容量瓶中,純化水稀釋定容,各取20μL進(jìn)樣測(cè)定,記錄色譜圖。以溶液質(zhì)量濃度(c)對(duì)峰面積(y)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,得回歸方程:y=2.0228×104c+1.411 2,r=0.999 1,3-甲基黃嘌呤在100~800mg/L內(nèi)線性關(guān)系良好。

    2.3 精密度實(shí)驗(yàn)

    取1.3項(xiàng)下對(duì)照品溶液,每次20μL,分別重復(fù)進(jìn)樣6次,測(cè)得6個(gè)峰面積,其RSD值為 0.21%。

    2.4 穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)

    取相同批號(hào)的待測(cè)樣品,每1h 取樣1次,每次進(jìn)樣20 μL,共取樣8次,記錄色譜圖,其RDS 值為1.11%。說(shuō)明待測(cè)樣品在8 h內(nèi)穩(wěn)定。

    2.5 回收率實(shí)驗(yàn)

    精密量取同批樣品各5份(已知濃度)分別置于25mL容量瓶中,各個(gè)加入1250mg/L對(duì)照品液1、2、4、6、8mL,稀釋定容并檢測(cè),計(jì)算平均回收率為99.52%,RSD值為0.79%。

    2.6 樣品測(cè)定

    按照樣品欲處理要求進(jìn)行處理后,分別吸取對(duì)照液、樣品溶液各20μL進(jìn)樣測(cè)定,3 批樣品的含量結(jié)果分別為 3120、3070、3150mg/L,其RSD 分別為 0.27%、0.31%、0.28%。

    3 結(jié)論

    本文基本建立了采用高效液相色譜法來(lái)測(cè)定生產(chǎn)母液中3-甲基黃嘌呤的含量,待測(cè)樣品液雖呈弱堿性,但基本在pH 8.5以下,屬于可控范圍,不影響檢測(cè)結(jié)果,由此可知樣品只需簡(jiǎn)單用0.45?m膜過(guò)濾后即可測(cè)定。但由于生產(chǎn)母液中雜質(zhì)含量較高,較大量進(jìn)樣后容易造成柱壓增高,同時(shí)考慮流動(dòng)相中的鹽溶液對(duì)色譜柱的影響,故采用流動(dòng)相—20%甲醇—60%甲醇—100%甲醇清洗色譜柱效果較好。

    經(jīng)過(guò)以上實(shí)驗(yàn),可知該檢測(cè)方法線性關(guān)系較好, 利用本方法測(cè)定樣品中3-甲基黃嘌呤的含量,該檢測(cè)方法具有較快速、簡(jiǎn)捷、靈敏度高、重復(fù)性好,適用于在3-甲基黃嘌呤生產(chǎn)及母液回收過(guò)程中含量的測(cè)定,具有一定的工業(yè)化參考價(jià)值。

    [參考文獻(xiàn)]

    [1] Maria Carmen Balo,Jose Brea.Synthesis and pharma-cological evaluation of novel 1- and 8-substituted-3-fu-ruryl xanthines as adenosine receptor antagonists[J].Med Chem,2009,17:6755-6760.

    [2] Ma Dong.Synthesis of 8-substituted xanthines via 5,6-diaminouracils:An efficient route to A2Aadenosine re-ceptor antagonists[J].Tetrahedron Letters,2008,49:4633-4635.

    [3] Maria Isabel Nieto.Synthesis of novel 1-alkyl-8-substi-tuted-3-(3-methoxypropyl) xanthines as putative A2Areceptor antagonists[J].Med Chem,2009,17:3426-3432.

    (下轉(zhuǎn)第頁(yè))

    (上接第頁(yè))

    [4] 宋麗華,謝業(yè)興.己酮可可堿的合成工藝改進(jìn)[J].山東醫(yī)藥工業(yè),2011,20(5):4.

    [5] 李興泰,舒瑞友,豐宇勝.可可堿生產(chǎn)方法[P].中國(guó)專利,CN101896484A,2010-11-24.

    [6] 劉暉,劉琨,趙會(huì)娟.一種3-甲基-7-丙基黃嘌呤的制備方法[P].中國(guó)專利,CN102718764A,2012-10-10.

    [7] 舒瑞友.丙戊茶堿的合成[J].齊魯藥事,2004,23(4):48-50.

    [8] 李興泰,舒瑞友,豐宇勝.3-甲基黃嘌呤二鈉鹽甲化制備可可堿的新方法[P].中國(guó)專利,CN101220032,2008-07-06.

    [9] 王靖宇,姚堯,張穎,等.簡(jiǎn)化RP-HPLC法同時(shí)測(cè)定茶堿和可可堿的含量[J].化學(xué)世界,2010,51(1):12-15.

    (收稿日期:2014-01-02)

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